2022, Vol. 43
2. 成都信息工程大学大气科学学院, 成都 610000;
3. 南京信息工程大学中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室, 南京 210044
, ZHANG Lian-xia1 , ZHANG Cai-yun1 , WANG Hong-lei3
, XU Jing1 , ZHENG Jia-feng2
2. School of Atmospheric Sciences, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610000, China;
3. Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China
黑碳气溶胶(black carbon, BC)作为大气气溶胶中最重要的吸收性组分, 虽然仅占气溶胶质量分数的5%~15%[1, 2], 但其辐射特性会显著影响全球辐射平衡[3~5]和城市边界层的演变发展特征[6~9].BC可通过吸收太阳辐射加热大气, 使得全球温度升高, 加剧全球变暖[10, 11].但是在不同高度的BC加热作用对边界层结构的影响不同[7~9].如果近地面BC浓度增加, 加热底层大气, 则会使得边界层内对流加强, 形成“火炉效应”, 有利于近地面大气污染物扩散[8].而如果BC在边界层上部增多, 则可加热上层大气, 并会使得到达地面的太阳辐射减少, 降低地面温度, 使得边界层变得更加稳定, 形成“穹顶效应”, 不利于近地面大气污染物的扩散[6, 7, 12].此外, 虽然BC作为一次气溶胶本身并没有毒性, 但是其疏松多孔的结构, 可以为大气化学反应提供反应界面, BC还在某些化学反应中起到催化作用, 因此在BC表面可形成较多的二次气溶胶, 这些气溶胶组分对人体健康可产生较大危害[13~17].
BC主要来自化石燃料和生物质等含碳物质的不完全燃烧过程[18], 因此其空间分布极不均匀.在不同地区, 由于排放源和气象条件的差异, BC的时间演变特征、传输机制和转化过程存在较大差异[19~23].我国BC的外场观测研究起步较晚, 最早是汤洁等[24]在瓦里关开展了比较长期的观测研究.最近几年在京津冀、长三角和珠三角等地, 相继开展了大量的BC观测研究[25~31].赵德龙等[27]的研究利用飞机观测资料发现在1 500 m以下, BC气溶胶浓度变化梯度均较大, 霾条件下的BC气溶胶浓度约为非霾条件下的4.3倍; 在1 500 m以上, BC气溶胶浓度变化梯度均较小, 霾条件下的BC气溶胶浓度约为非霾条件下的2.5倍.Ji等[28]的研究表明北京市BC存在显著的日变化、季节变化和周末效应, 并对能见度存在较大影响.谢锋等[29]的研究表明南京BC排放源以机动车排放为主, 污染天机动车排放源占比为68%~87%.娄淑娟等[31]的研究于2005年观测发现北京冬季90%的BC存在于PM10中, 82.6%的BC存在于PM2.5中.荆俊山等[32]的研究发现北京地区受到山谷风的影响, 来自观测点东南方的城区的气流使PM2.5和BC浓度升高, 来自观测点西北方向的风则使PM2.5和BC浓度降低.杨晓旻等[33]的研究表明南京市4个季节BC日变化均为双峰型分布, 峰值分别位于06:00~08:00和21:00~23:00. Jia等[34]的研究也发现上海城区AAE的值与交通源的类似, 交通源是上海BC的主要来源.Wu等[35]的研究使用无人机对深圳市夏季和冬季的BC与O3观测表明, BC浓度随高度逐渐降低, 而AAE和O3则随高度增加.
