环境科学  2022, Vol. 43 Issue (6): 2888-2894   PDF    
引用本文
关璐, 丁铖, 张毓秀, 胡建林, 于兴娜. 南京江北新区PM2.5中水溶性有机氮的污染特征及其来源[J]. 环境科学, 2022, 43(6): 2888-2894.
GUAN Lu, DING Cheng, ZHANG Yu-xiu, HU Jian-lin, YU Xing-na. Pollution Characteristics and Sources of Water-soluble Organic Nitrogen in PM2.5 in Jiangbei New Area, Nanjing[J]. Environmental Science, 2022, 43(6): 2888-2894.
南京江北新区PM2.5中水溶性有机氮的污染特征及其来源
关璐1, 丁铖1, 张毓秀1, 胡建林2, 于兴娜1     
1. 南京信息工程大学中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室, 南京 210044;
2. 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044
收稿日期: 2021-10-07; 修订日期: 2021-11-14
基金项目: 国家重点研发计划项目(2019YFC0214604); 国家自然科学基金项目(41775154); 江苏省“六大人才高峰”项目(JNHB-057)
作者简介: 关璐(1999~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为颗粒物化学, E-mail: 785519855@qq.com
通信作者: 于兴娜，E-mail: xnyu@nuist.edu.cn
摘要: 以南京江北新区2019年4、7、11和12月为代表分析了大气PM2.5中水溶性有机氮(WSON)的季节变化特征, 探讨了WSON与水溶性无机氮(WSIN)的关系.结果表明, 南京江北新区PM2.5中WSON的变化范围为0.446~4.200 μg·m-3, 平均值为2.04 μg·m-3, 略高于北京、上海和常州的观测结果.秋季PM2.5中的WSON平均值最高[(2.967± 0.643) μg·m-3], 约为其他3个季节的1.7倍.南京细粒子中WSON对水溶性总氮(WSTN)的平均贡献率占到25%, 并表现出夏秋高、冬春低的特点, 如冬季该占比仅为夏秋季的50%左右. WSON与WSIN中的NO2--N相关性最高, 与NO3--N的相关性最低, 可能与夏季高温导致NO3--N的挥发有关.通过主成分分析(PCA)表明, 南京江北新区细粒子中WSON主要来源于二次转化、海盐、扬尘和生物质燃烧.
关键词: PM2.5      水溶性有机氮      季节变化      污染特征      来源     
Pollution Characteristics and Sources of Water-soluble Organic Nitrogen in PM2.5 in Jiangbei New Area, Nanjing
GUAN Lu1 , DING Cheng1 , ZHANG Yu-xiu1 , HU Jian-lin2 , YU Xing-na1     
1. Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China;
2. Jiangsu Key Laboratory of High Technology for Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China
Abstract: The seasonal variation characteristics of water-soluble organic nitrogen (WSON) in PM2.5 were analyzed in the Nanjing Jiangbei new area. The relationship between WSON and water-soluble inorganic nitrogen (WSIN) was also discussed. The results showed that the variation range of WSON in PM2.5 was 0.446 to 4.200 μg·m-3, with an average value of 2.04 μg·m-3. This value was slightly higher than the observed results in Beijing, Shanghai, and Changzhou. The average value of WSON was the highest in autumn [(2.967±0.643) μg·m-3], which was approximately 1.7 times that of the other three seasons. The average contribution ratio of WSON to water-soluble total nitrogen (WSTN) in fine particles of Nanjing accounted for 25%, with high ratios in summer-autumn and low ratios in winter-spring. For example, the proportion of WSON/WSTN in winter was only approximately 50% of that in summer and autumn. WSON had the highest correlation with NO2--N and the lowest correlation with NO3--N in WSIN, which may be related to the volatilization of NO3--N caused by high temperatures in summer. Principal component analysis (PCA) showed that WSON of PM2.5 in Nanjing was mainly derived from secondary transformation, sea salt, dust, and biomass combustion.
Key words: PM2.5      water-soluble organic nitrogen      seasonal variation      pollution characteristics      source     

