2. 北京科技大学能源与环境工程学院, 北京 100083;
3. 国家气象中心, 北京 100081
2. School of Energy and Environmental Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China;
3. National Meteorological Center, Beijing 100081, China
近年来, 随着我国产业结构的调整和大气污染防治工作的持续推进, 颗粒物污染治理取得了积极成效, 但臭氧(O3)污染问题日益严重[1~6], 尤其在京津冀、长三角和珠三角等区域, O3污染问题更加突出[7~14].高浓度的O3已被证明对人体健康和植物生长有害[15~18], 对生态系统和气候变化也有一定的负面影响[19, 20], 仅2016年O3暴露就造成了我国经济损失约505亿元[21].因此, 对O3污染特征和气象影响因素的研究, 以及对O3预报效果多方位的评估, 有助于提高O3预报准确率, 为京津冀地区大气污染治理和生态环境管理提供科学决策参考, 对促进生态环境质量改善和保护人体健康具有重要的意义.
近地面的O3是一种典型的二次污染物[22], 主要由自然源和人类活动排放的氮氧化物、挥发性有机物等光化学前体物, 在一定的气象条件下发生复杂的光化学反应生成[11, 23, 24].光化学反应是近地面O3的主要来源, 其贡献是平流层O3输送通量的7~15倍[25].O3浓度与气象要素有密切的关系, 日最高气温、太阳辐射强度、日照时数、相对湿度和风速等因素可明显影响空气中O3的浓度, 通常, 在强辐射、高温和低风速等条件下, O3污染更容易发生[26~28].
京津冀区域性污染较为严重, 是我国大气污染防治的重点区域, 相关研究在O3污染特征、影响因素、来源解析和预报分析等方面取得了一定的进展[11, 13, 29~38], 如王帅等[32]利用小波分析研究石家庄市O3时序特征, 崔梦瑞等[33]的研究利用卫星遥感反演数据、地面小时监测数据和气象观测资料, 分析探讨了近地面O3浓度时空分布及与温度、压强、蒸发量、风速和风向等气象要素的耦合关联关系; 李梓铭等[34]的研究利用相似集合预报技术, 对2018年6月1日~9月30日期间京津冀13个城市70个国控站点小时模式O3预报浓度进行了订正研究.但已有研究多数主要侧重于关注污染特征及影响因素, 对于O3-8h超标情况的气象影响条件和O3预报效果鲜见评估.因此, 本文基于生态环境监测和气象观测数据, 分析了京津冀地区13个城市O3浓度特征, 探索日最高温度、日均地面气压、日均地面相对湿度和日均地面风速等气象要素对O3-8h浓度和O3-8h超标情况的影响规律, 采用级别预报准确率、O3浓度范围预报准确率和O3级别预报准确率等不同方法, 系统评估了基于神经网络的O3统计预报效果, 通过进一步认识京津冀区域O3污染特征和气象影响, 提高O3预报准确率, 以期为区域颗粒物与O3污染的协同防控提供科学参考.
1 材料与方法 1.1 研究范围本研究范围为京津冀地区13个城市, 包括北京, 天津, 河北省石家庄、张家口、承德、秦皇岛、唐山、廊坊、保定、沧州、衡水、邢台和邯郸市.京津冀地区西侧是太行山脉, 北侧是燕山山脉, 东临渤海湾, 南接中原, 西北部地势较高, 东南部较为平坦.区域地处中纬度欧亚大陆东岸, 属于温带湿润半干旱大陆性季风气候, 夏季受海洋水汽影响, 高温多雨; 冬季受内陆寒冷空气影响, 寒冷干燥.
1.2 数据来源环境空气质量实况数据为中国环境监测总站国家环境空气质量监测网城市空气质量自动监测数据, 预报数据采用中国环境监测总站OPAQ(operational pediction of air quality)空气质量统计模式预报数据, 气象数据采用国家气象信息中心共享数据.模型训练时, 环境空气质量数据采用历史实况监测数据, 气象数据采用美国国家环境预报中心(National Centers for Environmental Prediction, NCEP)的气象再分析数据FNL(final analysis, http://rda.ucar.edu/data/ds083.3/).预报时, 气象数据采用美国国家环境预报中心的全球气象预报系统数据(global forecast system, GFS, https://nomads.ncep.noaa.gov/cgibin/filter_gfs_0p25.pl).
1.3 模式设置基于数据挖掘和人工智能算法的空气质量统计预报具有计算成本低, 运算速度快, 模式预报准确高等特点, 特别适用于中小尺度区域和城市预报.因此, 本研究采用基于神经网络算法的OPAQ空气质量统计预报系统[39], 该系统主要由基于多层感知方法预测污染物浓度的OVL模型和图形化插值RIO模型组成.OVL模型以环境空气质量监测站点为最小预报单元, 利用污染物浓度历史监测数据和相关气象因子数据对站点进行模型训练.输入数据主要包括预报当日0~6 h的主要污染物监测数据、行星边界层高度、不同高度场温度、湿度、逆温强度、云量、风速和风向等气象参数.针对不同监测站点进行模型训练时, 依据监测数据与气象参数之间的相关性, 配置多套模型算法和参数设置, 并根据预报值与监测值间的相关性系数(r)、均方根误差(RMSE)和预测成功指数等统计指标, 自动筛选最优模型算法及参数设置, 从而整体提高对城市及区域预报的准确率.系统可预测未来9d的6项主要污染物浓度和AQI指数, 并结合城市土地利用和道路交通信息, 通过RIO插值模型绘制整个城市或区域的污染物浓度分布.