鄂尔多斯市位于内蒙古自治区西南部, 为典型的北部有植被的荒漠与沙漠下垫面, 地处蒙古高原和黄土高原中间位置, 为典型的北温带半干旱大陆性气候区, 全年多盛行西风及北偏西风, 为华北平原的上风向.王跃思等[36]的研究表明该地区气溶胶光学厚度相对较小, 空气清洁, 气溶胶排放源较少.申彦波等[37]的研究表明1961~2006年期间鄂尔多斯高原的地面太阳辐射量和直射比均呈总体减少的趋势, 但在1992年以后略微增加.近年来, 针对鄂尔多斯地区气溶胶化学组成、时空分布和污染形成机制方面有较多研究[38~41].但是针对BC气溶胶的研究鲜见报道, 鉴于BC在大气环境和全球气候变化中的重要作用, 针对该地区BC的时空分布和来源特征的研究十分必要.本研究使用AE-33于2019年8月12日~10月4日观测了鄂尔多斯市BC浓度, 结合PM、污染气体和气象要素数据, 分析了BC的时间演变特征及其主要影响因素; 此外使用HYSPLIT模式、PSCF和CWT模式, 考察了该地区不同主导气团下的大气污染物分布特征, 探讨了BC和PM2.5的潜在来源和可能的影响区域, 以期为研究我国西北部城市群地区大气污染特征提供科学的信息.
1 材料与方法 1.1 观测站点介绍观测点位于鄂尔多斯气象局(39.37°N, 109.49°E; 1 300 m), 位于鄂尔多斯市中南部的康巴什区, 地处鄂尔多斯高原腹地, 距东胜区25 km、阿勒腾席热镇3 km.康巴什区是全国首个以城市景观命名的4A级旅游景区, 观测点北部紧邻考考什纳滨湖公园, 南部紧邻康巴什新区第一小学, 西部为康巴什第一中学, 东部为居民区, 周边无明显排放源.具体介绍参见文献[42].
1.2 观测数据介绍BC浓度使用Aethalometer(美国Magee Scientific的AE-33型)观测, 该仪器有370、470、525、590、660、880和940 nm共7个测量通道, 本研究使用波长880 nm处测得的BC浓度数据. AE-33的工作原理是基于光的Lambert-Beer定律, 运用光学衰减测量方法, 通过测定石英滤膜上BC对光的衰减量来计算BC的浓度.该仪器的采样流量为5.0 L·min-1, 配备PM2.5的进样切割头, 观测精度为1 ng·m3.针对仪器的具体介绍参见文献[33].观测时间为2019年8月12日至10月4日, 观测时间分辨率设置为5 min.
气象数据(温度、气压、风速、风向、RH、降水量和能见度)来自鄂尔多斯市康巴什气象观测场, 数据质量控制参照中国气象局气象数据观测标准, 时间分辨率为1 h. PM2.5、PM10、O3、SO2、CO和NO2数据来自中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/)公布的数据, 时间分辨率为1 h.选取距离观测点最近的康泽苑国控点数据, 距离鄂尔多斯市气象局约5.8 km.
1.3 黑碳仪模型黑碳仪模型是基于Sandradewi等[43]的研究工作, 主要用于分析化石燃料和生物质燃烧两种主要排放源对BC的贡献大小以及相应BC的变化特征.气溶胶对光的吸收特性与波长之间联系的幂律关系式可以表示为:
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式中, b吸收系数为吸收系数; K为常数; AAE为吸收系数的Ångström指数, 它反映了气溶胶颗粒物的形状大小, 化学成分以及混合状态.
可由以下公式来计算液体燃料源和固体燃料源来源的BC:
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式中, AAE液态和AAE固态分别为液体燃料和固体燃料产生的BC的光学吸收Ångström指数; BC源为不同源的BC, 包括液体燃料源和固体燃料源; P为液体燃料源对BC贡献率.
