2022, Vol. 43
2. 长江生态环保集团有限公司, 武汉 430062
, JIA Bo-yang2 , PAN Cheng-yong2 , HE Wen-zhan2
, YE Qiu2 , LUO Shan-shan2 , ZHANG Xia-wu2
2. Yangtze Ecology and Environment Co., Ltd., Wuhan 430062, China
重金属具有不易迁移且难降解的特性, 有相当比例外源输入地表水的重金属会滞留在沉积物中, 成为影响地表水质的潜在威胁[1~3].我国城市经历了长期缺乏环境监管和快速扩张的发展时期, 城市内存在有大量污染严重的工业, 也缺乏市政设施处理城市居民生活污水; 新纳入城市区域的远郊仍存在农业生产, 这些区域包含大量过度施肥、施用农药的种植农业和饲料添加剂滥用、粪污不能得到妥善处理的畜禽养殖业[4, 5].工业废水、生活污水和农业面源污染等外源重金属向地表水的长期输入, 造成了重金属在城市河湖系统沉积物中的累积[6~8].重金属内源释放对地表水质的降低和现阶段城市居民对人居水环境的更高要求形成了一对不可调和的矛盾.
水坝和拦河堰等水工构筑物通过改变流速等水力条件的方式, 将泥沙和吸附泥沙上的重金属元素滞留水工构筑物上游[9, 10].学者们通过野外监测出入库地表水重金属浓度和水工构筑物影响区沉积物中重金属含量, 基本掌握了水工构筑物对重金属元素的滞留效应与机制, 库区重金属的时空分布特征、污染程度和毒理情况等[11~13].但现有研究多集中于大型水库[11~13], 对分布于次级支流中的拦河堰关注较少.由于次级支流具有水量较小、不稳定等特点, 位于城市的次级支流水质更易与人类活动间产生双向影响[5, 14].拦河堰对重金属元素的滞留会长期影响城市地表水质[9], 梯级拦河堰会强化滞留效应.因此, 有必要开展拦河堰、特别是梯级拦河堰对重金属元素滞留的研究.此外, 重金属含量和总量均是沉积物中重金属元素内源释放的关键因素[15, 16], 但受限于较大的研究尺度, 学者们对重金属元素在大型水库中的累积总量缺乏实测数据, 更多研究集中于水库滞留作用对沉积物中重金属含量空间分布的影响[11~13].在较小尺度的次级支流流域, 有利于开展拦河堰等水工构筑物滞留地表水中重金属元素总量的相关研究.
梁滩河位于三峡库区库尾, 是长江的二级支流.梁滩河流域位于主城区西侧, 属典型的城市山地流域.为充分利用水资源, 沿河布设有18座拦河堰.梯级拦河堰在拦蓄水源的同时, 也滞留了大量的重金属等污染物.由于长期缺乏水环境监管, 从20世纪90年代市属环境监测站开始监测水质起, 梁滩河干流水质基本维持在劣Ⅴ类水, 其中以氮磷等营养元素污染为主, 重金属也存在一定程度的污染[17].随着近些年对越来越严厉的环保监察和环保措施的有效实施, 外源污染输入得到有效控制, 但对梁滩河上下游河段水质监测中发现地表水中仍维持着较高的重金属浓度, 单以重金属为评判因子, 地表水污染程度达到了Ⅳ类水标准[18, 19].沉积物中重金属元素的内源释放可能是现阶段地表水重金属的重要来源之一.本研究通过对梁滩河干流沉积物重金属含量、沉积量的监测与分析, 揭示梯级拦河堰对山地城市流域地表水重金属元素的滞留效应和空间分布的影响, 以期为山地城市流域地表水环境综合治理提供理论依据.
1 研究区域与方法 1.1 研究区域梁滩河是嘉陵江下游右岸一级支流, 起源于重庆市九龙坡区白市驿镇廖家沟水库, 贯穿重庆市九龙坡、沙坪坝和北碚这3个区.流域总面积510 km2, 干流河道总长88.7 km, 总落差224 m, 平均坡降2.60‰.流域地形属狭长的山间坳陷, 东西两侧被中梁山和缙云山相隔, 呈现南北长、东西窄.流域属亚热带季风性气候, 历年均气温18.3℃, 年均降水量1 088.6 mm, 年内降雨分配不均, 4~9月降雨量占全年降雨量的80.4%.年均径流量2.08亿m3, 年均流量6.6 m3·s-1[4].土壤类型包含紫色土、石灰岩土、黄壤、冲积土和水稻土这5类土, 其中以紫色土为主.流域内共有小(2)型及以上规模的水库45座, 山坪塘179处, 干流分布有18座拦河堰(图 1).
