2022, Vol. 43
2. 郑州大学环境科学研究院, 郑州 450001;
3. 郑州大学生态与环境学院, 郑州 450001
2. Research Institute of Environmental Science, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China;
3. School of Ecology and Environment, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China
随着中国经济的不断发展, 大气污染问题也愈加严重[1, 2].为了人民的健康和社会的发展, 我国制定了《大气污染防治行动计划》.在2013~2017年间, 中国的大气环境污染情况有了很大的改善, 人为排放的SO2减少了59%, NOx减少了21%, PM2.5减少了33%[3, 4].但是在这一期间内, 中国的O3浓度却在以2.14~6.42 μg·(m3·a)-1的速率持续升高[5, 6], 而且大部分地区PM2.5的浓度达标率仍然很低[7].相较于其他区域, 河南省大气污染情况改善程度较低[8, 9].其中PM2.5浓度下降幅度明显较小, 2017年河南省内18个城市PM2.5的浓度年均值均超过了国家二级标准[10].而且河南省O3污染也愈加严重, 污染天数不断增加[11].
区域传输对大气环境质量有很大的影响, 污染物经过的地方和到达的地区, 空气污染状况会持续加重.Wang等[12]探究了2015年2月厦门两次PM2.5重污染事件产生的原因, 发现这期间内发生的两次寒潮, 能够使PM2.5在两天内从中国的北方传播到南方, 传输距离可达2 000 km. Xing等[13]的研究开发了ERSMv2.0建模技术, 来量化多区域来源对京津冀地区PM2.5和O3的贡献, 结果表明PM2.5受本地化学转化的影响大于区域传输的影响, 相反O3受区域传输的影响更大. Wang等[14]探究了2012年和2016年1月京津冀城市群冬季4种主要空气污染物(SO2、NOx、PM2.5和PM10)的传输特征, 发现排放量和气象因素都会对城市间污染物的传输方向产生影响.污染传输的研究有助于提前预测污染源, 进而提前进行精确控制, 从而达到降低污染物浓度峰值和减少污染物浓度累积的目的.
河南省位于中国中部, 是中国的经济大省, 也是全国重要的综合交通枢纽.近年来, 河南省的大气污染情况严重, 本地排放的污染物浓度较高[15].除了本地污染源, 区域传输也是影响大气环境的重要因素[16, 17].在2014年1月河南省的一次PM2.5重污染事件中, 本地排放和区域传输对PM2. 5的平均贡献分别是50.6%和49.4%[18].在2015年冬季的3次河南省PM2.5重污染过程中, 本地排放对PM2.5浓度的平均贡献率均为最大.而省外传输主要来源为湖北、安徽和江苏, 贡献率分别为20.7%、17.7%和18.5%[19].尽管针对河南省大气污染的研究越来越多, 但是少有系统地对河南省18个城市大气污染物的分布和迁移的综合研究.
空气质量模型可以对大气环境中污染物的排放、输送、反应和清除等过程进行仿真模拟.李锋等[20]的研究运用CMAQ模拟和量化了2013年长江三角洲地区的一次重污染过程, 发现整个污染期间本地贡献占49%左右, 而来自安徽、山东南部和苏北地区的跨界输送对该区域PM2.5的贡献率分别为3.5% ~24.9%、0.14% ~30.0%和0.03% ~17.5%. Dong等[21]的研究用CMAQ模型, 发现了2014~2017年期间, 京津冀地区的PM2.5年均浓度下降了33%, 其中本地排放、区域内传输和区域外的传输分别下降了47%、25%和28%.许艳玲等[22]的研究通过CMAQ模式模拟, 发现了2015年成都市PM2.5年均浓度受本地源贡献约为61%, 外地源贡献为39%, 1、4、7和10月的区域传输对该市PM2.5浓度的贡献率分别为42%、32%、38%和43%.由此可以看出, 通过CMAQ模型可以很好地模拟出大气污染物的分布和传输情况, 为研究提供数据支持, 使研究结果更加精准可靠.
基于此, 本研究使用CMAQ模型模拟了河南省2017年的空气质量, 旨在全面描述中国中部地区空气污染物的分布特征.在对河南省18个城市的排放清单及河南省省外排放源分别进行标注后, 采用面向源的化学传输模式CTM模型来分析区域内外及城市间的污染物传输情况.在区域传输结果计算中, 将城市区域网格视为整体进行处理计算区域传输情况; 随后基于城市间传输结果, 用矢量箭头链接了不同城市大气污染物的最大流动方向, 进而构建河南省内城市间污染物的传输路径, 以期为污染物在不同地区之间的联系提供了一个独特的视角, 对研究空气污染物的区域传输具有数据支持和参考作用.
1 材料与方法 1.1 数据来源本研究所使用的大气污染数据来自中国环境监测中心(http://113.108.142.147:20035/emcpublish/)发布的2017年的1、4、7和10月, 河南省国家环境空气质量控制点(75个点)测得的包括PM2.5、O3、NO2和SO2的小时浓度数据, 用于评估模型模拟情况.
1.2 排放数据本研究所采用的排放清单是通过逐层嵌套的方法构建的.REAS2应用于中国以外的地区, 网格分辨率为36 km; MEIC应用于区域1、区域2和3河南省外部分; 河南省的排放清单是基于以前的研究而整理的[23].扬尘排放是在CMAQ在线模拟中生成的.自然界的排放是由自然界气体和气溶胶排放模型(MEGAN)2.10版[24]计算的, 关于排放的一些细节和模型设置也可以在以前的研究中找到[25].在排放产生的过程中, 河南省18个城市的排放被分别标出(图 1), 希望本研究能更清楚地显示河南省18个城市之间的污染物传输以及各城市对该地区空气污染的贡献.河南18个城市的名称为: 郑州(ZZ)、安阳(AY)、鹤壁(HB)、焦作(JZ)、济源(JY)、开封(KF)、漯河(LH)、洛阳(LY)、南阳(NY)、平顶山(PDS)、濮阳(PY)、三门峡(SMX)、商丘(SQ)、新乡(XX)、信阳(XY)、许昌(XC)、周口(ZK)和驻马店(ZMD).
