2022, Vol. 43
2. 广东省环珠江口气候环境与空气质量变化野外科学观测研究站, 广州 510275;
3. 珠三角环境气象预报预警中心, 广东省生态气象中心, 广州 510640;
4. 广东省佛山生态环境监测站, 佛山 528000
, HONG Ying-ying3
, TAN Hao-bo1 , SITU Shu-ping4 , CHENG Yin-lin1 , BU Qiao-li1 , WU Meng1,2 , PAN Qiao-ying1
2. Guangdong Provincial Observation and Research Station for Climate Environment and Air Quality Change in the Pearl River Estuary, Guangzhou 510275, China;
3. Pearl River Delta Center for Environmental Meteorology Prediction and Warning, Guangdong Ecological Meteorology Center, Guangzhou 510640, China;
4. Foshan Ecology and Environmental Monitoring Station of Guangdong Province, Foshan 528000, China
近年来, 经过一系列大气污染治理工作的开展与落实, PM2.5和PM10等一次污染物已经得到有效控制, 但臭氧(O3)等二次污染物并未得到有效控制[1], O3污染问题日益凸显[2~4]. 2015年广东省环境状况公报显示, 珠三角的首要污染物为臭氧日最大8h浓度(O3-8h), 占首要污染物比例达40.7%, O3首次反超PM2.5成为了广东省的首要空气污染物, 2018~2020年O3作为首要污染物的比重更是从59.6%逐年上升至68.7%[5].粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络数据分析也显示, 2016年之后, 臭氧平均增长速率为2.08 μg·(m3·a)-1, 臭氧浓度增速加快[6].佛山作为广东大气污染防治重点区域之一, 近几年轻度及其以上污染天气主要由O3超标导致, O3污染防治是今后大气污染防治工作的重点.对流层O3是大气中光化学烟雾的重要指标, 也是辨别环境空气质量好坏的主要参考依据[7], 除少量平流层的输入外, 近地层O3主要是由光化学反应生成的, 其前体物包括人类活动产生的挥发性有机物(VOCs)、NOx和CO等污染物[8].高浓度的O3不仅会对人体、农作物和生态健康造成直接影响[9, 10], 还会使大气的氧化性增加, 从而氧化SO2和NOx等气态氧化物, 使得颗粒物浓度增加[11].
除了与光化学反应有关, O3浓度的高低也与气象条件密切相关, 诸如辐射、天况、气温、风速风向和相对湿度等均会对其造成影响[12, 13].鉴于臭氧形成和变化的复杂性, 臭氧污染治理和预报仍是国际难题之一.目前, 全球已有300多个城市发布臭氧预报, 模拟和预测手段包括统计回归[14, 15]、人工神经网络[16]和数值模式[17, 18]等, 并取得了一定的效果.数值模式预报方法能够模拟污染物的转化、迁移和扩散, 反映污染物的变化规律, 但是其建立在获取大量的气象数据、污染物排放源数据和空气监测数据的基础上, 需要掌握污染变化的机制, 计算耗时长.统计预报方法如回归模型具有计算简单、资料要求较低和准确度高的优势[13, 19], 可以在业务预报特别是地市空气质量预报业务中得到更广泛的应用.安俊琳等[20]采用主成分和回归分析方法构造了北京夏季大气O3浓度的统计方程, 综合考虑了大气前体物和地面气象要素对近地面O3的影响.支持向量机回归[21]表明, NOx在07:00浓度和紫外线(UVB)预报是南京地区O3日最大值预报的主要因子, 气温对O3日最大8 h浓度预报中起重要作用.谈建国等[19]和王磊等[13]通过综合分析地面气象要素与O3日最大浓度(O3-1h)的关系, 找出了影响O3浓度的关键气象因子, 分别建立了上海和南京地区的高浓度O3潜势指数(HOPI), 并结合中低层(500、700、850和925 hPa)的气象观测数据, 采用多指标叠套的多云回归方法建立的高浓度O3预报方程, 预报检验表明均具有较好的适用性和可预报性.
目前珠三角地区有关O3预报的统计模型研究, 主要集中在地面气象要素的分析, 其他层次考虑较少, 为更好地实现佛山地区乃至地市级气象部门臭氧预报工作的开展和臭氧预报质量的提高, 建立属于佛山地区以及地市本地的高浓度臭氧潜势指数, 将各层(500、700、850和925 hPa)气象条件纳入考虑有很大的必要.本文利用2014~2017年佛山地区近地面O3浓度和高低层气象要素数据, 采用多指标叠套和多元逐步回归方法建立了佛山地区O3浓度预报方程, 并对其进行了检验, 以期为现阶段佛山乃至珠三角地区日益严重的O3污染防治提供依据和参考.
