2022, Vol. 43
表 1
(Table 1)
基于蒙特卡洛模拟与PMF模型的黄河流域沉积物重金属污染评价及源解析
引用本文
庞阔, 李敏, 刘璐, 杨珺斓, 赵洪军. 基于蒙特卡洛模拟与PMF模型的黄河流域沉积物重金属污染评价及源解析[J]. 环境科学, 2022, 43(8): 4008-4017.
PANG Kuo, LI Min, LIU Lu, YANG Jun-lan, ZHAO Hong-jun. Evaluation and Source Analysis of Heavy Metal Pollution in Sediments of the Yellow River Basin Based on Monte Carlo Simulation and PMF Model[J]. Environmental Science, 2022, 43(8): 4008-4017.
基于蒙特卡洛模拟与PMF模型的黄河流域沉积物重金属污染评价及源解析
北京林业大学环境科学与工程学院, 北京 100083
摘要: 沉积物是河流的重要组成部分，而沉积物中重金属的富集严重威胁着水环境安全.黄河流域沿程分布着众多工业城市，且流域水土流失量大，泥沙携带重金属进入河流导致沉积物重金属污染问题日趋严重，研究黄河流域沉积物中重金属污染状况对流域生态安全具有重要意义.收集2000~2020年发表的关于黄河流域沉积物中重金属（铅、镉、铬、砷、锌、铜、镍和汞）含量的数据，首先基于描述性统计及地统计法分析重金属的空间分布特征，进一步采用蒙特卡洛法进行地累积指数（Igeo）、潜在生态风险及毒性单位概率的评价，最后结合正定矩阵因子分解模型（PMF）与Pearson相关性分析确定污染源个数及贡献率.结果发现，黄河流域沉积物中ω（Pb）、ω（As）、ω（Zn）、ω（Ni）、ω（Cu）、ω（Hg）、ω（Cr）和ω（Cd）的均值分别为26.92、11.78、87.17、31.13、24.96、0.07、73.36和0.58 mg·kg-1，分别超过黄河流域各省土壤背景值均值1.27、1.08、1.26、1.05、1.09、2.32、1.14和5.95倍，其中Cd超标倍数最大，应当引起重视；Igeo：Cd>Hg>Cr>Cu>Pb>Zn>As>Ni，Cd和Hg存在中度-严重污染；数据表明黄河流域上、中和下游沉积物重度生态风险占比分别为18.6%、15.7%和7.1%，呈递减趋势；黄河流域沉积物中重金属处于低毒性状态；溯源分析表明黄河流域沉积物重金属的4个来源分别是矿业源（42.2%）、自然活动（38.3%）、农业活动（11.6%）和电镀废水（7.9%）.研究结果可为黄河流域制定相关污染防控措施提供依据.
关键词:
沉积物重金属
空间分布
风险评价
蒙特卡洛
PMF模型
黄河
Evaluation and Source Analysis of Heavy Metal Pollution in Sediments of the Yellow River Basin Based on Monte Carlo Simulation and PMF Model
College of Environmental Science and Engineering, Beijing Forestry University, Beijing 100083, China
Abstract: As sediment is an essential component of rivers, the enrichment of heavy metals in sediment presents a serious threat to the aquatic environment. Many industrial cities are located along the Yellow River, and heavy metal pollution is a prominent problem in these areas. Thus, the study of heavy metal pollution in sediments of the Yellow River basin is of vital significance to the safety of the Yellow River basin ecosystem. In this study, we collected data on the concentrations of heavy metals (Pb, Cd, Cr, As, Zn, Cu, Ni, and Hg) in the sediments of the Yellow River basin from 2000 to 2020. We first analyzed the spatial distribution characteristics of heavy metals based on descriptive statistics and geostatistics and then used the Monte Carlo method to evaluate the probability of the ground accumulation index(Igeo), potential ecological risk, and toxicity units. Finally, the number of pollution sources and their contribution rates were determined by combining the positive definite matrix factor (PMF) decomposition model and Pearson