2022, Vol. 43
2. 多伦多大学地理与规划系, 多伦多 M5S3G3;
3. 武汉大学资源与环境学院, 武汉 430079;
4. 北京市人工影响天气办公室, 北京 100089
, YAN Xue1 , SHEN Li-juan1,2 , LIU Jane2 , ZHAO Tian-liang1 , GUAN Xiao-bin3 , ZHAO De-long4
2. Department of Geography and Planning, University of Toronto, Toronto M5S3G, Canada;
3. School of Resource and Environmental Science, Wuhan University, Wuhan 430079, China;
4. Beijing Weather Modification Office, Beijing 100089, China
气溶胶作为大气中重要的组成成分, 可以通过影响大气辐射收支改变全球气候, 在城市区域环境中降低能见度形成霾污染, 还能携带有毒有害物质进而危害人体健康[1~6].随着我国经济的快速发展, 工业化和城市化进程加快, 但能源利用率仍然较低, 因此工业、民用和汽车尾气等人为大气污染物排放有增无减, 导致城市、城市群和区域空气质量严重恶化[7~9].近年来, 气溶胶已成为导致我国城市空气质量恶化的首要污染物, 我国区域霾污染问题受到了国内外的广泛关注[1, 2, 10~12]. 2013年9月10日, 国务院印发《大气污染防治行动计划》, 此后我国PM2.5浓度迅速降低, 空气质量得到显著改善[13~17].
黑碳(black carbon, BC)气溶胶作为最重要的吸收性气溶胶, 虽然仅占气溶胶质量浓度的5%~15%[18, 19], 但其辐射特性会显著影响全球辐射平衡[20~23]和城市边界层的演变发展[24, 25].BC主要来自化石燃料和生物质的不完全燃烧[26, 27], 因此其浓度空间分布极不均匀, 在城市污染地区质量浓度可高达几十μg·m-3.这种时空分布的不一致性, 导致BC引起的区域性辐射强迫高于CO2和CH4[28].BC还可通过改变边界层结构和影响O3前体物的光解速率, 影响城市地面O3浓度[29~31].此外, BC独特的多孔结构的表面特性, 可为很多半挥发性物质提供一个好的吸收点, 促进催化过程的发生.Lei等[32]的研究发现在污染的城市环境中, BC表面NO2转化生成HONO这一反应可促进早晨O3生成, 进而导致日间O3浓度的显著增加.
目前, 我国大气污染相关防治措施主要关注PM2.5和O3, 对于BC的关注较少.我国幅员辽阔, BC的来源复杂, 在城市地区机动车尾气、工业废气和居民生活源等是BC的重要来源[27, 33~37]; 而在乡村地区来源更加复杂, 除了上述来源, 生物质燃烧、散煤和薪柴燃烧等均是不可忽视的来源[27, 34, 36~38]; 在一些地区森林和草原火灾也释放了大量的BC[39~40].此外, 我国气候复杂多样, 涵盖了热带季风气候、亚热带季风气候、温带季风气候、温带大陆性气候、高山高寒气候和大陆半干旱气候.不同的气候类型下气象条件存在较大差异, 使得大气的扩散条件显著不同, 对大气污染物的浓度分布造成较大影响[41, 42].
中国是全球BC的主要排放国之一, 约占全球BC人为源的25%[27, 33, 34].但是, 我国含碳气溶胶的外场观测试验和数值模拟均起步较晚, 主要涉及不同地区或城市的污染特征、粒径分布和时空变化等方面, 且主要集中在京津冀、长三角和珠三角等城市群地区[22~25, 43~45].目前, 我国BC的研究在时间尺度上, 大多以短时间观测和个例分析为主, 连续多年的长期观测较少; 空间尺度上, 多是单一城市或者某一气候区大气环境下的多点研究, 针对不同气候区的对比研究较少.由于BC在大气中停留时间较短, 因此其时空分布特征变化迅速, 若要全面了解BC的时空分布特征、源排放以及气候效应影响并进行系统性研究需要长时间的多点连续观测.本研究利用中国气象局黑碳观测网络2006~2020年7个大气本底站的长期观测数据, 结合气象数据、排放源、增强植被指数(enhanced vegetation index, EVI)和气溶胶光学厚度(aerosol optical depth, AOD)数据, 综合分析了我国BC的时空分布特征、长期演化趋势及其影响因素, 以期为我国BC气溶胶治理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 观测站点介绍本研究使用2006年1月~2020年12月全国7个大气本底站BC浓度和气象要素地面观测资料, 图 1给出了7个站点的地理分布, 表 1给出了站点的经纬度、海拔高度、平均浓度、所处区域及站点气候类型等详细资料. 7个大气本底站均是按照WMO对大气本底站选址标准建立, 详细描述参见文献[46].BC浓度数据来自中国气象局大气成分监测网, 此数据集已有较多应用[47, 48], 本文选取了其中7个大气本底站观测数据, 气象数据使用中国气象数据网提供的日均值数据(http://data.cma.cn/).
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图 1 增强植被指数和站点分布示意 Fig. 1 Spatial of the enhanced vegetation index and location of the sampling sites |
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表 1 我国大气本底观测站地理信息、代表性和BC浓度和AOD的平均值 Table 1 Descriptions of atmospheric background stations and their representativeness and the average values of BC and AOD |
这7个大气本底站可较好代表我国重要区域的大气本底观测要求, 其中阿克达拉和瓦里关站为半干旱气候, 分别代表了北疆经济区和欧亚大陆腹地大气环境(表 1).由图 1可知这两个站点植被较少, 阿克达拉所处地理位置更偏向于干旱气候, 而瓦里关则位于我国东西部植被交接线附近.阿克达拉位于新疆阿勒泰地区, 夏季炎热少雨, 冬季寒冷干燥, 春秋季时间较短且多大风天, 测站周边50 km范围内为平地和戈壁, 下垫面属于荒漠草原植被.瓦里关是北半球大陆腹地唯一的大气本底站, 位于瓦里关山顶, 周边为高原草原、苔原、沙漠和盐湖等, 站点东北和东南方向为西宁和兰州等大城市, 人为源的远距离输送不可忽略.
香格里拉站位于青藏高原东南边缘, 为典型的高原湿润气候, 可代表我国云贵高原及西南经济区, 周边人为源较少, 由图 1可知植被覆盖率较高, 但是靠近边境, 受境外远距离输送的影响较大.龙凤山位于长白山脉边缘, 是中温带大陆性季风气候, 为我国东北生态屏障与粮食生产基地, 工业源较少, 周边多为森林和农村, 但是距离哈尔滨等城市较近.