1 材料与方法 1.1 资料来源本文采用的空气质量监测数据主要为O3浓度, 数据来源于2015~2018年佛山市环境监测中心站, 监测站点包括云东海(三水)、三水监测站(三水)、南海气象局(南海)、华材职中(禅城)、湾梁(禅城)、苏岗(顺德)和容桂街道办(顺德)这8个环保国控站(图 1), 数据分辨率为1 h, 数据有效率99.9%.
|
图 1 环保与气象观测站点示意 Fig. 1 Environmental and meteorological sites |
本文采用的气象要素包括三类：一是地面气象要素实况, 辐射数据来源于广州市气象局广州观测站, 其余数据来源于佛山气象局, 监测站点包括三水、南海和顺德这3个国家气象观测站, 数据内容包括逐时气温、气压、相对湿度、风向、风速、日最高气温和日照时数等, 数据分辨率为1 h; 二是高空气象要素实况, 数据来源于清远国家高空气象观测站, 该站距离佛山城区75 km, 数据内容包括700、850及925 hPa高度场、温度、风向、风速和露点温度, 数据时次为每日08:00; 三是天况观测数据, 云量数据来源于欧洲中心(ECMWF)ERA5 0.25°×0.25°云量资料, 数据内容包括总云量和低云量, 数据时次为每日14:00.
1.2 数据处理本文O3浓度超标值参照标准《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ 633-2012)和《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)执行, 即O3日最大8 h滑动平均浓度(O3-8h)等级标准为：优, 0~100μg·m-3; 良, 101~160μg·m-3; 轻度污染, 161~215μg·m-3; 中度污染, 216~265μg·m-3; 重度污染, 266~800μg·m-3.其中大于160μg·m-3时, 为臭氧超标日.
本文所有的观测资料时段为2015年1月1日至2018年12月31日. 其中, 2018年1月1日至2018年12月31日的资料没有参与臭氧浓度方程的建模而是用于模型的检验.
2 结果与讨论 2.1 O3浓度与气象因子的关系 2.1.1 O3浓度指标与关键气象因子的确立为了确定各气象因子对O3浓度的影响, 并进一步确定影响佛山地区O3浓度的关键性气象因子及其阈值, 建立用于佛山地区的O3浓度预报方程, 首先需要了解和明晰不同气象要素对O3浓度的影响大小.表 1~3给出了佛山O3浓度与地面气象要素(气压、气温、风速、云量和日照时数等)和高空气象要素(位势高度、温度和露点温度等)的相关系数.为了挑选最优的O3浓度表征参量, 表 1~3中给出了O3日最大小时浓度平均值(O3-1h)、O3日均值(O3-avg)和O3日最大8 h浓度平均值(O3-8h).
|
表 1 2015~2017年佛山地区O3浓度与地面气象要素(14:00和08:00)的相关性 Table 1 Correlation coefficients between O3 concentration and surface meteorological elements (14:00 and 08:00) in Foshan area from 2015 to 2017 |
|
|
表 2 2015~2017年佛山地区O3浓度与地面气象要素(日均和日极值)的相关性1) Table 2 Correlation coefficients between O3 concentration and surface meteorological elements (daily average values, daily extreme values) in Foshan area from 2015 to 2017 |
|
|
表 3 2015~2017年佛山地区O3浓度与高空气象要素(700、850和925 hPa, 08:00)的相关性1) Table 3 Correlation coefficients between O3 concentration and high-altitude weather elements (700 hPa, 850 hPa, 925 hPa, 08:00) in Foshan from 2015 to 2017 |
由表 1可知, 14:00气温和相对湿度与各O3-8h浓度相关性最大(N=1 068, P < 0.01), 分别为0.550和-0.560, 风速、总云量和低云量均与各O3浓度均呈负相关, O3-1h浓度相关性最为明显(N=1 041, P < 0.01), 分别为-0.255、-0.131和-0.131. 08:00气象要素与各O3浓度的相关性表明, 气温、总云量和低云量与O3-8h浓度的相关最明显(相关系数分别为0.355、-0.171和-0.184, P < 0.01), 风速与O3-1h浓度负相关最明显(R=-0.296, P < 0.01); 相对湿度与O3-avg浓度的相关性表现最好, 相关系数达-0.368(N=1 068, P < 0.01).
从地面日均值或日极值与各O3浓度的相关性来看(表 2), 日照时数、最高气温、平均气温和平均气压与O3-8h浓度的相关性表现最好, 相关系数分别为0.594、0.534、0.444和-0.235(N=1 068, P < 0.01); O3-1h浓度与平均风速的负相关表现最好, 相关系数为-0.349(N=1 041, P < 0.01); 日均相对湿度与O3-avg浓度负相关表现最好, 相关系数为-0.518(N=1 068, P < 0.01).
从高层气象要素与各O3浓度的相关性来看(表 3), 700 hPa温度和温度露点差与O3-8h浓度相关性最好(N=1 022, R=0.376和0.263, P < 0.01), 700 hPa位势高度和水平风速与O3-1h浓度相关性表现最明显(N=955, R=0.209和-0.514, P < 0.01), 露点温度O3-avg浓度与相关性最高, 相关系数为-0.368(N=1 022, P < 0.01). 850 hPa温度和温度露点差与O3-8h浓度的相关性也表现最好, 相关系数分别为0.268和0.156(N=1 022, P < 0.01), 其余要素与O3浓度相关性不明显, 均未通过显著性检验. 925 hPa位势高度、温度和露点温度与O3-8h浓度相关性表现最为良好(N=1 022, R=-0.126、0.350和0.135, P < 0.01), 925 hPa水平风速与O3-1h浓度的负相关关系表现最好, 相关系数为-0.309; 温度露点差与O3-avg浓度的相关性最好(N=1 022, R=0.291, P < 0.01).