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图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Locations of sampling sites in the study area |
2020年5月沿梁滩河干流进行河底沉积物样品采集(图 1).利用重力式抓斗沿河流深泓线采集沉积物样品, 采样深度为20~30 cm.同一点位采集3次并将其混合为一个样品, 共采集32个沉积物样品.样品当日送回实验室冷冻干燥处理, 过100目筛后低温保存.样品采集的同时, 沿梁滩河干流每隔约400 m左右测定沉积物淤积深度和河道断面面积, 并计算各段河流沉积物滞留总量, 计算公式如下所示:
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式中, Mij为第i种重金属在第j段河道中的累积量, 共将河道分为208段; Cij为第i种重金属在第j段河道中的含量, 本文用监测点位沉积物中重金属含量指代同一座拦河堰影响河段内附近未监测的沉积物; S为沉积物断面面积(河道宽度在12~50 m, 沉积物深度在15~120 cm); L为每段河道的长度, 约400 m; ρs为沉积物容重, 取1.3×103 kg·m-3. kin为从上游至下游n段河道内重金属滞留总量占全干流总量的比例.
采用pH玻璃电极测定沉积物悬浊液的方式测定沉积物pH值(NY/T 1121.2-2006); 有机质(TOC)测定采用灼烧减量法(HJ 761-2015); 沉积物中的总砷(As)和总汞(Hg)采用原子荧光法测定(GB/T 22105-2008), 总镉(Cd)、总铜(Cu)、总镍(Ni)和总铅(Pb)采用王水提取-电感耦合等离子体质谱法测定(HJ 803-2016).重金属含量测定中加标回收率在95%~115%之间, 3组平行样品分析误差均小于15%.
1.3 数据处理相关计算公式如下:
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式中, Igeo为地累积指数, 用于判断沉积物中重金属的污染程度[20]; Ci为第i种重金属实测含量, mg·kg-1; k为克服流域内不同成土母质空间变异性而取的修正系数, 一般取1.5; Bi为第i种重金属背景值, 选取重庆市都市圈土壤为背景值, As、Cd、Cu、Hg、Ni和Pb背景值分别为5.82、0.133、23.83、0.053、30.65和25.48 mg·kg-1[21]. Igeo为利用内梅罗指数法改进的地累积指数, ave[Ci/(k×Bi)]和max[Ci/(k×Bi)]分别为所测重金属污染指数平均值和最大值, Im为改进的地累积指数.评价等级共分无污染(Igeo/Im≤0)、轻度污染(0~1)、偏中度污染(1~2)、中度污染(2~3)、中强度污染(3~4)、强度污染(4~5)和极强度污染(≥5)这7个等级[22].
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式中, RI为潜在生态危害指数, 用于判断沉积物中重金属的潜在生态风险[23]; Ti为第i种重金属的毒性系数, As、Cd、Cu、Hg、Ni和Pb分别为10、30、5、40、5和5; Ci为第i种重金属含量实测含量, mg·kg-1; Bi为第i种重金属背景值, mg·kg-1.评价等级共分低风险(RI＜150)、中等风险(150~300)、较高风险(300~600)和高风险(≥600)这4个等级[23].
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式中, ERMQ为基于沉积物质量基准(SQGs)[24]所计算的沉积物中重金属生物毒害效应系数, 也用于评价沉积物中重金属的潜在生态风险.Ci为第i种重金属实测含量, mg·kg-1; ERMi为第i种重金属生物毒害效应中值, As、Cd、Cu、Hg、Ni和Pb分别为70、9.6、270、0.71、52和218 mg·kg-1.当沉积物中任意重金属含量高于ERM时, 出现生物毒害现象的概率高于75%.评价等级共分低风险(ERMQ＜0.1)、中等风险(0.1~0.5)、较高风险(0.5~1.5)和高风险(≥1.5)这4个等级[25].
