2022, Vol. 43
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 中国环境监测总站, 北京 100012
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China
近年来, 为了防治大气污染, 国家出台了一系列法律法规.经过治理, 我国大气环境质量目前稳中向好, 但空气质量持续改善还面临许多困难和挑战.京津冀及周边地区大气污染物排放仍然偏高, PM2.5浓度依然较高, 与达标还有较大差距[1].严重的大气污染不仅影响日常生活, 还会危害人体健康, 引发各种疾病.有研究表明, 大气颗粒物尤其是细颗粒物(PM2.5)上附着许多重金属、有机物和细菌病毒, 这些有毒有害的污染物质不仅导致人体免疫能力下降, 也使呼吸系统、神经系统和心血管系统等相关疾病的发病率和死亡率显著增高[2~4].
区域空气质量受自然环境因素和人类活动共同作用.人类生产生活导致的污染物排放是空气污染的主要来源, 地形差异及气象要素主要影响大气的自净能力和污染物扩散速度[5, 6].有研究表明空气污染物浓度与风速、相对湿度和气压等气象要素关系显著[7~9]. 2001~2011年广州空气污染指数(API)与气温、相对湿度、降水量和风速表现出负相关关系, 与气温日较差和气压呈正相关[10].许文轩等[11]通过对华北地区的空气质量的研究认为, 西部和北部高大的山脉阻碍了污染物的扩散, 导致局部地区污染加重.经济发展、产业结构和城镇化等社会经济要素是导致城市空气质量变化的重要因子.有研究表明人口密度、第二产业占比、人均私家车拥有量、森林覆盖率和研发经费等对城市PM2.5影响显著[12~14].
山东省位于我国东部沿海、黄河下游, 其北邻京津冀, 南接江苏, 东濒渤海和黄海, 地理位置突出, 地形复杂多样.山东省既是我国经济大省, 也是人口大省, 第七次全国人口普查结果显示山东省人口数位居全国第二[15].发达的经济和众多的人口致使山东的资源消耗巨大, 以煤炭石油为主的能源结构导致了山东省严重复杂的空气污染问题[16].因此, 探究山东省空气质量的时空分布特征是非常有必要的.山东省空气质量存在明显的地域差异, 半岛地区空气质量最好, 而鲁中和鲁西北地区空气质量较差[5].周睿智等[17]对山东省PM2.5进行源解析的研究发现, 二次源是山东省PM2.5的首要贡献源, 其次是尘源、煤源和机动车源. Yao等[18]通过研究2015年山东省空气污染物的时空变化特征发现, PM2.5平均年浓度与单位国内生产总值能耗、人均GDP和人口密度在空间尺度上有非常显著的相关性.
虽然已有许多学者探究了过去十几年里山东省空气质量的时空分布特征及影响因素, 但近几年关于山东省全省空气质量的研究鲜见; 已有研究大多侧重于单个城市、只关注气象因素或仅考虑社会经济因素, 将社会经济和气象要素结合起来的研究较少; 并且很少有学者利用小波分析来探究气象因子与PM2.5的关系.因此, 本文以山东省为研究区域, 分析2016~2020年山东省空气污染物浓度的时空分布特征及其与社会经济和气象要素的关系, 旨在为山东省空气污染治理以及生态文明建设提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况山东省位于34°22′~38°23′N和114°19′~122°43′E之间, 境域包括半岛和内陆两部分, 山东半岛突出于渤海和黄海之中, 内陆部分自北而南与河北、河南、安徽和江苏这4省接壤(图 1).山东省四季分明, 属暖温带季风性气候——春季天气多变, 少雨多风沙; 夏季受东南海洋性季风的控制, 盛行偏南风; 秋季天气晴爽, 冷暖适中; 冬季受大陆性季风的控制, 多偏北风.境内中部山地突起, 西南、西北低洼平坦, 东部缓丘起伏, 形成以泰山、鲁山、沂山和蒙山等海拔千米以上的中山, 构成鲁中山地的主体, 四周由低山和丘陵逐渐过渡到平原.