综合考虑不同高度各气象要素与各O3浓度的相关性来看, O3-8h浓度的表现最为稳定, 与各气象要素的综合相关关系要明显好于其他两项, 气象要素对该浓度值的影响更为显著.《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ 633-2012)和《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)标准中采用的逐日考核O3浓度也为O3-8h浓度, 因此, 本文以O3-8h作为后续佛山地区O3浓度预报方程和O3浓度关键性气象阈值研究的指标, 以期为后期空气质量预报和大气污染精准防治提供参考和依据.
通过上述相关性分析, 综合考虑水平扩散条件(风速)和近地面O3生成或光化学反应条件(日照、气温和相对湿度等), 挑选出相关系数较大的表征因子如下：14:00的气温、相对湿度、平均气温、低云量和总云量; 日照时数、平均风速、日均相对湿度和最高气温; 700 hPa和928 hPa的气温和风速(08:00).这些因子即为佛山地区O3污染的关键气象因子.
2.1.2 关键气象因子阈值的确定为更好地指导后续空气质量预报, 确定关键气象因子后, 还应进一步确定佛山地区O3浓度超标时[ρ(O3-8h)≥160μg·m-3]各个因子的阈值, 图 2~4给出了O3-8h浓度地面和高层不同气象要素的变化特征.
|
因佛山没有辐射和云量观测, (d)为广州辐射观测结果, (e)和(f)为佛山地区ERA5再分析资料结果 图 2 O3-8h浓度随14:00地面气象要素(风速、气温、相对湿度、辐射、低云量和总云量)的变化特征 Fig. 2 Variation characteristics of O3-8h concentration with surface meteorological elements at 14:00 |
|
图 3 O3-8h浓度随日照时数、日均风速、日均相对湿度和最高气温的变化特征 Fig. 3 Variation characteristics of O3-8h concentration with sunshine hours, daily average wind speed, daily average relative humidity, and maximum temperature |
|
图 4 O3-8h浓度随高层(700 hPa和925 hPa)08:00气象要素(气温和风速)的变化特征 Fig. 4 Variation characteristics of O3-8h concentration with high-level (700 hPa and 925 hPa) meteorological elements (temperature and wind speed) at 08:00 |
O3作为大气中的污染物, 局地浓度的高低受大气边界层湍流和扩散影响显著, 风速在一定程度上表征了大气湍流的强度[13].风速越大, 水平扩散条件越好, 近地面大气湍流越明显; 风速越小, 水平扩散条件越差, 大气湍流越不明显[22].图 2(a)、图 3(b)、图 4(b)和图 4(d)分别给出了O3-8h浓度随地面风速(14:00)、日平均风速、700 hPa风速(08:00)和925 hPa风速(08:00)的变化情况.可以看出除925 hPa风速(08:00)外, 随着各风速增大, O3-8h浓度和超标率均表现为逐渐降低.当14:00地面风速由2~3m·s-1增大至3~4 m·s-1时, ρ(O3-8h)由94.6μg·m-3下降为82.8μg·m-3, O3-8h超标率也由12.9%快速下降至5.1%; 当日均风速由2~3m·s-1增大至3~4m·s-1时, ρ(O3-8h)由86.2μg·m-3下降为73.9μg·m-3, O3-8h超标率也由10.0%快速下降至2.1%; 当700 hPa风速(08:00)由5~10m·s-1增大至10~15m·s-1时, ρ(O3-8h)由104.8μg·m-3下降为64.9μg·m-3, O3-8h超标率也由17.6%快速下降至2.4%.O3-8h浓度随925 hPa风速(08:00)的变化在 < 12m·s-1时随着风速的增大, 浓度平均值和超标率也表现为逐渐下降, 但随着风速的持续增大, O3-8h浓度变化不大, 但超标率在风速>16m·s-1时由12~16 m·s-1的1.9%增大至9.1%.分析样本发现, 925 hPa风速(08:00)>16m·s-1个例较少, 仅有样本数10个, 且基本均发生在台风外围东北下沉气流影响下, 不具有普适性, 因此后续研究超标率和臭氧预报方程时未将该阈值纳入考量.通过以上分析, 各风速的阈值为：14:00风速 < 3m·s-1, 日平均风速 < 3m·s-1, 700 hPa风速(08:00) < 10m·s-1和925 hPa风速(08:00) < 8m·s-1.