1.4 评价方法环境空气质量浓度数据依据《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)、《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)和《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ/T 663-2013)进行评价.当ρ(O3-8h)值超过160μg·m-3时, 空气质量分指数为100以上, 此种情况判定为O3-8h浓度超标; 区域内3个及以上城市O3-8h浓度达到中度及以上污染级别时, 判定为区域性污染过程.空气质量模式预报效果统计检验采用相关系数(r)、平均偏差(MB)和均方根误差(RMSE)进行评估.由于目前我国还没有出台空气质量统计预报技术规范, 因此, 参照《环境空气质量数值预报技术规范》(HJ 1130-2020)中准确率的评估方法, 对统计模式预报结果进行评估.级别预报准确率为预报值正负浮动25%与监测值所在级别进行比较, 范围预报准确率为预报值正负浮动25%与监测值进行比较.
2 结果与分析 2.1 O3污染变化特征2016~2020年期间, 京津冀区域13城市ρ(O3-8h-90per)分别为157.4、177.2、177.3、190.6和175.6μg·m-3, 2020年与2016年相比, 区域O3-8h-90per浓度平均值上升了11.6%. 2016~2020年京津冀13城市O3-8h-90per浓度和O3-8h超标率见图 1.从中可知, 2016~2019年期间, 天津、石家庄、邯郸和沧州的O3-8h-90per浓度值呈直线上升趋势, 其他城市总体呈波动上升趋势, 但2020年所有城市环比下降, 下降幅度为6.6%(沧州)~26.2%(石家庄). 2020年与2016年相比, 除北京、张家口和承德外, 其他10个城市ρ(O3-8h-90per)均有所上升, 上升幅度范围为6~45.5μg·m-3, 其中天津和邢台ρ(O3-8h-90per)上升较大, 分别升高了45.5μg·m-3和44.5μg·m-3.
![]() |
图 1 2016~2020年京津冀13城市ρ(O3-8h-90per)和O3-8h超标率 Fig. 1 Annual variation in the O3-8h-90per concentration and O3-8h over-standard rate from 2016 to 2020 in Beijing-Tianjin-Hebei region |
从城市地理位置上可以看出, 臭氧浓度水平5年间变化趋势体现了一定的地域特点, 区域北部城市北京、张家口和承德2020年ρ(O3-8h-90per)均低于2016年, 北京从2016年的182.2μg·m-3下降至2020年的173.5μg·m-3, 降幅4.8%, 张家口从2016年的152.0μg·m-3下降至2020年的148.5μg·m-3, 降幅2.3%, 承德从2016年的162.2μg·m-3下降至2020年的153.5μg·m-3, 降幅5.2%.区域中南部城市石家庄、保定、邯郸和邢台, 2019年ρ(O3-8h-90per)浓度值已超过200μg·m-3, 分别为206.2、203.0、201.0和209.2μg·m-3, 但2020年分别降至180.0、178.5、182.0和186.0μg·m-3.
随着近年来O3浓度的上升, O3-8h达标率越来越多地决定了一个城市空气质量达标情况. 2016~2020年期间, 京津冀13城市O3-8h超标率范围为8.6% ~19.2%.秦皇岛5 a平均O3-8h超标率较低(8.6%), 但O3-8h超标率从2016年的5.2%上升至2020年的11.7%, 上升了6.5个百分点.保定五年平均O3-8h超标率相对较高(19.2%), O3-8h超标率从2016年的8.7%上升至2020年的16.7%, 上升了8个百分点. 2020年与2016年相比, O3-8h超标率增幅最大的城市为邢台, 上升了13.9个百分点, 超标率下降最大的是承德, 下降了2.2百分点. 2020年, 13个城市中O3-8h超标率超20%的城市为邢台(20.2%), 超标率超过15%的城市为天津(16.4%)、石家庄(19.9%)、唐山(17.2%)、邯郸(16.9%)、保定(16.7%)、沧州(16.9%)、廊坊(19.1%)和衡水(17.2%), 区域O3-8h超标情况较为普遍.
2016~2020年区域ρ(O3-8h)月均值为97.2μg·m-3, 4~9月均超过了100μg·m-3, 97.8%的O3-8h超标情况发生在4~9月.从2016~2020年京津冀区域ρ(O3-8h)月均值可以看出(图 2), ρ(O3-8h)月均值呈现“两头低, 中间高”现象, 1、11和12月的ρ(O3-8h)月均值相对较低, 分别为44.1、44.3和37.1 μg·m-3; 6月浓度最高, 为158.10μg·m-3.区域O3-8h浓度在7月和8月较6月有所下降, 主要原因是该时段为京津冀汛期, 相对湿度较高, 降水较多, 降水时易出现云量增多, 风速增强等天气现象, 不利于O3的生成和积累[40, 41].
![]() |
图 2 2016~2020年京津冀ρ(O3-8h)月均值 Fig. 2 Monthly average distribution of ρ(O3-8h) in Beijing-Tianjin-Hebei region from 2016 to 2020 |
本研究表明, 不同城市O3-8h浓度水平与当地的温度、辐射、气压、湿度、风速和风向等因素均有不同程度的相关性, 由于各地地理条件、气候状况和污染排放强度及结构等有差异, 因此影响O3-8h污染水平的关键气象因子、尤其是引起O3-8h超标的关键气象因子的阈值也有所不同.将2017~2019年的4~9月京津冀13城市O3-8h浓度值与日最高温度(Tmax)、日均地面气压(p)、日均地面湿度(RH)和日均地面风速(v)进行相关分析, 结果见表 1.