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图 1 三层嵌套模拟范围 Fig. 1 Three-layer nested simulation domain |
本研究使用WRF 4.1.3模式对气象情况进行模拟, 为化学传输模型提供天气驱动场, 并使用1°×1°分辨率的FNL全球再分析数据为模型提供初始气象场和边界气象场[26, 24].图 1显示了三级嵌套区域, 分别是水平分辨率为36、12和4 km的区域网格域.
本研究使用的CMAQ模型为5.3.1版本, 该版本能够更好地解析研究区域内大气污染物的迁移和转化.该版本的CMAQ包括一些额外的功能, 如广泛的化学更新, 新的AERO7气溶胶模块, 更新的M3Dry双向沉积模型, 以及新的STAGE双向沉积模型[27].
1.4 模型结果评估本研究使用了统计学数据分析方法对WRF/CMAQ模型的性能进行了计算和评估, 计算公式如表 1.
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表 1 模式验证统计参数计算公式 Table 1 Model validation statistical parameters calculation formula |
以上各式中, Mi和Oi为i时刻的模式模拟值和监测值, n为参与评估的总数据个数.考虑到本研究中模拟时段较长, 模拟值和监测值均使用日均值参与计算.此外, 对每个城市的多个监测站点的监测值进行平均计算, 来代表该城市的整体污染水平, 同时对模拟值也进行相应的平均操作.计算的结果如表 2.
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表 2 模式评估统计 Table 2 Model evaluation statistics |
本文将WRF/CMAQ模型模拟的2017年的1、4、7和10月河南省PM2.5、O3-8h、NO2和SO2的浓度变化情况与实际监测的情况进行了对比(其中O3-8h是指每日O3浓度最大8h的平均值), 对模型的效果进行分析评估.根据河南省18个市4种污染物模拟值与监测值的日值, 计算出模型统计检验指标的数值, 如表 2所示.可以看出SO2模型模拟的结果均值与监测值的相差最小, 为0.02 μg·m-3, PM2.5相差最大, 为9.97 μg·m-3. PM2.5和O3-8h的MB为负值, 说明在模型模拟过程中二者的值被低估.从NMB和NME的评价结果来看, PM2.5、O3-8h、NO2和SO2的模拟结果均在最优范围内[28].因为NMB和NME是通过除以观测浓度的总和计算的, 而不是使用单独的观测值, 因此它们在一定程度上可以避免异常值带来的影响, 但当它们应用于低浓度时, 可能更容易受到异常值的影响, SO2的NMB极小但NME高可能与此有关. 4种污染物的MFB和MFE均在“目标标准” (±30%和±50%)内[29].PM2.5、O3-8h和NO2的相关系数(R)均大于0.8.通过河南省18个市不同季节4种大气污染物浓度的模式模拟值与监测值日均值的对比(图 2), 可以看出模拟情况整体较好, 两者之间的数值相似, 变化趋势相对一致, 对大部分峰值也有较好的再现能力.因此研究者认为模型预测情况较为良好, 能够准确地模拟出河南省2017年4种污染物的浓度变化态势, 可以用于后续的研究.
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图 2 2017年污染物浓度模拟值与监测值日均值的对比 Fig. 2 Comparison of simulated and monitored daily average pollutant concentration values in 2017 |
为了研究河南省内大气污染物的传输, 本研究建立了包含18个城市的传输矩阵模型.假设Rik为来自k市的污染物对i市的大气产生的影响, 那么:
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(1) |
式中, Cijk和Nk分别为仅k市排放时i市每个网格内污染物的浓度和网格个数, Cij和N为当所有城市均正常排放时i市每个网格内污染物的浓度和网格个数.
使用Rik作为元素, 建立的大气污染物传输矩阵能够更清晰地展现河南省18个城市间污染物的传输情况.
2 结果与讨论 2.1 区域分布及特征通过WRF/CMAQ模型模拟了2017年河南省4种大气污染物浓度的整体分布情况(图 3).可以看出, 河南省NO2和SO2污染主要集中在豫北地区.这是由于NO2和SO2是一次污染物, 其浓度受排放的直接影响较大.河南省北部多为城市密集区域和工业区, 排放强度大[30, 31].夏季PM2.5和O3-8h主要集中于豫北地区, 但是其他季节, PM2.5在豫北和豫东地区浓度较高, O3-8h在豫西南地区浓度较高.这是由于夏季的大气辐射强、气温高且风速低, 有利于光化学反应产生大量的O3[32].由于地理位置和气象条件的影响, 河南省夏季O3会出现局地累积现象, 人为排放导致的O3浓度会迅速增加, 造成豫北地区O3浓度变高[33].但是, 在冬春秋季光照的减弱和温度降低, 使河南省北部区域O3的生成被极大地抑制, 而此时NOx排放依然处于高位, 对O3的消耗较强, O3的分布与NOx分布呈现为负相关状态.因此, 冬春秋季O3-8h高值分布西南高, 东北低.而夏季大气氧化性强, 豫北地区O3浓度高, 也会促进豫北地区二次颗粒物的形成, 这也是该区域PM2.5浓度明显高于其他区域的原因之一[34, 35].