上甸子、临安和金沙这3个大气本底站分别位于京津冀经济圈、长三角经济圈和长江中游两湖平原区, 人口密集、城市集中, 人为源较多.上甸子位于北京城区东北方向, 距城区大约150 km, 位于华北平原的东北角, 三面环山, 地形平坦, 下垫面以灌木和农田为主, 为温带季风性气候, 四季分明.临安与杭州和上海分别相距53 km和210 km, 周边以农田、林地和丘陵为主, 为典型的亚热带季风气候.金沙位于长江中游的两湖平原区, 周边以山地丘陵为主, 距离武汉约105 km, 是典型的亚热带大陆性季风气候.金沙和临安纬度相近, 但是人为源类型和气象条件存在较大差异.
1.2 观测仪器BC浓度使用Aethalometer(美国Magee Scientific的AE-31型)观测, 该仪器有370、470、525、590、660、880和940 nm共7个测量通道, 本研究使用波长880 nm处测得的BC浓度数据.AE-31的工作原理是基于光的Lambert-Beer定律, 运用光学衰减测量方法, 通过测定石英滤膜上BC对光的衰减量来计算BC的质量浓度.该仪器的采样流量为5.0 L·min-1, 配备PM2.5的进样切割头, 观测精度为1 ng·m-3, 每隔5 min获取一次数据, 黑碳仪定期进行采样流量检验和零位调整.针对仪器的具体介绍见文献[49, 50].
使用黑碳仪对大气中的BC进行观测时, 一般会存在以下3个方面的误差: ①大气中其他吸收性组分的影响.除去一些特殊天气状况(如沙尘), 大气中BC对总的气溶胶吸收性消光系数的贡献在90%以上, 因此用黑碳仪收集的气溶胶粒子, 可近似地认为全部是BC粒子, 对其他成分的气溶胶忽略不计.②采样过程中气溶胶形态的变化影响.当黑碳仪把大气中的BC粒子收集到滤膜上时, BC粒子则会由悬浮态转变为压缩态, 其形貌特征发生了较大的改变, 这可导致BC粒子的光散射效应发生变化.因此需要对其进行计算校正, 将气溶胶在滤膜上的光衰减系数σatn转变为在大气中的吸收系数σabs.③“负载效应”的影响.黑碳仪在进行连续监测时, 由于滤带上负载物质逐渐增加, 沉积在滤膜上的BC粒子会前后遮挡, 这可造成仪器对光透射信号的非线性响应, 随着采样点处“负载效应”的增加, 仪器测得的数据会显示出系统性的减少.因此在分析仪器读出的数据时, 要对其存在的误差进行校正.具体的校正方法见文献[42], 对黑碳仪所得到的数据进行质量控制, 小时样本个数小于总数目的60%剔除的年份剔除, 并对得到的BC小时数据使用3δ方法检验进行质量控制.
1.3 排放源数据本文所用BC排放源为2010年MIX排放源数据和2008年与2017年MEIC排放源数据, 空间分辨率为0.25°×0.25°.MIX排放清单是为东亚模式比较计划第三期(MICS-Asia III)和联合国半球大气污染传输计划(HTAP)开发的2008年和2010年亚洲人为源排放清单, 具体介绍见文献[51].中国多尺度排放清单模型(multi-resolution emission inventory for China, MEIC)由清华大学自2010年起开发并维护, 旨在构建高分辨率的中国人为源大气污染物及二氧化碳排放清单, 并通过云计算平台向科学界共享数据产品, 进而为相关科学研究、政策评估和空气质量管理工作提供基础排放数据支持, 具体介绍参见文献[52, 53].
1.4 卫星数据卫星数据使用的是MODIS的增强植被指数(EVI)和光学厚度AOD, 空间分辨率分别为0.05°×0.05°和1.0°×1.0°, 时间分辨率分别为1月和1 d, EVI利用了MODIS新的测量方法和更强的测量能力, 可以同时减少来自大气和土壤噪声的影响, 稳定地反映了所测地区植被的情况, 详细介绍参见文献[54].气溶胶光学厚度(AOD)数据由NASA的中分辨率成像分光光度计(MODIS)仪器观测获得, 本研究使用的是NASA提供的3级产品, 数据详细介绍参见文献[55].所用站点AOD数据为以站点为中心的2°范围区域的平均值.
2 结果与讨论 2.1 不同大气本底站BC年变化特征由表 1可知中国不同地区的BC浓度和AOD差异较大, 空间分布为东高西低, “胡焕庸线”以东的龙凤山、上甸子、临安和金沙的BC浓度和AOD较高, “胡焕庸线”以西的阿克达拉、瓦里关和香格里拉的BC浓度和AOD较低, 这主要是由排放源和气象条件等因素的空间差异造成.BC主要来自含碳物质的燃烧, 例如燃煤、交通尾气、烹饪和野火等[26, 34, 36], 其中人为源是其主要来源, 我国东部地区人口密集、经济发达、工业和交通源较多[56], BC源主要集中在该地区(图 2), 因此浓度较高.例如长三角地区的南京、上海和杭州2020年常住人口分别为931.47、2 487.09和1 193.60万人, GDP分别为14 817.95、38 700.58和16 106亿元, 汽车保有量分别为291.35、470.43和311.9万辆.而位于西北地区的西宁、兰州和乌鲁木齐2020年常住人口分别为246.79、435.94和405.44万人, GDP分别为1 372.98、2 886.74和3 337.32亿元, 汽车保有量分别为76.1(截至2021年5月31日)、114.49和134.69万辆.
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(a) 2008年MEIC的BC排放源空间分布, (b) 2017年MEIC的BC排放源空间分布, (c) 2008年与2017年MEIC的BC排放源差值空间分布, (d) 2010年MIX的BC排放源空间分布 图 2 MEIC和MIX的BC排放源分布 Fig. 2 Spatial distributions of emission sources of BC from the MEIC and MIX emission inventory |
由表 1可知香格里拉ρ(BC)最低, 为(287±226)ng·m-3; 临安ρ(BC)最高, 为(3 392±2 131) ng·m-3.阿克达拉的AOD最低, 为0.20±0.13; 金沙的AOD最高, 为0.72±0.37.有研究表明, AOD除了和颗粒物浓度有关外, 还受到水汽等其他因素的影响[57], 因此BC与AOD的分布并不一致.AOD反映了整层大气气溶胶的消光特性, BC作为最重要的吸收性气溶胶, 是气溶胶吸收性消光系数的主要贡献者.由表 2可知大气本底站BC与AOD均为正相关关系, 相关系数差异不大, 即BC均对AOD起到正贡献.
