2022, Vol. 43
2. 苏州市昆山环境科学研究所, 苏州 215300
2. Kunshan Bureau of Ecology and Environment, Suzhou 215300, China
近几年, 我国淡水中微塑料(粒径小于5 mm)的污染调查工作也陆陆续续展开, 在三峡大坝[1]、太湖流域[2]、长江流域[3]、洞庭湖[4]、武汉城市水体[5]、广州城市水体[6]、珠江支流及上海城市河道[7]和洪湖[8]等地区检测到微塑料, 表明微塑料污染在我国淡水系统中也很常见.
因为水环境中的微塑料容易被水生生物摄食, 容易对水生生态系统产生威胁[9, 10], 使得水环境中微塑料在泥水两相间的迁移转化备受关注.由于体积小和比表面积大等特点, 微塑料容易吸附污染物, 并随着风浪扰动, 将污染物携带至水网中, 危害水体.因此, 了解微塑料在水体中的迁移具有重要意义.目前很多研究突出了微塑料在不同环境条件下的团聚过程, 研究了微塑料粒径、不同离子和pH等因素对微塑料团聚的影响[11, 12], 针对微塑料在水体中的迁移相关研究较少.
微塑料在自然光的作用下, 产生老化现象[13], 经研究老化微塑料对污染物具有更强的吸附作用[14], 对环境危害性更强, 因此本研究主要针对老化PSMPs.风浪扰动使得水体底泥再悬浮, 导致上覆水中悬浮物浓度增大, 扰动强度越高, 则水体悬浮物浓度越大.然而, 当水体中悬浮物浓度增加, 是否会有利于对微塑料的吸附, 强化水体中微塑料向底泥的迁移, 也尚未见报道.因此, 本研究以太湖为例, 探讨了不同底泥扰动强度下, 微塑料在泥水两相间的迁移规律, 以期为水体微塑料防治策略提供数据支持和理论支撑.
1 材料与方法 1.1 实验材料本实验所用PSMPs(polystyrene microplastics, PSMPs), 购于赛默飞世尔科技(中国)有限公司.本实验所用底泥、上覆水和沉积物均采自太湖梅梁湾附近(N31°30′23″, E120°12′34″).使用直立式采水器采集上覆水于50 L容器中; 同一样点, 使用重力柱状采泥器采集沉积物, 避光存储于50 L容器中.采集结束后, 立即运往实验室, 在4℃下保存待用.
1.2 实验装置设计本实验所用装置为底部直径为200 mm, 高为1 200 mm的有机玻璃反应器, 如图所示, 底部泥厚约170 mm, 将底泥均匀铺好后, 采用虹吸的方法向其中加入上覆水, 水深大约为80 cm.上部装有搅拌机, 通过控制搅拌机的转速, 改变水体在水柱中的流动状态.本实验装置见图 1.
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图 1 上覆水-沉积物环境模拟实验装置 Fig. 1 Overlying water-sediment environment simulation test device diagram |
底泥含水率的测定采用烘干法.所用水样COD的测定采用重铬酸钾法.pH值采用C220-CN型便携式酸度计测定, LOI采用灼烧法, TP采用分光光度法.其基本参数见表 1.
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表 1 上覆水、底泥基本参数 Table 1 Basic parameters of overlying water and sediment |
1.4 PSMPs标记
尼罗红(NR)是一种疏水、变色和光化学稳定的染料, 常用于微塑料研究[15]. 2010年Shim等[16]首先提出了利用尼罗红鉴别环境样品中的微塑料.与其他染料相比, NR对微塑料标记具有吸附性高、荧光强度高、培养时间短和亲和力好等优点, 是微塑料检测中最有前景的着色剂[17, 18].在本实验中, 通过标记, 可快速测定PSMPs丰度, 并且可防止水体中原有的微塑料对本实验的结果产生影响.将10 mg尼罗红粉末溶解在100 mL甲醇中, 配置成浓度为100μg·L-1尼罗红染液, 将纯水和二甲亚砜溶液DMSO等比例混合, 配置成DMSO溶液.取70 mL的上述DMSO溶液于5只250 mL锥形瓶中, 并向其中投加0.1 g的PSMPs材料.将锥形瓶置于五联磁力搅拌器上加热反应, 在25、50和75℃时, 同时加入2 mL尼罗红溶液, 染色时间分别为10、20和30 min.反应后, 将5只锥形瓶置于恒温振荡器中, 以25℃、100r·min-1的条件充分反应24~72 h, 以增强聚苯乙烯的荧光强度[19].从振荡器中取出5只锥形瓶, 利用真空抽滤法提取溶液中PSMPs, 超声清洗15 min, 冲洗完全后, 在60℃烘箱中烘2~3 h, 去除水分, 备用.
