环境科学  2022, Vol. 43 Issue (8): 4118-4126   PDF    
太湖氧化亚氮(N2O)排放特征及潜在驱动因素
刘朝荣1,2, 朱俊羽2, 李宇阳2, 俞晓琴2, 陈慧敏2, 杨艳1, 周永强2,3     
1. 西华师范大学环境科学与工程学院, 南充 637000;
2. 中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室, 南京 210008;
3. 中国科学院大学, 北京 100049
摘要: 氧化亚氮(N2O)是《京都议定书》规定的6种温室气体之一,其百年增温趋势是CO2的298倍,大气N2O浓度在持续快速增长中.浅水湖泊是大气N2O的重要来源,为探讨富营养湖泊太湖N2O排放的时空变化及潜在驱动因素,于2月(冬)和8月(夏)不同季节下在太湖进行野外观测,采用扩散系数-顶空瓶法观测表层水体N2O浓度[c(N2O)]和排放通量[F(N2O)],并讨论分析N2O排放的潜在驱动因素.由于溶解性有机物(DOM)光谱是溶解性有机碳(DOC)及溶解性有机氮(DON)来源组成的有效示踪指标,其迁移转化过程亦会释放大量无机氮,改变水体氧化还原电位,因而也能影响N2O排放.结果表明,太湖表层水体N2O的浓度和排放通量表现出的时间变化及空间变化强烈受到季节(水温)差异和营养水平的共同影响,其表层水体c(N2O)均值为(19.7±2.7)nmol·L-1F(N2O)均值为(41.1±1.8)μmol·(m2·d)-1,两者均表现为夏季高于冬季(t-test,P < 0.01);DOM和DOC等有机质的输入累积能够提高水体N2O的产生和排放潜力,其中N2O排放通量与水体类腐殖质组分C1显著正相关,表征陆源输入的荧光峰积分比值ICIT及芳香性指标S275-295都表明西北入湖河口区积累了大量陆源类腐殖酸,其转化降解对N2O的产生及排放有较大的贡献.结果显示水温、DOM组成来源和营养水平等均是影响太湖水体N2O排放的重要因素.长期连续观测能更好地全面评估各种因素对水体N2O产生及排放的影响并科学合理地制定减排方案.
关键词: 太湖      氧化亚氮(N2O)      通量      溶解性有机物(DOM)      平行因子分析(PARAFAC)     
Emission of Nitrous Oxide (N2O) from Lake Taihu and the Corresponding Potential Driving Factors
LIU Chao-rong1,2 , ZHU Jun-yu2 , LI Yu-yang2 , YU Xiao-qin2 , CHEN Hui-min2 , YANG Yan1 , ZHOU Yong-qiang2,3     
1. College of Environment Science and Engineering, China West Normal University, Nanchong 637000, China;
2. State Key Laboratory of Lake Science and Environment, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Abstract: Nitrous oxide (N2O) is one of the six greenhouse gases stipulated in the Kyoto Protocol. Its greenhouse potential over the past century was 298 times that of CO2, and the concentration of atmospheric N2O has been continuously and rapidly increasing during the past hundred years. Shallow lakes are an important source of atmospheric N2O. In order to explore the temporal and spatial changes and potential driving factors of N2O emissions from eutrophic water, we conducted field observations in February (winter) and August (summer) in Lake Taihu. We used the coefficient of diffusion-headspace bottle method to trace the variability in the N2O concentration[c(N2O)] and efflux[F(N2O)] from surface water bodies and explored the potential driving factors of N2O emissions. The optical measurements of dissolved organic matter (DOM) are an effective approach for tracing the source and composition of dissolved organic carbon (DOC) and dissolved organic nitrogen (DON). The migration and transformation processes of DOM also release a large amount of inorganic nitrogen, which changes the redox potential of the water column and thereby affects N2O emissions. Our results showed that the variability in c(N2O) and F(N2O) in the surface waters of Lake Taihu were strongly affected by water temperature and nutrient levels. The average c(N2O) of the surface waters was (19.7±2.7) nmol·L-1, corresponding to a mean F(N2O) of (41.1±1.8) μmol·(m2·d)-1, and the means of both c(N2O) and F(N2O) were higher in summer than those in winter (t-test, P < 0.01). The input and accumulation of DOM could increase the production and emission potential of N2O in water bodies, as supported by both c(N2O) and F(N2O) significantly increasing with increasing level of terrestrial humic-like C1. The integration ratio of peak C to peak T IC: IT of DOM and the spectral slope S275-295 results indicated that there were high inputs of terrestrial DOM in the northwestern inflowing river mouths, concurring with the high production and emission of N2O found there. This suggested that the accumulation and degradation of terrestrial DOM potentially fueled the emission of N2O. Our results showed that water temperature, DOM composition, and nutrient level were all important factors affecting N2O emission from Lake Taihu. Long-term continuous observation can be applied to better evaluate the impact of various environmental factors on the production and emission of N2O in water bodies and to help with providing scientific emission reduction plans.
Key words: Lake Taihu      nitrous oxide(N2O)      flux      dissolved organic matter (DOM)      parallel factor analysis (PARAFAC)     