近地面O3是在太阳辐射下前体物通过光化学反应产生的, 而气温也是受太阳辐射影响而逐渐升高的, 因此气温与O3浓度的日变化规律大致相似, 二者同样是在午后达到峰值, 有明显的正相关关系[23].由图 2(c)、图 3(d)、图 4(a)和图 4(c)可知, 随着各气温指标的升高, O3-8h浓度和超标率均大致表现为升高趋势.当14:00气温由20~25℃上升至25~30℃时, ρ(O3-8h)由75.6μg·m-3上升至94.8μg·m-3, O3-8h超标率也由3.0%快速上升至11.7%; 当日最高气温由20~25℃上升至25~30℃时, ρ(O3-8h)由73.9μg·m-3上升至92.4μg·m-3, 超标率由2.1%快速上升至10.7%; 当700 hPa气温(08:00)由3~6℃上升至6~9℃时, ρ(O3-8h)由63.5μg·m-3上升至92.3μg·m-3, 超标率也由3.3%快速上升至13.1%; 当925 hPa气温(08:00)由10~15℃上升至15~20℃时, ρ(O3-8h)由75.0μg·m-3上升至98.0μg·m-3, 超标率也由5.1%快速上升至15.0%.通过以上分析, 各温度的阈值为：14:00气温≥25℃, 最高气温≥25℃, 700 hPa(08:00)气温≥6℃, 925 hPa(08:00)气温≥15℃.
相对湿度是空气中绝对湿度与同气温和气压下饱和绝对湿度的比值, 表征空气中水汽的饱和程度.与气温日变化相反, 随着太阳辐射的增强, 相对湿度会逐渐降低, 因此其日变化与O3浓度的日变化规律相反, 午间出现最低值.研究表明, 相对湿度与O3浓度的负相关关系是由多种原因造成的[12, 24, 25].首先, 大气中的水汽会通过消光机制阻碍太阳辐射到达地面; 其次, 湿度较高时, 空气中水汽所含的自由基会迅速将O3分解为氧分子, 从而消耗O3; 另外, 当相对湿度较高时, 水汽充足, 常伴有云雨, 会阻挡紫外辐射, 降雨也会使得大气中的污染物得以湿清除, O3浓度也较低.不过, 值得一提的是, 相对湿度很低时, 常伴随冷空气影响, 北风强劲, 水平扩散条件好, O3浓度较低.由14:00相对湿度和日均相对湿度与O3-8h浓度的变化特征来看[图 2(b)和3(c)], 当14:00相对湿度由40%~60%增加至60%~80%时, ρ(O3-8h)由124.4μg·m-3快速下降至76.9μg·m-3, O3-8h超标率也由23.7%快速下降至3.6%; 当日均相对湿度由70%~80%下降至80%~90%时, ρ(O3-8h)由105.7μg·m-3快速下降至68.5μg·m-3, 超标率也由16.3%快速下降至2.5%.通过以上分析, 14:00相对湿度和日均相对湿度的阈值分别为：14:00相对湿度 < 60%, 日均相对湿度 < 80%.
由于近地面O3形成与太阳紫外辐射所引起的光化学反应关系密切, 云天状况、日照时数和辐射对O3浓度均有影响[26].图 2(d)给出了O3-8h浓度随10:00~17:00平均辐射的变化, 当平均辐射低于20 W·m-2时, 基本无臭氧污染情况发生, 随着辐射增大, 超标率和平均浓度均开始增大, 辐射处于30~40 W·m-2范围时, 超标率最高(29.5%), ρ(O3-8h)达132.9μg·m-3.但因为佛山暂没有辐射观测和预报业务, 后续并未确定阈值.图 2(e)、2(f)和3(a)给出了O3-8h浓度与14:00低云量、总云量和日照时数的变化特征.可以看出, O3浓度和超标率与云量呈负相关, 云量增多, O3浓度降低.分析再分析资料发现[图 2(e)和2(f)], 随着云量的逐渐增多, O3-8h浓度和超标率均大致表现为下降趋势.当14:00总云量占比由60%~80%增加至80%~100%时, ρ(O3-8h)由96.0μg·m-3下降至70.8μg·m-3, 超标率也由12.5%下降至5.2%; 当14:00低云量占比由20%~40%增加至40%~60%时, ρ(O3-8h)由96.6μg·m-3下降至81.3μg·m-3, 超标率也由9.1%下降至6.9%.日照时数是太阳直接辐照度达到或超过120 W·m-2的各段时间的总和, 日常均有观测, 可以在一定程度上表征太阳辐射的强度, 日照时间长, 常对应晴好天气, 日照时间短则对应多云或阴天天气.图 3(a)给出了O3浓度随日照时数的变化特征, 可以看出, O3浓度与日照时数呈正相关关系, 随着日照时数的增加, O3-8h平均浓度稳步上升.当日照时数由2~4 h增加至4~6 h时, ρ(O3-8h)由89.6μg·m-3快速上升至110.3μg·m-3, 超标率也由7.5%快速上升至18.3%, O3-8h浓度超标事件多发生日照时数大于4 h以上日, 当日照时数超过10 h时, 超标率可以高达30.6%.长时间日照, 有利于大气光化学反应的持续发生, 从而造成近地面O3浓度的不断增加[27, 28].通过以上分析, 云量和日照时数的阈值可总结为：14:00低云量 < 4成, 14:00总云量 < 8成, 日照时数≥4 h.