![]() |
表 1 2017~2020年的4~9月京津冀城市O3-8h浓度与气象要素的相关系数1) Table 1 Correlation coefficients of ozone concentration and meteorological elements in Beijing-Tianjin-Hebei cities from April to September from 2017 to 2020 |
4个主要气象因子中, O3-8h浓度与Tmax相关性最强, 相关系数平均值为0.64, 标准偏差为0.08, 说明京津冀城市O3-8h浓度与Tmax关系较强.通常情况下Tmax越高越有利于O3-8h浓度上升, 高温加强了光化学反应速率, 导致二次生成的O3浓度增加, 而且随着气温的升高, 生物排放加大, O3生成前体物浓度增加, 促进了O3浓度的快速增加[42, 43].京津冀城市O3-8h浓度与p相关系数平均值为-0.37, 相对标准偏差为-0.09, 说明区域尺度上O3-8h浓度与p具有一定负相关关系, 但不同城市O3-8h浓度与p的相关性存在一定差异, 张家口、承德和秦皇岛等区域北部城市O3-8h浓度与p相关系数相对较低.总体上p越低越有利于O3-8h浓度上升, 这主要是由于当近地面气压较低时, 近地面O3由四周区域向低压中心的水平传输使地区O3浓度聚积升高, 反之, 地面压强高时, O3向周围区域扩散, 使本地区O3浓度降低[33].京津冀城市O3-8h浓度与RH相关系数平均值为-0.14, 相对标准偏差为0.14, 说明区域尺度上O3-8h浓度与RH存在一定关系, 总体上低湿度有利于O3-8h浓度上升, 但不同城市的相关系数存在较大差异, 北京、天津、唐山和秦皇岛等城市O3-8h浓度与RH相关系数相对较低.与其他因素相比, 京津冀城市O3-8h浓度与日均风速v相关性整体偏弱, 这与其他研究的结果一致[33, 40], 但在一定条件下, 风对O3-8h的影响也比较显著[44].
以4℃为区间段, 分析2017~2020年京津冀13城市4~9月不同温度区间O3-8h超标频率, 结果见图 3.总体上, 各城市O3-8h超标频率的增长与Tmax的上升有明显的同步性, 这与相关性分析结果一致.Tmax在25~28℃区间时, 所有城市开始出现O3-8h超标现象, 平均超标频率为18.4%.当Tmax在29~32℃区间时, 大部分城市O3-8h超标频率抬升, 平均值提升至45.1%, 其中邢台超标频率最高(59.7%), 承德最低(24.6%), 北京为41.4%.当Tmax在33~36℃区间时, 区域各城市超标频率平均值达到78.6%, 其中邢台超标率最高(89.5%), 承德最低(60.2%), 北京为76.4%.当Tmax在37~40℃区间时, 区域各城市超标频率平均值达到89.6%, 其中秦皇岛、邢台和保定3个城市在此温度区间O3-8h超标频率为100%, 北京为72.7%.温度对不同城市O3影响不同, 可能与不同城市局地气候差异有关.
![]() |
图 3 2017~2020年的4~9月京津冀13城市不同温度区间O3-8h超标频率 Fig. 3 Probability of ozone exceeding standard in different temperature zones in 13 cities of Beijing-Tianjin-Hebei from April to September from 2017 to 2020 |
以5 hPa气压为间隔, 对京津冀13城市4~9月不同日均气压区间的O3-8h浓度进行平均, 结果见图 4.区域内城市地面气压普遍集中在996~1 030 hPa区间.总体上, 4~9月京津冀城市O3-8h浓度和地面气压呈负相关关系, 气压值越低, O3-8h浓度水平越高, 反之则越低.主要原因是地面低压系统有利于近地面一次和二次污染物辐合堆积, 同时华北地区的低压系统前部在天气现象上经常与高温、低湿和偏南风相对应, 因而共同推高了夏季O3污染水平.但唐山在996~1 000 hPa区间内出现ρ(O3-8h)平均值的最高值(172.4μg·m-3)后, 在991~995 hPa区间ρ(O3-8h)平均值又下降至157.0μg·m-3, 可能的原因是尽管夏季华北地面低压系统常对应高温和低湿, 但强低压系统又对应着明显的上升气流, 唐山南邻渤海, 北依燕山, 在水汽充足的条件下容易成云致雨, 造成臭氧浓度水平的不升反降.北京ρ(O3-8h)最高值(179.3μg·m-3)发生在991~995 hPa区间, 次高值(167.8μg·m-3)位于996~1 000 hPa区间.此外, 张家口和承德在不同气压区间O3-8h浓度分布特征与区域中南部城市明显不同, 可能与其所处地理位置局地气候气象条件不同有关.