大气中温室气体浓度的不断升高使得全球气候变暖, 带来了诸如高温热浪、极端降水事件等自然灾害频发等一系列的环境问题.氧化亚氮(N2O)是《京都议定书》规定的6种温室气体之一, 与二氧化碳(CO2)相比, N2O虽然属于痕量气体, 在大气中的含量很低, 但其单分子百年尺度上的增温潜势却是CO2的298倍, 是造成平流层臭氧消耗的主要因素[1].湖泊承接地表输入的有机碳、氮后会快速发生一系列微生物及光化学降解与转化, 并释放与其表面积不成比例的温室气体.全球大气中N2O在过去近百年内快速增长, 工业革命前大气中的φ(N2O) 仅为270×10-9, 到2011年已经增长到324×10-9[2, 3].

上游人类活动, 特别是在农业生产中使用的合成化肥, 向内陆湖泊排放的各类有机和无机氮, 会影响湖泊生态系统的氮平衡, 进而可能导致N2O的排放增加[4].城市居民区产生的含高浓度有机碳和有机氮的生活废水排放汇入河流, 其进一步导致流域水力连通特征及土地利用结构等发生改变, 也会对N2O排放通量有显著影响[4, 5].N2O是反硝化过程中硝酸盐(NO3--N)被微生物还原为亚硝酸盐(NO2--N)、一氧化氮(NO)和氮气(N2)的中间产物, 同时也是硝化过程中铵态氮(NH4+-N)被微生物氧化为NO2--N和NO3--N的副产物.这些微生物过程可在湖泊中普遍发生, 使湖泊成为大气N2O的重要来源[5].相较于河流, 湖泊具有相对更长的水力滞留时间, 因而使得湖泊水体中的无机氮去除率更高, 同时也可能释放更多的N2O[6].因此, 准确地估算内陆湖泊的N2O排放通量是在区域范围内量化N2O收支的重要前提[7].

有研究表明, N的形态(如NH4+-N或NO3--N)、溶解氧(DO)、pH、水温和水深对N2O排放通量均有一定影响[8].溶解性有机物(dissolved organic matter, DOM)是天然有机质最重要的赋存形态, 有色可溶性有机物(chromophoric DOM, CDOM)是DOM中可以强烈吸收光谱中的紫外光和可见光的部分, 其组成包括一系列的腐殖酸、富里酸、脂肪族和芳香烃类物质, 富含有机碳、氮等生源要素[9], 因而其光谱特征能在一定程度上反映有机碳、氮来源组成[10].DOM在湖库水体运移过程中不断发生光化学降解和微生物降解, 改变了水体溶氧水平和氧化还原电位.另外DOM光谱是溶解性有机碳(DOC)和溶解性有机氮(DON)来源组成的重要示踪剂, 能反映DOC和DON的来源及组成相关信息[10].DOM的降解也会释放大量无机碳和无机氮, 改变水体氧化还原电位.DOM在光化学降解下也会发生催化氨氮生成的光氨化过程[11], 在一定程度上也能够左右N2O的排放.