2.2 佛山地区高浓度臭氧潜势指数(HOPI)的确立高浓度O3污染事件的发生与气象条件密切相关, O3污染出现的气象条件主要表为晴间少云、小风、低相对湿度、较长的日照时间和较高的温度, 本研究参考南京与上海地区研究结果[13, 19], 依据佛山本地观测实况研究结果, 定义佛山地区高浓度臭氧潜势指数(high concentration ozone potential index, HOPI)如表 4.
|
|
表 4 佛山地区高浓度臭氧潜势指数(HOPI)判定指标 Table 4 High concentration ozone potential index (HOPI) judgment index in Foshan |
HOPI综合考虑了水平扩散条件(小风速)和局地光化学反应和O3生成条件(晴间少云、低相对湿度、较长的日照时间和较高的温度), 取值范围为0~5.HOPI值越大, 表明出现高浓度O3污染事件的可能性也越大; 值越小, 表明出现高浓度O3污染事件的可能性也越小.
2.3 风向指数(WDI) 2.3.1 O3浓度与风向风速的关系风作为大气中最有效的扩散机制, 2.1.2节中已给出了不同高度和层次风速对近地面O3浓度的影响, 但研究发现, 除了风速的扩散对污染物的影响外, 风向对O3浓度也有重要影响.图 5给出了地面14:00、925 hPa(08:00)和700 hPa(08:00)O3-8h浓度风玫瑰图.图 5(a)可知, 佛山14:00地面主导风向以偏南风为主, 其次为偏北风, 偏东和偏西风频率较低.当近地面风速处于低风速时(< 2 m·s-1), 水平扩散条件差, O3浓度较高, 特别是在偏东和西北、西南风向时.当风向为东北风向时, 即使风速达4~5 m·s-1, O3浓度仍处于高值, 说明除了局地生成外, 区域间的污染物输送也对O3浓度的增加有重要作用.对925 hPa而言[图 5(b)], 以东北和西南风为主导, 除东北方向外, 其余方向在5 m·s-1风速范围内, O3浓度均较高; 对700 hPa而言[图 5(c)], 以西南偏西风为主导, O3浓度在风速低于10 m·s-1范围内, 除西南方向外, 其余方向均为高值范围.
|
(a)14:00地面风向风速, (b)925 hPa(08:00)风向风速, (c)700 hPa(08:00)风向风速; 黑色实线表示风频, 半径表示风速, 角度表示风向 图 5 不同高度O3-8h浓度风玫瑰图 Fig. 5 Wind rose plots of O3-8h concentration at different heights |
图 6统计了从地面到中低层(700 hPa和925 hPa)全年出现不同风向(16个方位)所对应的O3-8h浓度. 14:00地面风来看, 当地面风向为东北东、西南和西北西方向时, ρ(O3-8h)平均值较高, 3个风向对应的平均值分别为121.8、114.5和128.7 μg·m-3, 当地面风向为偏北风时, ρ(O3-8h)最低, 仅为78.8 μg·m-3.从整个风向变化来看, 当14:00地面风场为偏北和东南方向时, O3-8h浓度较低; 当风向为东北东和西北西时, 浓度较高, 这与风玫瑰的结论相一致[图 5(a)].从925 hPa(08:00)风向来看, 当风向为北北西和偏北方向时, ρ(O3-8h)平均值较高(139.0 μg·m-3和116.4 μg·m-3), 这可能是因为925 hPa为偏北风向时, 时有台风外围天气形势发生, 臭氧浓度较高; 随着风向逐渐由偏北顺转为偏东至偏南, O3-8h浓度平均值逐渐降低, 当风向为偏南到风时, O3-8h浓度稍有增大, 而后随着风向继续顺转, 浓度再次降低, 当风向由偏西风逐渐转为偏北风时, O3-8h浓度平均值快速增加. 700 hPa(08:00)不同风向对应的O3-8h浓度平均值变化趋势与925 hPa大致呈相反态势, 当925 hPa(08:00)风向为东南风和偏南风时, O3-8h平均浓度较低, 当风向为偏西风和偏北风时, O3-8h浓度平均值较高, 最高ρ(O3-8h)平均值(133.1μg·m-3)出现在西北西风向.
|
图 6 O3-8h浓度与14:00地面风向、925 hPa和700 hPa(08:00)风向的关系 Fig. 6 Variations in average O3-8h concentrations in different directions of surface wind at 14:00 and wind directions of 925 hPa and 700 hPa at 08:00 |
为进一步定量表征不同风向对于佛山O3-8h浓度的影响, 根据上述分析, 定义风向影响指数(wind direction index, WDI), 即利用分段线性拟合方法寻找地面O3-8h浓度与不同高度风向的定量关系, 线性拟合结果如图 7所示.
|
图 7 O3-8h浓度与14:00地面风向、925 hPa和700 hPa(08:00)风向的分段线性拟合 Fig. 7 Sectional linear fitting of O3-8h concentration with surface wind direction at 14:00, 925 hPa, and 700 hPa wind direction at 08:00 |
14:00地面风向的风向影响指数计算公式如下：
|
925 hPa风向(08:00)的风向影响指数计算公式如下：
|
700 hPa风向(08:00)的风向影响指数计算公式如下：
|
式中, WD表示风向度数(°), 正北为0或360°, 正东为90°, 正南为180°, 正西为270°, 如此顺时针旋转; WDI14、WDI925和WDI700分别表示14:00地面、925 hPa和700 hPa(08:00)的风向影响指数.