correlation analysis. It was found that the mean values of ω(Pb), ω(As), ω(Zn), ω(Ni), ω(Cu), ω(Hg), ω(Cr), and ω(Cd) in the Yellow River basin sediments were 26.92, 11.78, 87.17, 31.13, 24.96, 0.07, 73.36, and 0.58 mg·kg-1, which exceeded the mean soil background values in the Yellow River basin provinces by 1.27, 1.08, 1.26, 1.05, 1.09, 2.32, 1.14, and 5.95 times, respectively, among which Cd exceeded the standard by the largest factor and should be taken seriously. The Igeo was ranked as Cd>Hg>Cr>Cu>Pb>Zn>As>Ni, and Cd and Hg showed medium-severe pollution. The proportions of heavy ecological risk in sediments in the upper, middle, and lower reaches of the Yellow River basin were 18.6%, 15.7%, and 7.1%, respectively, with a decreasing trend. Heavy metals in the sediments of the Yellow River basin were in a low-toxicity state. The PMF-Pearson correlation analysis showed that the four sources of heavy metals in the Yellow River basin sediments were mining sources (42.2%), natural activities (38.3%), agricultural activities (11.6%), and electroplating wastewater (7.9%). The results of this study can provide a basis for developing relevant pollution prevention and control measures in the Yellow River basin.
Key words:
sediment heavy metals
spatial distribution
risk evaluation
Monte Carlo
PMF model
Yellow River
重金属污染已经是全球最具挑战的环境问题之一[1], 每年有大量的重金属从岩石圈被开采出来, 用于人类的日常生活生产, 包括工业、农业和医疗等.在这些产品开采和使用的过程中, 重金属不可避免地通过采矿废水、污水处理厂排水或大气沉降等途径被排入河流中, 其中只有少部分溶解在水体中, 大部分会富集在沉积物中[2], 因此河流沉积物是一个重要的重金属污染的汇[3, 4].此外, 重金属大多数具有致癌、致畸和致突变作用, 在食物链中传递和放大后, 很容易在生物中积累并最终损害人类健康[5], 而黄河流域水土流失严重, 重金属更易被冲刷到沉积物中[5], 因此研究黄河流域沉积物中重金属对当地生态环境高质量发展具有重要意义.
目前, 黄河流域沉积物重金属的研究主要集中在黄河口[6, 7]、水库[8]和城市河流入黄段[9]等小尺度的调研与评价, 如朱青青等[10]整理了7篇相关报道, 袁浩等[11]对黄河干流进行了15个断面的采样及评价, 得出黄河干流主要污染物为Cd和Hg.可以看出, 对黄河流域沉积物重金属的整体评价分析较少, 总体来说存在样本点少, 个别样本代替区域均值, 无法展开有效评价的问题.由于全流域的调查工作量巨大, 且评价结果容易受到采样点个数限制, 因此本研究采用对已发表文章系统性回顾的方法开展黄河流域沉积物重金属污染的评价.
已有针对沉积物中重金属的评价研究主要包括空间分布[12]、累积状况[13]、质量评价[14]、生态风险评价[15]和毒性评价[16]等方面, 在评价时如果采用固定参数会导致评价结果过高或过低, 而蒙特卡洛模拟可量化评价中的不确定性, 使用蒙特卡洛模拟分析进行概率风险评价, 可以更真实地反应重金属的风险状况[17, 18], 有学者采用蒙特卡洛模拟对太湖沉积物[19]、上海公园土壤[20]和山东省矿区土壤[21]等地重金属评价, 得到重金属的累积概率风险, 由于蒙特卡洛模拟依赖原始数据的分布拟合, 因此通过广泛收集已发表文章数据使得拟合结果更具可靠性.对重金属的来源解析方法可分为扩散模型和受体模型, 其中受体模型不受气象资料和地形资料等限制得到广泛应用.受体模型包括化学质量平衡模型(CMB)、主成分分析和正定矩阵因子分解(PMF)模型, 其中PMF模型适用于源未知的解析[21], 同时考虑每个数据点的不确定性, 并得到每个样本点的非负源贡献, 具有较强的现实意义.众多学者将其应用于沉积物重金属的源解析, 采用该模型对渭河[12, 22]、黄河宁夏段[23]和鄱阳湖流域[24]等地沉积物重金属进行分析, 得到污染源对流域的平均贡献率及对各重金属的贡献占比.由于PMF模型依赖于对数据的解释, 进一步将PMF和Pearson相关性分析结合可以提高对污染源的识别精度[25].