采用SPSS 19数据处理软件, 利用冗余分析和Pearson相关性分析解析沉积物中各种重金属间的相关关系; 利用主成分分析和聚类分析定性判断沉积物中重金属来源.利用Kaiser-Meyer-Olkin(KMO)和Bartlett球形测试实验数据进行统计分析的适用性, KMO值和球形测试概率分别为0.729和0, 证明实验数据合适做因子分析.由于沉积物中各重金属含量间存在差异, 在主成分分析和聚类分析前, 使用Z-score对重金属含量进行标准化处理.
2 结果与讨论 2.1 梁滩河干流沉积物重金属含量、污染程度和生态风险如图 2所示, 梁滩河干流沉积物ω(As)、ω(Cd)、ω(Cu)、ω(Hg)、ω(Ni)和ω(Pb)均值分别为(4.66±4.78)、(0.361±0.256)、(32.30±14.38)、(0.069±0.039)、(33.47±15.37)和(26.34±11.52)mg·kg-1, 分别为重庆市都市圈背景值[21]的0.80、2.71、1.36、1.30、1.09和1.03倍, 污染最为严重的是Cd, 然后依次为Cu和Hg.各采样点位沉积物As、Cd、Cu、Hg、Ni和Pb含量间的变异系数分别为102.73%、71.01%、44.51%、56.78%、45.93%和43.93%, 说明梁滩河干流沉积物中重金属元素有着较大的空间变异.
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图 2 沉积物中各种重金属元素的空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of the concentrations of various heavy metals in sediments |
利用传统地累积指数法对沉积物中重金属污染情况做进一步分析, 干流沉积物中As、Cd、Cu、Hg、Ni和Pb的Igeo均值分别为-1.59、0.61、-0.26、-0.41、-0.60和-0.64(图 3).根据Igeo分级标准, 梁滩河干流沉积物中仅Cd含量均值达到轻度污染, 其中有15.43%和9.38%的点位达到偏中度和中度污染, 还有53.13%的点位达到轻度污染.
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图 3 沉积物中重金属的地累积指数(Igeo) Fig. 3 Geoaccumulation index of heavy metals in sediments |
刘子赫等[26]认为传统地累积指数法会低估重金属污染风险, 并结合内梅罗指数法进行了改进, 其改进的地累积指数法更加重视找出研究区域内沉积物中污染严重的重金属元素, 本研究是利用内梅罗指数法改进传统地累积指数法, 意在突出研究区域中污染严重的重点位置.干流沉积物各点位改进的地累积指数Im均值为0.35(图 4), 属轻度污染, 其中有6.25%和6.25%的点位达到偏中度和中度污染, 还有50.00%的点位达到轻度污染, 与依据Igeo分级的结果基本一致.梁滩河干流沉积物中重金属污染程度较高的区域主要集中于梁滩河上游源头和下游入河口附近(图 4), 土地利用状况和梯级拦河堰共同导致了流域内沉积物中污染较为严重的Cd、Cu和Hg含量上下游高、中游低的空间分布特征(图 2).首先, 在上游源头和下游入河口, 大量建设用地沿梁滩河干流带状分布[27], 这些河段长期承接大量未经处理的、富含重金属的居民生活污水和工业废水.研究表明当变异系数大于20%时流域沉积物中重金属含量受到人类活动的影响[7].梁滩河沉积物中重金属污染程度较低(图 3和图 4), 但有着较高的重金属空间变异系数(43.93%~102.73%), 梯级拦河堰对梁滩河干流联通性的破坏起到了一定作用[28], 它减小了重金属元素向下游输移的可能, 使进入河流的重金属更易就近滞留到河底沉积物中.