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表 2 AOD和BC相关性1) Table 2 Relationship between AOD and BC |
由图 3可知不同大气本底站BC浓度的年际变化不同, 可分为4类.第1类为年际变化较小型, 主要为阿克达拉站.由图 2(a)可知2009~2020年阿克达拉站ρ(BC)除2012年达到(566±574)ng·m-3外, 其余年份为(262±226)~(355±258)ng·m-3.第2类为先增后减然后稳定型, 主要为瓦里关站.由图 3可知瓦里关ρ(BC)在2007~2009年逐年增加, 2009年达到最大值, 为(804±668)ng·m-3, 此后开始逐年下降, 2014年达到最低值, 为(247±173)ng·m-3. 2014年之后ρ(BC)波动较小, 为(263±189)~(328±202)ng·m-3.第3类为先降低后稳定类, 主要为香格里拉站.由图 3可知香格里拉2007年ρ(BC)最高, 为(597±377)ng·m-3, 此后逐年降低, 2012年达到最低值, 为(129±143)ng·m-3, 2013年之后浓度相对比较稳定.
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图 3 不同大气本底站BC年变化 Fig. 3 Annual variation in BC mass concentration in different atmospheric background stations |
这3个站点位于“胡焕庸线”以西, 人为源相对较少(图 2), BC浓度较低.由图 4可知这3个站点的气象条件年际变化相对比较稳定.由图 4(a)可知, 阿克达拉和香格里拉站在2016年之后风速显著增大, 这主要是因为站点观测仪器更新升级造成.阿克达拉和瓦里关为典型的半干旱气候, 降水较少, 风速较低.阿克达拉所在的北疆经济区地广人稀, 人为源较少, 由图 2可知2008年和2017年的人为源变化较小, 对BC年际变化影响较小.虽然瓦里关气象条件波动较小, 但是所处区域人为源相对较多(图 2), 因此BC浓度年际波动较大.香格里拉站虽然位于我国西南部, 为典型的高原湿润气候, 但是海拔较高, 且位于我国西南边境位置, 上游地区的印度和孟加拉国一带BC源较高(图 2), 境外输送的影响较大.此外, 其东部的四川和重庆一带BC源也较高, 因此局地排放源的变化对其BC浓度的影响也较大.
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图 4 不同大气本底站气象要素年变化 Fig. 4 Annual variation in meteorological elements in different atmospheric background stations |
第4类为先稳定后降低类, 主要为龙凤山、上甸子、金沙和临安.这4个站点为典型的季风性气候, 四季分明, 此外人口密集, BC的排放源较多(图 2), 受到人为源的影响较大.
龙凤山代表东北生态屏障与粮食生产基地, 但是靠近哈尔滨等城市地区, 人为源较多(图 2), 冬季取暖季较长, 因此BC浓度较高. ρ(BC)在2009年达到最大值, 为(3 169±1 637)ng·m-3, 此后浓度开始下降, 到2011年为(2 102±2 541)ng·m-3.但是在2011年之后ρ(BC)又开始回升, 2013年达到(2 749±2 714)ng·m-3, 此后ρ(BC)快速降低, 2015年达到(1 057±1 201)ng·m-3.上甸子BC的年际变化与龙凤山类似, 上甸子位于京津冀经济圈, 人为源集中(图 2), 也存在冬季取暖季.但是由图 4可知上甸子风速变化与其他站点显著不同, 上甸子风速逐年降低, 这主要是受到城市化的影响.虽然京津冀地区BC人为源降幅较大, 但是人为源排放量仍然较高(图 2), 且2014年之后上甸子风速与龙凤山风速相差较大, 因此上甸子后期BC质量浓度的降低幅度并不显著.
临安和金沙代表长江中下游大气环境, 由图 4可知两地的气象条件类似, 但是长三角地区BC源强较高(图 2).由图 3可知两地ρ(BC)年变化差异较大, 临安在2008~2009年相对比较稳定, 平均值分别为(5 127±3 392)ng·m-3和(5 031±2 889)ng·m-3, 此后逐年下降, 到2018年为(1 988±1 393)ng·m-3; 而金沙在2006~2009年比较稳定, 多在(2 200~2 400)ng·m-3; 2010~2012年较低, 2012年开始增加, 2014年达到峰值, 此后变化较小.但是金沙数据缺测较多, 因此BC年际变化特征并不显著.
由图 5可知不同本底站AOD的年际变化要远小于BC的年际变化.主要是因为卫星观测的AOD为整层大气气溶胶的值, 因此受到局地气象条件和排放源的影响较小, 反映的是区域大气状况.由图 5可知不同大气本底站AOD值在2013年之前相对比较稳定, 年际变化较小, 而2013年之后存在不同程度的降低, 2017年之后又趋于稳定.这种变化趋势在人为源较多的龙凤山、上甸子、金沙和临安更加明显, 由图 4可知本底站的气象条件变化较小, 因此这种变化主要是由于人为源变化造成.文献[58]显示, 2017年全国地级及以上城市可PM10浓度平均值比2013年下降22.7%; 京津冀、长三角和珠三角等重点区域PM2.5浓度平均值分别比2013年下降39.6%、34.3%和27.7%; 北京市ρ(PM2.5)年均值降至58 μg·m-3[58].由图 5可知不同本底站的AOD特征不同, 阿克达拉、瓦里关和香格里拉的AOD浓度最低, 分别为0.18~0.22、0.17~0.26和0.17~0.23; 其次是龙凤山, 为0.30~0.41; 上甸子、金沙和临安的值较高, 分别为0.45~0.69、0.52~0.86和0.50~0.74.这主要是由人为源分布差异造成, 人为源较少的地区AOD值较小, 反之人为源较多的地区AOD值较高.
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图 5 不同大气本底站AOD年变化 Fig. 5 Annual variation in AOD in different atmospheric background stations |
由图 6可知在不同季节中ρ(BC)和AOD的分布均呈现明显的东高西低的特征, 在“胡焕庸线”以西的ρ(BC)和AOD较低, 分别为(272±230)~(390±311)ng·m-3和0.15±0.08~0.28±0.18; 以东的ρ(BC)和AOD较高, 分别为(1 489±1 253)~(3 014±2 694)ng·m-3和0.46±0.26~0.67±0.36.由图 2排放源的分布也可显著观测到东西部的差异, BC的源主要集中在“胡焕庸线”以东, 虽然近10年来东部BC源显著降低, 但仍是BC的主要源区.由图 6(c)可知“胡焕庸线”东西部风速差异较小, 均在1.8~2.6m·s-1, 这表明东西部的水平扩散条件类似.由图 6可知“胡焕庸线”以东温度和RH较高, 分别比西部高5.5~7.8℃和11%~16%.温度可反映太阳辐射对地面的加热效应, 为边界层发展提供热力条件, 温度越高, 表明近地面对流越旺盛, 越有利于边界层的发展.RH的变化与EVI的分布一致, 由图 1可知东西部EVI的差异较大, 在“胡焕庸线”以东, 多以平原为主, EVI指数较高; 而以西海拔较高, 多以高原、山地和荒漠为主, EVI指数较低.RH对BC的影响较小, 对AOD的影响较大.此外, 由图 6(f)可知“胡焕庸线”以东的降水要远高于西部, 是西部的2.4~4.5倍.东部平缓的地形、高温高湿的大气环境, 使得近地面的人为源排放的污染物得以向高空传输, 进而在大气中停留时间更长, 造成BC和AOD的值远大于西部.
