2022, Vol. 43
2. 清华大学深圳国际研究生院, 深圳 518055;
3. 北京交通大学土木建筑工程学院, 水中典型污染物控制与水质保障北京市重点实验室, 北京 100044
, LI Di1 , ZUO Jian-e1,2
, XING Wei3 , LIU Meng-yao3 , WEI Fan-qin2 , HU Jia-min1 , XIE Zhen-wen1 , XING Xin1 , SHEN Yang-gui1
2. Tsinghua Shenzhen International Graduate School, Shenzhen 518055, China;
3. Beijing Key Laboratory of Aqueous Typical Pollutants Control and Water Quality Safeguard, School of Civil Engineering, Beijing Jiaotong University, Beijing 100044, China
由于塑料具有优良的性能和低廉的价格, 在日常生活、机械制造、建筑业和农业等诸多领域得到了广泛的应用[1, 2].随着塑料的大量使用, 微塑料导致的环境污染问题也逐渐凸显.微塑料(粒径 < 5 mm)是一种新兴污染物, 具有体积小和比表面积大等特点, 能够损害动植物的生长、存活和繁殖, 且能吸附有机物、重金属和抗生素等多种污染物, 加重对生态系统的威胁[3, 4].微生物在其表面也可形成生物膜, 导致污染物的富集, 加剧对生态系统健康的威胁[5].
城市河流汇集了城区的雨水径流和污水处理厂出水, 是城市中微塑料重要的受纳水体, 也是微塑料最终进入海洋的重要途径[6].前期关于微塑料的研究主要关注海洋中的微塑料, 近几年学者们逐渐开展了河流和湖泊等淡水环境中微塑料的相关研究[7~9].在我国广州、武汉和上海等南方城市的河流中均监测到了微塑料的赋存, 且多个点位上的微塑料丰度均高于20 000 n·m-3[10, 11].但由于我国北方与南方在气候条件和人为活动等方面存在差异, 北方河流内的微塑料特征仍值得进一步研究.
为了削弱城市河流中的微塑料污染, 需要明确微塑料的分布特征和主要来源.微塑料丰度、形状、粒径、颜色和成分等特征与其来源息息相关, 可根据微塑料性质解析微塑料的潜在来源[12].基于微塑料的空间分布特征, 可对微塑料分布特征的影响因素进行识别[13].明确微塑料的分布特征和主要来源, 对于微塑料有针对性地管控具有重要意义.
通州区是北京市水系最丰富、河网最密集的区域, 享有“九河末梢”之称, 是北京市主要的泄洪区和污水排放区[14].近年来, 通州区作为北京城市副中心, 得到了快速的发展, 但快速城市化加重了通州区水环境的压力[15].因此, 本文基于北京市通州区内6条河流的采样数据, 研究微塑料的组成和污染的空间分布特征, 并在此基础上揭示微塑料污染的主要来源, 以期为城市河流微塑料污染控制提供重要理论支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区概况通州区地处永定河和潮白河冲洪积扇中下部, 境内有潮白河和北运河两大水系, 包括运潮减河、温榆河、小中河、通惠河、北运河和凉水河等多条河流, 如图 1所示.
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图 1 北京市通州区内河流及采样点位示意 Fig. 1 Rivers and sampling sites in Tongzhou district, Beijing |
本研究在2019年5月对通州区内温榆河、小中河、通惠河、运潮减河、北运河和凉水河等6条河流进行了水样的采集.通过实地考察, 考虑河流长度、采样间距和采样难度等因素, 共设置了19个采样点, 各采样点位置如图 1所示.在各采样点分别用玻璃河水采样器采集表层河水5 L.按照从上游到下游、从西到东对样品进行编号, 用锡箔纸密封瓶口后拧紧瓶盖.为了确保样品的稳定性, 每次采样完成后将样品立即运回实验室并保存在4℃冰箱中, 尽快完成样品的测定和分析.
1.3 样品处理采用5 mm的不锈钢筛过滤水样以去除水中的水草等杂质, 然后用真空抽滤装置将水样抽滤至2 μm的不锈钢滤膜上.为了防止样品中有机物对测定结果的影响, 采用30%的过氧化氢溶液对样品进行消解.将含有30%过氧化氢溶液的样品放置于转速为100 r·min-1、温度为60℃的恒温振荡箱中24 h[16].随后用饱和NaCl溶液对微塑料进行浮选, 在室温下静置24 h后收集上清液, 重复浮选步骤3次[17].用真空抽滤装置将浮选后获得的所有上清液过滤至0.45 μm的滤纸上, 用于后续计数和分析[18].