近年来, 由化石燃料燃烧、含氮化肥的大量生产和使用以及畜牧业和工业发展等人类活动向大气中排放的含氮化合物浓度加速上升[1, 2].据估计, 人类活动产生的活性氮由1860年的15 Tg·a-1攀升到1995年的156 Tg·a-1, 直至2005年的187 Tg·a-1, 约为全球氮素临界负荷(100 Tg·a-1)的1.8倍[3].其中, 60%~80%的氮素又通过干湿沉降的形式回到陆地和海洋生态系统[4, 5].大气氮沉降的大幅增加, 导致陆地和海洋生态系统土壤和水体酸化、富营养化以及生物多样性降低[6, 7].因此, 大气活性氮成分的污染与沉降特征成为国内外研究学者和公众广泛关注的热点问题.

随经济快速发展, 城市大气活性氮组分的排放量及其浓度水平呈现持续升高的趋势.然而, 以往研究多主要集中在无机氮污染上, 而对大气有机氮(ON)的研究非常有限.由于没有同时获得无机氮和有机氮的观测数据, 导致活性氮沉降量经常被低估.据报道, 气溶胶中ON对总氮的贡献可以达到12%~64%[8~12].与日本以及欧美发达国家相比, 中国关于大气有机氮(ON)的研究报道并不多. Duan等[13]提出北京市大气颗粒物中有机氮能占到总氮的30%, 主要来源于燃煤燃烧、生物质燃烧、土壤腐殖质和二次生成.广州市颗粒物中的有机氮主要集中在细颗粒物上, 而且各个粒径段有机氮的来源不同, 例如光化学氧化二次生成过程是0.49~1.5 μm粒径段上ON的主要来源, 而本地化石燃料的燃烧排放是小于0.49 μm粒径的主要来源[14].上海市PM2.5中有机氮占总氮的18%, 有机氮浓度表现出夏秋季较低、冬春季较高的特征, 人为源污染物的二次转化是其主要来源[15].西安市大气PM2.5中有机氮在总氮中所占比例能达到43%, 生物质燃烧、腐殖质和农业活动等为有机氮的主要来源[16].在城市开展颗粒物中有机氮研究, 为进一步认知有机氮对二次有机气溶胶(SOA)形成、氮循环及对人体健康的影响以及细颗粒物污染控制都有重要意义.

南京作为国家重要的区域中心城市, 虽然进行了长期的大气污染治理, 但大气污染依旧不容乐观, 尤其是大气细颗粒物污染.有机氮既是细颗粒物的重要组成成分, 又是二次有机气溶胶(SOA)的重要组成成分, 而SOA与霾的形成有关[15].通过对南京江北新区大气PM2.5中有机氮的污染特征和来源进行研究, 可以填补南京市大气PM2.5中有机氮的研究空白, 以期为进一步了解SOA、有机氮单体和氮沉降提供科学理论依据.

1 材料与方法 1.1 观测地点及观测时间

气溶胶样品采集点位于南京江北新区的南京信息工程大学气象楼顶(32°03′N, 118°46′E), 海拔为62 m.采样点东面大约500 m为宁六路主干道, 南面为龙王山景区, 北面为居民生活区, 约3 km处为扬子工业区.该地区具有一定区域污染特性.采样时间为2019年4月(春季)、7月(夏季)、11月(秋季)和12月(冬季), 每个样品采集时间约为23 h.

1.2 采样方法

采样前, 将石英纤维滤膜放入马弗炉内450℃烘烤4 h, 以去除有机杂质, 然后放置在恒温恒湿干燥皿中平衡至少24 h, 干燥皿内温度为25℃, 湿度为40%.使用精度为0.1 μg的型微量天平(瑞士Mettler Toledo MX5)在恒温恒湿下称重, 每张石英纤维滤膜至少称量3次, 选取称量差在0.000 2 g内的3次求取平均值, 然后放在干燥皿中保存.采用武汉市天虹仪器表有限责任公司生产的智能中流量采样器(TH-150C)以0.1 m3·min-1流量采集PM2.5样品, 所用滤膜为石英纤维滤膜(直径90 mm, Whatman), 每月放置两张空白样品, 采样结束后, 记录采样开始时间、累积时间和累计体积等信息, 采集好的样品同上述方式称量, 称量完成后放入-4℃冰箱中低温储存等待分析. PM2.5的浓度根据采样膜称量前后质量差Δm和累计体积V计算[17], 其公式为: c=Δm/V.为保证实验结果的准确性, 每月一次对中流量采样器进行流量校准, 检查仪器的累积工作时间, 确保能够及时更换碳刷, 对取样管件和过滤器进行除尘通气处理, 过脏的用无水乙醇浸泡清洗[18]; 在进行样品测定的同时进行空白样品和平行样品的测定, 保证平行样和样品的测定结果偏差小于10%, 空白样测定的离子浓度低于检测限, 且保证分析使用的标准曲线达到5个点以及相关系数均≥0.99.

