2022, Vol. 43
2. 天津市海洋气象重点实验室, 天津 300074;
3. 天津市环境气象中心, 天津 300074;
4. 中国气象局-南开大学大气环境与健康研究联合实验室, 天津 300074;
5. 天津市气象探测中心, 天津 300074
2. Tianjin Key Laboratory for Oceanic Meteorology, Tianjin 300074, China;
3. Tianjin Environmental Meteorological Center, Tianjin 300074, China;
4. CMA-NKU Cooperative Laboratory for Atmospheric Environment-Health Research, Tianjin 300074, China;
5. Tianjin Meteorological Observation Center, Tianjin 300074, China
气溶胶是悬浮在大气中的固态及液态微粒, 具有环境和气候双重效应.气溶胶增多会降低空气质量和大气能见度, 危害人体健康[1~5], 还会通过直接和间接辐射强迫影响地球的气候系统[6~10].气溶胶通过散射和吸收太阳辐射直接影响地气系统辐射, 并作为云凝结核和冰核通过影响云的宏微观特征进而改变地气辐射.近年来, 随着我国经济的快速发展, 人类活动排放的气溶胶及气溶胶前体物有增无减[11], 北方城市地区冬季持续多年受到气溶胶污染天气影响[12~15].
京津冀地区作为我国具有代表性的区域复合型大气污染地区之一, 近年来开展了大量气溶胶污染观测试验, 从地基观测[16~18]和飞机观测[19, 20]到卫星遥感观测[21], 多角度和全方位研究了气溶胶的污染特征.首先, 气溶胶浓度分布具有区域性特征[21], 很大程度上受到地理位置和气候特征影响, 例如人类活动频繁的城市地区高于郊区; 其次, 气溶胶数浓度具有明显的季节特征, 北京地区[19]气溶胶数浓度秋冬季节高于春夏两季, 冬季气溶胶散射系数明显高于其他3个季节, 而气溶胶光学厚度(AOD)在华北平原表现为春夏高于秋冬[21]; 另外, 不同污染源造成气溶胶化学组分和粒径分布的差异[16], 且气溶胶在排放后的传输过程中会发生光化学反应等变化, 导致其化学组分和粒径分布再次改变.在揭示气溶胶污染特征的科学研究中, 气溶胶粒径分布是重要一环.气溶胶粒径分布可以反映气溶胶粒子来源、形成过程和污染特征.通过在我国南方城市地区[22~23]、南方高山地区[24]、北方乡村地区[25]和北方高山地区[26]等不同海拔不同污染程度地区研究发现, 气溶胶谱可表征大气污染状况, 例如清洁高山地区气溶胶谱分布常表现为双峰分布, 且小粒子较多; 污染较为严重的城市地区则多为单峰分布, 而且在同一地区, 污染日气溶胶粒径分布与清洁日相比明显向大粒子方向拓宽[18].气溶胶谱分布具有很强的季节变化特征和明显的日变化特征, 污染源对气溶胶粒径分布具有最主要影响.风速、温度以及相对湿度等气象要素也会影响气溶胶粒径谱的分布特征.
天津地处太平洋西岸, 华北平原北部, 东临渤海、北依燕山, 西靠首都北京, 是中国北方最大的沿海开放城市.作为京津冀协同发展中心一员, 近20年发展迅速, 机动车保有量快速增长.天津城市地区已经开展了大量气溶胶污染相关的科学研究工作, 包括气溶胶光学特征研究[27~29]和化学成分分析[30, 31], 开展了重污染天气垂直方向气溶胶观测研究[32, 33], 并分析了气象要素对气溶胶分布特征的影响[34, 35], 较为深入地揭示了天津城市地区气溶胶污染特征和成因.但一直以来, 天津城市地区缺乏气溶胶谱分布特征的研究, 本研究使用扫描电迁移率颗粒谱仪, 于2019-02-12~2019-03-31共48个有效观测日获取10~600 nm粒径段气溶胶粒径分布观测数据, 结合本站自动气象站收集的温压湿风降水等气象要素数据, 分析了天津城市地区气溶胶粒径分布特征及其主要影响因素, 通过揭示华北平原北部污染地区气溶胶污染特征, 以期为气溶胶科学治理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 观测地点及时间为揭示天津城市地区气溶胶粒径特征, 采样点选在天津黑牛城国家气候监测站(39°06′N, 117°10′E, 海拔2.2 m, 站号54517), 该站位于天津市河西区, 属城市中心区域, 站点北侧200 m有快速路, 东侧50 m有交通主干道, 西侧及南侧均为住宅区.观测点主要受交通源和生活源排放影响.观测时间2019-02-12~2019-03-31, 共48个有效观测日.