![]() |
图 4 2017~2020年的4~9月京津冀13城市ρ(O3-8h) 平均值与地面平均气压关系 Fig. 4 Relationship between average concentrations of O3-8h and ground average air pressure in 13 cities in Beijing-Tianjin-Hebei from April to September from 2017 to 2020 |
13城市不同相对湿度条件下O3-8h浓度水平见图 5.总体上, 大部分城市呈现“两头低、中间高”的规律, 且低湿度区间臭氧浓度变化幅度大多小于高湿度区间.RH在60%以下时, 大部分城市O3-8h浓度随着相对湿度的上升缓慢增长, 说明在RH低于60%时, 湿度越高O3-8h浓度越高.RH在41% ~50%区间时, 区域中北部城市北京、天津、张家口、承德和秦皇岛O3-8h浓度普遍低于160μg·m-3, 但石家庄、唐山、保定、衡水、沧州、邢台和邯郸等河北中南部城市平均O3-8h浓度已达到轻度污染水平.当日均相对湿度在51% ~60%时, 除张家口、秦皇岛、唐山和承德外, 其他中南部城市O3-8h均已超标.当RH小于60%时, 湿度越大, 水分子越多, 大气中的紫外辐射和反射等就会被水分子大量吸收, 促进空气中O3的生成[45].当RH在61% ~70%以上时, 大部分城市O3-8h浓度随日均相对湿度上升而下降, 浓度最低值均出现在91% ~100%湿度范围内, 主要原因是高相对湿度会减缓光化学反应过程, 导致太阳辐射和气温降低, 从而减缓O3生成[42].
![]() |
图 5 2017~2020年的4~9月京津冀13城市ρ(O3-8h) 平均值与相对湿度的关系 Fig. 5 Relationship between average concentrations of O3-8h and relative humidity in 13 cities in Beijing-Tianjin-Hebei from April to September from 2017 to 2020 |
13城市不同日均风速条件下臭氧浓度水平见图 6.随着风速增加, 大部分城市O3-8h浓度呈现“两头低、中间高”的规律, 但各城市变化幅度差异较大, 地域特征明显, 石家庄和邢台O3-8h浓度高值易集中出现在0~1m·s-1低风速区间; 北京、天津、保定、廊坊和秦皇岛O3-8h浓度高值易集中出现在1~2m·s-1低风速区间; 邯郸、承德、衡水和张家口O3-8h浓度高值易集中出现在2~3m·s-1风速区间; 唐山O3-8h浓度高值易集中出现在3~4 m·s-1风速区间, 沧州O3-8h浓度高值易集中出现在4~5 m·s-1风速区间.以北京为例, 风速平均值在0~1 m·s-1区间时ρ(O3-8h)平均值为140.7μg·m-3; 在1~2 m·s-1和2~3 m·s-1, ρ(O3-8h)平均值分别为144.5μg·m-3和138.6μg·m-3, 随后浓度随风速增加逐渐降低, 在5~6 m·s-1风速区间时降至86.5μg·m-3.
![]() |
图 6 2017~2020年的4~9京津冀13城市ρ(O3-8h) 平均值与地面风速的关系 Fig. 6 Relationship between average concentrations of O3-8h concentration and ground wind speed in 13 cities in Beijing-Tianjin-Hebei from April to September from 2017 to 2020 |
分析京津冀13城市O3-8h浓度与风速和风向关系, 部分城市O3-8h浓度叠加风场玫瑰图结果见图 7, 从中可知, 京津冀城市发生O3-8h超标时的地面主导风向主要为偏南风, 可能的原因主要有两个: 一是受东亚夏季风影响, 我国中东部4~9月主导风向为东南风, 偏北风出现频率相对较低; 二是偏北风主要带来相对洁净的北方冷空气, 对O3-8h污染起到清除作用.以22.5°间隔对偏南风进一步细分结果表明, 受地理、气候、污染源分布等因素影响, 不同城市高浓度风向分布有较大差异.其中, 北京O3-8h平均浓度最高值对应的日均风向为西南风, 上风向城市为保定等地; 次高值所在风向为东风, 上风向城市为唐山等地.石家庄O3-8h浓度最高风向为西风, 上风向城市为山西阳泉等地, 次高值所在风向为西北西风, 上风向城市为山西忻州等地.
![]() |
图 7 2017~2020年的4~9月京津冀部分城市不同风向风速ρ(O3-8h)分布 Fig. 7 Distribution of ρ(O3-8h) in different wind directions and wind speed in some cities in Beijing-Tianjin-Hebei from April to September from 2017 to 2020 |
2019年6月1日~2020年5月31日期间, OPAQ统计模式提前1 d (24 h)O3-8h预报值与监测值相关系数r为0.86, 提前3 d(72 h)r为0.83, 提前7 d(168 h)r为0.78, 提前9 d(216 h)r为0.72.京津冀13城市提前1 d平均偏差(MB)范围为-20~15μg·m-3, 提前3 d为-27~20μg·m-3, 提前7 d为-14~29μg·m-3, 提前9 d为-12~16μg·m-3.京津冀13城市提前1d平均偏差(RMSE)范围为26~39μg·m-3, 提前3 d为29~39μg·m-3, 提前7 d为34~45μg·m-3, 提前9d为35~46μg·m-3.模式对不同城市O3-8h预报效果略有不同, MB值反映出模式对北京、天津、石家庄、沧州和衡水预报略有偏高, 对其他城市整体略有偏低.但提前9d预报时, 模式对天津、石家庄和保定等城市O3-8h浓度预报的平均偏差仍小于10μg·m-3, 与监测值较为接近, 可提供较为准确的预报参考.总体上, 模型可以较为准确地预测出O3-8h浓度的变化趋势.
2.4 模式O3预报效果评估 2.4.1 AQI级别预报准确率对OPAQ模式2019年6月1日~2020年5月31日期间AQI预报效果进行评估, 模式对京津冀区域13城市预报准确率整体较高, 提前1 d AQI级别预报准确率范围为81% ~92%, 预报准确率平均值为86%; 提前3 d准确率范围为67% ~83%, 准确率平均值为75%; 提前7 d准确率范围为61% ~81%, 准确率平均值为70%; 提前9 d准确率范围为56% ~82%, 准确率平均值为67%.