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图 6 胡焕庸线东西部BC、AOD和气象要素季节变化 Fig. 6 Seasonal variation in BC, AOD, and meteorological elements in the stations east and west of "Hu Huanyong" line |
由图 6可知东西部BC浓度和AOD的差异存在显著的季节特征.BC浓度和AOD在秋季差异最大, 在“胡焕庸线”以东分别是以西的9.2和3.1倍.从中可知秋季风速较低, 且东西部风速差异最小, 即东西部的水平传输最弱; RH较高, 与夏季类似; 降水较少, 湿清除作用较弱.因此, 在排放源不变的情况下, “胡焕庸线”以东地区在秋季低风速、高湿和弱降水的情况下, 污染物更容易在局地积累.此外, 我国产粮区多位于“胡焕庸线”以东地区, 秋收季节秸秆燃烧频发, 排放大量BC气溶胶.由表 1可知我国多为季风气候, 秋季为夏季风向冬季风转换过程, 叠加西高东低的地形特征, 使得东部地区污染物往西部地区的输送减弱.因此造成在秋季东西部地区BC浓度和AOD的差异最大.在春季东西部AOD的差异最小, 东部是西部的2.4倍.由图 6可知在春季西部风速最大, 为(2.6±0.5)m·s-1; RH最低, 为(51±5.5)%; 降水较低, 为(60.9±36.6)mm.由图 1可知西部地区EVI较低, 即植被覆盖率较低, 春季风沙较多, 为我国沙尘频发季节.沙尘对AOD的影响较大, 因此西部春季AOD的值较高, 可达0.28±0.18.在夏季东西部BC的差异最小, 东部是西部的4.6倍.由图 6(f)可知夏季降水较多, 东部降水量可达(511±275)mm, 是西部的2.4倍, 东部地区湿清除作用较强.夏季温度最高, 边界层发展最旺盛, 边界层高度较高, 有利于地面的污染物扩散.此外, 夏季盛行东南风, 有利于东部污染物向西部输送.
由表 2可知不同季节BC与AOD的相关性存在显著差异.春季和夏季“胡焕庸线”东西部站点BC与AOD均为显著的正相关关系, 相关性较高, 说明BC对AOD的贡献较大.在秋季“胡焕庸线”以西站点BC与AOD的相关性较弱, 且均未通过显著性检验.由图 6可知秋季“胡焕庸线”以西ρ(BC)和AOD最低, 分别为(272±230)ng·m-3和0.15±0.08. BC气溶胶贡献的吸收性消光系数较小, 且秋季RH较高, 大气中的水汽对AOD的影响较大, 因此造成西部BC与AOD的相关性较弱.在冬季“胡焕庸线”以东站点BC与AOD的相关性较弱, 其中龙凤山和金沙为负相关.由图 6可知在冬季“胡焕庸线”东部站点ρ(BC)最高, 为(3 014±2 694)ng·m-3, 但是AOD的值仅高于秋季, 为0.57±0.34.东部地区冬季PM2.5污染严重, 虽然BC浓度较大, 但是BC占PM2.5的比重较低[43, 56], 加之冬季温度较低, RH较高, 边界层高度较低, BC主要集中在近地面, 因而BC与AOD的相关性较弱.
由图 7可知在不同季节BC和AOD的空间分布存在差异.BC的分布在春季为: 临安>上甸子>金沙>龙凤山>瓦里关>香格里拉>阿克达拉; 夏季为: 临安>上甸子>金沙>龙凤山>瓦里关>阿克达拉>香格里拉; 秋季为: 临安>龙凤山>上甸子>金沙>瓦里关>阿克达拉>香格里拉; 冬季为: 临安>龙凤山>金沙>上甸子>瓦里关>阿克达拉>香格里拉. AOD的分布在春季为: 金沙>临安>上甸子>龙凤山>瓦里关>香格里拉>阿克达拉; 夏季为: 上甸子>金沙>临安>龙凤山>香格里拉>瓦里关>阿克达拉; 秋季为: 金沙>临安>上甸子>龙凤山>阿克达拉>瓦里关=香格里拉; 冬季为: 金沙>临安>上甸子>龙凤山>阿克达拉>瓦里关>香格里拉.
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图 7 不同大气本底站BC、AOD和气象要素季节变化 Fig. 7 Seasonal variation in BC, AOD, and meteorological elements in different atmospheric background stations |
4个季节中BC浓度均是临安最高, 临安位于长三角经济圈, 城市群中城市密集, 大城市较多, 如上海、苏州、杭州和南京等, BC的人为源排放较多.金沙和上甸子分别位于长江中游和京津冀地区, 这两地所处城市群人为源排放也较多, 但是与长三角城市群存在显著差异, 这两个城市群中大城市相对较少, 长江中游城市群主要是以武汉为中心, 京津冀地区大城市主要是北京和天津, 城市群中BC的人为源相对较少, 因此BC浓度低于临安.在冬季, 盛行偏北风, 上甸子位于北京东北部, 为上风向, 受城市地区的影响反而较小, 因此BC平均浓度反而低于金沙, 但是波动较大.龙凤山为东北产粮区, 秋收后秸秆燃烧较多[59], 因此秋季BC浓度较高.在冬季龙凤山温度较低, 供暖季人为源排放较多, 而东北地区城市化较低, 农村地区取暖季排放的BC浓度较多, 因此龙凤山冬季BC浓度较高.瓦里关、阿克达拉和香格里拉这3个站点BC浓度较低, BC浓度大小排序变化较大.如在冬季瓦里关和阿克达拉地区受到取暖季的影响, 浓度要高于香格里拉.AOD的大小除了和大气中的颗粒物浓度有关外, 还和水汽等条件有关[57], 由图 7可知金沙的RH要高于临安, 即长江中游两湖地区的水汽相对更充足, 因此金沙的AOD要高于临安.
针对某一地区而言, 排放源的季节变化较小, 除了冬季取暖季、森林或草原火灾等特殊排放源外, 不同地区的排放源季节变化可以近似认为不变.因此, 不同地区BC的季节变化差异主要是由于气象条件差异造成.
由图 7可知阿克达拉BC季节分布为冬季>春季>夏季>秋季.阿克达拉春季风速最大, 为3.0m·s-1; 冬季风速和温度最低, 分别为1.8m·s-1和-15.9℃.冬季大气扩散条件较差, 叠加取暖季影响, 因此BC浓度最高, 达到406ng·m-3.春季虽然风速较高, 但是温度仍较低, 北疆供暖季基本要持续到4月中下旬, 因此春季BC浓度仅次于冬季.夏季虽然降水较多, 但是大气环流以偏南风为主, 气团主要来自乌鲁木齐、兰州和西宁等内陆地区, BC浓度较高.秋季又开始转换为偏北风为主, 大气扩散条件较好, 因此BC浓度最低.AOD的季节分布与BC一致, 冬季最高为0.26, 秋季最低为0.16.
