2. 天津医科大学公共卫生学院, 天津 300070
2. School of Public Health, Tianjin Medical University, Tianjin 300070, China
颗粒物是评价空气质量的重要指标之一.空气中颗粒物的增多会影响人体健康, 降低区域空气质量和改变全球气候效应[1, 2].颗粒物来源可以分为自然源和人为源两大类[3, 4].由于来源广泛且发生复杂的物理化学过程, 环境空气颗粒物粒径(空气动力学直径, 下同)在100.00 μm以下均有分布.为了区分不同粒径段颗粒物特性, Whitey将颗粒物划分为3种模态[5], 即Aitken核模态(粒径小于0.05 μm)、积聚模态(粒径为0.05~2.00 μm)和粗模态(粒径大于2.00 μm).
交通排放是城市空气颗粒物污染的主要来源之一[6].交通过程产生的颗粒物主要包含尾气管排放和非尾气管排放两种来源.尾气管排放源主要是燃料燃烧过程产生的一次颗粒物和燃烧产物形成的二次颗粒物, 数浓度主要集中在粒径小于0.10 μm部分, 峰值一般出现在0.10 μm以下, 是道路细颗粒物数浓度主要来源[7~9].非尾气管排放源主要包含制动器磨损、离合器磨损、轮胎磨损、路面磨损和道路再悬浮扬尘, 颗粒物数浓度分布较为复杂[10~13].对于制动过程产生的颗粒物, Iijima等[14, 15]利用气溶胶粒径分析仪(aerosol particle size spectrometer, APS)发现不同材质的刹车片在制动过程中产生的颗粒物数浓度都在0.50~2.00 μm粒径区间出现峰值; Kukutschová等[16]利用扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪和APS发现制动过程中产生的颗粒物数浓度主要集中在0.10 μm左右.对于轮胎与路面磨损产生的颗粒物, Aatmeeyata等[17]利用模拟实验发现轮胎与路面磨损产生的PM10颗粒物数浓度呈双峰分布, 分别在0.30 μm和4.50 μm处产生峰值.本研究根据颗粒物数浓度的粒径分布特征解析道路环境颗粒物的主要来源, 能够进一步细化交通排放颗粒物的来源, 提出有针对性的减排建议.
受体模型法正定矩阵因子分解模型(positive matrix factorization, PMF)是颗粒物源解析工作中应用较多的方法之一. PMF对来源的非负性限制, 能较好地对自然来源进行分解.PMF可以通过颗粒物化学组成(水溶性离子、有机组分、碳组分和金属元素)解析来源[18, 19], 也可以利用颗粒物数浓度粒径分布进行源解析[20~22].段菁春等[23]利用PMF对北京市道路颗粒物数浓度和气态污染物数据进行来源解析, 得到2个机动车排放源和1个燃煤污染源.Ogulei等[21]对颗粒物粒径分布、化学组成和环境气态污染物进行解析, 得到12种颗粒物来源, 主要包括二次硝酸盐、二次硫酸盐、本地汽油车交通排放和燃煤电厂排放等来源. Rivas等[24]利用道路颗粒物数谱数据解析得到交通来源、二次气溶胶来源和生物气溶胶来源等6种颗粒物来源.对不同粒径颗粒物进行来源解析, 明确不同粒径范围颗粒物的主要来源, 能够对公众减少颗粒物暴露提供引导性建议.
天津市位于京津冀地区, 随着经济的不断发展, 城市机动车保有量不断上升, 2017~2019年期间, 汽车总量每年增加10万辆以上[25], 交通活动产生的颗粒物危害愈加受到重视[26, 27].本研究利用气溶胶粒径谱仪在天津市南开区主干道对道路环境颗粒物进行观测, 分析颗粒物数浓度粒径分布特征, 解析不同粒径颗粒物的主要来源, 探讨温度和相对湿度对道路环境颗粒物的影响, 以期为制定合理的交通减排政策及行人出行方案提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 观测时间与地点本研究选择天津市南开区交通道路环境进行采样.南开区属于天津市中心城区, 在6个市内行政区中人口数量最多(约90万人), 是天津市著名的文化教育区.采样点位于卫津路和同安道交口(39°6′N, 117°11′E), 西毗南开大学八里台校区, 东临天津医科大学, 南接八里台立交桥, 道路车流量较大.采样时间选择在2018年冬季(2018年11月19日至2019年1月6日)开展, 于工作日早高峰(07:30~09:20)期间对道路环境颗粒物进行采样, 并同时记录温度和相对湿度.