2.4.2 臭氧浓度范围预报准确率2019年6月1日~2020年5月31日期间, 模式对京津冀13城市提前1 d的O3-8h浓度范围预报准确率为72% ~89%, 准确率平均值为84%; 提前3 d的准确率为71% ~81%, 准确率平均值为76%; 提前7 d的准确率为43% ~77%, 准确率平均值69%; 提前9 d的准确率为42% ~70%, 准确率平均值63%.
2.4.3 重点时段O3-8h浓度范围预报准确率对2019~2020年的4~9月模式O3-8h浓度范围预报准确率进行评估, 主要结果见图 8.从中可知, 对于O3-8h优良级别, 京津冀13城市提前1 d预报准确率平均值为61%, 提前3 d准确率平均值为54%, 提前7d准确率平均值为48%, 提前9 d准确率平均值为46%.对于O3轻度污染级别, 提前1 d预报准确率平均值为69%, 提前3 d准确率平均值为69%, 提前7 d准确率平均值为59%, 提前9 d准确率平均值为53%.对于O3-8h中度及以上污染级别, 提前1 d预报准确率平均值为56%, 提前3 d准确率平均值为52%, 提前7 d准确率平均值为44%, 提前9 d准确率平均值为25%.总体上, 模式对于O3-8h浓度超标情况的预报效果较好.
![]() |
图 8 2017~2020年的4~9月京津冀区域O3-8h浓度范围预报准确率 Fig. 8 Forecast accuracy of O3-8h concentration range in Beijing-Tianjin-Hebei region from April to September from 2017 to 2020 |
在O3-8h超标情况高发的4~9月, 统计模式对O3高浓度区间的预报准确率要高于低浓度区间.总体上, 模式对O3轻度污染和超标情况的预报效果较好, 提前3 d O3-8h浓度范围预报准确率分别为69%和66%, 可为臭氧超标管控提供科学参考.但提前1~7 d预报时, 模式对优良级别O3-8h浓度范围预报的准确率低于超标情况.优良级别O3-8h浓度预报的偏差中, 有55%的概率预报偏高, 可能与该期间臭氧浓度相对较高、气象预报偏差和统计模式的平滑作用等因素有关.
2.4.4 典型城市臭氧预报准确率选取2019年6月1日至2020年5月31日期间, 区域北部城市张家口、中部城市石家庄和南部城市邯郸这3个城市进行O3-8h模式预报值与监测值对比, 相关结果如图 9所示.模式能较好地预测出区域典型城市O3-8h浓度的变化趋势, 对业务预报具有较强的参考价值, 但也反映出模式对个别城市O3-8h高值的预报略有偏低, 可能与统计模式算法对历史数据的平滑、气象预报偏差、以及模式目前针对站点多套模型和参数方案所采用的趋势最优筛选方法有关.
![]() |
图 9 典型城市O3-8h预报值与监测值对比 Fig. 9 Comparison of O3-8h forecast and monitoring values in typical cities |
基于神经网络算法的空气质量统计预报无需输入污染源排放清单和土地利用等数据, 只需输入气象和监测站点的污染物监测数据, 因此输入数据量相对较少, 确定性较高, 有利于提高预报准确率.统计模型机制不涉及复杂的化学反应, 不采用三维网格结构计算, 仅计算监测站点空气质量数据, 故对计算能力要求较数值模式低, 计算速度较快.
但基于神经网络算法的空气质量统计模型只能针对各个监测站点进行计算, 不能对站点外的地点进行预测, 不能开展精确的空间预报.不能准确反映污染的机制, 对突发或非常规现象的预测有待提高.
目前神经网络算法对空气质量变化趋势的预报准确性较高, 但对于污染物峰值预报略显不足, 后期可针对峰值预报效果进一步调优.此外, 采用更高精度的气象预报数据, 可进一步提高预报准确率.
4 结论(1) 2016~2020年期间, 京津冀区域13城市ρ(O3-8h-90per)分别为157.4、177.2、177.3、190.6和175.6μg·m-3, 区域臭氧浓度5a上升了11.6%, 2016~2019年期间总体呈波动上升趋势, 但2020年环比下降. 2020年与2016年相比, 除北京、张家口和承德略有下降外, 其他10个城市ρ(O3-8h-90per)上升了6~45.5μg·m-3.
(2) ρ(O3-8h)月均值呈现“两头低, 中间高”现象, 1月、11月和12月ρ(O3-8h)月均值相对较低, 4~9月ρ(O3-8h)月均值均超过了100μg·m-3, 6月浓度最高, 为158.10μg·m-3.城市O3-8h平均超标率为8.6% ~19.2%, 97.8%的臭氧超标情况发生在4~9月.
(3) 区域尺度上ρ(O3-8h)与日最高温度Tmax相关性最强, 当Tmax在25~28℃区间时, 所有城市开始出现O3-8h超标现象, Tmax在33~36℃区间时, 区域各城市超标频率平均值达78.6%. ρ(O3-8h)与p呈负相关关系, 当RH在60%以下时, 大部分城市O3-8h浓度随着相对湿度的上升缓慢增长; 当RH在61% ~70%以上时, 大部分城市O3-8h浓度随日均相对湿度上升而下降; RH在51% ~60%时, 区域中南部城市O3-8h均已超标.京津冀城市发生O3-8h超标时的地面主导风向主要为偏南风, 石家庄和邢台O3-8h浓度高值易集中出现在0~1m·s-1低风速区间; 北京、天津、保定、廊坊和秦皇岛O3-8h浓度高值易集中出现在1~2m·s-1低风速区间; 邯郸、承德、衡水和张家口O3-8h浓度高值易集中出现在2~3m·s-1风速区间; 唐山O3-8h浓度高值易集中出现在3~4 m·s-1风速区间, 沧州O3-8h浓度高值易集中出现在4~5 m·s-1风速区间.