1.2 观测仪器及数据气溶胶粒径分布观测仪器采用TSI公司生产的扫描电迁移率颗粒谱仪(scanning mobility particle sizer, SMPS).该仪器由静电分级器(DMA3082)和计数器(CPC 3775)两部分组成, 气溶胶粒子通过放射性中和器带电后进入DMA, DMA通过不同电压筛选不同粒径的气溶胶粒子, 被选出的粒子进入CPC通过吸收挥发性液体正丁醇增大并被CPC计数[36].设定探测范围10~600 nm, 共100档, 时间分辨率5 min.此外, 利用54 517站点自动气象站获取同时间段气象要素资料, PM2.5质量浓度由天津市前进道环境要素观测站提供, 该环境站距观测点直线距离2 km, 可代表该区域污染情况.所有数据均经过严格质量控制, 最终获得气溶胶浓度有效数据13 703组.
2 结果与讨论 2.1 观测概述本观测研究跨越冬末春初, 观测期间以晴天为主, 观测到降水5次, 霾天6 d.由图 1(b)可知, 气温2~3月呈上升趋势, 日平均气温由零下上升至10℃左右, 观测期间气温最高达25.50℃(表 1), 最低为-4.90℃, 平均气温为8.12℃.图 1(b)~1(d)显示相对湿度和气压随时间呈下降趋势, 10 min平均风速随时间呈增大趋势.最大相对湿度出现在2月18日(降水日)达89.00%, 最低相对湿度只有5.00%, 观测期间平均相对湿度37.51%, 较为干燥, 观测期间平均风速1.61 m·s-1, 具有典型冬末低温略干燥和初春温暖干燥多风的气象特征.
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图 1 观测期间气溶胶浓度和气象要素时间变化 Fig. 1 Time series of aerosol concentration and meteorological elements during observation period |
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表 1 气溶胶浓度和气象要素统计 Table 1 Statistical values of aerosol concentration and meteorological elements |
由图 1可见, 观测期间气溶胶质量和数浓度具有较强的时间变化特征, 且日变化明显. 2月PM2.5为94.43μg·m-3, 峰值浓度为366 μg·m-3, 3月PM2.5为56.04μg·m-3, 其变化体现出冬季明显高于春季的季节特征.气溶胶数浓度存在微弱的季节变化特征, 2月和3月气溶胶数浓度分别为23 268.94 cm-3和21 596.10 cm-3, 冬季略高.多数情况下气溶胶数浓度与PM2.5变化趋势具有一致性, 但变化幅度存在差异, 且二者变化趋势呈负相关的情况也有出现, 说明观测点处气溶胶来源比较复杂, 具有多元性.
由表 1可见, 气溶胶数浓度在1 919.19~69 057.91 cm-3变化, 平均值为22 180.22 cm-3, 量级达104 cm-3, 与天津郊区观测结果具有相同量级[25], 数值高出5×103 cm-3; 气溶胶表面积浓度和体积分数平均值分别为1 581.08 μm2·cm-3和70.76μm3·cm-3, PM2.5平均值为70.65μg·m-3.
2.2 天津城区气溶胶谱分布特征气溶胶的粒径分布特征不仅可以表征气溶胶粒子的来源, 也影响气溶胶在大气中的滞留时间和理化特性[26].由图 2可知天津城区10~600 nm气溶胶数浓度谱分布为单峰型, 峰值位于109.40 nm.气溶胶表面积浓度谱和体积分数谱也都呈单峰分布, 峰值分别位于295.50 nm和429.40 nm, 100 nm以上气溶胶粒子对表面积浓度谱和体积分数谱起主要贡献.