本文通过对黄河流域已发表研究资料的系统性回顾, 对流域沉积物重金属污染状况进行评价, 将黄河流域按照水系划分成上、中和下游, 基于蒙特卡洛模拟对重金属的累积特征, 潜在生态危害以及生态毒性进行概率评估, 以明确黄河流域各段沉积物中重金属的污染状况.从流域污染防治的角度出发, 采用PMF-Pearson相关性分析, 确定重金属主要来源及贡献率, 以期为黄河流域沉积物重金属污染的科学治理提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况与数据收集方法黄河是中国第二大长河, 发源于青藏高原东北部, 穿过黄土高原及黄淮海平原, 在山东垦利县注入渤海.流域面积79.5万km2, 按照黄河水利委员会划分方式从源头到河口镇为上游, 河口镇到花园口为中游, 花园口到东营入海口为下游[26].黄河上中下游地理地貌、气候和生态环境差异较大, 因此本文对其分别评价对比.
收集2000~2020年的国内外文献, 国内数据库包括中国知网、维普和万方等; 国外数据库包括Web of science、Elsevier ScienceDirect和Wiley等, 使用关键词“重金属或单个金属(铅、镉、铬、砷、锌、铜、镍、汞)、沉积物和黄河”等进行检索, 数据筛选标准包括: ①文章中有明确的采样时间与采样地点, 且采样点为自然水体; ②采样深度为0~20 cm; ③测定方法为四酸(HCl-HNO3-HF-HClO4)消解法; ④检测方法为电感耦合等离子体(ICP)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、原子吸收光谱(AAS)或原子荧光光谱法(AFS)中的一种.基于以上数据筛选方法, 如图 1所示共收集了69篇文献中的1 419个采样点, 样本点坐标为相关文献直接标注或者通过地理坐标拾取获得.
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图 1 黄河流域沉积物重金属数据样本分布示意 Fig. 1 Sample distribution of heavy metal data in sediments of the Yellow River basin |
1.2 研究方法 1.2.1 沉积物重金属污染评价方法
(1) 地累积指数法地累积指数法(Igeo)是目前在国内外广泛应用于评价沉积物和土壤重金属污染程度的一种定量评价方法[27], 其计算公式如下:
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(1) |
式中, Igeo为地累积指数, 表 1为地累积指数划分标准[28]; Ci实测元素i在沉积物中的含量(mg·kg-1); Bi为该元素的地球化学背景值(mg·kg-1), 采用各省区土壤背景值[29, 30](表 2); 1.5为考虑到成岩作用的背景值校正常数.
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表 1 沉积物地累积指数分级标准 Table 1 Classification criteria of sediment ground accumulation index |
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表 2 黄河流域各行政区土壤重金属背景值[31]/mg·kg-1 Table 2 Background value of heavy metals in soils in each administrative district of the Yellow River basin/mg·kg-1 |
(2) 潜在生态风险指数法瑞典学者Hakanson提出的潜在生态风险指数法[32]被普遍用于综合评价重金属的潜在生态风险, 其计算公式如下:
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式中, Cfi为元素i的污染指数; Ci为元素i的实测含量(mg·kg-1); Cni为元素i的地球化学背景值(mg·kg-1), 采用各省区土壤背景值; Eri为金属元素i的潜在生态风险指数; Tri为单个金属的生物毒性因子, 反映重金属的毒性强度及生物对重金属的敏感程度; RI为多种金属构成的潜在生态风险指数.铅、砷、锌、镍、铜、汞、铬和镉的生物毒性因子分别为5、10、5、1、2、40、5和30[19], 表 3为潜在生态风险指数分级标准[32].