有研究表明, AAE≈1, 表明BC是由交通源(液体燃料)为主导; AAE≈2表明BC主要来源于生物质燃烧[44].交通排放(液体燃料)和生物质是如今黑碳仪模型中两个主要的来源, 尤其是在国外地区使用广泛[45].然而, 在中国煤和生物质都是重要的固体燃料源.Liu等[46]的研究表明北京地区煤和生物质的AAE值是相同的.因此在国内相关研究中往往把煤和生物质燃烧的BC作为固态燃料源.为了确定鄂尔多斯市液体和固体燃料不同的AAE值, 本文讨论了AAE和贡献率的线性拟合关系.由图 1可知观测期间AAE和P的小时值显示了明显的负相关关系, 相关系数R为-0.96.经计算可得AAE=2.28(P=0)和AAE=1.06(P=1).因此, 在本文中使用AAE液态=1.06和AAE固态=2.28展开研究.
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图 1 AAE和贡献率(P)相关性 Fig. 1 Relationship between AAE and contribution rate values during the observation period |
本文所采用的后向轨迹模式是由美国国家海洋及大气管理局(NOAA)开发的轨迹计算模式HYSPLIT(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php).该模式目前已在大气污染物输送研究中得到了广泛的应用[47].利用HYSPLIT模式计算了观测期间每小时距地500 m高度的48 h后向轨迹和前向轨迹, 分别用于讨论周边地区对鄂尔多斯市的影响以及鄂尔多斯市对其他地区的影响.模式采用的气象场为美国国家环境预报中心(NECP)的再分析资料, 水平分辨率为1.0°×1.0°.
1.5 潜在源区贡献(PSCF)函数潜在源区贡献(PSCF)函数由Ashbaugh等[48]开发的, 是一种根据气团轨迹分析辨别污染潜在源区的方法, 在多个领域中都得到了广泛应用[49, 50].PSCF值的计算是通过将研究区域划分为空间网格(本研究中将区域划分为0.5°×0.5°的i×j个网格)来进行的, 其结果代表了研究区域内经过格点ij的污染轨迹数出现的频次, 如公式(7)所示.
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(7) |
式中, mij为污染轨迹数, 即经过格点的对应的气溶胶或CCN数浓度超过设定的阈值的轨迹数, nij为该网格上经过的所有轨迹数.
PSCF方法也存在一定缺陷, 当网格中的气团轨迹数较少时, PSCF值的波动较大, 增加了计算结果的不确定性.由此引入经验权重函数Wij减小计算误差, 计算方法见公式(8):
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(8) |
式中, nij为格点中的轨迹数, nave为格点内的平均轨迹端点数.
最终得到的PSCF值的计算方法如公式(9)所示:
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(9) |
CWT是一种网格化识别源区的方法[51], 通过计算源区格网ij的平均权重浓度Cij来分析其对目标格网的污染贡献:
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(10) |
式中, Cij为网格ij上的平均权重浓度, k为气团轨迹, M为气团轨迹总数, Ck为轨迹k经过网格ij时对应的要素值, τijk为轨迹k在网格ij停留的时间.
因为CWT是一种条件概率函数, 当各网格内气流滞留时间较短时(nij值较小), CWT值的不确定性就会较大.因此, 需要引入经验权重函数W(nij)对其进行区间化赋权和降误差处理[46], 权重函数W(nij)定义为:
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进而, 可以对CWT进行加权计算:
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(12) |
观测期间ρ(BC)平均值为882ng·m-3, 占PM2.5的质量分数为6.08%.由表 1可知鄂尔多斯市BC的浓度远大于瓦里关站, 但是远小于上海、深圳、北京和南京等人为污染较多的地区. ρ(PM10)、ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(O3)和ρ(CO)的平均值分别为35.2μg·m-3、8.8μg·m-3、17.9μg·m-3、86.1μg·m-3和0.703mg·m-3.鄂尔多斯夏秋季节PM浓度较低, 但是O3对较高.观测期间平均温度为17℃, 风速为2.5m·s-1, RH为60.8%.由图 2可知观测期间温度、RH和风速的昼夜变化较大.如在8月15日白天温度最高可达32℃, 而在夜间温度仅为12℃, 强烈的温度变化使得边界层内湍流旺盛, 风速在白天可达9.1 m·s-1, 有利于污染物的扩散, 因此PM浓度较低.在白天RH较低, 太阳辐射较强, 因此有利于O3的生成, 因此虽然NO2较低, 但是观测期间O3仍然较高.