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图 2 气溶胶数浓度谱、表面积浓度谱和体积分数谱分布 Fig. 2 Aerosol number, surface area, and volume size distributions |
为更加直观地分析天津城区不同粒径段气溶胶分布特征, 本文将10~600 nm粒径范围气溶胶分为3个粒径段进行讨论: 10~20 nm(核模态)、20~100 nm(爱根核模态)和100~600 nm(积聚模态).
由表 2可知天津城区核模态气溶胶粒子数浓度为311.87cm-3, 占总数浓度的1.4%, 表面积浓度和体积分数值为0.3 μm2·cm-3和0μm3·cm-3, 核模态粒子对质量浓度贡献较小.核模态气溶胶主要来自大气中的气-粒转化过程, 新粒子生成事件是其重要来源之一[37], 核模态粒子在大气中停留时间短, 多数通过碰并过程变成爱根核模态粒子.此外, 爱根核模态粒子还主要来自燃烧过程产生的一次排放颗粒物, 如汽车尾气的直接排放[38, 39].天津城区爱根核模态粒子数浓度为11 607.83 cm-3, 占总数浓度的52.3%, 在3个模态中位列第一, 表面积浓度为135.70μm2·cm-3, 占总表面积浓度的8.6%, 体积分数为1.65μm3·cm-3, 占总体积分数的2.3%, 可见爱根核模态气溶胶粒子对数浓度贡献最大, 对质量浓度贡献较小, 由于观测点受到交通源影响较大, 天津城市地区爱根核模态粒子可能主要来自于机动车尾气排放.
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表 2 不同粒径段气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数 Table 2 Number concentration, surface area concentration, and volume concentration of different sized aerosols |
积聚模态气溶胶数浓度为10 260.52 cm-3, 占总数浓度的46.3%, 仅比爱根核模态粒子少6%, 也是天津城区气溶胶数浓度的主要来源.表面积浓度和体积分数分别为1 445.08 μm2·cm-3和69.11μm3·cm-3, 分别占总数的91.4%和97.7%, 天津城区气溶胶表面积浓度和体积分数几乎全部来自积聚模态粒子.积聚模态粒子主要来自爱根核模态粒子的凝结增长和碰并增长过程以及燃烧过程产生的高温蒸气的凝结核碰并.
观测期间天气状况为晴天21 d、霾日6 d、降水日5 d, 其余16 d为多云或阴天.由图 3可知观测期间所有天气状况下气溶胶数浓度谱均为单峰分布, 晴天谱分布峰值粒径为88.20 nm, 峰值浓度为22 154.44 cm-3, 霾日、降水日和多云或阴天谱分布峰值粒径分别为135.80、105.50和117.60 nm, 峰值浓度分别为和32 955.32、25 838.09和28 330.64 cm-3, 气溶胶数浓度谱峰值粒径和峰值浓度由大到小顺序均为霾日、多云或阴天、降水日、晴天, 各天气状况下气溶胶数浓度平均值由高到低排序也与上述顺序相同, 霾日、多云或阴天、降水日和晴天气溶胶数浓度平均值分别为25 959.47、22 321.63、21 829.41和21 095.30 cm-3.各天气状况中, 晴天污染最轻, 降水日其次, 霾日污染最重.