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表 3 潜在生态风险指数分级标准 Table 3 Grading standards of potential ecological risk index |
(3) 沉积物质量基准毒性单位法沉积物质量基准(SQGs)是由MacDonald[33]于2000年引入, 已在多地用于评估沉积物质量和检测水生生态系统的污染程度[14, 34, 35].SQGs包括阈值效应水平(TEL)和可能效应水平(PEL), 具体数值见表 4, 可用于确定沉积物中检测到的特定金属是否对水生生态系统构成威胁, 当数值低于TEL时, 预计不会出现不良生物效应; 当数值介于TEL和PEL之间时, 会偶尔出现不良生物效应; 而当数值超过PEL时, 会频繁出现不良生物效应.毒性单位(TU)是对各重金属毒性进行标准化, 以此来确定重金属总毒性状态[36], 在缺乏生物暴露剂量情况下TU值根据总含量计算, 定义为测定含量(Ci)与沉积物质量基准中PEL(Pi)的比值[19].总毒性计算公式如下:
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(5) |
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表 4 重金属含量描述性统计/mg·kg-1 Table 4 Descriptive statistics of heavy metal concentrations/mg·kg-1 |
毒性单位法由Pedersen[36]首次提出, 并将毒性单位划分为3级: STU＜4为低毒性, 4≤STU≤6为中等毒性, STU>6为高毒性.
1.2.2 沉积物重金属污染源解析方法采用Paatero在1994年首次提出的PMF模型, 该模型已被美国环保署批准用于识别大气污染源[37].PMF是一种利用样本组成对污染源进行定量解析的方法, 该方法将污染物含量矩阵X分解为源因子贡献矩阵G、源因子分布矩阵F和残差矩阵E, 计算公式如下:
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(6) |
式中, Xij为i样本中第j个重金属的测量矩阵; Gik为i样本的第k个源因子的贡献矩阵; Fkj为第k个源因子在第j个重金属的分布矩阵; Eij为i样本中第j个重金属的残值.
通过PMF模型最小化累积残差Q值得到因子贡献与分布:
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(7) |
式中, PMF在运行之前, 需要导入不确定度数据.如果重金属含量不超过物种特异性方法检测限(MDL值), 那么不确定度的值等于(5/6)MDL; 否则不确定度Uij采用式(8)计算:
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(8) |
式中, Xij为i样本中第j个重金属的测量矩阵, RSD为重金属含量的相对标准偏差.
1.3 数据处理方法沉积物中重金属数据统计分析采用JMP 13和Origin 2018软件, 使用Oracle Crystal Ball软件进行蒙特卡洛模拟分析, 正定矩阵因子源解析采用PMF 5.0完成, 相关性分析由R语言完成, 重金属空间分布采用ArcGIS 10.2完成.
2 结果与讨论 2.1 黄河流域沉积物重金属分布特征 2.1.1 沉积物重金属含量的描述性统计表 4为描述性统计结果, ω(Pb)、ω(As)、ω(Zn)、ω(Ni)、ω(Cu)、ω(Hg)、ω(Cr)和ω(Cd)的均值为26.92、11.78、87.17、31.13、24.96、0.07、73.36和0.58 mg·kg-1, 分别超过黄河流域各省土壤背景值均值1.27、1.08、1.26、1.05、1.09、2.32、1.14和5.95倍, 各重金属均值均超过背景值, 除Cd外其余元素均未超过土壤风险筛选值.重金属含量分布(图 2)显示各元素都为偏正态分布, 分别有19.8%、74.5%、13.5%、76.6%、74.3%、7.8%、73.2%和26.9%超过TEL值, 可能产生不利的生物影响, 其中Cd有64%超过农用地土壤风险筛选值, 有1.4%超过PEL值, 需要特别关注.