有研究表明, 水体中不同形态的无机氮含量与N2O的产生和排放过程直接相关, 说明了太湖N2O排放通量[F(N2O)]可能与NH4+-N和NO3--N相关[12].然而关于太湖的N2O排放通量受DOM光谱组成影响的研究仍然较少.本文将大型富营养浅水湖泊太湖作为研究对象, 通过顶空瓶法测定水体溶解性N2O浓度并计算N2O的排放通量.运用光谱吸收结合平行因子分析等手段表征DOM的来源组成, 分析太湖水体N2O浓度和排放通量空间分布特征及与环境因子, 包括DOM光谱组成参数的潜在关联, 以期为太湖N2O排放特征及与环境因子, 包括DOM来源组成之间潜在关联机制提供理论参考.

1 材料与方法 1.1 样品采集

太湖(30°55′40″~31°32′58″N, 119°52′32″~120°36′10″E)位于长三角区域, 是典型的富营养湖泊且是我国第三大淡水湖泊, 其面积为2 338.1 km2, 平均水深为1.9 m, 处在中国工业化程度最高、人口最密集的地区之一.太湖流域所对应主要行政区域有江苏和浙江[13].根据太湖河流分布及湖区水文特征, 在太湖设置32个采样点(图 1).野外采样分别开展于2019年2月和2019年8月, 共计采集62个表层水与气体样品(2019年2月32个样品, 2019年8月30个样品), 采样时间为当月中旬的每日上午, 天气条件均为晴朗或多云, 且风速较低.使用稀盐酸浸泡并反复清洗过的聚乙烯瓶装采集表层水样(0~0.5 m)并储存于黑暗低温环境(4℃), 于采样结束后立即运回实验室过滤.气体采集采用顶空瓶法, 采集表层(0~0.5) m水样, 将水样灌装在事先装有2 g KCl的61 mL棕色玻璃瓶中, 在水中静置30 s以排除所有气泡而后用丁基胶塞在水中封住瓶口, 并用铝塑盖和压盖钳将其密封, 同时再取一份湖面上方2 m处的大气背景样品注入真空密封棕色玻璃瓶中(以计算N2O排放通量), 一同转移至实验室.

图 1 太湖采样点分布示意 Fig. 1 Location of sampling sites in Lake Taihu

1.2 水质参数测定

水样通过Whatman GF/F 0.7 μm孔径滤膜, 滤后液采用总有机碳分析仪(Shimadzu TOC-V CPN, 日本岛津)经680℃高温灼烧并在NPOC扫吹模式下测定DOC浓度[6]; 0.7 μm滤后液利用连续流动式分析仪(荷兰Skalar SAN++)测定NH4+-N和NO3--N浓度; 原位风速使用便携式风速仪(希玛AS816, 中国香港)现场测定; 常规指标如水温(t)和溶解氧(DO)均用多参数水质仪(YSI-EXO2)现场测定.

1.3 N2O的浓度和排放通量测定

c(N2O)的测量使用Agilent-7890B气相色谱仪, 进样时使用装有三通阀的针筒(5 mL), 每次进样5 mL, 计算公式为:

(1)

式中, pInitialpFinal分别为高纯氮气中N2O的分压以及振荡平衡后混合气体中的分压, 101 325×10-6Pa; HS为采样针筒气相体积(本研究为20mL); S为采样针筒液相体积(本研究为40 mL); Vm为N2O气体的摩尔体积; K0Equilibrium为平衡时N2O气体的平衡常数, mol·(L·101 325 Pa)-1, 计算公式为:

(2)

式中, T为水样温度, K.