瓦里关作为全球大气本底站, 选址要求严格, 周边人为源影响较小, BC浓度分布为: 春季>夏季>冬季>秋季.瓦里关春季风速最大, 为2.0m·s-1, 温度为6.6℃, 降水较少, 为64.3mm, 但是ρ(BC)最高, 达到453ng·m-3.值得注意的是, 瓦里关BC的季节差异较小, 夏季和冬季ρ(BC)分别为420ng·m-3和417ng·m-3.瓦里关BC代表欧亚大陆腹地背景大气浓度, 反映了欧亚大陆人为源的影响, 由图 7可知瓦里关BC浓度除了冬季外均比阿克达拉高, 冬季由于其海拔较高, 因此周边地区取暖季的影响反而会比阿克达拉小, 造成BC浓度低于阿克达拉.夏季瓦里关虽然降水较多, 为220 mm, 但是夏季多为偏东风, 来自内陆的气团BC浓度较高, 因此其夏季BC浓度较高.Dai等[48]详细讨论了东、西风下瓦里关BC的浓度变化, 证实偏东风下远距离输送是造成瓦里关夏季BC高浓度的主要原因.AOD的季节分布与BC一致, 春季最大, 为0.31, 秋季最低, 为0.14.由图 7可知瓦里关春季和夏季AOD的值高于阿克达拉, 而秋季和冬季的值低于阿克达拉.冬季阿克达拉的RH高达76%, 远高于瓦里关(40%), 水汽对AOD的影响较大, 因此阿克达拉AOD较高.春季瓦里关RH为39%, 多沙尘暴, 瓦里关正好位于我国沙尘源区下风向, 而阿克达拉位于沙尘源区的上风向, 因此春季瓦里关的AOD值远高于阿克达拉.
香格里拉的海拔高度与瓦里关类似, 因此ρ(BC)季节变化也主要受到区域输送的影响, 春季最高, 为377ng·m-3; 秋季最低, 为207ng·m-3.其冬季和春季盛行偏西风, 受印度等境外输送的影响较大(图 2).香格里拉虽然位于我国西南部, 但是春季和冬季温度较低, 分别为6.6℃和-0.5℃, 春季和冬季也存在供暖季, 因此春季和冬季局地源排放的影响较大, 这与瓦里关不同.香格里拉四季风速差异较小, 春季最大, 为2.7m·s-1, 夏季和秋季最低, 为2.1m·s-1, 因此春季受到外来输送的影响最大; 夏季降水较多, 为378.7 mm, 湿清除较强; AOD季节分布为: 春>夏>冬>秋, 春夏季AOD远高于秋冬季, 夏季RH高达75%, 与金沙和临安接近, 水汽对AOD的影响较大, 因此夏季的AOD较高.
龙凤山、上甸子、金沙和临安均位于人为源密集的地区, 这4个站点的气候特征和排放源存在较大差异.龙凤山、上甸子和金沙的BC浓度大小为: 冬季>秋季>春季>夏季, 临安的BC浓度大小为: 冬季>春季>秋季>夏季.龙凤山和上甸子冬季温度较低, 分别为-15.8℃和-3.8℃(图 7), 存在冬季供暖季, BC排放源较多, 冬季ρ(BC)分别为3 300 ng·m-3和2 233ng·m-3, 分别是夏季的4.0和1.4倍.由图 7可知龙凤山和上甸子四季风速差异较小, 分别为1.9~2.5 m·s-1和1.4~1.9m·s-1, 即近地面的大气扩散条件季节差异较小.龙凤山和上甸子降水主要集中在夏季, 夏季湿清除作用较强.综上造成这两个站点冬季BC浓度较高, 夏季BC浓度最低.
临安和金沙位于长江中下游地区, 冬季温度较高, 分别为5.4℃和6.3℃, 虽然不存在冬季集中供暖, 但是在这些地区冬季城市空调取暖和农村地区散煤等取暖比较普遍, 因此冬季BC排放源仍然较高.冬季温度较低, 大气边界层高度较低, 大气环境容量较小; 降水较少, 湿清除较弱.此外, 在冬季以偏北风为主, 还会受到北方供暖区远距离输送的影响[60].因此, 这两个站点冬季BC浓度也较高.
龙凤山AOD为: 春>夏=冬>秋, 上甸子为: 夏>春>冬>秋, 金沙为: 春>夏>冬>秋, 临安为: 春>冬>夏>秋.这4个站点人为源排放对AOD的贡献较高, 值得注意的是, 这4个站点夏季的RH较高, 分别为79%、70%、78%和78%, 夏季较高的水汽使得AOD的值较高, 甚至会高于人为污染严重的冬季.Shen等[57]使用2000~2018年AOD数据在两湖地区也得到类似的结论, 并有详细解释.
2.3 不同大气本底站BC日变化特征由图 8可发现在春季, 临安、上甸子和龙凤山BC浓度日变化的峰值位于06:00~8:00和19:00~21:00, 金沙和香格里拉位于09:00~10:00和20:00~21:00, 阿克达拉位于08:00和23:00, 瓦里关位于12:00和23:00.其中阿克达拉与瓦里关由于使用北京时间, 因此峰值出现时间会滞后2~3 h. BC的日变化主要是由于边界层日变化特征和人类活动造成.在夜间, 为稳定边界层, 边界层高度较低, 且人类活动也较弱, 因此夜间BC浓度变化较小.日出后, 太阳加热大地, 近地面对流活动开始加强, 但是近地面逆温层仍然存在, 边界层内扩散条件较弱, 叠加上班高峰期人为源排放较多, 因此容易出现BC浓度峰值.而到中午, 随着太阳辐射的加强, 逆温层消失, 此时以对流边界层为主, 大气扩散条件较好, 因此BC浓度开始下降.午后随着太阳辐射的减弱, 对流减弱, 逆温层开始形成, 大气扩散条件变差, 此时叠加下班高峰期, BC又出现峰值.
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图 8 不同大气本底站日变化 Fig. 8 Diurnal variation in BC mass concentration in different atmospheric background stations |
在夏季各个站点BC浓度日变化峰值出现时间与春季类似.临安、香格里拉和阿克达拉为典型的双峰型分布; 龙凤山、金沙和瓦里关的日变化特征减弱, 均为白天高夜间低; 上甸子则为白天低夜间高, 全天观测不到显著的峰值.
秋季临安、上甸子、龙凤山、香格里拉和阿克达拉为典型的双峰型分布, 金沙为弱的双峰型分布, 瓦里关为单峰型分布.瓦里关BC浓度主要受到周边地区传输的影响, 在白天随着边界层高度的抬升, 近地面BC会输送到瓦里关站, 因此在白天BC浓度最高, 上下班高峰期峰值不是特别明显.香格里拉虽然海拔也较高, 但是由于局地人为源的影响, 因此BC浓度的日变化与其他站点类似, 均为双峰型分布.