(4) OPAQ统计模式对京津冀13城市O3-8h浓度预报的整体效果较好, 提前1~9 d预报相关系数范围为0.72~0.86.模式提前1~9 d AQI级别预报准确率范围为67% ~86%, O3-8h浓度范围预报准确率范围为63% ~84%.在臭氧超标情况多发的4~9月, 模式对O3预报效果较好, 提前3 d O3轻度污染和O3-8h超标情况预报准确率分别69%和66%, 可为臭氧超标管控提供参考依据.
致谢: 感谢中科三清科技有限公司郑辉辉和北京立博威拓环境技术有限公司王淑莹对本研究的支持.
[1] | Wang T, Xue L K, Brimblecombe P, et al. Ozone pollution in China: a review of concentrations, meteorological influences, chemical precursors, and effects[J]. Science of the Total Environment, 2017, 575: 1582-1596. DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.10.081 |
[2] | Yin Z C, Ma X Q. Meteorological conditions contributed to changes in dominant patterns of summer ozone pollution in Eastern China[J]. Environmental Research Letters, 2020, 15(12). DOI:10.1088/1748-9326/abc915 |
[3] | Zeng Y Y, Cao Y F, Qiao X, et al. Air pollution reduction in China: recent success but great challenge for the future[J]. Science of the Total Environment, 2019, 663: 329-337. DOI:10.1016/j.scitotenv.2019.01.262 |
[4] | Wu W L, Xue W B, Zheng Y X, et al. Diurnal regulation of VOCs may not be effective in controlling ozone pollution in China[J]. Atmospheric Environment, 2021, 256. DOI:10.1016/j.atmosenv.2021.118442 |
[5] | Mousavinezhad S, Choi Y, Pouyaei A, et al. A comprehensive investigation of surface ozone pollution in China, 2015-2019: separating the contributions from meteorology and precursor emissions[J]. Atmospheric Research, 2021, 257. DOI:10.1016/j.atmosres.2021.105599 |
[6] | Liu R Y, Ma Z E, Liu Y, et al. Spatiotemporal distributions of surface ozone levels in China from 2005 to 2017: a machine learning approach[J]. Environment International, 2020, 142. DOI:10.1016/j.envint.2020.105823 |
[7] |
于瑞新, 刘旻霞, 李亮, 等. 长三角地区近15年大气臭氧柱浓度时空变化及影响因素[J]. 环境科学学报, 2021, 41(3): 770-784. Yu R X, Liu M X, Li L, et al. Spatial and temporal variation of atmospheric ozone column concentration and influencing factors in the Yangtze River Delta region in recent 15 years[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021, 41(3): 770-784. |
[8] | Tang G Q, Liu Y S, Zhang J Q, et al. Bypassing the NOx titration trap in ozone pollution control in Beijing[J]. Atmospheric Research, 2021, 249. DOI:10.1016/j.atmosres.2020.105333 |
[9] | Liu Y M, Wang T. Worsening urban ozone pollution in China from 2013 to 2017 - Part 2: the effects of emission changes and implications for multi-pollutant control[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2020, 20(11): 6323-6337. DOI:10.5194/acp-20-6323-2020 |
[10] |
秦毅, 刘旻霞, 宋佳颖, 等. 粤港澳大湾区近地层O3浓度的时空变化特征[J]. 环境科学学报, 2021, 41(8): 2987-3000. Qin Y, Liu M X, Song J Y, et al. Temporal and spatial variation characteristics of O3 concentration in the surface layer over Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area, China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021, 41(8): 2987-3000. |
[11] |
姜华, 常宏咪. 我国臭氧污染形势分析及成因初探[J]. 环境科学研究, 2021, 34(7): 1576-1582. Jiang H, Chang H M. Analysis of China's ozone pollution situation, preliminary investigation of causes and prevention and control recommendations[J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(7): 1576-1582. |
[12] |
李慧, 王淑兰, 张文杰, 等. 京津冀及周边地区"2+26"城市空气质量特征及其影响因素[J]. 环境科学研究, 2021, 34(1): 172-184. Li H, Wang S L, Zhang W J, et al. Characteristics and influencing factors of urban air quality in Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas ('2+26'Cities)[J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(1): 172-184. |
[13] |
符传博, 周航. 中国城市臭氧的形成机理及污染影响因素研究进展[J]. 中国环境监测, 2021, 37(2): 33-43. Fu C B, Zhou H. Research progress on the formation mechanism and impact factors of urban ozone pollution in China[J]. Environmental Monitoring in China, 2021, 37(2): 33-43. |
[14] |
周明卫, 康平, 汪可可, 等. 2016~2018年中国城市臭氧浓度时空聚集变化规律[J]. 中国环境科学, 2020, 40(5): 1963-1974. Zhou M W, Kang P, Wang K K, et al. The spatio-temporal aggregation pattern of ozone concentration in China from 2016 to 2018[J]. China Environmental Science, 2020, 40(5): 1963-1974. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2020.05.013 |
[15] | Sahu S K, Liu S C, Liu S, et al. Ozone pollution in China: background and transboundary contributions to ozone concentration & related health effects across the country[J]. Science of the Total Environment, 2021, 761. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.144131 |