1.5 PSMPs分离 1.5.1 上覆水中PSMPs分离取2 mL的水样, 利用真空抽滤系统, 使用直径为1.6 μm玻璃纤维滤膜, 将PSMPs截留在滤膜上.截留在滤膜上的物质用30% H2O2冲洗到锥形瓶中, 封口膜密封, 置于65℃、100r·min-1恒温振荡器中反应72 h, 以完全消解有机物质.将样品从振荡器中取出, 再次利用真空抽滤系统进行抽滤, 将滤膜放入60 mm的培养皿中, 室温下干燥, 备用[20].干燥完全的样品置于荧光显微镜下, 计算得出水中微塑料的丰度[21].
1.5.2 沉积物中PSMPs分离利用环境样品中微塑料与杂质的密度差进行分离, 采用密度分离法提取沉积物中的微塑料.取一定量的沉积物样品在恒温70℃的烘箱中干燥, 备用.本实验选择氯化钠(NaCl)作为密度浮选液.取100 g干燥好的沉积物放入预先冲洗过的玻璃烧杯中, 加入400 mL氯化钠(NaCl)溶液(1.2 g·mL-1)[22].装有样品的烧杯在室温下搅拌2 min, 静置30 min, 再搅拌2 min, 室温静置12 h, 取上清液, 真空泵过滤(1.0 μm滤膜)[23].将滤膜放入60 mm培养皿中, 在室温下干燥72 h, 每个样品的提取过程重复3次.
1.6 PSMPs老化方法取一定量新制的聚苯乙烯颗粒于石英玻璃培养皿中, 在培养皿中加入体积分数为10%的过氧化氢溶液(H2O2), 过氧化氢溶液具有氧化作用, 能产生羟基自由基, 从而降解有机物中C—C和C—H[24, 25], 加速PSMPs表面的氧化, 在其表面形成含氧官能团, 增强表面的氧化程度, 再用石英玻璃盖盖上[26, 27].将培养皿暴露于300 W的UVA340紫外灯下, 培养96 h[28].老化后的样品用去离子水洗涤, 并于60℃的烘箱中烘干.UVA340是模拟自然界紫外线的最佳选择; 模拟临界短波长范围阳光光谱, 波长范围为315~400 nm的光谱, 可以模拟夏天正中午日光照射后的情况[29].利用SEM-EDS、光学显微镜和FTIR对新制和老化的PSMPs进行微观表征分析.
1.7 扰动强度实验实验所用装置为底部直径为200 mm, 高为1 200 mm的有机玻璃反应器, 底部沉积物厚约170 mm, 将底泥均匀铺好后, 采用虹吸的方法向其中加入上覆水, 水深大约为0.8 m.上部配备有搅拌机, 实验装置如图 1所示.
共设有3个实验组(A、B和C组), 其PSMPs投加量均为2.5 g, 水温均为10℃左右, 电动机转速分别为0、55和120r·min-1.探求扰动强度对老化PSMPs在泥水两相间迁移的影响.每2 d扰动1次, 均在09:00~11:00扰动, 扰动后(下一次扰动前), 静置2 d测定上覆水中PSMPs丰度, 实验结束后, 测定底泥中PSMPs丰度.
1.8 相互作用能计算(DLVO理论)范德华引力和静电斥力之和形成了经典的DLVO理论, 是研究带电胶粒和悬浮粒子稳定性的经典理论[30].Wu等[31]的研究利用经典DLVO理论解释了聚苯乙烯纳米塑料在天然土壤中的迁移, 表明聚苯乙烯纳米塑料迁移主要受土壤矿物和pH值的影响. Delforce等[32]的研究利用经典DLVO理论解释了TiO2纳米颗粒在不同溶剂中的稳定性.本实验中, DLVO理论用于评估PSMPs之间, PSMPs与SS之间的相互作用能.假设PSMPs与SS均为球形颗粒, PSMPs之间的HAMAKER常数为9.27×10-18, PSMPs与SS之间的HAMAKER常数为3.16×10-18.