1.3 样品预处理

取四分之一石英纤维滤膜放入15 mL塑料密封瓶中, 加入10 mL Mili-Q超纯水(电阻率为18.2 MΩ·cm), 超声提取0.5 h, 超声后振荡1 h, 然后再超声提取0.5 h, 静置24 h[19].每次分析前, 需用注射器取约7 mL样品上清液, 经0.22 μm微孔滤膜过滤后才能进行水溶性离子和总氮分析.

1.4 水溶性无机氮分析

采用瑞士万通离子色谱仪在恒温25℃下测定样品中水溶性阴阳离子, 阴离子和阳离子色谱柱型号分别为Metrosep A Supp5-150和Metrosep C4-150, 抑制液为H2SO4溶液(5 mL浓H2SO4用超纯水定容至1 L), 阴淋洗液为3.2 mmol·L-1 Na2CO3和1 mmol·L-1 NaHCO3混合溶液, 流速为0.7 mL·min-1; 阳淋洗液为5.6 mmol·L-1HNO3溶液, 流速为0.9 mL·min-1.3种离子的保留时间和检出限如表 1所示, 它们的浓度之和作为水溶性无机氮浓度(water-soluble inorganic nitrogen, WSIN).

表 1 10种水溶性离子保留时间以及检出限 Table 1 Retention time and detection limit of ten water-soluble ions

1.5 水溶性总氮(water-soluble total nitrogen, WSTN)分析

(1) 总氮标准曲线的绘制配制浓度梯度为0、0.1、0.2、0.5、0.7、0.8、1.0、2.0和5.0 mg·L-1 KNO3标准溶液, 采用紫外分光光度计测定220 nm和275 nm下标准溶液吸光度, 标准溶液的校正吸光度(As)、零浓度溶液的校正吸光度(Ab)和两者差值(Ar)的计算公式如下[20]:

(1)
(2)
(3)

式中, As220和As275分别为220 nm下标准溶液的吸光度和275 nm下标准溶液的吸光度, Ab220和Ab275分别为220 nm下零浓度溶液的吸光度和275 nm下零浓度溶液的吸光度.标准曲线根据Ar与标准溶液浓度来绘制, 标准曲线采用的是最小二乘法, 保证总氮浓度与吸光度相关系数达到0.999以上.

(2) 总氮分析用移液枪取5 mL样品于比色管中, 加入5 mL碱性过硫酸钾(40 g过硫酸钾+15 g氢氧化钠配成1 L), 放入高压灭菌器中在121℃下消解1 h, 待样品冷却后, 再加入1 mL HCl(1+9), 定容至25 mL, 混匀.使用紫外分光光度计测定220 nm和275 nm下样品溶液的吸光度, 样品溶液吸光度A计算公式如下:

(4)

将吸光度A代入标准曲线中即可得到样品溶液浓度.

水溶性总氮分析方法主要参考中华人民共和国国家环境保护标准HJ 636-2012[21], 试剂过硫酸钾和氢氧化钠的含氮量均小于0.000 5%, 每批样品对应做一个空白试验并测定10%的加标样品, 保证空白样品的校正吸光度小于0.030, 加标回收率在90%~110%之间, 空白样与样品同时进行处理分析, 所有样品各项数据均减去空白样的平均值.