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表 1 与其他城市对比 Table 1 Observational result of BC concentration in some cities of China |
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图 2 2019年大气污染物和气象要素时间变化 Fig. 2 Time series of atmospheric pollutants and meteorological elements in 2019 |
由图 2可知不同雨强对大气污染物的影响不同.较强的降水有利于大气污染物的清除, 如8月19日和9月7~12日降水过程.较弱的降水对于大气污染物的清除作用较弱, 如9月19~20日和9月27日降水过程.
由图 3(a)可知ρ(BC)主要集中在200~1 000 ng·m-3, 占总样本数的55.9%, 其中在200~400ng·m-3占比最高为16.1%, 随着浓度的增加BC样本数呈现指数下降的趋势.当ρ(BC)超过2 200ng·m-3时, 样本数较少, 占比均低于1%.随着BC浓度的增加, PM2.5浓度也逐渐增加.在ρ(BC)比较集中的200~1 000 ng·m-3范围内, ρ(PM2.5)浓度较低, 为8~15μg·m-3.BC/PM2.5也随着BC的增加而增加, 可大概分为3个阶段, 先显著增加, 然后增速放缓, 之后增速又开始显著增加.当ρ(BC) < 1 200 ng·m-3时, BC/PM2.5的增加率为0.83%/(200ng·m-3)(BC每间隔200ng·m-3浓度变化率, 下同); 1 200 ng·m-3 < ρ(BC) < 2 200 ng·m-3时, BC/PM2.5的增加率为0.42%/(200ng·m-3); 2 200 ng·m-3 < ρ(BC) < 2 800 ng·m-3时, BC/PM2.5的增加率为1.08%/(200ng·m-3).
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图 3 BC浓度分布概率和不同BC浓度下PM2.5、BC/PM2.5、贡献率、O3、BC来源和气象要素分布 Fig. 3 Frequency distribution of BC and the corresponding variations of PM2.5, BC/PM2.5, contribution rate, O3, BC sources, and meteorological elements |
观测期间, BC与风速成负相关关系, 相关系数为-0.5; BC与RH为正相关关系, 相关系数为0.4.由图 3(c)可发现风速随着BC浓度的增加而逐渐降低, 风速主要决定大气的水平扩散能力, 风速越大, 大气扩散条件越好, 因此BC和PM2.5的值越低.RH的变化正好相反, RH随着BC浓度的增加而增加, RH越高, 则越有利于颗粒物的吸湿增长, 因此高RH条件下PM2.5浓度则往往较高.此外, 由图 2可知观测期间高RH多出现在夜间, 边界层高度较低, 风速较小, 大气扩散条件较弱, 因此有利于BC和PM2.5等大气污染物的积累.
总辐射辐照度和O3与BC均为负相关关系, 相关系数分别为-0.1和-0.3.由图 3可知随着BC浓度的增加总辐射辐照度和O3的值存在不同程度的降低.BC为大气中重要的吸收性气溶胶, BC和PM2.5增加, 意味着大气中颗粒物的消光作用增加, 因此总辐射辐照度减小.而太阳辐射是决定O3生成量的关键因素, 太阳辐射较弱, 则意味着大气光化学反应较弱, 因此O3浓度较低.
但是由图 3(b)可发现在不同BC浓度范围内, 均是以液态燃料燃烧释放的BC为主, 占比平均值为86%. BC液态的占比随BC浓度的变化较小, 在ρ(BC) < 200ng·m-3时最小为72%, 在2 400 ng·m-3 < ρ(BC) < 2 600 ng·m-3时最大, 为91%, 这说明鄂尔多斯市大气中BC的来源比较稳定.由图 3(b)可知当ρ(BC) < 1 800 ng·m-3时, BC液态的占比随BC浓度的增加而增加; 而当ρ(BC)>1 800 ng·m-3时, BC液态的占比随BC浓度的增加变化较小.