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图 1 研究区位置示意 Fig. 1 Location of the study area |
山东省空气质量数据来源于国家生态环境监测网, 主要为2016~2020年山东省16个地级及以上城市空气质量监测结果, 包括二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、最大8h臭氧(O3)滑动平均值、可吸入颗粒物(PM10)和细颗粒物(PM2.5)等空气污染物的逐日浓度及空气质量指数(AQI).社会经济数据来源于文献[16].气象数据来自中国气象科学数据共享服务网(hhtp://data.cma.cn/site/index.html)的中国地面气候资料日值数据集, 包括平均气压、平均气温、2 min平均风速(风速)和平均相对湿度等.
1.3 分析方法利用Arcgis可视化展示2016~2020年山东省空气质量时空变化, 并进行热点分析(hot spot analysis); 采用地理加权回归(GWR)和多尺度地理加权回归(MGWR)模型探究影响PM2.5浓度的社会经济要素, GWR和MGWR在软件MGWR 2.2中实现; 剔除缺失值后, 利用R 4.05软件分析菏泽、威海两市PM2.5浓度与气象因子间的Pearson相关性; 在MATLAB R2016b中利用小波分析探究菏泽和威海两市PM2.5浓度与风速的周期性关系, 分析自然因子对PM2.5浓度的影响机制.在Excel中对所使用数据进行标准化处理.
1.3.1 地理加权回归模型地理加权回归模型是一种将空间相关性纳入回归模型的新方法[19, 20], 允许回归系数在空间上变化.GWR模型的表达形式如下:
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(1) |
式中, (ui, vi)表示第i个观察点的空间坐标, β(ui, vi)为第i个观察点第j个自变量的回归系数, β0(ui, vi)为模型在第i个观察点的截距, εi为误差项[21].
1.3.2 多尺度地理加权回归模型MGWR模型是GWR模型的延伸, 两者之间最大的差别在于带宽.GWR中所有变量均为同一带宽, 而MGWR为每个变量指定专用带宽, 允许有各自不同的空间平滑水平, 降低了估计偏误, 也使空间过程模型更真实有用[22, 23], 其计算公式如下:
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(2) |
式中, (ui, vi)为位置i的坐标, bwj表示第j个变量回归系数使用的带宽, βbwj(ui, vi)为i处第j个变量的回归系数[21].
1.3.3 小波分析小波分析是建立在傅里叶分析基础上, 其优点在于能从时域和频域两方面展示被分析对象的局部化特征[24~26].小波分析的核心是小波变换, 小波变换是不同尺度和位移的小波叠加, 对于一维数据, 可定义为:
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(3) |
式中, f(x)为分析小波; ψ(x)为基小波; a为空间尺度参数; b为小波在空间上的中心位置.
小波相干用于研究两个序列数据在多时间尺度上的相关性, 其系数可通过小波能量谱进行计算, 公式如下:
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(4) |
式中, Y和Z分别为数据序列; RYZ2(s)为小波相干系数; WiYZ(s)为数据序列YZ的小波交叉谱; 而WiY和WiZ分别为数据序列Y、Z的小波系数; “〈〉”为小波能量谱的光滑函数.
2 结果与分析 2.1 山东省2016~2020年空气质量时空分布特征山东省空气中SO2、NO2、O3、PM10和PM2.5等污染物浓度年均变化情况如图 2.从中可见, 污染物浓度分布存在显著的时空差异性.一方面, 海陆差异明显, 东部沿海地区(包括威海市、青岛市和烟台市)空气污染物浓度普遍小于其他地区; 另一方面, SO2、NO2、PM10和PM2.5浓度总体表现为下降, 而O3浓度总体呈上升趋势.与2016年相比, 2020年山东省各城市SO2浓度下降47.82% ~69.57%, NO2浓度变化-21.51% ~14.45%, 其中滨州市和枣庄市NO2浓度有逐年增加趋势, 这主要与当地产业结构有关, 滨州市以化工业为主, 而枣庄市支柱产业为煤炭建材, 两市发达的重工业导致NO2浓度不减反增; PM10浓度下降13.56% ~36.98%, PM2.5下降17.55% ~38.12%.德州市由于之前空气污染较为严重, 污染物浓度下降幅度最大, 空气质量改善最明显.