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图 3 不同天气状况气溶胶数浓度谱分布 Fig. 3 Aerosol number size distributions under different weather conditions |
表 3给出不同天气状况下核模态、爱根核模态和积聚模态气溶胶数浓度及占比.核模态粒子数浓度最高值为432.69 cm-3, 出现在晴天, 占比为2.05%.核模态粒子次高值为245.49 cm-3, 占比为1.10%, 出现在多云或阴天.核模态粒子数浓度次低值和最低值分别出现在降水日和霾日, 数值分别为182.04 cm-3和166.33 cm-3.核模态气溶胶主要来自气-粒转化过程, 新粒子生成事件可产生大量核模态粒子, 该事件发生需要较强的太阳辐射条件[40, 41], 因此晴天更有利于核模态粒子的生成.降水日太阳辐射较弱, 不利于新粒子生成事件的发生, 霾日空气中气溶胶浓度较高, 核模态粒子在生成后很快吸附到大粒子上, 所以霾日观测到的核模态粒子浓度较低.爱根核模态粒子数浓度在各天气状况由高到底排序与核模态粒子浓度排序相同, 为晴天、多云或阴天、降水日和霾日, 而积聚模态粒子数浓度排序与前两者相反, 在霾日最高, 其次是多云或阴天和降水日, 晴天最低.晴天气溶胶爱根核模态粒子占比最高, 为59.02%, 霾天气溶胶的主要组成是积聚模态粒子, 占比为61.15%.由此可见污染较严重时空气中的大粒子较多, 这是由于气溶胶粒子长时间停留在大气中发生老化现象[42], 且发生了较多的碰并过程, 消除掉大量爱根核模态粒子.
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表 3 不同天气状况下不同粒径段气溶胶数浓度及占比 Table 3 Number concentration and account of different sized aerosols under different weather conditions |
2.3 天津城区气溶胶时间变化特征 2.3.1 气溶胶日变化特征
图 4(a)给出天津城市地区气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数以及主要气象要素的日变化, 从中可知气溶胶浓度和气象要素具有较强的日变化特征.气溶胶数浓度从清晨03:00开始上升, 在08:00达到1 d中第一个峰值后开始下降.在午后14:00, 数浓度出现第二个峰值, 该峰值相对较小, 且在14:00~16:00保持在较为稳定的水平.从16:00开始, 数浓度迅速上升, 在20:00达到1 d中最显著的第三个高峰, 之后夜间一直平稳下降, 直到第2 d清晨.气溶胶表面积浓度和体积分数日变化趋势大致相同, 但与数浓度变化规律有所不同.表面积浓度和体积分数在07:00达到峰值, 随后一路下降到16:00达到1 d中最低值.从17:00开始有一个较快的上升过程, 直到23:00.由图 4(b)可知, 气温、相对湿度和风速也具有很强的日变化.最低气温出现在07:00, 随后气温一路升高并在14:00~16:00达到1 d中最高值, 之后一直下降直到23:00.最高相对湿度出现在07:00, 正是最低温度出现的时间, 观测期间的清晨比较寒冷湿润, 随着时间增加相对湿度逐渐下降, 16:00到达最低值, 午后天气比较温暖干燥.观测期间风速整体较低, 夜间风速很小, 07:00开始风速增加, 12:00~15:00达到风速最大值, 继而风速减小直到23:00.气溶胶浓度的日变化特征受人类活动排放、气象要素和混合层高度日变化影响, 下面将详细论述.
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图 4 气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数以及温度、相对湿度和风速日变化 Fig. 4 Diurnal variations in aerosol number concentration, surface area concentration, volume concentration, temperature, relative humidity, and wind speed |
图 5给出气溶胶数浓度谱分布的日变化特征.与图 4(a)对比可知, 气溶胶数浓度峰值出现都伴随着20~50 nm粒径段小粒子的增加.夜间气溶胶粒子集中在70~180 nm范围, 从06:00左右开始直到08:00, 粒径小于60 nm的小粒子明显增多.该时间段对应人类活动开始活跃的时间, 也对应道路交通早高峰, 汽车尾气排放物中包含大量燃烧不完全的小粒子, 有研究表明, 大部分由汽油机燃烧产生的粒子集中在20~60 nm粒径范围, 而由柴油机燃烧产生的粒子集中在20~130 nm粒径范围[43, 44].随着时间推移, 大气湍流活动增强, 混合层升高, 地面气溶胶由于该过程逐步被稀释, 数浓度发生明显减小.天津郊区夏季观测研究发现气溶胶数浓度日变化于06:00到达第一个峰值, 比本研究早2h, 这是由于夏季大气边界层抬升时间早于冬末春初季节所致.