1.4 样品分析和鉴定采用体式显微镜(SDPTOP)对滤纸上的微塑料进行观察, 对微塑料的颜色、形状和尺寸进行鉴定并拍照记录.将微塑料的颜色分为白色、黑色、蓝色、红色、绿色和透明等类别; 将形状分为纤维状、碎片状、薄膜状和颗粒状等类别[19]; 根据体式显微镜下微塑料的照片和比例尺, 记录各微塑料的尺寸; 分别统计各颜色、各形状和各尺寸的微塑料的丰度.采用激光拉曼光谱仪LabRAM HR Evolution(HORIBA)对微塑料的成分进行鉴定, 对比标准谱库, 以70%以上的对比度为识别标准, 识别微塑料成分[20].
1.5 质量控制为了保证实验结果的准确可靠性, 整个采样、处理和分析过程中实验人员都穿着棉质衣服, 实验室分析为无尘环境, 所有的实验用品都仔细清洗并采用超纯水清洗至少3次.在实验过程中, 开展了空白实验, 覆盖样品过滤、消解、浮选和抽滤等实验全过程, 没有在空白样滤纸上监测到微塑料.
1.6 数据处理采用Excel 2016软件对不同颜色、形状、尺寸和成分的微塑料丰度进行了统计; 采用Origin Pro 2021b软件对不同点位上微塑料的粒径分布进行了Pearson相关性分析, 并进行了热图和柱形图的绘制; 采用ArcGIS 10.4.1软件进行了微塑料丰度、粒径、颜色和成分等特征的空间分布图的绘制和分析.
2 结果与分析 2.1 微塑料的丰度及其分布特征由于样品处理过程中采用了0.45 μm的滤纸进行过滤, 微塑料的研究结果与分析中均不涉及到小于该粒径的微塑料.在北京市通州区河流内的19个点位中, 微塑料的检出率高达100%(如图 2).微塑料在所有点位的平均丰度为2.48×104 n·m-3.微塑料的丰度在不同点位间差异较大, 所有点位间的标准差为1.90×104 n·m-3.点位14中的微塑料丰度最高(7.10×104 n·m-3), 是点位17中微塑料丰度(3.00×103 n·m-3)的23.67倍.从整体上看, 研究区内微塑料丰度呈现出西部到东部递减、从上游至下游递减的趋势.小中河中微塑料的平均丰度是所有河流中最高的, 为3.50×104 n·m-3, 其次为通惠河(3.30×104 n·m-3, 如表 1).运潮减河中微塑料的平均丰度是所有河流中最小的, 为8.67×103 n·m-3, 仅为其他河流中平均丰度的0.25~0.51倍.对于凉水河, 位于上游的点位13和14的微塑料平均丰度在7.00×104 n·m-3左右, 而位于下游的点位17的微塑料丰度仅为3.00×103 n·m-3.北运河上游(点位9~12)的微塑料平均丰度也高于北运河下游(点位18和19)的微塑料平均丰度.这可能是由于研究区内上游更靠近北京市中心、人为活动更为频繁, 人为活动的影响更大.
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图 2 微塑料丰度的空间分布 Fig. 2 Spatial variations in abundance of microplastics |
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表 1 各河流内微塑料的平均丰度 Table 1 Mean abundance of microplastics in each river |
2.2 微塑料的粒径组成及其分布特征
本研究中采集的微塑料粒径在80~4 970 μm范围内, 将微塑料的粒径分为0.45~500、500~1 000、1 000~2 000、2 000~3 000、3 000~4 000和4 000~5 000 μm等6个粒径区间进行粒径分布分析(如图 3).当把研究区内所有点位上采集的所有微塑料作为一个整体进行分析, 发现位于500~1 000 μm粒径区间内的微塑料的占比是所有粒径区间中最高的, 为38.48%.位于0~500 μm粒径区间内的微塑料的占比(27.48%)略高于位于1 000~2 000 μm粒径区间内的占比(24.52%).粒径小于2 000 μm的微塑料占比高达90.49%, 而粒径大于4 000 μm的微塑料十分少见, 仅在位于小中河的点位4和位于凉水河的点位14中各监测到占比2%左右的大于4 000 μm的微塑料.在各点位上, 粒径小于2 000 μm的微塑料占比在60.00%和100%之间, 多数占比在90%以上, 说明研究区内河水中微塑料以小于2 000 μm的细颗粒为主.