1.2 采样仪器及数据分析使用便携式气溶胶粒径谱仪(Grimm Aerosol 11-A, 德国)对颗粒物粒径分布进行观测.该仪器利用激光散射原理对颗粒物进行测量计数, 可提供0.25~32.00 μm粒径区间不同粒径通道的颗粒物数浓度.仪器采样流量为1.2 L·min-1, 时间分辨率为1 min, 仪器精度为1 L-1.每次采样前仪器会进行系统自检和零校准检查, 将仪器架设在采样推车上, 能够测量接近人体呼吸带高度的颗粒物数浓度粒径数据.采样期间的温度和相对湿度由Q-Trak 7575(TSI, 美国)观测得到, 时间分辨率为1 min, 仪器分辨率分别为0.1℃(温度)和0.1%(相对湿度).采样期间无降水.
1.3 PMF源解析方法Paatero等[28]1993年提出的正定矩阵因子分解模型(PMF), 已广泛应用于颗粒物来源解析研究.PMF模型首先计算输入数据中不同因子的误差, 再通过最小二乘法找到最优的源矩阵及贡献矩阵(两个矩阵都为非负矩阵).PMF模型假设输入的数据矩阵X可定义为:
(1) |
式中, S为源矩阵, F为贡献矩阵, E为误差矩阵.运用美国环保署(EPA)开发的PMF 5.0软件进行PMF源解析, 需要输入数浓度和不确定度数据.数浓度即环境颗粒物采样数据, 不确定度计算公式如下:
(2) |
(3) |
式中, δij为测量误差; α为常数; xij为第i个样品第j个观测值(颗粒物数浓度);
α和C的选择需要使计算结果满足一定的条件: 比例残差(scaled residuals)在±2(或者±3)之间; 已有研究中参数的选择见表 1.通过调整α和C对计算得到的信噪比(S/N)和比例残差进行比较, 最终确定α=0.01, C=0.20为本研究计算不确定度的参数值.
2 结果与讨论 2.1 总体特征
如表 2所示, 冬季早高峰期间, 颗粒物的数浓度平均值为(502±493)cm-3, 其中积聚态颗粒物数浓度为500 cm-3, 粗模态数浓度约为2 cm-3.不同月份颗粒物数浓度大小为: 2018年11月>2019年1月>2018年12月; 观测期间温度平均值为0℃, 相对湿度平均值为40%.
图 1(a)为早高峰期间环境温度和相对湿度的均值变化特征.温度变化范围为0.6~1.4℃, 随时间变化呈缓慢上升趋势; 相对湿度变化范围为34%~44%, 随时间变化呈缓慢下降趋势.由于不同粒径段数浓度差异较大, 将颗粒物分为0.25~0.30、0.30~0.50、0.50~1.00、1.00~2.00和>2.00 μm这5个粒径段, 同时对比总数浓度平均值分析时间变化趋势.如图 1(b)所示, 颗粒物总数浓度变化范围为472~542 cm-3, 在08:14前缓慢上升, 随后呈下降趋势.颗粒物数浓度主要集中在1.00 μm以下粒径段, 数浓度占比在99.0%以上.随着粒径的增大, 数浓度急剧下降; 当粒径大于1.00 μm时, 数浓度在6 cm-3以下.该现象与其他相似研究较为相近, 如彭爽等[29]的研究发现成都市大气中粒径在0.25~0.50 μm的颗粒物数浓度占比达到98.0%(采样粒径区间: 0.25~32.00 μm); 刘永明等[30]的研究发现重庆冬季气溶胶以细粒子为主, 占总数浓度的98.0%左右(采样粒径区间: 0.30~12.00 μm). 0.25~0.30和0.30~0.50 μm粒径段数浓度的时间变化趋势与总数浓度平均值变化趋势一致, 呈现先上升后下降趋势, 这可能与早高峰期间车流量变化有关.此外, 随着太阳辐射的增强, 大气边界层抬升, 有利于颗粒物的扩散, 也是总数浓度下降的可能原因[31].
采样期间, 交通道路环境颗粒物数浓度谱分布特征如图 2(a)和2(b)所示.不同时间尺度下颗粒物数浓度变化趋势较为一致, 均呈现单峰分布, 峰值在0.28~0.30 μm粒径段.吴丹等[32]发现南京北郊冬季颗粒物同样在0.58~0.63 μm存在峰值(观测粒径段为0.50~20.00 μm).彭爽等[29]则在成都发现冬季颗粒物数浓度在大于0.25 μm粒径段随着粒径的增加呈下降趋势, 峰值小于0.25 μm.采样点位于交通道路旁, 机动车尾气从排放到被观测经历了冷凝、凝结增长和二次反应等物理化学过程[33, 34].此外, 积聚态气溶胶相比于Aitken模态和粗模态气溶胶, 在空气中停留时间最长, 颗粒物粒径会不断增长, 最终可能导致颗粒物数浓度在积聚态粒径段出现峰值[35], 而实际观测条件的差异则可能造成数浓度峰值产生偏移.