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图 3 2017年河南省大气污染物分布情况 Fig. 3 Distribution of air pollutants in Henan province in 2017 |
考虑到空气质量监测站点均分布于主城区和主城区周边区域, 为了在城市尺度更为清晰地了解河南省各类污染物的特征, 本研究将不同城市按照城市边界进行区分(图 1), 进而计算城市内所有格点内污染物的浓度平均值以代表城市的整体状况. 2017年, 河南省PM2.5和NO2的季节性浓度变化规律较为相似, 都是冬季浓度最高(50.31~127.45 μg·m-3和22.43~65.05 μg·m-3), 秋季次之(27.64~63.36 μg·m-3和12.15~45.33 μg·m-3), 夏季最低(13.84~32.30 μg·m-3和84.88~18.46 μg·m-3).SO2的变化规律稍有不同, 其春季浓度为5.87~19.63 μg·m-3略高于秋季(5.12~16.92 μg·m-3).O3-8h与其他3种污染物的变化规律有着很大的不同, 其浓度夏季最高(80.86~100.48 μg·m-3), 春季次之(66.87~94.73 μg·m-3), 冬季最低(41.22~75.42 μg·m-3).河南省PM2.5、NO2和SO2冬季的浓度平均值分别是夏季的4.17、4.12和6.24倍, 而O3-8h夏季的浓度平均值是冬季的2.24倍.污染物浓度较高的城市与之前研究中排放浓度较高的城市并不完全一致[23].其中有的城市是边界城市, 它们作为省外污染物输入的起点, 除城市中心的部分区域外, 区域内自身的污染物浓度受省外传输影响较大, 也有一些城市与其他省份不接壤, 但与省内排放强度较高的城市相邻, 本地的污染物浓度也会有所上升.这说明空气质量的评估应该将污染物的本地排放和区域传输进行综合考虑.
此外, 本研究还对比了2017年河南省内外PM2.5、O3-8h、NO2和SO2的传输情况(图 4).可以看出, 在仅考虑本地排放和省内传输时, 河南省北部PM2.5、NO2和SO2的大气污染情况较为严重.这是由于河南省北部人口密度高, 经济增长速度较快, 煤炭消耗量较大, 工业区较多, 导致了大气污染物浓度相对较高[36].而且豫南地区城市的气象条件也更有利于污染物的扩散、稀释和传输[37]. 4种污染物中, NO2和SO2在大气中存在的时间较短[38], 而PM2.5中的二次组分和O3-8h的区域传输包括上风向源区向受体城市直接输送的污染物和间接传输的前体物, 这些前体物在输送过程中及输送到受体城市后均有可能会经过一系列反应生成污染物[39].二次污染物是距离较远区域间大气传输的主要污染物[40].因此作为典型的二次污染物, 河南省O3-8h浓度受省外传输的影响更大.
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色柱表示污染物浓度, 单位μg·m-3 图 4 2017年河南省内外污染物贡献情况对比 Fig. 4 Comparison of pollutants from differing regional transmission in Henan in 2017 |
周围省份大气污染情况越严重, 就会对河南省的空气质量产生越大的影响.省外传输的污染物由四周向河南省中部蔓延, 污染影响也逐渐变弱.无论是省内传输还是省外传输, 污染物浓度越高的区域对周边大气环境的影响越大, 同时污染越轻的区域受到来自其他区域的影响也越大.而且相邻区域间大气污染的交互作用更强, 这也与该地区的气象条件有着紧密的关系.
2.2 省外传输及天然源贡献本文计算了不同季节, 省外传输和天然源对河南省18个市PM2.5、O3-8h、NO2和SO2浓度的贡献率(图 5).由于计算的是所有格点内污染物的浓度平均值, 因此省外传输和天然源的浓度结果相对较高于仅城市点位取值结果.季节的更替会使气流产生一定的变化, 从而对大气中污染物的传输情况产生影响[41].可以看出, 省外传输和天然源对河南省大气污染情况有着显著的影响, 而4种污染物中受到影响最大的是O3-8h.
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图 5 2017年不同季节省外污染物的传输对河南省大气环境的影响 Fig. 5 Impact of regional transporting from other provinces in different seasons on the atmospheric environment of Henan province in 2017 |
2017年, 省外传输和天然源对河南省各市O3-8h浓度的年均贡献率为66.20% ~88.90%.O3-8h受省外传输和天然源的影响较大的城市分别处在三省交界处, 这些位置更容易受到来自多个省份污染物的传输影响.受省外传输和天然源的影响, 河南省西南区域O3-8h的年均浓度变化较大, 这可能与南方比北方温度高、日照强且风力弱等气象因素有关, 这些气象条件有利于O3-8h的光化学产生以及O3-8h及其前体物的积累[42].分季节来看, 夏季省外传输和天然源对河南省各市O3-8h浓度的贡献率最小, 为58.51% ~85.53%, 冬季最大, 为77.96% ~96.08%.不同季节省外传输和天然源使河南省各市污染物浓度产生的变化中, 夏季最高, 为49.40~83.41 μg·m-3, 冬季最低, 为21.83~54.62 μg·m-3.可以看出, 冬季O3-8h浓度整体偏低, 但省外传输和天然源的贡献率反而更大.
相较于O3-8h, 省外传输和天然源对河南省PM2.5浓度的年均贡献率较小, 为34.17% ~69.30%.河南省PM2.5受影响较大的城市依然是三省交界处.河南省受省外和天然源的影响, PM2.5的年均浓度变化较大的城市主要分布在豫东.这种情况与河南省周围省份的人口分布、产业模式和气象等因素有关[43, 44].不同季节省外传输和天然源对河南省各市PM2.5浓度的贡献率相对较小, 其中冬季最大, 为36.20% ~72.32%.但是, 从分季节省外传输和天然源使河南省各市PM2.5产生的浓度变化可知, 冬季最大, 为29.69~90.47 μg·m-3, 夏季最小, 为7.14~13.53 μg·m-3.与O3-8h恰恰相反, PM2.5整体浓度越高, 受省外传输和天然源的影响越大.