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图 2 山东省主要空气污染物逐年分布 Fig. 2 Annual distribution map of main air pollutants in Shandong province |
O3浓度变化为-1.1% ~49.60%, 2016~2019年大部分城市O3浓度逐年增加, 2020年在大气污染防治措施的严格执行以及全球新冠肺炎疫情的影响下, 全省O3浓度有所下降.但在气候变暖、人为排放以及区域大范围传输等因素影响下, 全球臭氧背景浓度呈增长趋势, 特别是北半球, 增长幅度较大[27, 28].同时, 作为O3的重要前体物, 氮氧化物和挥发性有机物的排放一直未得到有效控制.臭氧治理迫在眉睫.
图 3为山东省空气污染物的热点分析结果, 其中进一步表明污染物的时空分布存在显著性差异.5年来, 东部半岛地区的污染物浓度一直相对较低, 但污染物浓度较高的区域在发生变化. SO2浓度的高值区域位于山东省北部, 由2016年的济南、淄博和滨州三市转移至2020年滨州和东营两市; NO2的高值区域从济南市转移到淄博市; 而O3污染区域在扩大, 由2016年的济南市发展到2020年德州、滨州、济南和淄博四市; 与O3相反, PM10的高值区域在消失, 2017年后, 全省不再有大于90%显著性的高值区域; PM2.5的高值区域发生明显变化, 从西部的聊城和德州两市转移至南部的济宁市.
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图 3 山东省主要空气污染物逐年热点分析结果 Fig. 3 Hot spot analysis results of main air pollutants in Shandong province |
进一步分析山东省2016~2020年城市空气质量等级分布情况(图 4).可以看出, 山东省西北部和西南部地区重污染天数多, 其中德州和聊城两市污染问题突出, 5年来“中度污染”以上天气所占比例分别为15.38%、15.11%.山东半岛空气质量状况较好, 特别是威海市, 5年来“优、良”级别所占比例达88.62%. 2019年山东省城市空气“优良”级别所占比例最小, 只有58.5%.相较于2016年, 2019年SO2、NO2、PM10和PM2.5等污染物浓度有所下降, 但有机污染和二次污染在加剧[29].
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图 4 2016~2020年山东省空气质量等级分布 Fig. 4 Distribution map of air quality grades in Shandong province from 2016 to 2020 |
虽然2020年全省16个城市SO2和NO2均达到国家一级标准, 但对于PM10和PM2.5, 仅有威海、青岛和烟台这3市达到国家二级标准.因此, 目前山东省大气环境形势依旧严峻.
2.2 社会经济因子对山东省空气质量的影响: 基于GWR和MGWR模型为了探究社会经济因子对山东省空气质量的影响, 本研究选择公众最为关注的PM2.5作为代表污染物, 选择人口数量、人口密度、城镇化率、GDP、人均GDP、第二产业占比、第一产业占比、民用汽车量、工业用电量和城市绿化面积作为候选社会经济因子.本研究利用2019年数据进行分析, 首先根据OLS回归结果的VIF (variance inflation factor)值剔除多余因子(VIF < 7.5), 解决多重共线问题, 最终选定人口密度(万人·hm-2)、城镇化率(%)、第二产业占比(%)、民用汽车数量(辆)和工业用电量(亿千瓦时)这5个社会经济因子.人口密度表示人口密集程度, 城镇化率代表经济发展水平, 第二产业占比代表产业结构, 民用汽车数量和工业用电量分别表征汽车尾气排放量和工业排放量.OLS模型和GWR模型回归结果如表 1所示.
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表 1 模型回归结果1) Table 1 Model regression results |
根据AICc、R2和调整R2可以判断, GWR模型的拟合效果比OLS模型更好.由于不同空间尺度对各因子与因变量之间空间关系的作用方式和强度不同.为了探究空间尺度的影响, 本文进一步利用MGWR模型分析山东省社会经济要素与PM2.5浓度的空间关系, 结果如表 2所示.
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表 2 MGWR模型回归结果 Table 2 MGWR model regression results |
MGWR模型的AICc值高于GWR, 但BIC值低于GWR, 表明MGWR模型数据预测的拟合优度低于GWR模型, 但对现有数据的拟合程度更好[30].同时, MGWR模型的R2和调整R2值远高于GWR模型拟合结果, 变量解释程度高达96.8%, 说明MGWR模型在空间要素的拟合度方面具有较大的优势.