由图 7可知, 不同高度风向对O3-8h浓度的线性拟合来看, 14:00地面风向偏北风(包括西北-偏北-东北方向)的拟合效果(R2为0.967和0.965)要优于其他方向, 偏东-东南方向拟合效果次之(R2=0.843), 西南-偏西方向拟合效果最差(R2=0.744); 925 hPa(08:00)风向偏东方向(包括东北-偏东-东南方向)的拟合效果(R2=0.821)优于偏南到偏西方向(包括偏南-西南-偏西-西北方向)(R2=0.539); 700 hPa(08:00)风向来看, 偏东和偏南方向(包括东北-偏东-东南-偏南-西南方向)的拟合效果(R2=0.883)要好于偏西到西北方向(R2=0.711).
2.4 O3浓度预报方程的建立与应用 2.4.1 佛山O3浓度预报方程的建立为综合了解各项气象因子与O3浓度的定量关系, 采用多指标叠套的方法, 运用多元逐步回归方程, 以O3-8h浓度为因变量, 引入的自变量包括：佛山地区高浓度臭氧潜势指数HOPI、不同高度风向影响指数WDI(WDI14、WDI925、WDI700)、14:00地面气象要素(云量LCC14、总云量TCC14、气温T14、相对湿度RH14)、700 hPa气象要素(08:00)(气温T700、风速WS700)、925 hPa气象要素(08:00)(气温T925、风速WS925)、日照时数RZSS、日最高气温Tmax、日平均相对湿度RHavg、日雨量Pre_d和14:00~20:00累积降雨量Pre_6h等17种气象要素, 得到佛山地区O3-8h浓度预报方程如下：
|
式中, (O3-8h)为臭氧日最大8 h平均浓度, HOPI为佛山高浓度臭氧潜势指数(取值范围为0~5), RH14为14:00相对湿度, WS925为925 hPa(08:00)风速, WDI700为700 hPa(08:00)风向影响指数, WS700为700 hPa(08:00)风速, TCC14为14:00总云量, LCC14为14:00低云量, Tmax为日最高气温, T925为925 hPa(08:00)气温.
2.4.2 佛山O3浓度预报方程的应用与检验为检验预报方程的可用性, 本研究将没有参与回归分析的2018年1月1日~12月31日相关实况资料进行拟合检验, 结果如图 8.从时间序列来看[图 8(a)], O3浓度预报曲线基本能反映逐日O3-8h浓度变化情况, 其中冬季(1~2月、12月)、春季(3~5月)和秋季(9~11月)模拟值与实测值基本保持一致, 部分时段近乎重合, 说明预报方程的可预报性很好; 夏季(6~8月)模拟值与实测值差异较大, 时有低估和高估出现, 低估主要出现在O3-8h浓度突增时段, 对峰值的预报偏低, 高估主要出现夏季天气温度较高时段, 方程中贡献较大的两项HOPI和Tmax均处于高位(3~5和31.5~35.4℃), 从而造成臭氧浓度的偏高.
|
图 8 2018年1月1日~12月31日逐日O3-8h浓度实况值与模拟值时间序列和散点图 Fig. 8 Time series and scatter plot of observed O3-8h concentration and fitted concentration from January 1st to December 31st, 2018 |
为进一步反映预报方程与观测实况的相关性大小, 图 8(b)给出了模拟与实测O3-8h浓度的散点图.模拟值与实测值二者的相关系数R可达0.82, 远超0.01的置信水平, 且离散点主要集中在1∶1线附近, 拟合系数为0.97, 也说明了实测值与模拟值的一致性, 可见, 本研究基于多指标叠套方法所建立的O3浓度预报方程具有一定的预报意义, 对于实际业务应用不失为一种简单、快速的预报方法.但对于部分严重超标的极值预报, 该预报方程明显存在低估, 后续需进一步改进.另外, 值得注意的是, 文中方程的检验采用的气象要素的实况, 后续业务应用时需使用模式气象要素的预报, 可能会对预报结果产生影响.
3 结论(1) 近地面O3的变化与高低层气象要素关系密切, 气温和日照时数等气象要素与O3浓度呈显著正相关, 相对湿度、总(低)云量和风速等与其呈负相关; 14:00气温、相对湿度、气温、低云量和总云量, 日照时数、平均风速、日均相对湿度和最高气温, 700 hPa和925 hPa(08:00)气温和风速是佛山地区近地面O3污染的关键气象因子.
(2) 高浓度O3污染发生的气象条件为小风速、晴间少云、低相对湿度、较长的日照时间和较高的温度; 佛山地区高浓度O3潜势指数(HOPI)和风向指数(WDI)的建立可以较好地衡量O3污染气象条件的好坏.