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图 5 气溶胶数浓度谱分布日变化 Fig. 5 Diurnal variations in spectrum distributions of aerosol number concentration |
13:00左右开始, 气溶胶数谱分布逐步由单峰分布转变为双峰分布(图略), 直到18:00数谱分布的双峰合并为单峰. 13:00气溶胶谱分布的峰值出现在40 nm和120 nm左右, 随着时间推移, 小粒径端的峰值粒径逐渐增大, 到17:00时峰值粒径增长到60 nm左右, 而大粒径端的峰值粒径在13:00~17:00基本维持在120 nm.午后气温升高, 相对湿度降低, 太阳辐射强度在1d中最大, 光化学反应最强, 有利于气溶胶气-粒转化过程的发生, 从而产生大量粒径极小的二次气溶胶.这些二次气溶胶在与环境大气的接触过程中老化成为更大的粒子, 即出现气溶胶粒径增长的现象.
18:00~20:00气溶胶数浓度峰值为1 d中最大的, 与早高峰时段相比, 晚高峰时段的气溶胶谱偏左, 晚高峰时段大气相对湿度比早高峰时段低20%, 气溶胶粒子吸湿增大过程弱于早高峰, 粒子偏小.气溶胶谱的峰值粒径和峰值浓度在18:00~20:00间均随时间增大, 气溶胶粒子浓度不断累积, 与粒子吸湿增长过程加强有一定关系.与早高峰时段相比, 晚高峰期间10~90 nm大小的气溶胶浓度较高, 人为活动更加频繁.该时段气溶胶高值的产生由几个因素共同作用.一是晚高峰期间机动车排放产生的小粒子, 二是混合层高度下降使得气溶胶粒子没有输出途径而不断累积, 三是周边小区很多, 居民烹饪过程中的不完全燃烧产生较多小粒子.
2.3.2 气溶胶周末效应特征图 6给出不同粒径段气溶胶数浓度在工作日与周末的日变化, 可以看到由于城市地区工作日和周末人类活动时间和强度都存在一定差异, 气溶胶浓度日变化具有很强的周末效应. 10~600 nm工作日气溶胶数浓度从03:00开始升高, 到07:00达到1 d中的第一个峰值, 且是最明显的峰值, 随后一路下降到12:00达到谷值, 12:00~14:00出现微弱峰值, 并从16:00开始继续升高, 19:00出现第三个峰值后持续下降.周末气溶胶数浓度也从03:00开始升高, 直到08:00达到第一个峰值, 比工作日晚1 h, 且数值低于工作日, 随后数浓度一路下降直到15:00达到谷值, 之后气溶胶数浓度迅速升高并在晚上21:00达到第二个峰值, 比工作日推迟2 h, 且数值明显高于工作日的第三个峰值.
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图 6 观测期间工作日和周末不同粒径段气溶胶数浓度日变化 Fig. 6 Diurnal variation in aerosol number concentrations in different size ranges |
图 6(b)显示工作日和周末10~20 nm气溶胶粒子数浓度日变化基本类似, 均在10:00前维持在较低水平, 从10:00开始快速增加, 不过工作日粒子在14:00达到峰值, 周末出现峰值时间推迟1 h.核模态气溶胶主要来自气-粒转化过程, 其发生强度受太阳辐射和前体物排放强度影响较大, 周末峰值出现时间推迟可能与前体物排放时间推迟有关.
20~100 nm粒子数浓度日变化在工作日呈三峰分布, 峰值分别出现于早上08:00, 下午15:00和傍晚19:00, 早晚峰值对应道路交通早晚高峰时段, 午后峰值由道路交通午后小高峰排放所致; 周末爱根核粒子数浓度日变化为双峰分布, 峰值出现于早上08:00和晚上20:00, 晚上峰值出现时间比工作日推迟1 h, 周末早上峰值浓度低于工作日, 晚上峰值浓度明显高于工作日, 且周末不存在午后小高峰, 说明该现象主要由于周末人们出行时间与工作日存在差异, 造成了机动车一次排放物数量和时间的差别.