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图 2 黄河流域沉积物中8种重金属的含量统计 Fig. 2 Concentration statistics of eight heavy metals in the sediments of the Yellow River basin |
2.1.2 沉积物重金属的空间分布
应用ArcGIS对黄河流域沉积物各重金属元素含量标注, 得到8种元素的空间分布, 如图 3所示, 重金属总体趋势为从源头到河口先升高后降低, 与袁浩等[11]和王韬轶等[39]实际测定的结果相近.在黄河流域上游地区含量较高的元素有Cd和Hg, 高含量值主要出现在甘肃刘家峡水库段[40]、宁夏段[29]和内蒙古包头段[41]; 在中游地区沉积物中Pb、Cr、Zn和Cu含量较高, 高含量值出现在陕西省境内的渭河西安段[12]、渭河入黄至三门峡库区[8], 主要是因为库区对泥沙的截留作用导致重金属含量较高; Ni在全流域较为均匀受空间影响相对较小, 只在中游的汾河上游[43]地区出现高含量点.下游地区各元素含量都较低, 只有As在黄河口附近出现较高含量, 黄河下游呈地上悬河, 外来污染较少, 多为生态调水调沙时携带泥沙中的As污染[43].
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图 3 黄河流域沉积物重金属空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of heavy metals in sediments of the Yellow River basin |
2.2 黄河流域沉积物重金属污染评价 2.2.1 地累积指数评价
如图 4所示, 地累积指数评价结果显示, 地累积指数平均值为: Cd>Hg>Cr>Cu>Pb>Zn>As>Ni, 总体来看, Cd和Hg累积情况显著存在中度-严重污染, 其余重金属大部分处于无污染水平.在空间分布上, 沉积物中Cd的Igeo为: 上游>中游＞下游, 在上游地区Cd的累积情况更为严重, 重污染水平占比为49.5%, 中游地区为7.8%, 下游地区为1%; As的Igeo为: 下游＞上游＞中游; 其余6种重金属Igeo为: 中游>上游>下游.其中Hg的累积达到严重污染水平概率为: 上游10.5%、中游7.3%和下游7.6%.
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图 4 黄河流域沉积物各重金属的地累积指数 Fig. 4 Evaluation of the accumulation index of heavy metals in the sediments of the Yellow River basin |
2.2.2 潜在生态风险评价
结果如图 5(a)所示, 黄河流域潜在风险指数累积危重风险率为: 上游>中游>下游, 分别为18.6%、15.7%和7.1%.潜在风险指数平均值为489、409和306, 上、中游地区处于重度生态风险, 下游处于中度生态风险, 可能是由于下游地区汇入支流较少[40], 导致污染物汇入较少.其中潜在生态风险贡献率较高的为Cd和Hg[8, 44][图 5(b)], 上游地区贡献率最高为Cd[44], 贡献率为55.4%, 中、下游地区贡献率最高为Hg, 贡献率为45.9%和42.8%.一方面是由于Cd(30)和Hg(40)毒性系数远高于其他重金属, 对潜在生态风险影响大, 另一方面Cd和Hg累积污染情况更为严重.
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(a)黄河上中下游生态风险累积概率, 其中黑色、红色和蓝色圆点分别表示上、中和下游的RI平均值; (b)单个元素对RI的贡献率 图 5 黄河流域沉积物潜在生态风险指数评价 Fig. 5 Evaluation of potential ecological risk index for sediments in the Yellow River basin |
2.2.3 沉积物质量基准毒性单位评价
毒性评价显示黄河流域沉积物重金属几乎全部处于低毒性状态, 上中下游低毒性占比分别为: 95.9%、95.1%和99.8%[图 6(a)].其中Cr贡献率最高[图 6(b)], 且: 中游>下游>上游, 贡献值分别为25.1%、21.3%和18.8%.其次为Ni和Zn, 而Cd虽然累积明显但是生态毒性并不高, 这是由于Cd的背景值与毒性阈值相差倍数较大, 结果与黎静[16]的评价结果一致.总体而言, 黄河流域沉积物重金属存在一定的潜在生态风险, 而几乎无明显毒性效应.