同一时间尺度下, 相同粒径段颗粒物数浓度分布存在差异.由图 2(a)和2(b)可发现, 不同月份和不同工作日在小于0.70 μm粒径段颗粒物数浓度都存在较大差异.随着粒径的增大, 数浓度则愈加接近, 当粒径大于0.70 μm, 数浓度差异不明显.冬季不同月份数浓度差异可能是温湿度差异导致的, 而工作日差异则可能与机动车限行有关.
图 2(c)给出了不同工作日总数浓度与机动车限行占比分布情况.周一和周四总数浓度较高, 颗粒物污染较为严重; 周二、周三和周五则较低, 污染较轻.采样期间天津市机动车尾号占比及限行政策在不同工作日分别为: 周一17.9%(尾号限行为2和7)、周二21.6%(尾号限行为3和8)、周三15.2%(尾号限行为4和9)、周四21.1%(尾号限行为5、0和字母)和周五24.2%(尾号限行为1和6).除周三以外, 其余工作日颗粒物数浓度整体上表现出机动车限行占比高, 总数浓度水平低的特点.结合图 2(b)可知, 不同工作日颗粒物数浓度主要粒径段(0.70 μm以下)变化趋势与总数浓度一致, 表明限行机动车的占比直接影响了机动车颗粒物的排放, 首先影响较小粒径段颗粒物数浓度, 进而影响颗粒物总数浓度[9].周三处于一周的中间点, 机动车限行占比低且数浓度低, 可能与机动车的活动水平变化有关.整体而言, 机动车限行占比小的工作日, 机动车直接产生的颗粒物增多, 更容易造成道路颗粒物总数浓度的增加, 影响城市空气质量.天津市现在实行的机动车尾号限行规则是将尾号固定组合, 三个月进行一次轮换, 并未考虑不同尾号机动车的实际占比, 使得不同工作日机动车限行占比不均衡.依据机动车尾号占比进行合理组合, 使得工作日机动车限行占比相近, 能在一定程度上减少道路颗粒物数浓度高值出现的频率, 降低对城市空气质量的影响.
2.3 温度和湿度对颗粒物的影响通过Pearson相关性分析(下同)发现颗粒物总数浓度与温度呈正相关关系(r=0.48, P < 0.01).为探究不同温度下颗粒物数浓度分布特征, 将温度以5℃为间隔进行分级, 即 < -10、-10~-5、-5~0、0~5和5~10℃共5级.不同采样温度下颗粒物数浓度分布如图 3(a)和3(b)所示.随着温度的上升, 总数浓度呈现上升趋势; 粒径分布为单峰分布, 峰值在0.28~0.30 μm粒径段且不随温度变化.有研究表明粒径在0.10 μm以下的城市颗粒物总数浓度随温度升高而下降[36, 37].积聚态颗粒物在大气中停留时间最长, 且随着温度的升高, 超细粒子有利于碰撞生长形成细粒子, 导致观测粒径段颗粒物总数浓度上升[35].
相关性分析表明颗粒物总数浓度与相对湿度呈正相关关系(r=0.62, P < 0.01).将观测时段内的相对湿度按大小划分为10%~40%、40%~60%、60%~80%和80%~90%共4级.不同相对湿度条件下颗粒物数浓度分布如图 3(c)和3(d)所示.颗粒物峰值数浓度整体随着相对湿度的升高而增加, 但在40%~80%范围内变化不明显.相对湿度低于80%时, 颗粒物数浓度峰值在0.28~0.30 μm粒径段; 相对湿度大于80%时, 数浓度峰值粒径段由0.28~0.30 μm偏移至0.35~0.40 μm. Jamriska等[38]的研究发现相对湿度与交通活动产生的颗粒物数浓度呈正相关关系, 且对0.15~0.88 μm粒径范围内颗粒物数浓度存在显著影响, 该现象可能与粒径生长、交通排放和来自非交通来源的颗粒物吸湿特性的变化有关.Köhler[39]的研究表明对于粒径在1.00 μm以下的颗粒物, 相对湿度的增加有利于颗粒物的凝结增长, 且影响较大区域出现在0.30~0.50 μm左右; 对大于1.00 μm的颗粒物则影响较小.相对湿度的升高有利于颗粒物的凝结增长, 在高湿度条件下道路环境颗粒物易于累积与吸湿增长, 使得颗粒物数浓度出现峰值, 且高湿条件下峰值粒径发生变化.
2.4 PMF源解析使用EPA PMF 5.0对采样期间道路环境不同粒径颗粒物进行来源解析.通过数据有效率选择输入模型的粒径段.以仪器检出限为依据, 高于检出限的数据即为有效数据[40], 因此, 0.25~10.00 μm粒径段的颗粒物数浓度数据参与源解析计算.依据文献确定参数α和C, 还需要确定排放源因子数.通过对运行结果分析得到: 当因子数为3时, Qture值和Qrobust值较为接近, 数浓度拟合值与实际值拟合效果较好(R2>0.85, 斜率介于0.82~1.10之间), 表明该解析结果较为合理.经多次程序运行, 测试不确定性参数和调整因子数最终识别出3类颗粒物来源.