MGWR结果显示, 2019年PM2.5与人口密度和第二产业占比呈极显著正相关关系(P＜0.01), 与城镇化率呈极显著负相关关系(P＜0.01).可能是由于人口密集地区, 资源消耗巨大, 对PM2.5的贡献量也更大; 产业结构会影响PM2.5浓度, 第二产业占比越重的城市, PM2.5浓度越高; 城镇化率与PM2.5具有负相关关系, 说明经济发展水平高的区域, 对大气污染治理的投入成本也高, 也反映了山东省经济发展不再以污染环境为代价.与工业排放相比, 汽车尾气排放贡献量更大.山东省在实施相关行动方案后[31], 高架源治理效果显著, 但汽车作为重要的交通工具, 即使采用更为清洁的能源, 汽车保有量和使用量仍逐年增加, 移动源控制效果并不好.因此, 在未来的大气污染治理过程中, 应更加关注移动源污染, 开发清洁能源, 加快新能源汽车发展.
MGWR模型中不同带宽可以揭示社会经济要素作用于PM2.5浓度变化的尺度效应, 一般来说, 带宽越大, 空间异质性越低[23].本研究中人口密度、民用汽车量和工业用电量对PM2.5浓度变化的作用方式及强度在较大的空间尺度范围内大致相同, 空间异质性低, 空间关系趋近平稳.城镇化率和第二产业占比对PM2.5浓度的影响的空间异质性较高, 具体来说, 越靠近海洋的城市, 城镇化率和第二产业占比对PM2.5浓度的影响越大(图 5).
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图 5 MGWR回归系数分布 Fig. 5 Distribution of MGWR regression coefficient |
山东省地理位置特殊, 不仅有绵延的海岸线, 还有广袤的内陆, 海陆差异显著.为了探究海陆气象差异对山东省PM2.5浓度的影响, 本文选择菏泽市和威海市作为内陆和沿海城市的代表, 选取风速(m·s-1)、平均气温(℃)、平均相对湿度(%)和日照时数(h)作为气象影响因子, 探究其与菏泽和威海两市PM2.5浓度的关系.表 3为菏泽市和威海市PM2.5和气象因子间的相关分析结果.
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表 3 2019年菏泽和威海两市PM2.5与气象因子的Pearson相关系数1) Table 3 Pearson correlation coefficient between PM2.5 and meteorological factors in Heze and Weihaiin 2019 |
Pearson相关系数表明, 除平均相对湿度外, 其他气象要素与菏泽、威海两市PM2.5均呈负相关关系, 也就是风速增大、气温升高和日照时数延长均会导致PM2.5浓度降低.一般来说, 冬季供暖导致能源消耗增加, 空气污染物排放量增多, 加之静稳态天气等气象条件不利于污染物扩散, 导致菏泽和威海两市平均气温与PM2.5之间均呈现极显著负相关性.
气象要素对两市PM2.5的影响存在明显差异.总体而言, 与威海市相比, 菏泽市PM2.5与气象因子的相关性更强, 特别是平均气温和日照时数这2个气象要素.而威海市PM2.5与风速间的相关性更强, 这与威海市特殊的地理位置有关, 濒临海洋, 2019年平均风速为5.18 m·s-1, 强劲的海陆风有利于PM2.5的输送扩散.菏泽市相对湿度与PM2.5呈显著正相关.一般来说, 相对湿度较大时, 颗粒物吸湿使其表面积增大, 导致污染物吸附量增加, 污染加重[32]; 同时, 湿度大也不利于污染物的扩散.当污染颗粒物扩散输送到菏泽市时, 由于相对湿度较大, 能够截留空气中大量的污染物, 使PM2.5浓度增加.而威海市相对湿度与PM2.5呈微弱负相关关系, 这可能是因为威海市位于山东省最东边, 延伸入海, 受海洋蒸发影响, 平均相对湿度较大, 但PM2.5含量相对较少.
2.4 小波分析为了进一步探究风速对山东省PM2.5的影响, 利用小波分析威海和菏泽两市2016~2020年PM2.5和风速的周期性变化及两者之间的关系.