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(a) 黄河上中下游STU累积概率; (b) 单个元素对STU的贡献率 图 6 黄河流域沉积物毒性单位评价 Fig. 6 Evaluation of sediment toxicity units in the Yellow River basin |
2.3 黄河流域沉积物重金属溯源分析
如图 7所示, 因子1解释了42.2%的重金属来源, 其中Pb和Cu占较高负荷, 且根据相关性分析, 两者之间相关性显著, 说明有共同污染源, 其余重金属也有较高负荷, 这与复杂工业源特征相似, 从空间分布来看, 重污染地区在包头入河段, 渭河西安-咸阳段, 原因是包头、西安与咸阳[12]都是该地区的大型工业城市, Pb和Cu为煤矿等矿山开采冶炼过程及化石燃料燃烧的主要产物[45, 46], 并通过大气沉降或地表径流最终汇入水体沉积物中, 对陕西省的土壤监测也发现Pb和Cu有较高的生态风险[47], 因此将因子1定义为矿业工业源.
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(a)各污染源因子占比, (b) 各因子对不同元素的贡献率, (c) 6种重金属相关性(P < 0.05)(圆形越大表示相关性越强) 图 7 各污染源因子对重金属含量的贡献率 Fig. 7 Contribution of each source factor to heavy metal content |
因子2解释了38.3%的重金属来源, 其中Ni为因子2的代表元素, 同时在相关性上和Cr有强相关性, 两者在表层地球化学中都为亲铁元素, 可能受成土过程主导[48], 在空间分布上Ni分布比较均匀, 空间异质性低, 因此将因子2定义为自然源.
因子3解释了11.6%的重金属来源, 其中Cd为因子3的代表元素, 在空间上As与Cd主要污染地区都在上游, 且地累积指数显示, 两者在上游的累积程度明显, Cd与As的污染主要包括: 农业生产中化肥和农药的施用, 塑料薄膜的使用.有研究表明沉积物中的Cd含量与全磷含量有着显著相关性[45], 在磷矿中含有痕量的Cd[49], 施用的多种农药包含砷酸盐, 而黄河上游的甘肃宁夏段多以农业生产为主, 已有研究表明As和Cd在黄河上游水体也中存在轻度-中度人为污染[29], 因此将因子3定义为农业源.
因子4解释了7.9%的重金属来源, 代表元素为Cr和Zn, 由相关性分析可得, Zn和Cr正相关性高, 在空间分布上, 高污染点出现在中游地区的窟野河流域及三门峡水库地区, 其中Zn与Cr主要包含在电镀冶炼时产生的三废中[44], 在中游地区Cr已经达到中等污染水平.电镀废水为该地区主要的排放废水, 因此将因子4定义为电镀冶金类工业源.
3 结论黄河流域沉积物重金属ω(Pb)、ω(As)、ω(Zn)、ω(Ni)、ω(Cu)、ω(Hg)、ω(Cr)和ω(Cd)的均值分别为26.92、11.78、87.17、31.13、24.96、0.07、73.36、0.58 mg·kg-1, 除Cd外均低于土壤风险筛选值; 累积指数平均值为: Cd>Hg>Cr>Cu>Pb>Zn>As>Ni, 潜在生态风险评价表明黄河流域沉积物风险程度: 上游>中游>下游, 重度风险分别为18.6%、15.7%和7.1%; 毒性单位评价显示黄河流域基本处于低毒性状态, PMF-Pearson相关性分析得到4个污染来源: 矿业源(42.2%)、自然活动(38.3%)、农业活动(11.6%)和电镀废水(7.9%).为减轻黄河流域重金属污染, 应当重点关注宁夏内蒙段的Cd与Hg及三门峡附近的Cr污染, 加强对上中游地区煤炭的开采与燃烧的管控, 重视农业面源的防治.
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