[16] |
曾贤刚, 阮芳芳, 姜艺婧. 中国臭氧污染的空间分布和健康效应[J]. 中国环境科学, 2019, 39(9): 4025-4032. Zeng X G, Ruan F F, Jiang Y J. Spatial distribution and health effects of ozone pollution in China[J]. China Environmental Science, 2019, 39(9): 4025-4032. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2019.09.051 |
[17] | Zhang T Y, Yue X, Unger N, et al. Modeling the joint impacts of ozone and aerosols on crop yields in China: an air pollution policy scenario analysis[J]. Atmospheric Environment, 2021, 247. DOI:10.1016/j.atmosenv.2021.118216 |
[18] | Ren X Y, Shang B, Feng Z Z, et al. Yield and economic losses of winter wheat and rice due to ozone in the Yangtze River Delta during 2014-2019[J]. Science of the Total Environment, 2020, 745. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.140847 |
[19] | Sicard P, Anav A, De Marco A, et al. Projected global ground-level ozone impacts on vegetation under different emission and climate scenarios[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(19): 12177-12196. DOI:10.5194/acp-17-12177-2017 |
[20] | Lombardozzi D, Levis S, Bonan G, et al. The influence of chronic ozone exposure on global carbon and water cycles[J]. Journal of Climate, 2015, 28(1): 292-305. DOI:10.1175/JCLI-D-14-00223.1 |
[21] | Maji K J, Ye W F, Arora M, et al. Ozone pollution in Chinese cities: assessment of seasonal variation, health effects and economic burden[J]. Environmental Pollution, 2019, 247: 792-801. DOI:10.1016/j.envpol.2019.01.049 |
[22] |
梁卓然, 顾婷婷, 杨续超, 等. 基于环流分型法的地面臭氧预测模型[J]. 中国环境科学, 2017, 37(12): 4469-4479. Liang Z R, Gu T T, Yang X C, et al. Study on circulation classification based surface ozone concentration prediction model[J]. China Environmental Science, 2017, 37(12): 4469-4479. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2017.12.008 |
[23] | Melkonyan A, Wagner P. Ozone and its projection in regard to climate change[J]. Atmospheric Environment, 2013, 67: 287-295. DOI:10.1016/j.atmosenv.2012.10.023 |
[24] |
杨笑笑, 汤莉莉, 张运江, 等. 南京夏季市区VOCs特征及O3生成潜势的相关性分析[J]. 环境科学, 2016, 37(2): 443-451. Yang X X, Tang L L, Zhang Y J, et al. Correlation analysis between characteristics of VOCs and ozone formation potential in summer in Nanjing urban district[J]. Environmental Science, 2016, 37(2): 443-451. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2016.02.021 |
[25] | Young P J, Archibald A T, Bowman K W, et al. Pre-industrial to end 21st century projections of tropospheric ozone from the atmospheric chemistry and climate model intercomparison project (ACCMIP)[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013, 13(4): 2063-2090. DOI:10.5194/acp-13-2063-2013 |
[26] |
颜丰华, 陈伟华, 常鸣, 等. 珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素[J]. 环境科学, 2021, 42(4): 1600-1614. Yan F H, Chen W H, Chang M, et al. Characteristics and meteorological factors of complex nonattainment pollution of atmospheric photochemical oxidant (Ox) and PM2.5 in the Pearl River Delta Region, China[J]. Environmental Science, 2021, 42(4): 1600-1614. |
[27] |
王旭东, 尹沙沙, 杨健, 等. 郑州市臭氧污染变化特征、气象影响及输送源分析[J]. 环境科学, 2021, 42(2): 604-615. Wang X D, Yin S S, Yang J, et al. Characteristics, meteorological influences, and transport source of ozone pollution in Zhengzhou City[J]. Environmental Science, 2021, 42(2): 604-615. |
[28] |
洪莹莹, 翁佳烽, 谭浩波, 等. 珠江三角洲秋季典型O3污染的气象条件及贡献量化[J]. 中国环境科学, 2021, 41(1): 1-10. Hong YY, Weng J F, Tan H B, et al. Meteorological conditions and contribution quantification of typical ozone pollution during autumn in Pearl River Delta[J]. China Environmental Science, 2021, 41(1): 1-10. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2021.01.001 |
[29] |
欧盛菊, 魏巍, 王晓琦, 等. 华北地区典型重工业城市夏季近地面O3污染特征及敏感性[J]. 环境科学, 2020, 41(7): 3085-3094. Ou S J, Wei W, Wang X Q, et al. Pollution characteristics and sensitivity of surface Ozone in a typical heavy-industry city of the North China Plain in summer[J]. Environmental Science, 2020, 41(7): 3085-3094. |
[30] |
张晓, 张艳品, 钤伟妙. 石家庄市主城区臭氧污染特征及气象成因分析[J]. 环境科学研究, 2021, 34(2): 245-253. Zhang X, Zhang Y P, Qian W M. Characteristics of ozone pollution and its meteorological factors in Shijiazhuang urban area[J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(2): 245-253. |