2.2 日变化特征由图 4(a)可知鄂尔多斯市BC和PM2.5的日变化均为单峰型分布, 但是峰值时间存在显著差异.BC日变化峰值时间要早于PM2.5, BC在夜间比较稳定, 变化较少, 06:00浓度开始增加, 08:00达到峰值浓度1 324 ng·m-3.PM2.5在05:00略有下降, 降低了0.6μg·m-3, 此后浓度开始显著增加, 10:00达到峰值浓度20.1μg·m-3.在早高峰期间, BC浓度峰值浓度在3h内增加了24.3%, PM2.5则在6h内增加了47.2%.BC主要来自一次排放过程, 早高峰期主要由交通源贡献.BC与PM2.5在早高峰过程中浓度变化时间比较一致, 均是在06:00左右开始增加, 但是PM2.5的增加幅度要远大于BC.由图 5可知RH在07:00达到峰值后开始降低, 除了一次排放之外, 二次生成过程也是PM2.5的重要来源之一.在10:00时为58%, 较高的RH有利于颗粒物表面气-液-固非均相化学过程的发生.RH在11:00降至50%, 此后直至19:00, RH均低于50%, 干燥的环境, 不利于PM2.5非均相化学过程的发生, 叠加较高的风速, 因此PM2.5浓度快速降低.
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图 4 BC和大气污染物日变化 Fig. 4 Diurnal variations in BC and other atmospheric pollutants |
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图 5 气象要素日变化 Fig. 5 Diurnal variations in meteorological elements |
由图 4可知不同的气体污染物的日变化特征不同. CO和NO2日变化为双峰型分布, 峰值分别出现在08:00和22:00. SO2和O3日变化均为单峰型分布, 峰值分别出现在10:00和15:00. NO2主要来自汽车尾气排放[52], CO主要来自含碳物质的不完全燃烧过程[53], 城市地区SO2则主要来自工业燃煤过程排放[54], O3主要来自光化学过程生成[55].由图 4可知在早高峰期间CO和NO2浓度均是从05:00开始增加, 与PM2.5和BC的变化基本一致.而SO2浓度则是从06:00开始增加, 由图 5可知, SO2的变化与风速的变化类似, 风速较高时, SO2浓度较高.由于康巴什地区工业较少, 因此SO2主要来自周边地区的输送, 当风速增加时, 外来输送增多, SO2浓度增加.
BC与PM2.5和NO2的相关性最高, 为0.6, 由于本研究所观测的BC为PM2.5中浓度, 因此与PM2.5的相关性较高.BC与NO2相关性较高, 说明BC主要受到交通源的影响.BC与CO和PM10的相关系数为0.5, 这也是由于BC与CO具有相似的来源导致, 与PM10具有较高的相关性主要是因为PM10中包含PM2.5.BC与SO2的相关系数仅为0.3, 这也说明工业源对鄂尔多斯市BC的影响较小.这主要与BC的来源有关, 康巴什区为鄂尔多斯市典型的旅游区, 该区内工业源较少, 主要为居民源和交通源为主, 因此BC与CO和NO2的相关性较高, 与SO2的相关性较弱.
边界层的日变化对大气污染物浓度日变化特征的影响较大.由图 5(a)可知风速在08:00之前逐渐降低, 08:00达到最低值1.4m·s-1, RH在07:00之前逐渐增加, 07:00达到最大值82%, 温度在06:00达到最低值11.3℃, 总辐射辐照度在06:00开始观测到数值, 说明此时已经开始日出.在06:00之前为稳定边界层结构, 气象要素变化较少, 边界层扩散条件较弱, 且此时认为活动较少, 因此污染物浓度变化较弱.而在日出之后, 随着到达地面的太阳辐射的快速增加, 温度迅速增加, 近地面风速快速增加, 大气扩散条件增强, 大气污染物浓度迅速降低.午后, 太阳辐射迅速渐弱, 温度降低, 风速降低, 大气扩散条件减弱, 边界层高度降低, 大气污染物开始积累, 浓度开始增加.