从图 6中可以看出, 菏泽市与威海市PM2.5浓度变化存在1 a左右的周期, 具有季节变化特征, 冬季PM2.5浓度较高, 夏季较低.同时, 每年冬季存在多个短周期.菏泽市短周期出现频次更多, 表明菏泽市污染更频繁, 约为每次1~2周.在新冠肺炎疫情的影响以及一系列综合治理措施的实施下, 2020年菏泽市和威海市PM2.5浓度有所下降, 污染发生频率减少.风速也存在明显的年周期性, 具体表现为冬春季节风速较大, 夏季强风天气较少, 平均风速较低.春季大风是华北地区的气象特征之一.随着气温回升, 地面接收太阳辐射逐步增多, 加热较快, 于是形成了比较强烈的冷空气下沉、暖空气上升运动, 使地面风速加大.2019年年初威海市强风较往年同期发生频率低, 这在一定程度上导致了2019年威海市PM2.5浓度偏高.
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(a)菏泽-PM2.5, (b)威海-PM2.5, (c)菏泽-风速, (d)威海-风速 图 6 PM2.5与风速的小波图 Fig. 6 Wavelet diagram of PM2.5 and wind speed |
图 7和图 8表明菏泽、威海两市PM2.5和风速的年周期变化不同.在年周期上, 菏泽市PM2.5浓度变化滞后于风速, 而威海市PM2.5和风速表现为同相位, 同时增大. 主要是因为两地大风天气多发时段不同, 菏泽市地区处于北方内陆, 春季大风天气居多, 而威海市濒临海洋, 冬季风力强.因此, 对于菏泽市, 风速与PM2.5存在一个滞后关系.在短周期上, 菏泽、威海两市的风速与PM2.5多是反相位关系, 说明风速越大, PM2.5含量越少.大风可以通过水平输送和稀释扩散效应降低细颗粒物浓度[33].已有研究[34]表明当风速增大到一定程度时, 会使颗粒物浓度增加, 污染加重.而威海市虽然风速大, 但大风大多来源于海上, 并不会携带大量的尘沙及其他颗粒物, 因此, 不会导致大气中颗粒物浓度加重.
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(a)菏泽, (b)威海; 箭头向右为同相位, 变化相同; 箭头向左为反相位, 变化相反; 箭头向下, PM2.5滞后于风速[24] 图 7 PM2.5与风速的交叉小波图 Fig. 7 Cross wavelet diagram of PM2.5 and wind speed |
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(a)菏泽, (b)威海 图 8 PM2.5与风速的小波相干图 Fig. 8 Wavelet coherence diagram of PM2.5 and wind speed |
(1) 山东省空气污染物均存在明显的时空分布差异.一方面, 海陆差异明显, 东部半岛地区空气质量状况普遍好于其他地区; 另一方面, 除O3外, 各地其他污染物浓度呈现逐年改善趋势.
(2) 山东省PM2.5与人口密度和第二产业占比呈极显著正相关关系(P＜0.01), 与城镇化率呈极显著负相关关系(P＜0.01).人口越密集或第二产业越发达的城市, PM2.5浓度越高; 经济发展水平高的区域, 大气污染治理效果显著; 与工业排放相比, 汽车尾气排放贡献量更大.人口密度、民用汽车量和工业用电量对PM2.5浓度变化的作用方式及强度在较大的空间尺度范围内大致相同, 空间异质性低, 而城镇化率和第二产业占比的空间异质性高, 对PM2.5的影响存在明显差异性.
(3) 气象要素对菏泽和威海两市PM2.5影响程度不同.作为内陆城市, 菏泽市PM2.5受气象要素影响更大, 与平均气温、平均相对湿度和日照时数相关性更强.威海作为沿海城市, 受海陆风影响, 风速与PM2.5的相关性更高.
(4) 菏泽市和威海市PM2.5浓度具有季节变化特征, 冬季浓度高, 夏季浓度低.菏泽市比威海市空气污染频率高, 冬季约为1~2周/次.两市PM2.5与风速在短周期中均表现出反相位关系.在年周期上, 菏泽市PM2.5滞后于风速, 而威海市PM2.5和风速表现为同相位, 同时增大.
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