基于气体扩散模型的传递系数法计算水气界面N2O排放通量[F(N2O), μmol·(m2·d)-1][12, 14], 公式为:

(3)

式中, Cwater为水样中溶解性气体浓度, Ceq为原位温度下与大气平衡的水中的N2O浓度, 计算公式为:

(4)

式中, pFinal为采样时水面上空气的分压.

式(3)中kx为气体交换系数(m·d-1), 并被归一化为施密特数600, 计算公式为:

(5)

式中, kx为气体交换系数(cm·h-1), x由风速决定, 风速 < 3 m·s-1时, x=0.66, 风速>3 m·s-1时, x=0.5.Sc为给定温度和水密度下气体的施密特数, 公式为:

(6)

式(5)中k600为20℃淡水中N2O施密特数为600时标准值, 由风速决定, 计算公式为:

(7)
(8)
(9)

式中, U10为水面上高程10 m处的风速, 由水面实测风速U1决定, 计算公式为:

(10)
1.4 CDOM光谱测定

水样经Millipore 0.22 μm滤膜过滤, 所得滤液使用Shimazdu UV-2550 UV-Vis分光光度仪在200~800 nm波长范围(间隔为1 nm)进行吸收光谱扫描, 得到CDOM吸光度, 并换算为吸收系数, 其中a254为CDOM在波长254 nm处的吸收系数, 可用以表征CDOM相对丰度[15].

滤液(0.22 μm)采用三维荧光光谱法(three-dimensional excitation-emission matrices, EEMs)测定, 使用Hitachi公司的F-7000型荧光光度计测定DOM三维荧光光谱, 通过平行因子分析(parallel factor analysis, PARAFAC)将DOM的各类荧光成分分解识别出其丰度信息, 进而了解DOM完整的光谱组成特征[15, 16].三维荧光光谱扫描激发波长范围为230~450 nm, 间隔5 nm, 发射波长范围为300~550 nm, 间隔1 nm.实验以每日Milli-Q超纯水作为空白对照, 以去除拉曼散射峰, 用drEEM工具包消除扫描中的瑞利散射峰, 采用激发发射波长对应的吸光度对EEMs做内滤波效应校正[17], 所有EEMs以当天超纯水Milli-Q空白EEMs中350 nm激发下荧光强度做定标, 将EEMs定标为拉曼单位Raman unit(R.U.).将处理后的EEMs数据导入MATLAB R2015b软件, 利用drEEM工具箱结合PARAFAC得出组分信息[18].

1.5 统计分析

本文使用ArcGIS 10.2绘制采样点位图, 采用MATLAB R2015b下的drEEM工具箱进行平行因子分析建模, 并利用Origin Pro 2018软件对数据进行统计分析(分析结果包括平均值、标准差、t检验、线性非线性和显著性水平检验拟合等).

2 结果与分析 2.1 太湖表层水体c(N2O)和F(N2O)及NH4+-N和NO3--N浓度的时空变化特征

太湖表层水体水温有明显的季节变化[采样期间冬季平均温度为(5.7±0.6)℃, 夏季平均水温为(29.3±1.1)℃], 冬季(2月)的c(N2O)均值低于夏季(8月)(t-test, P < 0.01), 两次采样期间的F(N2O) 均值也是冬季低于夏季(t-test, P < 0.01), 整体的变化趋势与c(N2O)相同.太湖表层水体在夏季F(N2O)出现负值, 说明在夏季出现了部分湖区N2O弱汇的情况.DO的变化范围为4.6~12.4 mg·L-1, 冬季和夏季的两次采样均值分别为(11.3±0.7) mg·L-1和(6.9±1.3) mg·L-1.从空间变化看, c(N2O)出现了西北入湖河口区高东南出湖湖湾低的趋势, 且湖心高于西南及东南湖区.同样的, 两季节的F(N2O)均有自西北向东南降低的趋势, 这都与流入河流的排放有关. ρ(NH4+-N)在冬季变化范围为0.03~1.2 mg·L-1, 在夏季的变化范围为0.4~0.12 mg·L-1, ρ(NH4+-N)的均值冬季均显著高于夏季(t-test, P < 0.01). ρ(NO3--N)在冬季的变化范围为0.11~2.13 mg·L-1, 在夏季的变化范围为0.06~1.26 mg·L-1.由图 2可知, 在空间尺度上, NH4+-N和NO3--N浓度也呈现了与c(N2O)和F(N2O) 相同的变化趋势.