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图 3 微塑料粒径特征的空间分布 Fig. 3 Spatial variations in the particle size of microplastics |
不同点位间微塑料粒径分布的相关性如图 4所示.点位1与位于其附近的点位2~5的相关系数在0.84~0.86之间, 且P值均小于0.05.这说明, 距离是影响不同位置粒径分布相似性的原因之一, 距离相近的点位更可能具有相似的粒径分布.点位4到点位2的距离与其到点位3的距离相近, 但点位2与点位4的粒径分布相关系数仅为0.65, 而点位3与点位4的粒径分布相关系数高达1.00, 且P值仅为3.41×10-5.这很可能是因为点位3和点位4同属于中小河, 二者粒径分布的高度相似性是点位3上微塑料随着河流向点位4迁移导致的.在微塑料沿河流迁移的这种机制下, 点位10与点位11之间粒径分布的相关系数也高达0.99, 且P值小于0.01.然而, 同样位于凉水河上的相邻点位16和17间粒径分布的相关系数仅为0.21, 这可能是采样点位附近的人为活动以及不同粒径微塑料的迁移能力差异所导致的.综上所述, 不同点位间微塑料的粒径分布的关系可能受到多种因素的影响, 包括点位间距离大小、人为活动相似性和不同粒径微塑料的迁移能力差异等.
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图 4 不同点位间微塑料粒径分布的相关性 Fig. 4 Correlations of particle sizes of microplastics among different sites |
通州区主要河流中微塑料呈现出纤维状、薄膜状、碎片状和颗粒状等4种形态(如图 5).当把研究区内所有点位上采集的所有微塑料作为一个整体进行分析, 发现纤维状的微塑料占比是最高的, 占比90.23%(如图 6).薄膜状和碎片状的微塑料占比4%左右, 而颗粒状微塑料仅占所有微塑料的2.12%.在各点位上, 纤维状的微塑料均是占比最高的, 在66.67%以上.其他形状的微塑料的分布在不同点位上存在较大的差异, 仅在点位1上观察到了全部4种微塑料形状.在点位6、12和16上, 仅观察到纤维状和碎片状两种形状; 在点位11和17上, 仅观察到纤维状和颗粒状两种形状; 在点位7、8、15和19上, 所有微塑料均为纤维状.
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图 5 显微镜下微塑料的不同形态 Fig. 5 Shapes of microplastics under the microscope |
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图 6 各点位上微塑料的各形状占比 Fig. 6 Proportions of different shapes of microplastics in each site |
在采集的所有微塑料中, 观察到了白色、黑色、红色、黄色、蓝色、绿色和透明这7种颜色类型(如图 7).当把研究区内所有点位上采集的所有微塑料作为一个整体进行分析, 发现透明的微塑料是最多的, 占比为47.98%, 其次为蓝色, 占比为36.31%.位于广州市内的珠江中的微塑料也是以透明色和蓝色为主, 二者占比75%左右[11].本研究中白色、红色和黄色的微塑料占比分别为8.49%、4.25%和2.12%.黑色和绿色的微塑料最为少见, 分别仅占所有微塑料的0.21%和0.64%.蓝色在各点位上的检出率为100%, 透明色也仅在1个点位上没有检出.红色和白色的检出率分别为63.16%和52.63%.其他颜色的检出率在5.25%和21.05%之间.空间上, 微塑料颜色组成在不同点位之间存在一定差异.在温榆河、小中河和运潮减河中(点位1~7), 蓝色的微塑料在所有微塑料中占比最高, 为40.00%~69.05%.然而, 在凉水河和北运河的多数点位中(点位9~11、13、14和16~19), 透明色是所有颜色中占比最高的, 为46.15%~88.24%.