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图 4 沉积物中重金属的改进地累积指数(Im) Fig. 4 Modified geoaccumulation index of heavy metals in sediments |
利用潜在生态风险评价指数法和沉积物质量基准法评价沉积物重金属污染对水生态造成的不良影响.梁滩河干流沉积物各点位RI均值为158.66, 其中有34.38%和9.38%的点位达到中等和较高风险, 剩余点位均处于低风险水平(图 5).各点位ERMQ均值为0.18, 其中有96.88%的点位达到中等风险, 仅有1个点位处于低风险(图 5), 较高的RI和ERMQ可能是梁滩河水生态较差的重要原因之一[29].其中, Cd和Hg是对RI贡献最高的两个重金属元素, 贡献率分别达到了51.31%和32.67%, 这也是我国其它流域河流、湖泊沉积物污染最为常见的两种重金属元素[3, 7, 8].Cd和Hg对RI贡献大的原因主要有两个, 一是梁滩河干流沉积物中相较于区域背景值更高的Cd和Hg含量, 二是在RI评价体系中赋予了Cd和Hg很高的毒性系数[23].与RI评价体系不同, Ni是对ERMQ贡献最高的重金属元素, 贡献率达到了59.32%. 造成两种方法存在显著差异的原因是两者计算中的所参考标准不同导致的, 潜在生态风险评价指数法参考研究区域重金属背景值, 而沉积物质量基准法以ERM为参考标准.较高的Ni背景值含量也让潜在生态风险评价指数法忽视了Ni对水生态带来的影响. 71.88%的点位ω(Ni)处在生物毒害效应范围低值(ERL)(21 mg·kg-1)和ERM(52 mg·kg-1)之间, 出现生物毒害性的概率在10%~75%之间; 9.38%的点位大于ERM, 出现生物毒害性的概率高于75%[24].高俊敏等在对梁滩河干流地表水的研究发现, Ni是水体中超标最为严重的重金属元素[19], 间接佐证了除了含量高且毒性强的Cd和Hg, 流域内背景值含量高的Ni也对地表水生态形成威胁.
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图 5 沉积物中重金属的生态风险 Fig. 5 Ecological risks of heavy metals in sediments |
在上覆水氧化还原电位、pH、温度和流速等环境因素发生改变时[2, 16, 30], 滞留在沉积物中的重金属通过解析-扩散或生物吸收的方式重新释放到上覆水中, 沉积物中重金属总量可以在一定程度上反映河流系统中重金属内源释放潜力. 在梯级拦河堰的作用下, 梁滩河干流沉积物中滞留As、Cd、Cu、Hg、Ni和Pb总量分别为446.10、47.28、4 997.80、10.81、5 135.68和4 048.16 kg (图 6).美国EPA Ecotox毒理数据库(https://www.epa.gov/ecotox)所公布的淡水水生生物慢性毒性的As、Cd、Hg、Ni和Pb限值分别为150、0.72、0.77、52和2.5 μg·L-1, 长期以来梁滩河干流水体重金属浓度高于此生态风险阈值[19].要维持梁滩河地表水全年达到慢性毒性限值, 每年需向地表水中输入As、Cd、Hg、Ni和Pb约为30.0、0.144、0.154、10.4和0.5 t, 分别是干流沉积物中滞留重金属的67.2、3.0、14.2、2.0和0.1倍. Wang等[31]利用梯度薄膜扩散技术(DGT)对白洋淀沉积物内源释放过程进行原位监测表明, 即使沉积物中重金属含量接近区域背景值, Cd、Ni和Pb等重金属元素也存在一定程度的内源释放通量.假设地表水中的重金属均来自内源释放且全年维持在生物慢性毒性限值, 从上述粗略的总量计算可以看出, 沉积物中仅有Pb能够长期影响地表水生态.
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图 6 沉积物中滞留重金属总量 Fig. 6 Total amount of heavy metals retained in sediments |
本研究中仅计算了干流中滞留的重金属总量, 流域内还有莲花滩河和虎溪河等众多支流, 各支流上也布设有拦河堰、水库等小型水利工程, 支流沉积物中同样滞留了相当规模的重金属总量.此外, 梁滩河流域大概80%的径流量集中于雨季的降雨-洪水过程.由于降雨-洪水过程中河水流速快, 没有充足的时间使沉积物与地表水间的重金属总量达到平衡, 内源释放对降雨-洪水过程中地表水重金属浓度贡献有限, 沉积物中滞留重金属对地表水质的影响更多集中于水力停留时间更长的枯水期和平水期.同时, 考虑到基流中本身存在的重金属浓度和人类活动所造成的外部输入, 沉积物中滞留总量较高的Cd、Ni和Pb均会长期影响地表水生态.