图 2 太湖冬季和夏季c(N2O)、F(N2O)、ρ(NH4+-N)和ρ(NO3--N)的空间分布 Fig. 2 The c(N2O), F(N2O), ρ(NH4+-N), and ρ(NO3--N) in Lake Taihu in winter and summer

2.2 太湖表层水体CDOM变化特征及相关性分析

通过EEMs-PARAFAC分析得到了4种荧光组分(图 3), 包括C1陆源类腐殖酸(土壤有机质)[19], C2内源类蛋白质类物质(类色氨酸)[20], C3内源类蛋白质类物质(类色氨酸)[21]及C4类酪氨酸[22].HIX值范围在0.29~1.81, 均值为0.72; BIX值在0.9~1.3之间; a350范围在1.31~4.65 m-1; IC∶IT范围为0.94~6.17, 反映太湖外源腐殖质输入对DOM贡献较大.此外, 冬季c(N2O)、F(N2O)与组分C1(r2=0.78, P < 0.01; r2=0.80, P < 0.01)和IC∶IT (r2=0.49, P < 0.01; r2=0.52, P < 0.01)显著正相关(图 4), 说明太湖受外源输入影响大, 因而太湖水体DOM腐殖化水平较高[23].

图 3 PARAFAC得到4种组分的荧光组分激发发射荧光图谱及对半检验结果 Fig. 3 Excitation and emission fluorescence spectra of the four components derived from PARAFAC-modeling and the half-split validation results

P < 0.05表示差异显著, P < 0.01表示差异极显著 图 4 太湖表层水体c(N2O)和F(N2O)与陆源类腐殖酸C1、SUVA254S275-295IC∶IT的相关性 Fig. 4 Correlation between c(N2O), F(N2O) and terrestrial humic-like C1, SUVA254, S275-295, and ICIT in the surface water of Lake Taihu

2.3 太湖表层水体c(N2O)和F(N2O)的相关性分析

太湖表层水体c(N2O)和F(N2O)冬季均高于夏季(图 5), 冬季太湖表层水体c(N2O)、F(N2O)、DO和DOC均存在显著相关性(图 6, P < 0.01). c(N2O)、F(N2O)和DO存在显著负相关, 随着DO的升高c(N2O)和F(N2O)显著下降.微生物硝化作用同时产生的NH4+-N和NO3--N则与c(N2O)和F(N2O) 呈现显著正相关, 随着微生物利用有机氮的活动增加, 产生的NH4+-N和NO3--N使得太湖表层水体中两者浓度增加, 这与太湖向大气中N2O的排放通量变化趋势相同.c(N2O)和F(N2O)与反映了外源有机物输入的指标DOC浓度存在显著正相关关系.

图 5 太湖表层水体不同季节各因子对比 Fig. 5 Comparison of various factors in the surface water of Lake Taihu in different seasons

P < 0.05表示差异显著, P < 0.01表示差异极显著 图 6 太湖表层水体c(N2O)、F(N2O)和NH4+-N、NO3--N、DO、DOC的相关性 Fig. 6 Correlation between c(N2O), F(N2O) and components NH4+-N, NO3--N, DO, and DOC in the surface water of Lake Taihu