2017年, 省外传输和天然源对河南省NO2和SO2浓度的年均贡献率分别为34.69% ~66.52%和48.96% ~84.88%.受省外传输和天然源的影响NO2的年均浓度变化较大的城市均在河南省的东北区域, 而SO2的年均浓度变化较大的城市分布在河南省北部.冬季省外传输和天然源对河南省NO2浓度的贡献率最大, 为49.45% ~78.80%, 且冬季省外传输和天然源使河南省各市NO2浓度的增加, 明显高于其他季节为14.93~40.66 μg·m-3.冬季省外传输和天然源使河南省SO2浓度的增加, 也明显高于其他季节为14.76~36.26 μg·m-3, 其他3个季节中夏季增加的浓度也明显低于其他季节为1.78~3.90 μg·m-3.
整体看来, 省外传输和天然源对三门峡和濮阳4种污染物浓度的年均贡献率较大. 4种污染物中, 除SO2外, 省外传输和天然源对郑州市污染物浓度的年均贡献率都是最小的, 这可能与郑州地理位置处在河南省中部, 并且本地污染物排放量较高有较大的关系.许昌的SO2受省外传输的影响最小, 原因之相同.
从污染物年均浓度变化来看, 受省外传输和天然源的影响, 河南省西南部O3-8h的浓度变化更大, 河南省东部PM2.5浓度变化较大, 河南省北部NO2和SO2浓度变化较大. 4个季节中, 冬季省外传输和天然源对4种污染物浓度的贡献率都是最大的.除夏季省外传输的O3-8h浓度较高, 其余PM2.5、NO2和SO2均是冬季省外传输到河南省的污染物浓度最高.相较于河南省南部, 冬季省外传输到河南省北部城市的NO2和SO2的浓度更大.由于河南省处于中国的中部, 是典型的内陆省, 周围与之交界的省份较多, 它们产生的污染物容易传输到河南省.特别是河南省北部地区的气温较低, 大气污染物传输到河南省后由于冷锋变弱, 污染物在河南省的停留时间会更久.同时河南省三面环山, 只有东部是平原, 其产生的大气污染物也很难快速扩散.因此仅对河南省进行减排控制, 能够达到的效果十分有限, 只有实现多个区域污染物协同控制, 才能更加有效地降低河南省大气污染物的浓度.
2.3 河南省内污染物的传输为了研究河南省18个地市的本地排放以及省内污染物的传输对各市大气环境的影响, 本研究建立了河南省省内的传输矩阵模型, 该模型在计算时仅考虑河南省内区域排放的贡献(图 6).同时本文也计算了不同季节河南省内的PM2.5、O3-8h、NO2和SO2的传输情况(图 7).
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(a)PM2.5, (b)O3-8h, (c)NO2, (d)SO2 图 6 2017年河南省内大气污染物的传输情况 Fig. 6 Transmission of air pollutants in Henan province in 2017 |
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色柱表示由来源城市对受体城市的污染物贡献率(%) 图 7 2017年不同季节河南省内大气污染物的传输情况 Fig. 7 Transmission of air pollutants in Henan province in different seasons of 2017 |
2017年河南省内各市排放的污染物对本地污染物浓度的年均贡献率分别是: PM2.5为26.46% ~74.36%, O3-8h为24.37% ~74.19%, NO2为26.36% ~79.13%, SO2为23.13% ~80.09%.由此可以看出本地排放对SO2的年均浓度影响最大, 对O3-8h的影响最小. PM2.5、O3-8h、NO2和SO2的年均浓度受本地排放影响较大的城市多为河南省边界城市.而2017年河南省内各市由本地排放引起的污染物年均浓度值变化范围分别是: ρ(PM2.5)为4.36~20.52 μg·m-3, ρ(O3-8h)为2.99~10.17 μg·m-3, ρ(NO2)为2.36~14.72 μg·m-3, ρ(SO2)为1.05~6.54 μg·m-3.本地排放使河南省PM2.5、NO2和SO2年均浓度值变化较大的城市多分布于豫北区域, 使O3-8h年均浓度值变化较大的城市除郑州外, 多分布于豫南.根据本地排放对4种污染物浓度的影响比例来看, 除O3-8h中的郑州位于河南省中部, 其余受影响较大的城市均为河南省四周与其他省份交界处, 这是由于对于边界城市与之相邻的省内城市相对较少, 受省内传输的影响相对较小.
根据不同季节的划分比较, 本研究发现2017年夏季河南省内各市排放的4种污染物对本地污染物浓度的贡献率均为最高: PM2.5为28.30% ~80.76%, O3-8h为23.15% ~83.65%, NO2为30.51% ~88.87%, SO2为29.21% ~90.15%.然而2017年各季节中, 河南省内各市由本地排放引起PM2.5和SO2浓度值变化最大的季节为冬季(7.09~37.91 μg·m-3和1.66~13.52 μg·m-3), O3-8h浓度值变化最大的季节为夏季(6.73~18.76 μg·m-3), NO2浓度值变化最大的季节为秋季(3.17~19.20 μg·m-3).O3-8h受本地排放影响的浓度值变化最小的季节为冬季, 其他3种污染物均为夏季.