梁滩河干流沉积物滞留As、Cd、Cu、Hg、Ni和Pb总量占比达到全干流总量50%的距离分别为3.24、4.50、4.88、4.90、5.48和5.14 km, 泥沙沉积量为5.34 km (图 6).各河段重金属在沉积物中的滞留量主要受泥沙沉积量的影响, 如沉积物中Cu、Hg、Ni和Pb在各河段的滞留总量分布状况与泥沙沉积量类似.流域土地利用情况图显示, 流域内农业旱地主要集中于梁滩河中游, 上下游也有部分分布[27].上下游建设用地导致的土地硬化减少了土壤侵蚀, 中游受大面积农业面源侵蚀影响, 在梯级拦河堰对河流连通性形成严重破坏的情况下, 河道内的泥沙沉积呈现上下游低、中游高的趋势.其次, 各河段重金属在沉积物中的滞留量还受重金属含量的影响.相关性分析中, 沉积物中As含量与沉积量呈显著负相关(n=30, P＜0.05, 表 1), 导致As主要滞留在泥沙沉积量较小的上游沉积物中.由于Cd在泥沙沉积量较小的上下游沉积物中含量较高, Cd在上中下游各河段内的滞留总量分布较为平均.
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表 1 沉积物中各种组分间的相关性分析1) Table 1 Correlation among various components in sediments |
如图 6所示, 各级拦河堰的上游河段均会出现重金属滞留量的极大值点, 大量滞留的重金属总量为内源释放提供了物质基础[16].沉积物重金属含量往往是向上覆水释放重金属总量大小的决定因素.但当重金属含量一定时, 通过降低水土比, 增加相对于上覆水的沉积物中重金属总量, 仍能增加重金属释放风险[16].白冬锐等在对于重金属迁移特性相似的磷素研究发现, 磷素总量在沉积物和上覆水间的分配系数决定了沉积物中磷素的内源释放量[32].此外, 拦河堰增加了上游河段的水力停留时间, 增加了在堰前河段沉积物中形成厌氧环境的可能性[30], 为内源释放提供了环境基础.因此, 各级拦河堰上游附近河段是重金属内源释放所需关注的重点区域.
2.3 梁滩河干流重金属元素来源解析利用RDA分析影响本研究区域沉积物中重金属含量空间分布的主要沉积物理化因子, 如图 7(a)所示, 河底沉积物中仅有TOC(n=32, F=14.6, P＜0.01)对梁滩河干流沉积物中重金属含量的空间变异有显著贡献.相关性分析中, 除Hg外, 其余重金属含量也与TOC呈显著相关(表 1).TOC对流域内沉积物中重金属元素空间规律造成显著影响的原因主要有3个: 一是沉积物中重金属元素和TOC的来源相同, 如居民/工业等点源污染和农业面源污染中均可能同时包含有重金属和TOC[7]; 二是由于有机质有着极大的比表面积, 有机质吸附重金属离子后两者同步沉积进入沉积物中[30]; 三是水生植物通过吸收作用富集重金属元素[33], 水生植物死亡分解后重金属元素也和有机质同步进入沉积物.
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蓝线为目标因子,红线为影响因子 图 7 沉积物中重金属元素的冗余分析、主成分分析和聚类分析 Fig. 7 Redundancy analysis, principal component analysis, and cluster analysis of heavy metals in sediments |
主成分分析中将沉积物理化信息的数据集降维为3组成分, 共解释了69.76%的总方差.第一成分主要包含Cd、Cu、Pb、As和TOC, 解释了40.74%的总方差; 第二成分主要包含Hg和沉积量, 解释了15.51%的总方差; 第三成分主要包含Ni和pH, 解释了13.51%的总方差[图 7(b)和表 2].对梁滩河干流沉积物重金属进行系统聚类分析发现, 6种重金属元素大致可以分为两类: 第一类为Cd、Pb和Cu, 3种元素间的距离较为接近; 第二类为As、Hg和Ni, 3种元素间的距离较为松散[图 7(c)].