[31] |
王帅, 聂赛赛, 冯亚平, 等. 石家庄市臭氧和二氧化氮的时空演替特征及来源解析[J]. 环境科学, 2021, 42(6): 2679-2690. Wang S, Nie Y P, Feng Y P, et al. Spatio-temporal evolution characteristics and source apportionment of O3 and NO2 in Shijiazhuang[J]. Environmental Science, 2021, 42(6): 2679-2690. |
[32] |
王帅, 崔建升, 冯亚平, 等. 石家庄市挥发性有机物和臭氧的污染特征及源解析[J]. 环境科学, 2020, 41(12): 5325-5335. Wang S, Cui J S, Feng Y P, et al. Characteristics and source apportionment of VOCs and O3 in Shijiazhuang[J]. Environmental Science, 2020, 41(12): 5325-5335. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2020.12.026 |
[33] |
崔梦瑞, 白林燕, 冯建中, 等. 京津唐地区臭氧时空分布特征与气象因子的关联性研究[J]. 环境科学学报, 2021, 41(2): 373-385. Cui M R, Bai L Y, Feng J Z, et al. Analysis of temporal and spatial variations of ozone coupling with dynamics of meteorological factors in the Beijing-Tianjin-Tangshan region[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021, 41(2): 373-385. |
[34] |
李梓铭, 赵秀娟, 孙兆彬, 等. 基于相似集合预报技术的臭氧预报释用研究[J]. 中国环境科学, 2020, 40(2): 475-484. Li Z M, Zhao X J, Sun Z B, et al. Research on the interpretation and correction of numerical ozone forecast based on analog ensemble[J]. China Environmental Science, 2020, 40(2): 475-484. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2020.02.002 |
[35] |
李苹, 余晔, 赵素平, 等. 2015-2017年中国近地面O3污染状况与影响因素分析[J]. 高原气象, 2019, 38(6): 1344-1353. Li P, Yu Y, Zhao S P, et al. Situation and influencing factors of ground-level ozone pollution in China from 2015 to 2017[J]. Plateau Meteorology, 2019, 38(6): 1344-1353. |
[36] |
余益军, 孟晓艳, 王振, 等. 京津冀地区城市臭氧污染趋势及原因探讨[J]. 环境科学, 2020, 41(1): 106-114. Yu Y J, Meng X Y, Wang Z, et al. Driving factors of the significant increase in surface ozone in the Beijing-Tianjin-Hebei Region, China, during 2013-2018[J]. Environmental Science, 2020, 41(1): 106-114. |
[37] |
赵芸程, 李杰, 杜惠云, 等. 北京夏季近地面臭氧及其来源的数值模拟研究[J]. 环境科学学报, 2019, 39(7): 2315-2328. Zhao Y C, Li J, Du H Y, et al. Numerical simulation of near-surface ozone and its sources in Beijing in summer[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(7): 2315-2328. |
[38] |
卢盛栋, 李军霞, 李芬, 等. 2017-2019年太原南部城区夏季O3特征及其影响因子[J]. 气象与环境学报, 2021, 37(3): 40-46. Lu S D, Li J X, Li F, et al. Analysis of the characteristics of O3 concentration and its influencing factors in summer from 2017 to 2019 in the southern urban area of Taiyuan[J]. Journal of Meteorology and Environment, 2021, 37(3): 40-46. |
[39] |
王淑莹, 许荣, 尹翠芳, 等. 基于OPAQ的城市空气质量预报系统研究[J]. 中国环境监测, 2016, 32(3): 13-20. Wang S Y, Xu R, Yin C F, et al. Study on urban air quality forecasting with OPAQ[J]. Environmental Monitoring in China, 2016, 32(3): 13-20. |
[40] |
王磊, 刘端阳, 韩桂荣, 等. 南京地区近地面臭氧浓度与气象条件关系研究[J]. 环境科学学报, 2018, 38(4): 1285-1296. Wang L, Liu D Y, Han G R, et al. Study on the relationship between surface ozone concentrations and meteorological conditions in Nanjing, China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018, 38(4): 1285-1296. |
[41] |
齐艳杰, 于世杰, 杨健, 等. 河南省臭氧污染特征与气象因子影响分析[J]. 环境科学, 2020, 41(2): 587-599. Qi Y J, Yu S J, Yang J, et al. Analysis of characteristics and meteorological influence factors of ozone pollution in Henan Province[J]. Environmental Science, 2020, 41(2): 587-599. |
[42] | Londhe A L, Jadhav D B, Buchunde P S, et al. Surface ozone variability in the urban and nearby rural locations of tropical India[J]. Current Science, 2008, 95(12): 1724-1729. |
[43] | Dai H B, Zhu J, Liao H, et al. Co-occurrence of ozone and PM2.5 pollution in the Yangtze River Delta over 2013-2019: Spatiotemporal distribution and meteorological conditions[J]. Atmospheric Research, 2021, 249. DOI:10.1016/j.atmosres.2020.105363 |
[44] |
徐静. 秦皇岛市气温与近地面臭氧浓度的关系分析[J]. 气象与环境学报, 2020, 36(4): 83-88. Xu J. Relationship between near-surface ozone concentration and temperature in Qinhuangdao[J]. Journal of Meteorology and Environment, 2020, 36(4): 83-88. |
[45] |
杨允凌, 郝巨飞, 赵玉广. 河北省中南部典型城市臭氧污染特征及气象因素影响研究[J]. 环境科学与管理, 2021, 46(5): 5-9. Yang Y L, Hao J F, Zhao Y G. Characteristics of ozone pollution and influence of meteorological factors in typical city in central and southern Hebei Province[J]. Environmental Science and Management, 2021, 46(5): 5-9. |