在仅考虑本地排放和省内传输的情况下, 本地排放的影响越小则相对的省内传输的影响就会越大. 2017年省内传输对河南省内各市PM2.5、O3-8h、NO2和SO2浓度贡献率较大的城市多分布于豫北地区.其中, 省内传输对漯河PM2.5、NO2和SO2浓度的贡献率均为18个市中最大, 分别为73.54%、73.64%和76.87%, 对O3-8h浓度的贡献率为74.52%, 仅次于济源.平顶山和许昌对漯河SO2浓度的贡献率分别为30.05%和27.55%, 均高于漯河市本地排放的贡献率23.13%.这可能与漯河市位于河南省地理位置中心, 是河南省由北向南的过渡区域, 周围临近的城市也较多, 本身行政区划面积较小, 更容易受到省内传输的影响.同样情况的还有安阳对鹤壁NO2浓度的贡献率为34.18%, 高于鹤壁本地排放的贡献率32.74%.而2017年河南省内各市由省内传输引起的污染物年均浓度值变化范围分别是: ρ(PM2.5)为4.04~27.76 μg·m-3, ρ(O3-8h)为2.72~13.29 μg·m-3, ρ(NO2)为1.72~13.44 μg·m-3, ρ(SO2)为0.50~6.38 μg·m-3.
不同季节, 省内传输对河南省18个市污染物浓度的贡献率也会有所变化.春季省内传输对各市PM2.5和O3-8h浓度的贡献率较大, 分别为25.63% ~74.69%和30.21% ~80.01%, 冬季省内传输对各市NO2和SO2浓度的贡献率较大, 分别为26.02% ~76.96%和20.30% ~82.34%.根据2017年各季节河南省内各市由省内传输引起的污染物浓度值变化情况, 发现受省内传输影响PM2.5、NO2和SO2浓度值变化最大的季节均为冬季(6.83~51.72、2.88~19.92和1.07~11.44 μg·m-3), O3-8h浓度值变化最大的季节为夏季(1.94~27.07 μg·m-3).与本地排放带来的影响相同, 除O3-8h外, 其他3种污染物受省内传输影响的浓度值变化最小的季节均为夏季, ρ(PM2.5)为1.41~12.51 μg·m-3, ρ(NO2)为0.26~7.13 μg·m-3, ρ(SO2)为0.10~2.75 μg·m-3, 而O3-8h浓度值变化最小的季节为冬季(0.58~5.03 μg·m-3).
与省外传输影响正相反, 本地排放和省内传输对河南省北部PM2.5、O3-8h、NO2和SO2影响相对较大.本地排放和省内传输对郑州PM2.5、O3-8h和NO2浓度的贡献率是全省18个城市中最大的, 分别为65.83%、33.80%和65.31%.而郑州受本地排放和省内传输的影响产生的ρ(PM2.5)年均值为39.69 μg·m-3, ρ(O3-8h)为19.90 μg·m-3, ρ(NO2)为24.98 μg·m-3, 均为全省最高.郑州市的本地排放贡献了当地PM2.5的50.55%, O3-8h的48.14%, NO2的58.91%和SO2的51.09%.由此可见, 郑州市PM2.5的浓度与当地的排放情况是密切相关的.对郑州市PM2.5浓度影响较大的城市均分布在郑州市的周围.郑州市的PM2.5和NO2受西北方向上省内传输的影响更大, O3-8h受西南方向上的影响更大.夏季本地排放和省内传输对郑州PM2.5、O3-8h、NO2和SO2浓度的贡献率均是最大, 分别为74.88%、41.49%、79.94%和65.73%, 其中本地排放贡献率分别为51.54%、49.61%、67.62%和52.22%.对郑州市夏季PM2.5、O3-8h、NO2和SO2浓度影响较大的其他城市主要分布在郑州市的西北部、西部、西南部和南部.郑州市受本地排放和省内传输影响产生的ρ(PM2.5)和ρ(SO2)最大值出现在冬季, 分别为72.86 μg·m-3和2.64 μg·m-3, ρ(O3-8h)最大值出现在夏季, 为37.82 μg·m-3, ρ(NO2)最大值出现在秋季, 为31.25 μg·m-3.
2.4 输送通道以每个城市污染物的最大输入通量为主线, 图 8显示了2017年不同季节河南省内大气污染物的传输情况.由于不同季节的气候不同, 季风方向也有所不同, 加之不同季节每种污染物的分布也各不相同, 因此4个季节PM2.5、O3-8h、NO2和SO2的传输主线不尽相同.而地势的高低也会对气流方向产生改变, 进而影响污染物的传输和扩散[45].
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箭头方向表示污染物的传输方向, 颜色由浅至深表示污染物的浓度由低到高, 箭头数字表示由来源城市对受体城市的污染物贡献率(%) 图 8 2017年不同季节河南省省内污染物的传输主线 Fig. 8 Main transmission paths of pollutants in Henan province in different seasons of 2017 |
河南省冬季多为偏北风, 且河南省北部PM2.5、NO2和SO2的浓度高于南部, 因此这3种污染物主要由北向南传输.冬季PM2.5、NO2和SO2主要传输路径为: 由安阳向南传输到信阳、由三门峡向东南方向传输到信阳.冬季O3-8h在西南和东南两个传输方向的基础上, 多了一个由西向东的传输方向.春季污染物多由西向东, 由西南向东北传输.春季PM2.5、NO2和SO2的主要传输路径为: 由三门峡向西传输到开封、由济源向东北传输到安阳. O3-8h的传输路径中由西南向东北方向的传输更为明显.夏季多为偏南风, 与春季相比, 河南省夏季的4种污染物由西南向东北方向的传输路径有所增多, 由西向东的传输路径有所减少.夏季PM2.5、NO2和SO2的主要传输路径为: 由信阳向东南传输到商丘、由三门峡向东北传输到安阳和由南阳向东北传输到开封.而相较于其他3种污染物, O3-8h的主要传输路径由南向北的传输更为显著.相比于其他季节, 秋季4种污染物的主要传输路径区别较大.秋季河南省PM2.5、NO2和SO2主要是由北向南传输, O3-8h主要由西南向东北方向传输.这是由于PM2.5和O3-8h对前体物排放源的敏感类型不同, 相较于其他季节秋季的排放有较为显著的变化, 进而影响了它们的生成路径和主控因子, 因此结合气象条件形成了不同的传输特征.