2.4 太湖表层水体c(N2O)和F(N2O)的主成分分析

对太湖主要水质参数和DOM光谱参数等进行主成分分析, 结果表明主成分PC1和PC2对所有指标解释率为46.3%和25.4%(图 7), 即两种主成分可以代表所有变量的绝大多数信息.组分C1、C2, CDOM腐殖化指数HIX、SUVA254a254a350, c(N2O) 和F(N2O)均与PC1正相关, DOC, 组分C3、C4, CDOM芳香性参数S275-295和CDOM荧光参数BIX均与PC1负相关, 由于BIX代表内源性CDOM, 其值越大, 内源性越高, S275-295与CDOM相对分子质量呈负相关, 即PC1与外源营养负荷及陆源DOM输入呈正相关(图 7).自身源CDOM荧光峰和NO3--N与主成分PC2正相关, 而c(N2O)和F(N2O)与PC2关联性较弱, 意味着PC2可能与反硝化过程密切关联.

图 7 太湖c(N2O)、F(N2O)、水质和DOM光谱指标主成分分析 Fig. 7 PCA factor loadings and scores based on [c(N2O)], [F(N2O)], water quality, and DOM optical properties for the samples collected from Lake Taihu

3 讨论 3.1 太湖c(N2O)和F(N2O)的时空变化

通过对太湖表层水体的采集分析, 从空间分布看, 受河流汇入的氮输入, 其西北地区在冬夏两季均有较高的N2O浓度及排放通量, 这与NH4+-N、NO3--N、DO和DOC的空间变化趋势相同(图 2).陆源DOC进入湖泊后积累随后降解(图 2), 结合硝化和反硝化作用的产物NH4+-N和NO3--N的变化趋势说明其可能是被作为了硝化及反硝化作用的末端电子供体[6].西北区流入太湖流量大且污染严重, 有利于该区积累的不稳定DOC的降解, 从而增加硝化作用和DO的消耗[16], DO的消耗可能会增加太湖水体中的不完全好氧硝化作用.与DO降低密切相关的微生物进行氧化的硝化作用和还原的反硝化作用则可能是c(N2O)和F(N2O)增加的原因(图 6, P<0.01)[24].此外, 西北湖区较高的NO3--N浓度也可能反映了较强的硝化作用, 这也进一步印证了c(N2O) 和F(N2O)的增加[24, 25].太湖水温相差较大的冬季和夏季(采样时间分别为2019年2月和2019年8月), 在很大程度上对太湖表层水体c(N2O) 和F(N2O)产生了影响(图 2图 5).通过研究对比, 冬季的c(N2O)和F(N2O), NH4+-N、NO3--N、DO和DOC均高于夏季, 这可能是由于气温的升高导致了微生物活动的加剧, DO进一步降低, 使得有机质快速分解释放N2O, c(N2O)和F(N2O) 则进一步升高, 这与其相关性分析结果相同, 也与文献[12, 15]的研究结果相似, 这反而与另一种重要的温室气体二氧化碳(CO2)排放趋势相反[26].低温条件下, 高浓度的DO和NH4+-N为硝化作用的发生提供了有利条件[27], 观测到的F(N2O)与NH4+-N具有相关性(图 6, P<0.01), 这也证实了太湖中微生物的硝化过程主导了N2O的产生与排放[28].