因子1对总数浓度的贡献率为8.6%, 图 4(a)可发现粒径大于5.00 μm的颗粒物主要集中在该因子中, 本研究认为该因子为道路尘.此类排放源是道路积尘在一定的动力条件(风力、机动车碾压和人群活动等)的作用下进入环境空气中形成的扬尘[13].有研究表明道路尘粒径主要分布在1.00~2.00 mm之间[41~44].有研究则进一步表明道路环境颗粒物数浓度主要集中在10.00~50.00 μm之间[45, 46].相比道路环境的其它颗粒物来源, 道路尘粒径分布主要集中在较大粒径段[14, 19], 结合因子1的特征粒径, 故将其归结为道路尘.
因子2对总数浓度的贡献率为2.8%, 图 4(b)表明该因子主要集中了粒径范围在0.80~4.00 μm之间的颗粒物.本研究认为该因子为刹车与轮胎磨损.刹车过程中产生的颗粒物主要来源于高温造成的刹车片和轮胎化学组分的挥发冷凝[47]和机械制动[17, 48].Sanders等[47]的研究认为不同材质刹车片制动过程中颗粒物数浓度在1.00 μm及以下存在峰值.同时有研究发现轮胎与路面磨损产生的粒径小于10.00 μm的颗粒物数浓度在0.30 μm和4.00~5.00 μm处存在峰值[17].结合因子2数浓度谱分布特征, 故将其归结为刹车与轮胎磨损共同作用来源.
因子3对总数浓度的贡献率为88.5%, 由图 4(c)可知0.65 μm以下粒径段的颗粒物主要集中在该因子中, 本研究认为该因子为机动车尾气管排放颗粒物老化来源.机动车尾气管排放颗粒物粒径主要集中在0.10 μm以下, 且数浓度较高[7~9].樊筱筱[9]的研究发现, 两种类型汽油机汽车和一种轻型柴油车尾气管排放的颗粒物峰值粒径分别为0.03、0.09和0.11 μm.陆叶强等[8]的研究发现在不同怠速情况下汽车尾气管排放颗粒物峰值粒径集中在0.01 μm和0.05 μm, 峰值数浓度达105 cm-3.胡志远等[7]的研究分析了不同驾驶工况下汽车尾气管颗粒物排放粒径分布特征, 基本上呈单峰分布, 峰值粒径主要集中在0.01~0.03 μm粒径段, 峰值数浓度达到108 cm-3.汽车尾气管排放颗粒物在扩散过程中会发生凝并过程, 导致颗粒物粒径增长.本研究为人行道采样, 汽车尾气管排放的颗粒物经过老化和凝并, 特征粒径较源排放颗粒物粒径有所增大.因子3主要含有粒径小于0.65 μm的颗粒物, 且是道路颗粒物数浓度的主要来源, 因此将因子3归结为机动车尾气管排放颗粒物老化来源.
3 结论(1) 天津市冬季交通早高峰期间, 道路旁颗粒物数浓度呈现先增后降的趋势, 在08:14左右达到峰值, 数浓度平均值为502 cm-3; 不同时间尺度下道路颗粒物粒径谱呈现单峰分布, 峰值浓度在0.28~0.30 μm粒径段.
(2) 不同工作日数谱分布差异主要与机动车活动有关.机动车尾号限行政策在一定程度上能控制交通活动产生的颗粒物水平, 建议限行政策依据不同尾号实际占比进行合理分配, 能减少道路颗粒物对城市空气质量的影响.
(3) 不同温度和相对湿度下, 道路颗粒物粒径谱呈现单峰分布.随着环境温度的上升, 颗粒物峰值数浓度呈现上升趋势但峰值粒径未发生偏移.随着相对湿度的上升, 颗粒物峰值数浓度同样呈现增高趋势, 当相对湿度大于80%, 数浓度峰值所在粒径段由0.28~0.30 μm偏移至0.35~0.40 μm.
(4) 通过PMF对道路旁颗粒物数浓度进行来源解析, 解析得到道路尘、刹车与轮胎磨损和机动车尾气管排放老化这3个主要来源.道路尘主要涵盖了粒径大于5.00 μm的颗粒物, 数浓度贡献率为8.6%; 刹车与轮胎磨损来源主要包含粒径在0.80~4.00 μm范围内的颗粒物, 数浓度贡献率为2.8%; 机动车尾气管排放老化来源主要包含粒径小于0.65 μm的颗粒物, 数浓度贡献率为88.5%, 占比最大.
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