可以看出, 有的城市在某个季节会处于两条甚至更多的污染物主要传输路径的交点或端点处.这种情况出现次数最多的城市是驻马店, 分别在冬季4种污染物和秋季PM2.5的传输中位于两条到3条主要传输路径的交界处.这可能与其地理位置有关, 驻马店处于河南省南部, 当季风为偏北风时, 污染物多由北经驻马店汇集, 向南继续传输.郑州出现这种情况的次数仅次于驻马店, 分别出现在冬季SO2、春秋季的O3-8h和秋季的NO2的主要传输路径中.这是造成郑州市大气污染严重, 且郑州市对周边区域的大气污染物浓度影响较高的原因之一.
3 结论(1) 由于排放和气象的共同影响, 河南省PM2.5、NO2和SO2浓度区域分布均为北高南低, 全省四季平均值分别为40.15、26.30和15.02 μg·m-3.O3-8h浓度区域分布在夏季与其他3种污染物浓度区域分布相一致, 而气象条件的抑制和NOx的消耗, 使其在冬春秋季分布为西南高东北低. 2017年河南省PM2.5和NO2的浓度大小为: 冬季>秋季>春季>夏季; SO2的浓度大小为: 冬季>春季>秋季>夏季; O3-8h的浓度大小为: 夏季>春季>秋季>冬季.冬季PM2.5、NO2和SO2的浓度平均值分别是夏季的4.17、4.12和6.24倍, 夏季O3-8h的浓度平均值是冬季的2.24倍.
(2) 从城市尺度来看, 冬季省外传输和天然源对河南省内城市PM2.5、O3-8h、NO2和SO2的贡献率分别为: 36.20% ~72.32%、77.96% ~96.08%、49.45% ~78.80%和59.05% ~88.85%; 浓度变化分别为: 29.69~90.47、21.83~54.62、14.93~40.66和14.76~36.26 μg·m-3.O3-8h在夏季受省外传输和天然源的影响浓度变化较大(49.40~83.41 μg·m-3), PM2.5、NO2和SO2在冬季受省外传输和天然源的影响浓度变化较大.总体趋势为省外传输的污染物由四周向河南省中部蔓延, 同时影响程度也逐渐减弱.
(3) 仅考虑河南省区域内排放的贡献时, 2017年河南省内各市排放的污染物对本地污染物浓度的年均贡献率分别是: PM2.5为26.46% ~74.36%, O3-8h为24.37% ~74.19%, NO2为26.36% ~79.13%, SO2为23.13% ~80.09%.夏季河南省内各市排放的4种污染物对本地污染物浓度的贡献率均为最高.各市由本地排放引起的污染物年均浓度值变化范围分别是: ρ(PM2.5)为4.36~20.52 μg·m-3, ρ(O3-8h)为2.99~10.17 μg·m-3, ρ(NO2)为2.36~14.72 μg·m-3, ρ(SO2)为1.05~6.54 μg·m-3.O3-8h受本地排放影响的浓度值变化最小的季节为冬季, 其他3种污染物均为夏季浓度值变化最小.
(4) 季节的改变会造成河南省省内、省外污染物传输影响和路径的改变.冬季污染物多由北向南传输, 春季污染物多由西向东、西南向东北传输, 夏季污染物多由西南向东北传输, 秋季污染物多由北向南传输, 但由于西南区域O3-8h浓度较高, 其由西南向东北的传输路径更为明显.
| [1] | Mou Y C, Song Y, Xu Q, et al. Influence of urban-growth pattern on air quality in China: a study of 338 cities[J]. International Journal of Environmental Research and Public Health, 2018, 15(9). DOI:10.3390/ijerph15091805 |
| [2] | Zhan D S, Kwan M P, Zhang W Z, et al. The driving factors of air quality index in China[J]. Journal of Cleaner Production, 2018, 197: 1342-1351. DOI:10.1016/j.jclepro.2018.06.108 |
| [3] | Zheng B, Tong D, Li M, et al. Trends in China's anthropogenic emissions since 2010 as the consequence of Clean Air Actions[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(19): 14095-14111. DOI:10.5194/acp-18-14095-2018 |
| [4] |
武卫玲, 薛文博, 王燕丽, 等. 《大气污染防治行动计划》实施的环境健康效果评估[J]. 环境科学, 2019, 40(7): 2961-2966. Wu W L, Xue W B, Wang Y L, et al. Health benefit evaluation for air pollution prevention and control action plan in China[J]. Environmental Science, 2019, 40(7): 2961-2966. |
| [5] | Li K, Jacob D J, Liao H, et al. Anthropogenic drivers of 2013-2017 trends in summer surface ozone in China[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2019, 116(2): 422-427. DOI:10.1073/pnas.1812168116 |
| [6] | Chen L, Zhu J, Liao H, et al. Meteorological influences on PM2.5 and O3 trends and associated health burden since China's Clean Air Actions[J]. Science of the Total Environment, 2020, 744. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.140837 |
| [7] | Li T W, Shen H F, Yuan Q Q, et al. Estimating ground-level PM2.5 by fusing satellite and station observations: a geo-intelligent deep learning approach[J]. Geophysical Research Letters, 2017, 44(23): 11985-11993. DOI:10.1002/2017GL075710 |
| [8] | 中华人民共和国生态环境部. 2017中国生态环境状况公报[J]. 环境经济, 2018(11): 10-11. |
| [9] | Chuai X M, Fan C, Wang M S, et al. A study of the socioeconomic forces driving air pollution based on a DPSIR model in Henan province, China[J]. Sustainability, 2020, 12(1). DOI:10.3390/su12010252 |
| [10] | Zhang X X, Gu X C, Cheng C X, et al. Spatiotemporal heterogeneity of PM2.5 and its relationship with urbanization in North China from 2000 to 2017[J]. Science of the Total Environment, 2020, 744. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.140925 |
| [11] | Gong C, Liao H, Zhang L, et al. Persistent ozone pollution episodes in North China exacerbated by regional transport[J]. Environmental Pollution, 2020, 265. DOI:10.1016/j.envpol.2020.115056 |
| [12] | Wang J J, Zhang M G, Bai X L, et al. Large-scale transport of PM2.5 in the lower troposphere during winter cold surges in China[J]. Scientific Reports, 2017, 7. DOI:10.1038/s41598-017-13217-2 |
| [13] | Xing J, Wang S X, Zhao B, et al. Quantifying nonlinear multiregional contributions to ozone and fine particles using an updated response surface modeling technique[J]. Environmental Science & Technology, 2017, 51(20): 11788-11798. |