2 结果与讨论 2.1 SS变化规律太湖实时监测发现[33], 当实地风速为12m·s-1时, 水体中悬浮物浓度可增至507mg·L-1, 而当风速减小到8m·s-1时, 悬浮颗粒物浓度达到258mg·L-1, 太湖地区每年出现风速大于8m·s-1且保持1 h以上的天数多达125 d.本实验模拟的太湖风速分别为12m·s-1和8m·s-1.扰动时, B组和C组的SS浓度分别为(269.00±20.07)mg·L-1和(491.00±23.46)mg·L-1.扰动前, A、B和C组浊度值分别为(1.86±0.12)、(28.57±5.57)和(98.63±29.45)NTU.
2.2 上覆水和底泥中PSMPs丰度变化规律为了了解PSMPs在水体的迁移情况, 在反应柱上部设置3个取样口, 在扰动2 d后分别依次测定丰度.结果如图 2所示.
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(a)扰动后上层丰度值, (b)扰动后中层丰度值, (c)扰动后下层丰度值, (d)扰动后上覆水中总丰度值 图 2 上覆水中PSMPs丰度 Fig. 2 Abundance of PSMPs in the overlying water |
由图 2可知, 前10 d内, PSMPs的丰度变化较大, 可能是由于密度比水小的PSMPs(ρ=1.05g·cm-3)漂浮在水面上, 通过短暂的扰动作用并不能使其均匀地分散在水体中, 且根据DLVO理论, PSMPs之间主要表现为引力, 因此PSMPs在水面易形成团聚体, 悬浮在水面上.因此, PSMPs的丰度比后期的丰度小, 不具有参考价值. A、B和C组分别模拟了水面风速为0、8和12m·s-1的情况, 探求了扰动强度(风速)对PSMPs丰度的影响.在实验开始时, 向上覆水中投加2.5 g PSMPs, 测定表面水中的丰度为(310±12.04)n·mL-1, 以此作为对比参照.反应结束后, A、B和C组的PSMPs总丰度分别为(6.67±0.58)、(239.67±6.51)和(31.67±2.08)n·mL-1.由于A组没有扰动作用, 大量的PSMPs团聚在表面, 因此使得上覆水水柱中PSMPs丰度偏低.表明随着扰动强度的增加, 上覆水中PSMPs丰度越来越低.B组上覆水中上层, 中层和下层的丰度分别为(40.00±2.00), (100.33±5.03)和(99.33±9.50)n·mL-1. C组上覆水中上层和中层丰度为(1.00±0.00)n·mL-1和(1.00±0.00)n·mL-1, 而底层没有发现PSMPs颗粒的存在, 可见随着时间的推移, 表层PSMPs向下迁移, 主要分布在水柱中层. C组上覆水中丰度极低, 可能是由于PSMPs沉积在底泥表层中.
2.3 沉积物PSMPs丰度变化规律由于上覆水中PSMPs的不断变化, 在反应结束后, 将底泥分层(3层)处理(图 1), 提取底泥中的PSMPs分析, 结果如图 3所示, 表示底泥中总体丰度值与底泥不同层丰度值.
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图 3 底泥中PSMPs丰度 Fig. 3 Abundance of PSMPs in sediments |
A、B和C组中底泥中PSMPs总丰度分别为(52.00±13.05)、(140.00±11.00)和(208.67±7.09)n·kg-1. A组水体呈静止状态, 水柱中的悬浮物随着时间的推移逐渐迁移到底泥中, 使得上覆水中浊度低, 因此PSMPs难以与水体中其他物质团聚, 在垂直方向上向下迁移, 使得底泥中丰度较低.由图 3可知, 上覆水中, PSMPs丰度C组比B组低, 而底泥中C组比B组丰度低, 由此可知, C组有更多的PSMPs沉积到底泥中. A组上层和下层PSMPs丰度分别为(51.33±3.21)n·kg-1和(0.33±0.58)n·kg-1.B组上层和中层丰度分别为(119.67±9.50)n·kg-1和(20.00±2.00)n·kg-1.在下层中, A组和B组均没有发现PSMPs存在, C组3层PSMPs丰度分别为(168.33±2.89)、(40.33±4.50)和(0.33±0.58)n·kg-1(数值较小, 图 3中不明显).在22 d内, A、B和C组上覆水中PSMPs主要沉积在底泥表层, 且C组>B组>A组, 随着底泥的加深, PSMPs越来越少. C组表层发现了较多的PSMPs, 与上覆水中(图 3)发现较少的PSMPs一致, 说明C组上覆水中的PSMPs沉积在底泥中.且在C组下层发现少量的PSMPs的存在.表明随着扰动加强, PSMPs更容易迁移到底泥中, 随着时间的推移, 在底泥中进一步向下迁移.