3.2 太湖营养水平对c(N2O)和F(N2O)的影响

重度富营养化的湖泊会承接陆源大量外源氮和磷输入, 太湖的西北部有众多的河流注入, 导致该湖长期处于中度及重度富营养状态[29], 陆源营养盐输入也同时影响了其营养水平的空间分布.湖泊的N2O浓度和排放通量与NH4+-N和NO3--N等指标呈现显著正相关(图 6, P<0.01), 夏季随着太湖流域降雨增多、温度升高, 使得流域中人为活动产生的废水排放进入河流, 这导致了大量的氮、磷元素聚集在湖泊中.因此, 人类活动能够通过排放营养物质影响湖泊的富营养程度进而驱动N2O的产生和排放[30].与此同时, N2O在冬季的排放通量与DO呈现显著负相关(图 6, P<0.01), 在夏季两者存在一定的相关关系, 但相关性并不显著, 这说明N2O在夏季的生产和排放不仅受人类活动的影响, 更多影响来自外源无机氮的输入[1, 31], 外源无机氮进入湖泊后被湖泊微生物利用, 进行微生物的硝化作用, 消耗氧气生成N2O, 引起湖泊中c(N2O)升高并向大气中排放.与之相似的是, 在夏季微生物自身活动加剧, 微生物硝化及反硝化作用产物NH4+-N和NO3--N等均趋于稳定且均值低于冬季(图 5), 其受外来营养物质的影响降低, 因而N2O的产生和排放表现出与NH4+-N(图 6, P<0.01)和NO3--N(图 6, P<0.05)表现出较弱的相关性.Xiao等[12]的研究结果说明, 太湖N2O排放通量最高的区域为富营养区, 且有较多的人为氮输入, 最低的区域为无外来氮输入的非富营养区, 其研究也说明了N2O排放通量仅在非富营养区存在季节性变化, 且与水温密切相关, 即氮输入和温度共同调节了太湖N2O排放通量的变化.在冬季太湖的N2O浓度及排放均与DOC显著正相关而与DO显著负相关(图 6, P<0.01), 这进一步说明了驱动N2O的产生和排放主导因素由内源有机氮的产生逐渐变为外源输入.此外, 由于人为氮输入和水温共同调节N2O排放通量, 富营养化和全球变暖均会增加湖泊N2O的排放[32].总体看来, 太湖的富营养程度会促进N2O的排放和季节条件的变化, 即水温(季节)的变化能够同时主导N2O的产生及排放.

3.3 太湖DOM光谱组成对c(N2O)和F(N2O)的影响

湖泊的DOM来源于外源输入的有机质及浮游动植物、微生物的降解分解.太湖作为典型的大型富营养湖泊, DOM的消解途径则主要是通过微生物的降解, 其DOM来源包括河流输入和雨水输入等外源, 也包括浮游生物降解和底泥释放等内源[33].已有对类似湖泊温室气体释放的调查研究表明, 外源有机质输入累计是控制湖泊N2O产生的重要因素[34].在本研究结果中, 陆源腐殖质组分C1与N2O的排放通量显著正相关(图 4, P<0.01), 与类蛋白组分相比较而言, N2O排放通量与C1组分具有更密切的关系, 解释了N2O的变异性.平行因子结果IC∶IT与c(N2O)和F(N2O)也均存在正相关关系(图 4, P<0.01), 这也指示了太湖DOM较高的陆源腐殖质对N2O的产生排放有更大的贡献, SUVA254也进一步说明了陆源腐殖质的贡献[16, 35].表征DOM的芳香性指标S275-295与N2O的产生和排放均存在显著的负相关性(图 4, P<0.01), 说明DOM的芳香性越高, N2O的产生和排放量也越高[36, 37].这些结果均说明了湖泊中DOM来源组成对N2O的影响显著存在且DOM对N2O产生和排放的驱动显著.

4 结论

(1) 太湖表层水体N2O的浓度和排放通量表现出的时间及空间异质性强, 其表层水体c(N2O)均值为(19.7±2.7) nmol·L-1, F(N2O)均值为(41.1±1.8)μmol·(m2·d)-1, 两者均表现为夏季高于冬季.

(2) 太湖为大型的富营养化湖泊, 主成分分析得到的PC1组分与外源营养负荷及陆源DOM输入呈正相关, 且与c(N2O)和F(N2O)正相关, 即外源营养负荷输入对N2O产生有促进作用且富营养化可能会导致N2O的产生和排放增加.

(3) DOM的输入累积至西北竺山湾等湖湾后降解, 产生溶解性无机氮从而提高水体N2O的产生和排放能力, 其中N2O排放通量与水体类腐殖质组分C1关系显著, 均反映了人类活动对N2O排放的重要影响.

参考文献
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