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图 7 微塑料颜色的空间分布 Fig. 7 Spatial variations in colors of microplastics |
所有采样点中共监测到人造丝(rayon, RY)、聚酰胺(polyamide, PA)、聚乙烯(polyethylene, PE)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene glycol terephthalate, PET)、聚甲醛(polyoxymethylene, POM)、聚丙烯(polypropylene, PP)、聚氨酯(polyurethane, PUR)和丙烯腈-苯乙烯共聚物(acrylonitrile-styrene copolymer, AS)这8类微塑料(如图 8).当把研究区内所有点位上采集的所有微塑料作为一个整体进行分析, 发现RY的比重是最高的, 高达85.77%, 而其他微塑料成分的占比均在5%以下.在空间上, 在点位1处监测到了RY、PA、PE、PET、PP和PUR这6类微塑料, 在点位9监测到了RY、PA、PE、PET、ROM和PP这6类微塑料, 在点位4、6和14处均监测到了4类微塑料.然而, 点位11、12和15~19等点位均仅有2类微塑料, 除RY外主要为PA、PE和PET.通过对比以上点位的空间位置后发现, 在研究区水系的上游微塑料类型相对较为丰富, 而水系的下游微塑料类型相对较少.
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图 8 研究区内微塑料成分的空间分布 Fig. 8 Spatial variations in polymer types of microplastics |
与金属、氮和磷等污染物不同, 微塑料全部是直接人工合成的或由人工合成的塑料分解转化而来的.因此, 微塑料的污染均是人为活动导致的.本研究中在所有点位上都有纤维状微塑料检出, 且在所有微塑料中的占比高达90.23%.纤维状微塑料的来源可能有很多, 包括衣物、绳子、地毯和渔网等[21, 22].在纤维状的微塑料中, 主要成分为RY、PET、PP、PA和PUR. RY、PET、PP、PA和PUR等被广泛应用服装(衬衫、内衣、夹克衫等)和室内装饰(悬挂织物、地毯)等[23, 24].通过模拟家用洗衣机洗衣服的过程, 研究人员在洗衣机的排水口收集了大量的微塑料纤维, 每次洗涤过程中收集的微塑料纤维个数普遍在500~2 000之间, 甚至高达3 000以上[25].此外, 渔网和钓线也大多以RY、PE和PA为主要材质, 而透明的渔网和钓线是所有颜色中最为常见的, 这很可能也是本研究中透明的微塑料在所有微塑料中占比最高的原因之一[26].为了控制大气颗粒物含量, 北京在裸露土地上覆盖了大量的防尘网, 而PP广泛应用于防尘网的生产和制造, 防尘网的使用可能是PP微塑料的重要来源之一[27].因此, 纤维状微塑料的主要来源应为服装洗涤、渔具和防尘网的使用.
常见的微塑料薄膜往往来源于塑料薄膜的部分分解, 农业地膜往往是微塑料薄膜的重要来源之一[28].然而由于本研究区为北京市通州区, 农业活动相对较少, 较少使用农业地膜, 这可能也是微塑料薄膜在所有微塑料中所占比重较小的原因之一.通过对薄膜状微塑料的空间分布进行分析后发现, 薄膜状微塑料主要分布在点位1、2、5、9和10.以上点位在空间上依次相邻, 位于温榆河、北运河上游以及两条河流交汇处附近.该位置居住区和商业区的建设和发展相对成熟, 且有3座学院及大学、1座三甲级医院和1处漕运观光码头, 人口密度大, 人为活动影响较为显著.该位置薄膜状微塑料的主要成分为PP、PE、PA和RY, 以上成分被广泛应用于食品、药品等的薄膜包装袋以及鱼饲料编织袋上的防水薄膜层[29, 30], 这可能是薄膜状微塑料的主要来源.
碎片状和颗粒状微塑料的来源较广, 各类工业和生活塑料废弃物裂解破碎后均可形成碎片状和颗粒状微塑料[3, 31].在全部19个点位中, 在13个点位上检测到了碎片状和颗粒状微塑料, 各点位在空间上分布较为分散, 没有呈现出明显的趋势.碎片状和颗粒状微塑料的颜色种类较为丰富, 57.15%的微塑料为透明色, 21.43%的微塑料为白色, 其他为黑色、蓝色、黄色和绿色等.在碎片状和颗粒状微塑料中均检测到了PA、PE、PP和AS共4种成分.这4种塑料均可用于制造食品和药品的包装, 进入自然环境后裂解破碎后形成碎片, 形成碎片状微塑料[32].由于PA、PE和PP具有优良的机械性能, 也被用于机械、化工、仪表和汽车等工业中轴承、齿轮、泵叶和其他零件的制造, 以上零件进入环境后可破碎形成碎片状和颗粒状微塑料[33, 34].因此, 碎片状和颗粒状微塑料的潜在来源可能是包装容器和零件.