冬季不同站点的BC日变化与其他季节类似, 但是峰值时间发生了变化.临安、龙凤山和上甸子BC浓度的早高峰出现在08:00~09:00, 比其他季节有所滞后, 这主要是因为冬季边界层日变化的滞后导致.此外, 阿克达拉、香格里拉和瓦里关的日变化减弱, 一方面是由于冬季边界层日变化相对较弱, 另一方面是由于在冬季人为源的日变化差异也相对减弱造成.
此外, 由图 8还可发现不同季节中BC浓度日变化的早晚峰值浓度高低存在差异.例如在夏季临安BC早高峰浓度要大于晚高峰浓度, 而在其他季节正好相反.上甸子在春季和夏季早高峰浓度大于晚高峰浓度, 在秋季和冬季为晚高峰浓度大于早高峰浓度.
3 结论(1) 中国不同地区的BC浓度和AOD差异较大, 受排放源和气象条件等因素的影响空间分布为东高西低.“胡焕庸线”以东的龙凤山、上甸子、临安和金沙的ρ(BC)和AOD较高, 分别为(1 699±2 213)~(3 392±2 131)ng·m-3和0.36±0.32~0.72±0.37; “胡焕庸线”以西的阿克达拉、瓦里关和香格里拉的ρ(BC)和AOD较低, 平均浓度为(287±226)~(398±308)ng·m-3和0.20±0.13~0.22±0.19.不同大气本底站BC与AOD多为正相关关系, BC均对AOD起到正贡献.
(2) 不同大气本底站BC浓度的年际变化不同, 可分为4类.第1类为年际变化较小型, 主要为阿克达拉站; 第2类为先增后减然后稳定型, 主要为瓦里关站.第3类为先降低后稳定类, 主要为香格里拉站.第4类为先稳定后降低类, 主要为龙凤山、上甸子、金沙和临安.不同本底站AOD的年际变化要远小于BC的年际变化, 在2013年之前年际变化较小, 2013年之后存在不同程度的降低, 2017年之后又趋于稳定.
(3) 不同大气本底站BC浓度的季节变化不同.“胡焕庸线”以西秋季BC浓度最低, 冬季和春季BC浓度较高; 以东冬季BC浓度最高, 夏季BC浓度最低.阿克达拉BC浓度季节分布为: 冬季>春季>夏季>秋季; 瓦里关为: 春季>夏季>冬季>秋季; 香格里拉为: 春季>冬季>夏季>秋季; 龙凤山、上甸子和金沙为: 冬季>秋季>春季>夏季; 临安为冬季>春季>秋季>夏季. AOD均是秋季最低, 春夏季较高.春季和夏季“胡焕庸线”东西部站点BC对AOD的贡献均较大, 在秋季“胡焕庸线”以西站点BC对AOD的贡献较小, 在冬季“胡焕庸线”以东站点BC对AOD的贡献较小.
(4) 不同大气本底站BC浓度的日变化多为双峰型分布, 但是峰值时间在不同地区和季节存在显著差异.夏季龙凤山、金沙和瓦里关的日变化特征减弱, 均为白天高夜间低; 上甸子则为白天低夜间高, 全天观测不到显著的峰值.秋季瓦里关为单峰型分布.冬季阿克达拉、香格里拉和瓦里关的日变化减弱.
| [1] | Huang R J, Zhang Y L, Bozzetti C, et al. High secondary aerosol contribution to particulate pollution during haze events in China[J]. Nature, 2014, 514(7521): 218-222. DOI:10.1038/nature13774 |
| [2] | Huang X, Ding A J, Wang Z L, et al. Amplified transboundary transport of haze by aerosol-boundary layer interaction in China[J]. Nature Geoscience, 2020, 13(6): 428-434. DOI:10.1038/s41561-020-0583-4 |
| [3] |
钱永甫, 黄媛媛. 臭氧、云和气溶胶对纬带平均气候的影响[J]. 地理学报, 1994, 49(3): 266-274. Qian Y F, Huang Y Y. The effects of ozone, clouds and aerosols on the zonally averaged climate[J]. Acta Geographica Sinica, 1994, 49(3): 266-274. DOI:10.3321/j.issn:0375-5444.1994.03.012 |
| [4] | Shiraiwa M, Ueda K, Pozzer A, et al. Aerosol health effects from molecular to global scales[J]. Environmental Science & Technology, 2017, 51(23): 13545-13567. |
| [5] | Bellouin N, Quaas J, Gryspeerdt E, et al. Bounding global aerosol radiative forcing of climate change[J]. Reviews of Geophysics, 2020, 58(1). DOI:10.1029/2019RG000660 |
| [6] |
蔡瑞婷, 肖舜, 董治宝, 等. 汾渭平原典型城乡PM2.5中多环芳烃特征与健康风险[J]. 地理学报, 2021, 76(3): 740-752. Cai R T, Xiao S, Dong Z B, et al. Characteristics and health risk of polycyclic aromatic hydrocarbons in PM2.5 in the typical urban and rural areas of the Fenwei Plain[J]. Acta Geographica Sinica, 2021, 76(3): 740-752. |
| [7] | An Z S, Huang R J, Zhang R Y, et al. Severe haze in northern China: a synergy of anthropogenic emissions and atmospheric processes[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2019, 116(18): 8657-8666. DOI:10.1073/pnas.1900125116 |
| [8] | Tie X X, Cao J J. Aerosol pollution in China: present and future impact on environment[J]. Particuology, 2009, 7(6): 426-431. DOI:10.1016/j.partic.2009.09.003 |
| [9] | Lei Y, Zhang Q, He K B, et al. Primary anthropogenic aerosol emission trends for China, 1990-2005[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2011, 11(3): 931-954. DOI:10.5194/acp-11-931-2011 |
| [10] | Shen L J, Wang H L, Cheng M T, et al. Chemical composition, water content and size distribution of aerosols during different development stages of regional haze episodes over the North China Plain[J]. Atmospheric Environment, 2021, 245. DOI:10.1016/j.atmosenv.2020.118020 |
| [11] | Zheng H, Kong S F, Wu F Q, et al. Intra-regional transport of black carbon between the south edge of the North China Plain and central China during winter haze episodes[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(7): 4499-4516. DOI:10.5194/acp-19-4499-2019 |
| [12] |
丁新航, 梁越, 肖化云, 等. 长沙市秋季PM2.5中水溶性离子特征及其来源解析[J]. 地球与环境, 2019, 47(2): 186-193. Ding X H, Liang Y, Xiao H Y, et al. Characteristics and sources of water soluble inorganic ions in fine particulate matter during autumn in Changsha[J]. Earth and Environment, 2019, 47(2): 186-193. |
| [13] |
刘海猛, 方创琳, 黄解军, 等. 京津冀城市群大气污染的时空特征与影响因素解析[J]. 地理学报, 2018, 73(1): 177-191. Liu H M, Fang C L, Huang J J, et al. The spatial-temporal characteristics and influencing factors of air pollution in Beijing-Tianjin-Hebei urban agglomeration[J]. Acta Geographica Sinica, 2018, 73(1): 177-191. |
| [14] |
彭妍君, 张鑫, 张强. "大气十条"实施对2013-2017年大气气溶胶-辐射相互作用的影响[J]. 环境科学学报, 2021, 41(2): 311-320. Peng Y J, Zhang X, Zhang Q. Impact of the implementation of the "Ten Statements of Atmosphere" on the atmospheric aerosol-radiation interaction during 2013-2017[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021, 41(2): 311-320. |
| [15] | Wang Y H, Gao W K, Wang S, et al. Contrasting trends of PM2.5 and surface-ozone concentrations in China from 2013 to 2017[J]. National Science Review, 2020, 7(8): 1331-1339. DOI:10.1093/nsr/nwaa032 |
| [16] | Li M G, Wang L L, Liu J D, et al. Exploring the regional pollution characteristics and meteorological formation mechanism of PM2.5 in North China during 2013-2017[J]. Environment International, 2020, 134. DOI:10.1016/j.envint.2019.105283 |
| [17] |