2.4 新制与老化PSMPs特征变化 2.4.1 PSMPs标记特征与粒径特征经过尼罗红染料染色, 染色效果如图 4所示.可明显观察到染色后, PSMPs在荧光条件下显示出明显的橙红色. Lv等[34]的研究使用尼罗红检测和量化微塑料, 结果表明, 该方法能够实现对微塑料的高通量检测和自动定量.通过此方法可快速定量上覆水中和底泥中的PSMPs丰度.
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图 4 PSMPs标记效果 Fig. 4 PSMPs marking effect |
通过马尔文激光粒度仪可测得粒径分布, 图 5分别为底泥、新制PSMPs和老化PSMPs的粒径分布.新制PSMPs的中值粒径为128.7 μm, 最大粒径为709.7 μm, 最小粒径为2.6 μm.底泥中值粒径为21.5μm, 最大粒径为1 040.8 μm, 最小粒径为0.3 μm.老化PSMPs的中值粒径为86.9 μm, 最大粒径为309.5 μm, 最小粒径为1.5 μm.老化使得PSMPs的粒径减小.根据测得的粒径, 可进一步推算DLVO理论结果[35]. Song等[36]的研究表明, 在相同条件下, 粒径小的MPs在水体中更容易团聚, 因此老化PSMPs比新制PSMPs在上覆水表面容易团聚, 不易下沉.
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图 5 粒径分布 Fig. 5 Particle size distribution |
利用傅里叶红外光谱仪对PSMPs进行红外分析, 结果如图 6所示. 本实验中PSMPs的红外吸收峰位于700、755、1 450、1 490、1 600、2 920和3 020 cm-1, 在2 922 cm-1处苯环的C—H伸缩振动以及1 492 cm-1处的苯环骨架的振动, 确定了有苯环的存在, 证实了所采用的材料为PS颗粒.羰基的吸收峰位于1 815~1 685 cm-1.本研究羰基波段位于1 750 cm-1, 不随老化而降解的波段位于2 850 cm-1处.在1 743 cm-1处的羰基(C＝O)的伸缩振动以及在3 429 cm-1处的羟基(O—H)的伸缩振动, 表明含氧官能团增加.Liu等[37]的研究对PS进行不同时长老化处理后, 羟基和羰基的吸收峰增加.基于自然环境的复杂性, 老化PSMPs表面可能在各类环境因子, 如温度、湿度和氧气条件等综合作用下会形成复杂的官能团结构.光氧化过程是引起此变化的重要原因, PSMPs经紫外线照射后产生初始自由基作为主要的光化学产物, 并导致C—C和C—H键从聚合物的主链进一步解离[38], 为微塑料表面发生脆化及同氧化剂反应产生含氧官能团提供了条件.
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图 6 FTIR分析 Fig. 6 FTIR analysis |
采用尼罗红标记前羰基指数为0.465, 标记后0.466.老化后, 羰基指数为0.684, 增加了47%.羰基指数越大, 老化程度越深.李婉逸等[39]的研究表明, 老化20 d后的PHB、PP、PS和LDPE羰基指数分别增加了17.05%、11.09%、6.45%和31.48%.对暴露于户外2 a老化后的聚丙烯样品分析检测, 发现在此过程中形成了不同的羰基产物, 且随时间的增加, 羰基化的区域面积增大[40].
2.4.3 新制与老化PSMPs表面形态与元素特征变化通过SEM-EDS分析, 对底泥和PSMPs表面形态与元素进行分析, 其结果如图 7所示.
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(a)新制PSMPs, (b)老化PSMPs, (c)底泥, (d) PSMPs-SS 图 7 PSMPs与底泥SEM-EDS分析 Fig. 7 SEM-EDS analysis of PSMPs and sediment |
本实验所用材料为老化96 h的PSMPs, 新制PSMPs的表面相对光滑, 几乎没有凹凸, 而老化PSMPs表面形成小的隆起、凹痕、片状和孔隙等.本实验表明, 通过紫外辐射、10%H2O2的老化作用, 使得PSMPs的表面形态发生变化. Cai等[41]的研究表明PS在老化过程中也有轻微的裂纹形成.聚苯乙烯颗粒是非晶体结构, 具有相对开放的结构, 表面更容易产生裂纹, 更容易与周围的环境发生一定的反应, 从而能够影响水体中的分布.