由图 6(d)可知, 积聚模态粒子在工作日早上07:00有一个明显峰值出现, 周末则在早上08:00和夜间22:00出现两个明显峰值, 且夜间峰值浓度比早晨略高.积聚模态粒子主要来自爱根核粒子的凝结碰并, 且积聚模态粒子在大气中停留时间最长[45], 周末20:00~21:00有大量爱根核模态粒子排放, 并且大气混合层较低不利于污染物扩散, 造成了周末夜间积聚模态粒子的大量增加.
2.4 天津城区气溶胶与气象条件的关系由图 7可知风向风速对气溶胶浓度有较大影响.气溶胶数浓度和体积分数随着风速增加逐渐降低, 1 m·s-1以下风速条件下, 几乎所有风向气溶胶数浓度都较高. 1 m·s-1以上风速条件下, 气溶胶数浓度和体积浓度高值区主要分布在偏东风方向, 其次是西南风方向, 西北风方向气溶胶数浓度较低.
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图 7 气溶胶数浓度和表面积浓度与风速风向关系 Fig. 7 Wind effects on aerosol number concentration and volume concentration |
观测点以东50 m处有交通主干道, 以北200 m处有快速路, 以南200 m处有机动车道, 观测期间整体风速不超过5 m·s-1, 气溶胶数浓度和体积浓度在西南风2 m·s-1以下出现高值, 与京津冀区域西南输送对天津影响有关, 偏东风气溶胶数浓度较高, 更多则的是局地影响, 观测点东侧的交通主干道有大量机动车一次排放, 造成了气溶胶数浓度在偏东风且风速2~3m·s-1条件下较高.
由图 8可知, 不同相对湿度下气溶胶谱分布皆为单峰分布, 但峰值粒径和峰值浓度特征不尽相同.RH＜20%时, 气溶胶数浓度大部分集中在100 nm以下, 峰值粒径在50 nm左右, 气溶胶主要来自于气-粒转化过程. 20%≤RH＜60%情况下, 随着RH逐渐增加, 气溶胶谱逐渐右移, 大粒子越来越多, 峰值粒径逐渐由95 nm增大到118 nm, 并继续增大至131 nm, 说明20%≤RH＜60%情况下, 气溶胶大粒子占比随着RH增大而增加.当RH≥60%时, 气溶胶谱左移, 峰值粒径减小到98 nm左右, RH≥60%的观测日均有降水过程发生, 说明降水过程对大粒子的清除作用大于对小粒子的清除.
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图 8 不同湿度下气溶胶数浓度谱 Fig. 8 Aerosol number size distributions in different relative humidities |
(1) 观测期间天津城市地区10~600 nm粒径范围的气溶胶数浓度、表面积浓度和体积分数平均值分别为22 180 cm-3、1 581.08 μm2·cm-3和70.76μm3·cm-3.数浓度谱、表面积浓度谱和体积分数谱均为单峰分布, 峰值粒径分别位于109.40、269.00和429.40 nm.
(2) 数浓度的主导粒径为20~100 nm, 数浓度值11 607.83 cm-3, 占总数浓度的52.3%.表面积浓度和体积分数的主导粒径均为100~200 nm, 浓度值分别为1 445.08 μm2·cm-3和69.11 μm3·cm-3, 分别占总浓度的91.4%和97.7%.
(3) 气溶胶浓度具有明显的时间变化特征.气溶胶数浓度日变化在道路交通的早晚高峰期间和午后太阳辐射最强的时间段出现峰值.由于周末人类活动时间和强度与工作日存在差异, 机动车尾气排放时间和数量均不同, 爱根核模态和积聚模态气溶胶粒子日变化具有明显的周末效应, 气溶胶夜间出现浓度峰值时间比工作日晚1 h.
(4) 相对湿度对气溶胶谱分布有显著影响.随着相对湿度由20%以下升高到50% ~60%, 气溶胶数浓度谱峰值粒径经历由50 nm增大到131 nm的过程. 60%以上相对湿度观测日均出现降水, 降水过程导致气溶胶数浓度谱峰值粒径维持在98 nm, 100~300 nm粒径段气溶胶数浓度由于湿清除过程明显降低.
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