(3) 综合考虑高浓度臭氧潜势指数HOPI、不同高度风向影响指数WDI、14:00地面气象要素、700 hPa和925 hPa气象要素(08:00)、日照时数RZSS、日最高气温Tmax和日平均相对湿度RHavg等17种气象要素, 采用多指标叠套和多元逐步回归方法建立了佛山地区O3浓度预报方程; 利用2018年全年资料检验发现, 模拟值与实测值二者的相关系数R可达0.82, 拟合系数为0.97, 说明预报方程具有良好的拟合效果和可预报性.
(4) O3浓度预报方程夏季(6~8月)偏差较大, 且对部分严重超标的极值存在低估, 后续需进一步改进.
| [1] | Wang T, Xue L K, Brimblecombe P, et al. Ozone pollution in China: a review of concentrations, meteorological influences, chemical precursors, and effects[J]. Science of the Total Environment, 2017, 575: 1582-1596. DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.10.081 |
| [2] |
陆克定, 张远航, 苏杭, 等. 珠江三角洲夏季臭氧区域污染及其控制因素分析[J]. 中国科学: 化学, 2010, 40(4): 407-420. Lu K D, Zhang Y H, Su H, et al. Regional ozone pollution and key controlling factors of photochemical ozone production in Pearl River Delta during summer time[J]. Scientia Sinica Chimica, 2010, 40(4): 407-420. |
| [3] | 张远航, 郑君瑜, 陈长虹, 等, 中国大气臭氧污染防治蓝皮书(2020年)[R]. 北京: 中国环境科学学会臭氧污染控制专业委员会, 2020. |
| [4] |
何超, 慕航, 杨璐, 等. 中国暖季近地面臭氧浓度空间格局演变及主要气象驱动因素[J]. 环境科学, 2021, 42(9): 4168-4179. He C, Mu H, Yang L, et al. Spatial variation of surface ozone concentration during the warm season and its meteorological driving factors in China[J]. Environmental Science, 2021, 42(9): 4168-4179. |
| [5] | 广东省生态环境厅. 2015年广东省环境状况公报[EB/OL]. http://gdee.gd.gov.cn/hjzkgb/content/post_2335528.html, 2016-06-08. |
| [6] |
赵伟, 高博, 卢清, 等. 2006~2019年珠三角地区臭氧污染趋势[J]. 环境科学, 2021, 42(1): 97-105. Zhao W, Gao B, Lu Q, et al. Ozone pollution trend in the Pearl River Delta region during 2006-2019[J]. Environmental Science, 2021, 42(1): 97-105. DOI:10.3969/j.issn.1006-4427.2021.01.017 |
| [7] | Vaidya O C, Howell G D, Leger D A. Evaluation of the distribution of mercury in lakes in nova scotia and newfoundland (Canada)[J]. Water, Air, and Soil Pollution, 2000, 117(1-4): 353-369. |
| [8] | Zhang Y N, Xiang Y R, Chan L Y, et al. Procuring the regional urbanization and industrialization effect on ozone pollution in Pearl River Delta of Guangdong, China[J]. Atmospheric Environment, 2011, 45(28): 4898-4906. DOI:10.1016/j.atmosenv.2011.06.013 |
| [9] | Xie Y, Dai H C, Zhang Y X, et al. Comparison of health and economic impacts of PM2.5 and ozone pollution in China[J]. Environment International, 2019, 130. DOI:10.1016/j.envint.2019.05.075 |
| [10] | Carter C A, Cui X M, Ding A J, et al. Stage-specific, nonlinear surface ozone damage to rice production in China[J]. Scientific Reports, 2017, 7(1). DOI:10.1038/srep44224 |
| [11] | Zhang Y H, Hu M, Zhong L J, et al. Regional integrated experiments on air quality over Pearl River Delta 2004 (PRIDE-PRD2004): overview[J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(25): 6157-6173. DOI:10.1016/j.atmosenv.2008.03.025 |
| [12] |
黄俊, 廖碧婷, 吴兑, 等. 广州近地面臭氧浓度特征及气象影响分析[J]. 环境科学学报, 2018, 38(1): 23-31. Huang J, Liao B T, Wu D, et al. Guangzhou ground level ozone concentration characteristics and associated meteorological factors[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018, 38(1): 23-31. |
| [13] |
王磊, 刘端阳, 韩桂荣, 等. 南京地区近地面臭氧浓度与气象条件关系研究[J]. 环境科学学报, 2018, 38(4): 1285-1296. Wang L, Liu D Y, Han G R, et al. Study on the relationship between surface ozone concentrations and meteorological conditions in Nanjing, China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018, 38(4): 1285-1296. |
| [14] | Cobourn W G, Dolcine L, French M, et al. A comparison of nonlinear regression and neural network models for ground-level ozone forecasting[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 2000, 50(11): 1999-2009. |
| [15] |