陈菁, 彭金龙, 徐彦森. 北京市2014~2020年PM2.5和O3时空分布与健康效应评估[J]. 环境科学, 2021, 42(9): 4071-4082. Chen J, Peng J L, Xu Y S. Spatiotemporal distribution and health impacts of PM2.5 and O3 in Beijing, from 2014 to 2020[J]. Environmental Science, 2021, 42(9): 4071-4082. |
| [18] | Schauer J J, Mader B T, Deminter J T, et al. ACE-Asia intercomparison of a thermal-optical method for the determination of particle-phase organic and elemental carbon[J]. Environmental Science & Technology, 2003, 37(5): 993-1001. |
| [19] | Tiwari S, Srivastava A K, Bisht D S, et al. Diurnal and seasonal variations of black carbon and PM2.5 over New Delhi, India: influence of meteorology[J]. Atmospheric Research, 2013, 125-126: 50-62. DOI:10.1016/j.atmosres.2013.01.011 |
| [20] | Ramana M V, Ramanathan V, Feng Y, et al. Warming influenced by the ratio of black carbon to sulphate and the black-carbon source[J]. Nature Geoscience, 2010, 3(8): 542-545. DOI:10.1038/ngeo918 |
| [21] | Ramanathan V, Carmichael G. Global and regional climate changes due to black carbon[J]. Nature Geoscience, 2008, 1(4): 221-227. DOI:10.1038/ngeo156 |
| [22] |
唐杨, 韩贵琳, 徐志方. 黑碳研究进展[J]. 地球与环境, 2010, 38(1): 98-108. Tang Y, Han G L, Xu Z F. Black crbon: a rview of recent research[J]. Earth and Environment, 2010, 38(1): 98-108. |
| [23] |
黄聪聪, 马嫣, 郑军. 南京冬季气溶胶光学特性及黑碳光吸收增强效应[J]. 环境科学, 2018, 39(7): 3057-3066. Huang C C, Ma Y, Zheng J. Aerosol optical properties and light absorption enhancement of EC during wintertime in Nanjing[J]. Environmental Science, 2018, 39(7): 3057-3066. |
| [24] | Wang Z L, Huang X, Ding A J. Dome effect of black carbon and its key influencing factors: a one-dimensional modelling study[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(4): 2821-2834. DOI:10.5194/acp-18-2821-2018 |
| [25] | Huang X, Wang Z L, Ding A J. Impact of aerosol-PBL interaction on haze pollution: multiyear observational evidences in North China[J]. Geophysical Research Letters, 2018, 45(16): 8596-8603. DOI:10.1029/2018GL079239 |
| [26] | Bond T C, Streets D G, Yarber K F, et al. A technology-based global inventory of black and organic carbon emissions from combustion[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2004, 109(D14). DOI:10.1029/2003JD003697 |
| [27] | Wang R, Tao S, Shen H Z, et al. Trend in global black carbon emissions from 1960 to 2007[J]. Environmental Science & Technology, 2014, 48(12): 6780-6787. |
| [28] | Chung C E, Ramanathan V, Carmichael G, et al. Anthropogenic aerosol radiative forcing in Asia derived from regional models with atmospheric and aerosol data assimilation[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010, 10(13): 6007-6024. DOI:10.5194/acp-10-6007-2010 |
| [29] | Gao J H, Zhu B, Xiao H, et al. Effects of black carbon and boundary layer interaction on surface ozone in Nanjing, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(10): 7081-7094. DOI:10.5194/acp-18-7081-2018 |
| [30] | Putero D, Cristofanelli P, Marinoni A, et al. Seasonal variation of ozone and black carbon observed at Paknajol, an urban site in the Kathmandu Valley, Nepal[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015, 15(24): 13957-13971. DOI:10.5194/acp-15-13957-2015 |
| [31] | Wu C, Liu B, Wu D, et al. Vertical profiling of black carbon and ozone using a multicopter unmanned aerial vehicle (UAV) in urban Shenzhen of South China[J]. Science of the Total Environment, 2021, 801. DOI:10.1016/j.scitotenv.2021.149689 |
| [32] | Lei W F, Zhang R Y, Tie X X, et al. Chemical characterization of ozone formation in the Houston-Galveston area: a chemical transport model study[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2004, 109(D12). DOI:10.1029/2003JD004219 |
| [33] | Wang R, Tao S, Shen H Z, et al. Global emission of black carbon from motor vehicles from 1960 to 2006[J]. Environmental Science & Technology, 2012, 46(2): 1278-1284. |
| [34] | Wang R, Tao S, Wang W T, et al. Black carbon emissions in China from 1949 to 2050[J]. Environmental Science & Technology, 2012, 46(14): 7595-7603. |
| [35] |
赵晓亮, 刘云滨, 韩方伟, 等. 阜新市化石燃料燃烧源大气污染物排放源清单及特征分析[J]. 地球与环境, 2020, 48(4): 480-488. Zhao X L, Liu Y B, Han F W, et al. Source inventory and characteristics of air pollutants from fossil fuel combustion sources in Fuxin city[J]. Earth and Environment, 2020, 48(4): 480-488. |
| [36] | Cao G L, Zhang X Y, Zheng F C. Inventory of black carbon and organic carbon emissions from China[J]. Atmospheric Environment, 2006, 40(34): 6516-6527. DOI:10.1016/j.atmosenv.2006.05.070 |
| [37] |
徐晨曦, 陈军辉, 李媛, 等. 四川省基于第二次污染源普查数据的人为源大气污染源排放清单及特征[J]. 环境科学, 2020, 41(10): 4482-4494. Xu C X, Chen J H, Li Y, et al. Emission inventory and characteristics of anthropogenic air pollution sources based on second pollution source census data in Sichuan province[J]. Environmental Science, 2020, 41(10): 4482-4494. |
| [38] |
刘玺, 孔少飞, 郑淑睿, 等. 春节前后华北平原农村地区黑碳浓度及来源[J]. 中国环境科学, 2019, 39(8): 3169-3177. Liu X, Kong S F, Zeng S R, et al. Levels and sources of black carbon around the spring festival at a rural site of the North China Plain[J]. China Environmental Science, 2019, 39(8): 3169-3177. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2019.08.005 |