通过EDS分析发现, 底泥表面存在氧(O)、硅(Si)、铁(Fe)、铝(Al)和镁(Mg)等元素. PSMPs的表面仅存在碳(C)元素.反应结束后, 将水体中的老化PSMPs提取, 发现其表面增加了小的颗粒状物质, 表面出现了O、Si和Mn元素.可能是悬浮物中的黏土和沙砾等物质黏附在PSMPs表面, 这可能改变了PSMPs性质, 影响了在水体中的分布. Zhang[42]的研究表明, 微塑料表面含有疏水性官能团, 有利于藻类和细菌附着.Li等[43]的研究表明, 微塑料与黏土矿物和纳米颗粒形成团聚.
2.5 DLVO(derjaguin-landau-verwey-overbeek)理论根据DLVO理论, PSMPs之间的相互作用力计算公式如式(1)和式(2)所示.
范德华力:
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(1) |
静电斥力:
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(2) |
根据DLVO理论, PSMPs与SS之间相互作用力计算公式如式(3)和式(4)所示.
范德华力:
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(3) |
静电斥力:
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(4) |
式中, A为HAMKER常数, 3.16×10-18; d为两个相互作用粒子之间的距离(nm); n为离子种类数浓度(m-3), 用离子种类量浓度(mol·m-3)乘以阿伏伽德罗常数(6.02×1023 mol-1)计算; K为玻耳兹曼常数, 1.38×10-23 J·K-1; k为反德拜长度(m-1); T为绝对温度, 298 K; r为PSMPs半径(m), 8.69×10-5; ξ1为PS的Zeta电位(图 8); ξ2为SS的Zeta电位(图 8); h为单位电荷, 1.602×10-19C; ζ1为真空介电常数, 8.854×10-12 C·(V·m)-1; ζ2为水的介电常数, 78.5 F·m-1.
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图 8 PSMPs与SS的Zeta电位 Fig. 8 Zeta potential on PSMPs and SS |
根据式(1)和式(2)可得, PSMPs颗粒之间的相互作用力, 如图 9(a)所示. PSMPs之间的相互作用力小于0 kT, 主要表现为引力, 相互作用能垒低, 与在实验过程中, A组观察到PSMPs的均匀聚集现象一致.根据式(3)和式(4)可得, PSMPs颗粒与SS之间的相互作用力, 结果如图 9(b)所示. PSMPs与SS之间的相互作用力主要表面为斥力, 而且排斥能垒较高.理论上, PSMPs对SS的吸附程度较低, 与实验结果相悖, 经典的DLVO理论可能不能解释这一现象.Zhang等[44]和Ruan等[45]的研究用扩展DLVO理论分别解释了玄武岩纤维与细菌的黏附行为, 蒙脱石与细菌的黏附行为.扩展DLVO不仅包含范德华引力和静电斥力, 还包括路易斯酸碱相互作用能.因此PSMPs与SS之间不仅存在范德华引力和静电斥力, 还存在路易斯酸碱相互作用能等.
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(a) PSMPs之间的相互作用力, (b)PSMPs与SS之间的相互作用力 图 9 PSMPs间以及PSMPs与SS之间相互作用力 Fig. 9 Interaction force between PSMPs and between PSMPs and SS |
(1) 通过老化作用, 使得PSMPs表面含氧官能团增加, 羰基指数增加了47%, 表面出现孔隙等结构, 改变PSMPs理化性质, 影响PSMPs在上覆水和底泥中的分布. SEM-EDS分析, 实验后的PSMP颗粒表面出现了Si和Mn等元素, 证实了PSMPs与水体中某些物质结合, 促进了上覆水中PSMPs沉积于底泥中.
(2) 随着扰动强度的增加, 上覆水中PSMPs丰度减少, 沉积物中的PSMPs丰度增加.当模拟风速达到8m·s-1和12m·s-1, 上覆水中的丰度分别可达(239.67±16.01) n·mL-1和2.00 n·mL-1, 底泥中的丰度可达(140.00±11.00)n·kg-1和(208.67±7.09)n·kg-1.本研究表明, 扰动强度越大, 老化PSMPs越容易沉积在底泥中.
(3) 经典DLVO证实了PSMPs之间的作用力主要表现为斥力, 解释PSMPs漂浮在水面的原因.但这并不能证实PSMPs与SS之间吸附现象, PSMPs与SS之间可能存在着路易斯酸碱相互作用能等.
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