李颖若, 韩婷婷, 汪君霞, 等. ARIMA时间序列分析模型在臭氧浓度中长期预报中的应用[J]. 环境科学, 2021, 42(7): 3118-3126. Li Y R, Han T T, Wang J X, et al. Application of ARIMA model for mid-and long-term forecasting of ozone concentration[J]. Environmental Science, 2021, 42(7): 3118-3126. |
| [16] | Kolehmainen M, Martikainen H, Ruuskanen J. Neural networks and periodic components used in air quality forecasting[J]. Atmospheric Environment, 2001, 35(5): 815-825. DOI:10.1016/S1352-2310(00)00385-X |
| [17] |
吴剑斌, 肖林鸿, 晏平仲, 等. 最优化集成方法在城市臭氧数值预报中的应用研究[J]. 中国环境监测, 2017, 33(4): 213-220. Wu J B, Xiao L H, Yan P Z, et al. Application of optimal consensus forecast in urban ozone prediction[J]. Environmental Monitoring in China, 2017, 33(4): 213-220. |
| [18] |
周广强, 耿福海, 许建明, 等. 上海地区臭氧数值预报[J]. 中国环境科学, 2015, 35(6): 1601-1609. Zhou G Q, Geng F H, Xu J M, et al. Numerical ozone forecasting over shanghai[J]. China Environmental Science, 2015, 35(6): 1601-1609. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2015.06.001 |
| [19] |
谈建国, 陆国良, 耿福海, 等. 上海夏季近地面臭氧浓度及其相关气象因子的分析和预报[J]. 热带气象学报, 2007, 23(5): 515-520. Tan J G, Lu G L, Geng F H, et al. Analysis and prediction of surface O3 concentration and related meteorological factors in summertime in urban area of Shanghai[J]. Journal of Tropical Meteorology, 2007, 23(5): 515-520. DOI:10.3969/j.issn.1004-4965.2007.05.014 |
| [20] |
安俊琳, 王跃思, 孙扬. 气象因素对北京臭氧的影响[J]. 生态环境学报, 2009, 18(3): 944-951. An J L, Wang Y S, Sun Y, et al. Assessment of ozone variations and meteorological effects in Beijing[J]. Ecology and Environment, 2009, 18(3): 944-951. DOI:10.3969/j.issn.1674-5906.2009.03.027 |
| [21] |
苏筱倩, 安俊琳, 张玉欣, 等. 支持向量机回归在臭氧预报中的应用[J]. 环境科学, 2019, 40(4): 1697-1704. Su X Q, An J L, Zhang Y X, et al. Application of support vector machine regression in ozone forecasting[J]. Environmental Science, 2019, 40(4): 1697-1704. |
| [22] |
李昕, 胡非, 浦一芬, 等. 大气边界层湍流相干结构的识别(英文)[J]. 大气科学进展, 2002, 19(4): 687-698. Li X, Hu F, Pu Y F, et al. Identification of coherent structures of turbulence at the atmospheric surface layer[J]. Advances in Atmospheric Sciences, 2002, 19(4): 687-698. |
| [23] |
齐艳杰, 于世杰, 杨健, 等. 河南省臭氧污染特征与气象因子影响分析[J]. 环境科学, 2020, 41(2): 587-599. Qi Y J, Yu S J, Yang J, et al. Analysis of characteristics and meteorological influence factors of ozone pollution in Henan province[J]. Environmental Science, 2020, 41(2): 587-599. |
| [24] | Li K W, Chen L H, Ying F, et al. Meteorological and chemical impacts on ozone formation: a case study in Hangzhou, China[J]. Atmospheric Research, 2017, 196: 40-52. DOI:10.1016/j.atmosres.2017.06.003 |
| [25] | Pu X, Wang T J, Huang X, et al. Enhanced surface ozone during the heat wave of 2013 in Yangtze River Delta region, China[J]. Science of the Total Environment, 2017, 603-604: 807-816. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.03.056 |
| [26] |
杨显玉, 吕雅琼, 王禹润, 等. 天气形势对四川盆地区域性臭氧污染的影响[J]. 中国环境科学, 2021, 41(6): 2526-2539. Yang X Y, Lü Y Q, Wang Y R, et al. Impact of synoptic patterns on regional ozone pollution in Sichuan Basin[J]. China Environmental Science, 2021, 41(6): 2526-2539. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2021.06.005 |
| [27] |
李明华, 甘泉, 曹静, 等. 惠州市臭氧污染特征及其与气象条件关系研究[J]. 热带气象学报, 2019, 35(3): 324-331. Li M H, Gan Q, Cao J, et al. Characteristics of ozone pollution and its relationship with meteorological conditions in Huizhou[J]. Journal of Tropical Meteorology, 2019, 35(3): 324-331. |
| [28] |
洪莹莹, 陈辰, 保鸿燕, 等. 珠三角西南部春季臭氧来源与敏感性分析[J]. 生态环境学报, 2021, 30(5): 984-994. Hong Y Y, Chen C, Bao H Y, et al. Sources and sensitivity analysis of ozone in spring over the southwestern part of Pearl River Delta region[J]. Ecology and Environment Sciences, 2021, 30(5): 984-994. |