| [39] | Badarinath K V S, Kharol S K, Chand T R K, et al. Variations in black carbon aerosol, carbon monoxide and ozone over an urban area of Hyderabad, India, during the forest fire season[J]. Atmospheric Research, 2007, 85(1): 18-26. DOI:10.1016/j.atmosres.2006.10.004 |
| [40] | Weise D R, Wright C S. Wildland fire emissions, carbon and climate: characterizing wildland fuels[J]. Forest Ecology and Management, 2014, 317: 26-40. DOI:10.1016/j.foreco.2013.02.037 |
| [41] | He J J, Gong S L, Yu Y, et al. Air pollution characteristics and their relation to meteorological conditions during 2014-2015 in major Chinese cities[J]. Environmental Pollution, 2017, 223: 484-496. DOI:10.1016/j.envpol.2017.01.050 |
| [42] |
程丁, 吴晟, 吴兑, 等. 深圳市城区和郊区黑碳气溶胶对比研究[J]. 中国环境科学, 2018, 38(5): 1653-1662. Cheng D, Wu C, Wu D, et al. Comparative study on the characteristics of black carbon aerosol in urban and suburban areas of Shenzhen[J]. China Environmental Science, 2018, 38(5): 1653-1662. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2018.05.006 |
| [43] | Tan Y, Wang H L, Shi S S, et al. Annual variations of black carbon over the Yangtze River Delta from 2015 to 2018[J]. Journal of Environmental Sciences, 2020, 96: 72-84. DOI:10.1016/j.jes.2020.04.019 |
| [44] | Ji D S, Li L, Pang B, et al. Characterization of black carbon in an urban-rural fringe area of Beijing[J]. Environmental Pollution, 2017, 223: 524-534. DOI:10.1016/j.envpol.2017.01.055 |
| [45] | Zheng H, Kong S F, Zheng M M, et al. A 5.5-year observations of black carbon aerosol at a megacity in Central China: levels, sources, and variation trends[J]. Atmospheric Environment, 2020, 232. DOI:10.1016/j.atmosenv.2020.117581 |
| [46] |
权维俊, 姚波, 刘伟东, 等. 我国大气本底观测站创新发展的思考和建议[J]. 科学通报, 2021, 66(19): 2367-2377. Quan W J, Yao B, Liu W D, et al. The innovative development of atmospheric background stations in China: thoughts and recommendations[J]. Chinese Science Bulletin, 2021, 66(19): 2367-2377. |
| [47] | Zhang Y, Li Y N, Guo J P, et al. The climatology and trend of black carbon in China from 12-year ground observations[J]. Climate Dynamics, 2019, 53(9): 5881-5892. |
| [48] | Dai M M, Zhu B, Fang C W, et al. Long-term variation and source apportionment of black carbon at Mtt. Waliguan, China[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2021, 126(21). DOI:10.1029/2021JD035273 |
| [49] | Verma R L, Sahu L K, Kondo Y, et al. Temporal variations of black carbon in Guangzhou, China, in summer 2006[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010, 10(14): 6471-6485. DOI:10.5194/acp-10-6471-2010 |
| [50] | Wang H L, Miao Q, Shen L J, et al. Air pollutant variations in Suzhou during the 2019 novel coronavirus (COVID-19) lockdown of 2020: high time-resolution measurements of aerosol chemical compositions and source apportionment[J]. Environmental Pollution, 2021, 271. DOI:10.1016/j.envpol.2020.116298 |
| [51] | Li M, Zhang Q, Kurokawa J I, et al. MIX: a mosaic Asian anthropogenic emission inventory under the international collaboration framework of the MICS-Asia and HTAP[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(2): 935-963. DOI:10.5194/acp-17-935-2017 |
| [52] | Li M, Liu H, Geng G N, et al. Anthropogenic emission inventories in China: a review[J]. National Science Review, 2017, 4(6): 834-866. DOI:10.1093/nsr/nwx150 |
| [53] | Zheng B, Tong D, Li M, et al. Trends in China's anthropogenic emissions since 2010 as the consequence of clean air actions[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(19): 14095-14111. DOI:10.5194/acp-18-14095-2018 |
| [54] | Jiang Z Y, Huete A R, Didan K, et al. Development of a two-band enhanced vegetation index without a blue band[J]. Remote sensing of Environment, 2008, 112(10): 3833-3845. DOI:10.1016/j.rse.2008.06.006 |
| [55] | Levy R C, Mattoo S, Munchak L A, et al. The Collection 6 MODIS aerosol products over land and ocean[J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2013, 6(11): 2989-3034. DOI:10.5194/amt-6-2989-2013 |
| [56] |
丁金宏, 程晨, 张伟佳, 等. 胡焕庸线的学术思想源流与地理分界意义[J]. 地理学报, 2021, 76(6): 1317-1333. Ding J H, Cheng C, Zhang W J, et al. The ideological origins and geographical demarcation significance of Hu Huanyong Line[J]. Acta Geographica Sinica, 2021, 76(6): 1317-1333. |
| [57] | Shen L J, Wang H L, Zhao T L, et al. Characterizing regional aerosol pollution in central China based on 19 years of MODIS data: spatiotemporal variation and aerosol type discrimination[J]. Environmental Pollution, 2020, 263. DOI:10.1016/j.envpol.2020.114556 |
| [58] | 生态环境部办公厅. 关于《大气污染防治行动计划》实施情况终期考核结果的通报[EB/OL]. https://www.mee.gov.cn/gkml/sthjbgw/stbgth/201806/t20180601_442262.htm, 2021-12-25. |
| [59] | Wang L L, Xin J Y, Li X R, et al. The variability of biomass burning and its influence on regional aerosol properties during the wheat harvest season in North China[J]. Atmospheric Research, 2015, 157: 153-163. DOI:10.1016/j.atmosres.2015.01.009 |
| [60] | Shen L J, Wang H L, Kong X C, et al. Characterization of black carbon aerosol at the summit of Mount Tai (1534 m) in central east China: Temporal variation, source appointment and transport[J]. Atmospheric Environment, 2021, 246. DOI:10.1016/j.atmosenv.2020.118152 |