| [14] | Wang Y, Li Y, Qiao Z, et al. Inter-city air pollutant transport in the Beijing-Tianjin-Hebei urban agglomeration: comparison between the winters of 2012 and 2016[J]. Journal of Environmental Management, 2019, 250. DOI:10.1016/j.jenvman.2019.109520 |
| [15] | Liu S H, Hua S B, Wang K, et al. Spatial-temporal variation characteristics of air pollution in Henan of China: Localized emission inventory, WRF/Chem simulations and potential source contribution analysis[J]. Science of the Total Environment, 2018, 624: 396-406. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.12.102 |
| [16] |
刘晓咏, 王自发, 王大玮, 等. 京津冀典型工业城市沙河市大气污染特征及来源分析[J]. 大气科学, 2019, 43(4): 861-874. Liu X Y, Wang Z F, Wang D W, et al. Characteristics and source identification of air pollution in Shahe, a typical industrial city in Beijing-Tianjin-Hebei region[J]. Chinese Journal of Atmospheric Sciences, 2019, 43(4): 861-874. |
| [17] |
魏卢泰, 潘小乐, 张小玲, 等. 东亚城市地区春季气溶胶污染特征及退偏比特征变化分析[J]. 环境化学, 2021, 40(7): 2016-2027. Wei L T, Pan X L, Zhang X L, et al. Characteristics of aerosol pollution and analysis of depolarization ratio characteristics at an urban site in East Asia in spring[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(7): 2016-2027. |
| [18] |
郑海涛, 刘建国, 李杰, 等. 河南省一次PM2.5污染过程区域性影响数值模拟[J]. 环境科学研究, 2016, 29(5): 617-626. Zheng H T, Liu J G, Li J, et al. Modeling impacts of regional transport on PM2.5 air pollution: case study in Henan Province[J]. Research of Environmental Sciences, 2016, 29(5): 617-626. |
| [19] |
董贞花, 孔海江, 栗晗. 河南省冬季3次重污染过程的数值模拟及输送特征分析[J]. 环境科学学报, 2018, 38(3): 1071-1079. Dong Z H, Kong H J, Li H. Numerical simulation and transport analysis of three heavy air pollution processes in Henan province in winter[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018, 38(3): 1071-1079. |
| [20] |
李锋, 朱彬, 安俊岭, 等. 2013年12月初长江三角洲及周边地区重霾污染的数值模拟[J]. 中国环境科学, 2015, 35(7): 1965-1974. Li F, Zhu B, An J L, et al. Modeling study of a severe haze episode occurred over the Yangtze River Delta and its surrounding regions during early December, 2013[J]. China Environmental Science, 2015, 35(7): 1965-1974. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2015.07.008 |
| [21] | Dong Z X, Wang S X, Xing J, et al. Regional transport in Beijing-Tianjin-Hebei region and its changes during 2014-2017: the impacts of meteorology and emission reduction[J]. Science of the Total Environment, 2020, 737. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.139792 |
| [22] |
许艳玲, 易爱华, 薛文博. 基于模型模拟的成都市PM2.5污染来源解析[J]. 环境科学, 2020, 41(1): 50-56. Xu Y L, Yi A H, Xue W B. Modeling studies of source contributions to PM2.5 in Chengdu, China[J]. Environmental Science, 2020, 41(1): 50-56. |
| [23] | Bai L, Lu X, Yin S S, et al. A recent emission inventory of multiple air pollutant, PM2.5 chemical species and its spatial-temporal characteristics in central China[J]. Journal of Cleaner Production, 2020, 269. DOI:10.1016/j.jclepro.2020.122114 |
| [24] | Guenther A B, Jiang X, Heald C L, et al. The model of emissions of gases and aerosols from nature version 2.1 (MEGAN2.1): an extended and updated framework for modeling biogenic emissions[J]. Geoscientific Model Development, 2012, 5(6): 1471-1492. DOI:10.5194/gmd-5-1471-2012 |
| [25] | Su F C, Xu Q X, Wang K, et al. On the effectiveness of short-term intensive emission controls on ozone and particulate matter in a heavily polluted megacity in central China[J]. Atmospheric Environment, 2021, 246. DOI:10.1016/j.atmosenv.2020.118111 |
| [26] | Kalnay E, Kanamitsu M, Kistler R, et al. The NCEP/NCAR 40-year reanalysis project[J]. Bulletin of the American Meteorological Society, 1996, 77(3): 437-472. DOI:10.1175/1520-0477(1996)077<0437:TNYRP>2.0.CO;2 |
| [27] | Appel K W, Bash J O, Fahey K M, et al. The community multiscale air quality (CMAQ) model versions 5.3 and 5.3.1: system updates and evaluation[J]. Geoscientific Model Development, 2021, 14(5): 2867-2897. DOI:10.5194/gmd-14-2867-2021 |
| [28] | Hu J, Zhang H, Ying Q, et al. Long-term particulate matter modeling for health effect studies in California-Part 1: model performance on temporal and spatial variations[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015, 15(6): 3445-3461. DOI:10.5194/acp-15-3445-2015 |