由图 4(b)可发现BC固态和BC液态的日变化特征不同, BC固态的日变化为双峰型分布, 峰值分别位于08:00和20:00, BC液态的日变化为单峰型分布, 峰值位于08:00.BC液态的日变化与BC类似, 06:00浓度开始迅速增加.而BC固态则是从07:00浓度开始快速增加, 此外BC固态在10:00还出现了一个弱的峰值, 与SO2的峰值一致, 这主要是由于工业燃煤的贡献, 也归为早高峰.由图 6可知贡献率的日变化呈现出白天低夜间高的特征, 白天工业源的外来输送贡献较高. AAE的日变化与贡献率正好相反, 白天高夜间低, 白天出现两个明显的峰值, 分别位于13:00和17:00. AAE的值越小, 则代表BC气溶胶粒子粒径越大[56, 57].在夜间AAE的值较小, 夜间风速较低, RH较高(图 5), 有利于BC气溶胶粒子的老化, 气溶胶粒子粒径较大; 白天正好相反, 温度较高、风速较大且RH较低(图 5), 不利于气溶胶的老化过程, 大气中的BC多是新鲜排放的粒子, 因此粒径较小, AAE值较高.
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图 6 AAE和贡献率日变化 Fig. 6 Diurnal variations in AAE and contribution rate |
由图 7可发现影响鄂尔多斯市的主导气团可分为4类, 其中3类为外来输入型气团, 一类为局地气团.第一类是南部气团, 可占总气团的35.6%, 主要来自陕西北部榆林-山西南部临汾-河南北部洛阳, 这一带人为源较多, 大气污染物浓度较高, 对鄂尔多斯市本地的空气质量影响较大.由表 2可知该类主导气团下大气污染物的浓度最高, 其中ρ(BC)和ρ(PM2.5)分别为1 156 ng·m-3和20.2μg·m-3.
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图 7 48 h后向轨迹和前向轨迹聚类 Fig. 7 Clustering of the 48-h air mass back and forward trajectories |
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表 2 不同类型气团下大气污染物和气象要素汇总 Table 2 Summary of atmospheric pollutants and meteorological elements in different air mass types |
第二类是局地气团, 可占总气团的26.9%, 主要集中在鄂尔多斯的东南部, 这一类气团轨迹较短, 主要体现了局地污染的影响.由表 2可知该类主导气团下风速最低, 为2.0m·s-1, 远小于其余3类气团.该类气团下大气污染物浓度仅次于南部气团, 其中ρ(BC)和ρ(PM2.5)分别为900ng·m-3和16.3μg·m-3.
第三类为西北气团, 占总气团的18.8%, 主要来自西北部的巴彦淖尔-蒙古国的古尔班特斯一带.由表 2可知该类气团下风速最大, 可达3.1 m·s-1, RH最低, 仅为52.0%, ρ(BC)最低, 仅为483 ng·m-3, 但是PM浓度较高, ρ(PM2.5)和ρ(PM10)分别为9.2 μg·m-3和30.9 μg·m-3, 是东北气团下的1.6倍.这类气团与东北气团相比, 气团途经地的交通源较少, 因此BC的浓度较低.第四类为东北气团, 占总气团的18.7%, 主要来自东北部的包头和呼和浩特-蒙古国的图门萨特一带.由表 2可知该类气团下PM、NO2和O3的浓度最低, BC、SO2和CO的浓度高于西北气团.该类气团下AAE的值最小, 为1.24, 说明在该类气团下BC粒子的粒径最大, 这类气团传输距离较长, 外来输送的BC较多, 因此BC粒子更加老化.总体来说这两类偏北气团起源于境外, 气团轨迹较长, 传输速度较快, 气团相对清洁, 因此有利于鄂尔多斯市空气质量的改善.