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表 2 沉积物中各种组分主成分分析 Table 2 Principal component analysis of various components in sediments |
梁滩河干流依次流经九龙坡(上游)、沙坪坝(中游)和北碚(下游)这3个区, 其中流域内各区域建设用地占比分别为13.13%、13.23%和16.12%, 农业用地占比分别为39.60%、46.97%和24.97%[34].上游建设用地占比虽然较小, 但主要沿干流分布[27], 其中含谷镇附近集中了以建材加工、机械制造和食品加工业为主的7个产业园.中游建设用地占也比较小, 且分散于干流和各支流, 工业以规模较小的电镀业为主.下游建设用地占比较高, 人口也最为稠密, 工业较为分散[27], 以电镀和机械制造业为主.结合主成分分析和聚类分析解析沉积物中重金属的来源, 本研究梁滩河干流沉积物中的重金属来源主要有: 居民/工业点源污染、农业面源污染和自然土壤侵蚀这3种来源.沉积物中的Cd、Cu和Pb主要源于居民/工业点源污染, 研究表明制造业是河流沉积物中Cd、Cu和Pb污染的重要来源[35, 36].在制造业集中分布的干流上下游沉积物中, Cd、Cu和Pb有着较高的含量和污染程度(Igeo), 说明该河段沉积物受到了如居民/工业点源污染等强烈的人类活动干扰.Hg主要来自于农业面源污染, 很多杀虫剂和除草剂等农药中含有Hg, 伍福琳等[37]在对重庆市农地土壤重金属的研究发现, Hg是梁滩河流域所处的渝中中高丘平行岭谷区累积程度最高的重金属元素.黄朝冉等[38]对重庆市售卖蔬菜的重金属研究发现, 叶菜类蔬菜中Hg的质量分数较高, 位于重庆主城远郊的梁滩河主要种植也正是经济价值高且不易保存运输的叶菜类蔬菜.Ni主要源于自然土壤侵蚀, Ni与区域内背景值接近.电镀业会造成Ni等重金属污染[7], 因此虽然整体而言梁滩河干流沉积物中Ni污染程度较低, 但在分布有电镀厂的中下游河段, 部分点位沉积物中存在着较高的Ni含量.
主成分分析和聚类分析在对As来源的解析中出现了分歧, 主成分分析将As与Cd、Cu和Pb归为点源污染一类; 而聚类分析将As与Ni和Hg归为面源污染一类.As是本研究中污染程度最低的重金属元素(图 3), 除上下游部分点位外, 流域内大部分点位沉积物中As含量显著低于背景值.陈高武[21]对重庆主城区土壤重金属背景值的研究发现, 不同点位成土母质间所研究重金属中As含量差异最为显著, 其中泥岩和灰岩的ω(As)分别为5.59 mg·kg-1和1.34 mg·kg-1.重庆主城区不同岩石类型间隔分布[21]、不同岩石类型在流域内的空间分布导致了不同河段间沉积物As的含量差异, 如在梁滩河上下游分布了As含量较高的泥岩, 而在中游分布了As含量较低的灰岩, 这也导致了As含量与沉积量的负相关关系和流域内沉积物中As滞留量的空间分布特征.因此, As更应该源于自然土壤侵蚀.
3 结论(1) 在污染源空间分布不均和梯级拦河堰对河流连通性的破坏的双重作用下, 梁滩河干流各点位沉积物重金属含量间有较大的空间变异性.通过内梅罗指数法改进的地累积指数(Im)显示, 沉积物中Cd的污染程度最高; 有12.50%的监测点位达到偏中度或中度污染水平, 污染集中于人口聚居的上下游河段, 还有一半点位处于轻度污染水平.沉积物中Cd、Hg和Ni会对地表水生态形成威胁.
(2) 梯级拦河堰共将446.10 kg As、47.28 kg Cd、4997.80 kg Cu、10.81 kg Hg、5 135.68 kg Ni和4 048.16 kg Pb滞留到梁滩河干流沉积物中.根据滞留总量粗略估算, 所监测的重金属中Cd、Ni和Pb会长期影响地表水生态安全.各级拦河堰前河段沉积物中滞留了较高的重金属总量, 在堰前沉积物中易于形成有利于重金属内源释放的厌氧环境.因此, 拦河堰上游附近河段应作为重金属内源污染关心的重点区域.
(3) 由于与重金属同源、吸附能力强和植物对重金属的富集效应等原因, TOC是影响干流沉积物中重金属含量空间分布的关键因子.利用主成分分析和聚类分析综合判断沉积物中重金属元素来源主要有3类: Cd、Cu和Pb主要源于居民/工业点源污染; Hg主要源于农业面源污染; As和Ni主要源于自然土壤侵蚀.
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