| [29] | Boylan J W, Russell A G. PM and light extinction model performance metrics, goals, and criteria for three-dimensional air quality models[J]. Atmospheric Environment, 2006, 40(26): 4946-4959. DOI:10.1016/j.atmosenv.2005.09.087 |
| [30] | Zhang L S, Lee C S, Zhang R Q, et al. Spatial and temporal evaluation of long term trend (2005-2014) of OMI retrieved NO2 and SO2 concentrations in Henan province, China[J]. Atmospheric Environment, 2017, 154: 151-166. DOI:10.1016/j.atmosenv.2016.11.067 |
| [31] | Zhang P Y, Zhang Y, Lee J, et al. Characteristics of the spatio-temporal trends and driving factors of industrial development and industrial SO2 emissions based on niche theory: taking Henan province as an example[J]. Sustainability, 2020, 12(4). DOI:10.3390/su12041389 |
| [32] | Ding A J, Fu C B, Yang X Q, et al. Ozone and fine particle in the western Yangtze River Delta: an overview of 1 yr data at the SORPES station[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013, 13(11): 5813-5830. DOI:10.5194/acp-13-5813-2013 |
| [33] |
杨文夷, 李杰, 陈焕盛, 等. 东亚边界层臭氧时空分布的数值模拟研究[J]. 中国环境科学, 2014, 34(7): 1633-1641. Yang W Y, Li J, Chen H S, et al. Modeling analysis of boundary layer ozone distributions over East Asia[J]. China Environmental Science, 2014, 34(7): 1633-1641. |
| [34] | Chen J J, Shen H F, Li T W, et al. Temporal and spatial features of the correlation between PM2.5 and O3 concentrations in China[J]. International Journal of Environmental Research and Public Health, 2019, 16(23). DOI:10.3390/ijerph16234824 |
| [35] |
逯世泽, 史旭荣, 薛文博, 等. 新冠肺炎疫情期间气象条件和排放变化对PM2.5的影响[J]. 环境科学, 2021, 42(7): 3099-3106. Lu S Z, Shi X R, Xue W B, et al. Impacts of meteorology and emission variations on PM2.5 concentration throughout the country during the 2020 epidemic period[J]. Environmental Science, 2021, 42(7): 3099-3106. |
| [36] |
史聆聆, 李小敏, 刘静, 等. 河南省大气污染现状及其控制对策分析[J]. 环境工程, 2015, 33(5): 104-108. Shi L L, Li X M, Liu J, et al. Air pollution situation of Henan province and its controlling measures[J]. Environmental Engineering, 2015, 33(5): 104-108. |
| [37] | Xu L J, Zhou J X, Guo Y, et al. Spatiotemporal pattern of air quality index and its associated factors in 31 Chinese provincial capital cities[J]. Air Quality, Atmosphere & Health, 2017, 10(5): 601-609. |
| [38] | Krotkov N, McLinden C A, Li C, et al. Aura OMI observations of regional SO2 and NO2 pollution changes from 2005 to 2015[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(7): 4605-4629. |
| [39] | Wang B, Qiu T, Chen B Z. Photochemical process modeling and analysis of ozone generation[J]. Chinese Journal of Chemical Engineering, 2014, 22(6): 721-729. |
| [40] | Ying Q, Kleeman M J. Source contributions to the regional distribution of secondary particulate matter in California[J]. Atmospheric Environment, 2006, 40(4): 736-752. |
| [41] |
王燕丽, 薛文博, 雷宇, 等. 京津冀区域PM2.5污染相互输送特征[J]. 环境科学, 2017, 38(12): 4897-4904. Wang Y L, Xue W B, Lei Y, et al. Regional transport matrix study of PM2.5 in Jingjinji region, 2015[J]. Environmental Science, 2017, 38(12): 4897-4904. |
| [42] | Wang T, Xue L K, Brimblecombe P, et al. Ozone pollution in China: a review of concentrations, meteorological influences, chemical precursors, and effects[J]. Science of the Total Environment, 2017, 575: 1582-1596. |
| [43] | Wang Y Y, Duan J Y, Xie X, et al. Climatic factors and their availability in estimating long-term variations of fine particle distributions over east China[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2019, 124(6): 3319-3334. |
| [44] | Zhai S X, Jacob D J, Wang X, et al. Fine particulate matter (PM2.5) trends in China, 2013-2018: separating contributions from anthropogenic emissions and meteorology[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(16): 11031-11041. |
| [45] |
栗涵舸, 蔡旭晖, 康凌, 等. 保定-雄安地区近地面大气流动与轨迹输送特征[J]. 北京大学学报(自然科学版), 2021, 57(2): 215-224. Li H K, Cai X H, Kang L, et al. Air flow and transport patterns over Baoding-Xiong'an area[J]. Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, 2021, 57(2): 215-224. |