由表 2可发现南部气团和局地气团下贡献率较高, 为87%, 而在西北气团和东北气团下P值较低, 分别为83%和81%.这说明在南部气团和局地气团影响下, BC受到液态燃料燃烧的影响较大, 例如交通源, 这两类气团下的NO2和CO也显著高于其余两类偏北气团.
由图 7可知鄂尔多斯市的前向气团轨迹主要分为3类, 即对下游地区的影响主要分为3个方向.第一个方向为东北气团, 主要影响包头-呼和浩特-锡林郭勒盟一带, 可占总气团的40.9%, 该类气团轨迹较长, 传输速度较快, 对下游的影响的响应时间较短.第二类为西北气团, 主要影响乌海-巴彦淖尔一带, 可占总气团的30.4%, 该类气团的轨迹较短, 传输速度较慢, 主要是影响周边地区.第三类为东南气团, 主要是神木-榆林-吕梁-临汾一带, 占总气团的28.7%.
由图 8可知BC与PM2.5的PSCF来源分布的高值分布类似, 均是来自于其南部, 太原-吕梁-临汾一带的PSCF值最高, 超过0.8; 其次是陕西境内, PSCF值为0.6~0.8, 在陕西北部铜川-延安-榆林一带贡献较高.西北地区对BC和PM2.5也有贡献, 主要集中在阿拉善盟-巴彦淖尔一带, PSCF值为0.5~0.7.鄂尔多斯西北部的包头-呼和浩特一带的PSCF贡献较低, 对PM2.5的贡献均低于0.4, 但是对BC的贡献要高一些, 可达到0.7.此外, 西北的蒙古国巴彦德勒格尔-新巴尔虎右旗一带对鄂尔多斯的BC的贡献也较大, PSCF值为0.4~0.8.PSCF的分布与图 7的气团轨迹聚类结果基本一致, 偏北气团占比较少, 气团传输速度较快, 比较清洁, 因此对鄂尔多斯BC和PM2.5的影响较小.
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图 8 BC和PM2.5后向PSCF和CWT分布 Fig. 8 Backward trajectories of BC and PM2.5 by PSCF and CWT models |
由于潜在源区贡献因子分析法只能反映潜在源区贡献率的大小, 无法模拟数值的大小.为此, 本研究引入浓度权重轨迹分析法(CWT)计算潜在源区的权重浓度(浓度数值), 以反映潜在污染源区的污染程度.
由图 8可知BC的CWT分布范围要大于PM2.5的分布范围, 即鄂尔多斯市BC的来源分布要比PM2.5大.BC和PM2.5的CWT高值区均主要位于鄂尔多斯市南部, 但是区域分布不同.BC的CWT高值区主要位于南部的延安-铜川-宝鸡-汉中一带和吕梁-临汾-三门峡和南阳一带, 为两条狭长的传输带, 权重浓度超过1 400 ng·m-3. PM2.5的CWT高值区主要集中在榆林-延安-西安-临汾-三门峡-洛阳-郑州一带, 形成一个高值区, 权重浓度超过18μg·m-3.BC在其东北方向的CWT贡献较大, 权重浓度为600~1 000 ng·m-3; 而PM2.5则是西北方向贡献较大, 权重浓度为6~15μg·m-3.来自境外的远距离输送对BC和PM2.5的CWT贡献均较小, 但是影响范围较大, 最远可受到俄罗斯的影响.