3.2 微塑料分布特征的影响因素微塑料的性质(形状、密度和尺寸等)会直接影响其沉降速度和迁移能力, 继而影响其分布特征.微塑料的形状是影响其分布特征的一个重要因素.相较于碎片状和颗粒状微塑料, 纤维状微塑料更不易沉积, 更容易随水流向下游甚至海洋进行迁移[35].微塑料的密度也会影响其在空间上的分布特征.本研究中监测到的PE、PP和PUR等微塑料的密度低于河水及海水, 更易漂浮于水面, 进而随水流进行远距离迁移; 而PA、PET、POM和AS等微塑料的密度高于水, 导致这些微塑料更容易沉积, 对下游的影响较小[36, 37].有些微生物也可能在微塑料表面形成生物膜并吸附重金属等污染物, 导致整体密度的增加, 使微塑料更容易在河流中沉积[38].这可能是本研究区内下游微塑料种类小于上游的原因之一.微塑料的粒径也是影响微塑料迁移和分布的因素之一.Besseling等[39]对河水中微塑料的归趋开展了研究, 发现对于粒径为0.1~2 μm的微塑料, 其在河水中的沉降速度随着粒径的增大而减小; 而对于大于该粒径的微塑料, 其在河水中的沉降速度随着粒径的增大而增加.
河流周边的人类活动是河流中微塑料的主要来源, 河流周边的人类活动类型和强度是影响河流中微塑料分布特征的重要因素之一[40, 41].各种人为活动产生的微塑料可以通过雨水和污水管网随水流迁移进入河流, 也可以在风力的作用下迁移进入河流[42], 继而导致河流内微塑料丰度的增加.微塑料丰度和形状等特征均会受到人类活动类型和强度的影响.由于雨水的冲刷作用是微塑料进入水体的重要途径之一, 雨季的水体中微塑料的含量往往高于旱季, 在不同季节开展采样和分析有助于全面了解研究区内微塑料的分布特征[43, 44].本研究的河流均为城市河流, 受农业影响较少, 导致监测到的微塑料多为服装洗涤、渔具使用、产品包装袋及包装容器等产生的与日常生活相关的来源, 且多为纤维状微塑料.有学者研究表明, 当长江流经武汉市时水中微塑料丰度显著升高, 揭示了大型城市人为活动对微塑料丰度的影响[45].同一河流当其周边人类活动类型发生变化时, 微塑料的丰度会随之变化, 且城市周边河流内的微塑料丰度高于农村、郊区和工业用地周边河流内的丰度[46].
4 结论(1) 在所有点位上都监测到了微塑料, 小中河中微塑料的平均丰度是所有河流中最高的(3.50×104 n·m-3), 其次为通惠河(3.30×104 n·m-3).绝大多数(90.49%)微塑料的粒径均小于2 000 μm, 其中位于0~500 μm粒径区间内的微塑料占比27.48%.微塑料呈现出纤维状、薄膜状、碎片状和颗粒状等4种形态, 其中纤维状的微塑料占比是最高的(90.23%).透明的微塑料是最多的, 占比为47.98%, 其次为蓝色, 占比为36.31%.所有采样点中一共监测到RY、PA、PE、PET、PP、POM、AS和PUR这8类微塑料.人造丝的占比是最高的, 高达85.77%.受人为活动影响, 研究区内微塑料丰度呈现出西部到东部递减、从上游至下游递减的趋势, 微塑料成分也呈现出在上游种类丰富而在下游种类较少的趋势.
(2) 根据微塑料的形状、成分、颜色和丰度的空间特征, 对微塑料的潜在来源进行了识别.纤维状微塑料的主要成分为RY、PET、PP、PA和PUR, 其主要来源应为服装洗涤、渔具和防尘网使用.薄膜状微塑料的主要成分为PP、PE、PA和RY, 结合其赋存位置, 推测其很可能来源于薄膜包装袋以及编织袋上的防水薄膜层.在碎片状和颗粒状微塑料中均检测到了PA、PE、PP和AS这4种成分, 其潜在来源可能是包装容器和零件.河流周边的人类活动类型和强度是影响河流中微塑料分布特征的重要因素之一.微塑料自身的性质(形状、密度和尺寸等)会直接影响其沉降速度和迁移能力, 继而影响其分布特征.
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