1.6 水溶性有机氮分析

PM2.5中水溶性总氮浓度与水溶性无机氮浓度之差即为有机氮(water-soluble organic nitrogen, WSON)浓度[22], 即WSTN-WSIN=WSON, 其中WSIN包括NO2--N、NO3--N和NH4+-N.

1.7 数据质量评估

通过水溶性总氮(WSTN)与水溶性无机氮(WSIN)的浓度对比, 进行了数据质量的评估(图 1).可以看出, 各个季节大部分WSTN与WSIN浓度之比在1∶1上, 说明各个季节WSON数据质量较好.春夏秋冬4个季节分别获得了30、46、38和44个有效数据, 其中夏季和秋季的有效数据占总样品数的比例高于春季和冬季.

图 1 不同季节PM2.5中WSTN浓度与WSIN浓度的对比 Fig. 1 Comparison of WSTN concentration and WSIN concentration in PM2.5 in different seasons

2 结果与讨论 2.1 水溶性有机氮的季节变化特征

表 2列出了南京江北新区PM2.5中WSTN、NO2--N、NO3--N、NH4+-N和WSON的季节变化特征.可以看出, 南京秋季的WSON平均值最高, 是春季、夏季和冬季的1.7倍左右.与WSON的季节变化不同, 水溶性总氮和水溶性无机氮的季节变化却均表现为: 冬季>春季>秋季>夏季的趋势.WSON的最高浓度出现在11月24日, 达到4.200 μg·m-3; 最低浓度出现在7月5日, 仅为0.446 μg·m-3. 4个季节的WSIN浓度均明显高于WSON, 其倍数均在2.0倍以上, 尤其在冬季可以达到6.4倍.值得注意是, 虽然冬季和夏季WSON平均值相同, 但冬季无机氮平均值约为夏季的2.1倍.表明南京细颗粒物主要以无机氮为主, 在冬季表现更为明显, 且主要以NO3--N和NH4+-N两种形式存在.夏季WSTN、WSON和WSIN的平均值均低于其他3个季节, 与夏季降雨量高、高温导致含氮化合物的挥发以及夏季盛行东南风有利于污染物的清除有关[23].

表 2 南京江北新区PM2.5中WSTN、NO2--N、NO3--N、NH4+-N和WSON的季节变化1)/μg·m-3 Table 2 Seasonal variation in WSTN, NO2--N, NO3--N, NH4+-N, and WSON in PM2.5 of Jiangbei new area, Nanjing/μg·m-3

图 2给出了南京PM2.5中WSON占比的季节分布.很明显, 冬季WSON在WSTN中所占质量分数要比其他3个季节低得多, 其质量分数仅为夏季和秋季的50%左右.冬季化石燃料燃烧生成NOx等含氮化合物, 形成的铵盐在低温条件下易存在于颗粒相, 使得无机氮比重增加, 导致冬季有机氮占比减小[24].WSON所占比例在夏秋季较高, 可能是因为夏季有机氮肥(如尿素)的施用以及较强的太阳辐射使得挥发性的含氮气体发生二次反应生成有机氮化合物[25].

图 2 南京江北新区PM2.5中WSON/WSTN的季节分布 Fig. 2 Seasonal distribution of WSON/WSTN in PM2.5 in Jiangbei new area, Nanjing

表 3为不同地区大气气溶胶中的WSON浓度和WSON对总氮的贡献.可以看出, 南京江北新区PM2.5中WSON平均值为2.04 μg·m-3, 与金华以及胶州湾TSP中WSON浓度接近, 略高于北京、上海和常州的观测结果, 但明显要高于珠三角城市如广州和香港; 南京的WSON浓度要比西安年均值低44%左右, 仅仅是西安冬季期间WSON浓度的17%.从WSON对WSTN的贡献来看, 西安地区的贡献最高, 几乎能占到WSTN的一半; 南京、金华和香港的贡献占到1/3~1/4, 说明以上地区的水溶性有机氮污染仍然较严重.