由图 9可知鄂尔多斯市BC和PM2.5的影响范围类似, 主要影响其东部地区, 但是影响的高值范围显著不同.BC的PSCF高值影响区域范围更广, 在鄂尔多斯市周边地区的贡献较高, 超过0.9.BC的影响区主要分布在南部的榆林-延安-铜川-西安-吕梁-临汾一带, 东部的朔州-大同-呼和浩特-包头-乌兰察布一带.随着距鄂尔多斯市的距离增加, PSCF值迅速降低.而PM2.5的PSCF高值影响区域范围主要集中在东北部的包头-呼和浩特-乌兰察布一带, PSCF的值超过0.8, 其次在南部的榆林-延安-吕梁一带也有范围较小的高值区.
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图 9 BC和PM2.5前向PSCF和CWT分布 Fig. 9 Forward trajectories of BC and PM2.5 by PSCF and CWT models |
BC的CWT高值影响区分布与PSCF高值区分布类似, 主要集中在鄂尔多斯市周边地区乌海-巴彦淖尔-包头-呼和浩特一带, 权重浓度超过900 ng·m-3.远距离输送影响可分为3个方向, 南部的榆林-延安-铜川-宝鸡一带, 权重浓度超过900 ng·m-3; 东部的朔州-大同-北京一带, 权重浓度为500~800 ng·m-3; 东北部的锡林郭勒盟-兴安盟-呼伦贝尔一带, 最远可抵达鄂伦春自治旗附近, 权重浓度为600~1 000 ng·m-3.
PM2.5的CWT高值区影响范围较小, 主要集中在南部的榆林-延安-铜川一带和东北部的包头-呼和浩特-扎门乌德一带, 权重浓度超过15 μg·m-3.对于下游京津冀地区的影响较小, 权重浓度较低, 低于12μg·m-3.
3 结论(1) ρ(BC)的平均值为882 ng·m-3, 占PM2.5的质量分数为6.08%. ρ(BC)主要集中在200~1000ng·m-3, 占总样本数的55.9%.在不同BC浓度范围内, 均是以液态燃料燃烧释放的BC为主, 占比平均值为0.86.随着BC浓度的增加, PM2.5、BC/PM2.5占比和RH逐渐增加, 风速、总辐射辐照度和O3逐渐降低.BC和PM2.5的日变化均为单峰型分布, 峰值分别位于08:00和10:00, 峰值浓度分别增加了24.3%和47.2%.BC固态的日变化为双峰型分布, 峰值分别位于08:00和20:00, BC液态的日变化为单峰型分布, 峰值位于8:00.BC与NO2的相关性较好, 与SO2的相关性较弱, 说明BC受交通源的影响较大, 受工业源的影响较小.
(2) 影响鄂尔多斯市的主导气团可分为4类, 南部气团(35.6%)、局地气团(26.9%)、西北气团(18.8%)和东北气团(18.7%).鄂尔多斯市对下游地区的影响主要分为3个方向, 东北气团(40.9%)、西北气团(30.4%)和东南气团(28.7%).
(3) BC与PM2.5的PSCF的高值分布类似, 南部的太原-吕梁-临汾一带的PSCF值最高; 其次是陕西北部铜川-延安-榆林一带.BC的CWT高值区主要位于南部的延安-铜川-宝鸡-汉中一带和吕梁-临汾-三门峡和南阳一带, 权重浓度超过1 400 ng·m-3.BC在其东北方向的CWT贡献较大, 权重浓度为600~1 000 ng·m-3; 而PM2.5则是西北方向贡献较大, 权重浓度为6~15μg·m-3.
(4) BC和PM2.5的影响范围类似, 主要影响其东部地区, BC的高值影响区域范围更广.BC的CWT高值影响区主要集中在乌海-巴彦淖尔-包头-呼和浩特一带, 权重浓度超过900 ng·m-3.远距离输送影响可分为3个方向, 南部的榆林-延安-铜川-宝鸡一带, 权重浓度超过900 ng·m-3; 东部的朔州-大同-北京一带, 权重浓度为500~800 ng·m-3; 东北部的锡林郭勒盟-兴安盟-呼伦贝尔一带, 最远可抵达鄂伦春自治旗附近, 权重浓度为600~1 000 ng·m-3.
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