表 3 不同地区大气气溶胶中的WSON浓度和WSON对总氮的贡献 Table 3 Concentration of WSON and ratio of WSON to WSTN in atmospheric aerosols in different regions

2.2 水溶性有机氮与水溶性无机氮浓度之间的关系

图 3~6给出了南京江北新区不同季节大气PM2.5中WSON与NH4+-N、NO3--N、NO2--N和WSTN的相关性.可以看出, WSON与WSIN和WSTN的相关性均较高, 其中WSON与NO2--N的相关性最高, 与NO3--N的相关性最低.例如, 与NO3--N的相关性在夏季仅为0.47, 春秋季为0.49, 这与夏季高温导致NO3--N的挥发有关.除NO2--N之外, WSON与其他类型含氮化合物的相关性均表现在冬季最高, 与冬季较高浓度的NH4+-N、NO3--N和WSON有关.4个季节WSON和WSTN的相关性比较接近(R2为0.65~0.76), 说明WSON以一种相对稳定的形态存在于WSTN[32].

图 3 不同季节PM2.5中WSON与NH4+-N的相关性 Fig. 3 Correlation between WSON and NH4+-N in PM2.5 in different seasons

图 4 不同季节PM2.5中WSON与NO3--N的相关性 Fig. 4 Correlation between WSON and NO3--N in PM2.5 in different seasons

图 5 不同季节PM2.5中WSON与NO2--N的相关性 Fig. 5 Correlation between WSON and NO2--N in PM2.5 in different seasons

图 6 不同季节PM2.5中WSON与WSTN的相关性 Fig. 6 Correlation between WSON and WSTN in PM2.5 in different seasons

2.3 WSON来源解析

为了解南京江北新区采样期间及各个季节PM2.5中WSON的来源, 将Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、NO2-、NO3-、SO42-和WSON进行了主成分分析, 4个季节的分析结果如表 4所示, 春夏季分别得到3个因子, 秋冬季分别得到4个因子.表中黑体字为载荷较高的值.

表 4 南京江北新区4个季节的主成分旋转因子载荷矩阵1) Table 4 Principal component rotation factor load matrix of four seasons in Jiangbei new area, Nanjing

春季因子3中载荷较高的是Cl-和WSON, Cl-主要与生物质燃烧和海盐有关[33], 但Na+载荷值仅为0.07, 而生物质燃烧产生K+(载荷值为0.31), 故认为南京春季的WSON可能来源于生物质燃烧.夏季因子2中的NH4+、K+、NO3-、SO42-和WSON载荷较高, 其中NH4+、NO3-和SO42-是典型的二次转化产物, 因此因子2被认为是二次转化和生物质燃烧.秋季因子1中NH4+(0.94)、K+(0.75)、NO3-(0.95)和WSON(-0.74)载荷高, SO42-(0.57)也有较高的载荷, 认为秋季WSON主要来源于二次转化和生物质燃烧.冬季因子3中WSON(0.70)、Ca2+(0.81)和Mg2+(0.86)的载荷较高, 故认为冬季WSON主要来源于扬尘.对采样期间全部样本进行主成分分析发现, 因子2中NH4+、SO42-、NO3-和WSON是因子载荷中最大的4个成分, 因子3中载荷较大的为K+、Cl-、Na+和WSON, 说明南京WSON除了含氮化合物在大气中的二次转化外, 还有海洋源的贡献.

3 结论

(1) 南京江北新区春季、夏季、秋季和冬季PM2.5中WSON的平均值分别为1.786、1.726、2.967和1.726 μg·m-3, 年平均WSON值为2.04 μg·m-3, 占WSTN的25%.WSON最高浓度出现在秋季, 达到了4.200 μg·m-3, 最低浓度出现在夏季, 仅为0.446 μg·m-3.

(2) 冬季和夏季WSON平均值相同, 但它们在WSTN中的比例却不同.WSON对WSTN的贡献在春季、夏季、秋季和冬季平均值分别为0.21、0.31、0.36和0.15, WSON对WSTN的平均贡献率占到25%.WSON与WSIN和WSTN的相关性均较高, 其中与NO2--N的相关性最高, 与NO3--N的相关性最低.

(3) 通过主成分分析表明, 南京江北新区PM2.5中WSON主要来源于海盐、扬尘、生物质燃烧和化石燃料燃烧.

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