2022, Vol. 43
2. 河南省郑州生态环境监测中心, 郑州 450007;
3. 郑州大学生态与环境学院, 郑州 450001
2. Henan Zhengzhou Ecological Environment Monitoring Center, Zhengzhou 450007, China;
3. School of Ecology and Environment, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China
随着城市化进程的加快, 大气细颗粒物(PM2.5)成为城市大气的重要污染物之一[1].由于PM2.5比表面积大, 并且在大气中寿命长, 对大气能见度和人类健康造成不利影响[2, 3]. PM2.5化学组分和粒径分布能反映颗粒物的来源和在大气中的演变[4, 5]. PM2.5化学组分中包括水溶性离子、碳组分和地壳元素等[6].水溶性离子包括水溶性钙、镁、钾和钠等金属离子以及硫酸根(SO42-)、硝酸根(NO3-)和铵根(NH4+)等二次离子(SNA).碳组分主要包括元素碳(EC)和有机碳(OC), OC由成百上千种有机化合物组成, 分为一次有机碳(POC)和二次有机碳(SOC). Yu等[7]的研究对郑州市冬季颗粒物组分分析表明, SO42-、NO3-和NH4+是PM2.5化学组分中主要组分; Cheng等[8]的研究利用大气颗粒物组分解析济南市颗粒物的来源, 结果表明燃煤和生物质燃烧是济南市大气污染的主要来源.
近年来国内外专家学者针对大气颗粒物的粒径分布特征开展了大量研究. Shen等[9]的研究对长三角10 nm~10 μm颗粒物粒径分布特征进行分析, 发现颗粒物数浓度和其粒径分布受不同来源的气团的影响显著; Qi等[10]的研究对长三角西部地区6~800 nm的颗粒物进行分析, 发现长三角大气中积聚模态数浓度最高, 沿海地区大气中积聚模态粒子数浓度最低; 尚倩等[11]的研究对南京冬季大气气溶胶粒子谱分布及其对能见度的影响进行分析, 发现颗粒物数浓度谱具有明显的双峰型日变化特征与人类活动及大气边界层的状况变化有关; 韩冰雪等[12]的研究对广州城区夏季大气颗粒物数浓度谱分布特征进行分析, 发现颗粒物数浓度峰值通常与交通高峰及强太阳辐射相关.
随着经济的高速发展, 机动车源、燃烧源、工业源和工地扬尘等排放的一次颗粒物促进了城市的PM2.5的上升[13, 14].郑州市作为新兴城市, PM2.5已成为严重制约空气质量及威胁市民生活健康的重要因素, 因此迫切需要对郑州市PM2.5的浓度、组分、粒径分布和来源进行研究.2020年冬季我国暴发了新型冠状病毒疫情, 期间郑州市及周边省市区实施管控措施, 机动车源、工业源和工地扬尘等人为源排放减少, 是一次典型的极限减排情景.Xu等[15]的研究对新冠管控前后兰州市颗粒物数浓度的研究, 结果表明疫情管控期间PM1浓度降幅达到50%; Liu等[16]的研究对杭州大气颗粒物组分特征进行研究, 发现疫情管控期间机动车源和工业源等排放的一次气溶胶降幅明显, 但大气中二次气溶胶和长江三角洲的传输影响对PM2.5贡献显著; 朱媛媛等[17]的研究对“2+26”城市疫情期间污染减排的效果进行评估, 结果表明气态前体物NO2和SO2受机动车源、工业源和扬尘源等源排放下降而降幅明显, 炼焦、钢铁和火电等重点行业排放量变化较小, 民用散煤排放量上升.可见对疫情管控前后PM2.5浓度、粒径分布和组分的研究能够深入了解污染源减排与颗粒物之间的内在联系.
为评估疫情管控措施对郑州市PM2.5的影响, 本研究于2020年1月16~31日利用一系列在线监测仪器在郑州市进行连续观测, 通过对比分析管控前后郑州市PM2.5浓度、粒径分布和组分等特征, 探讨疫情管控前后郑州市PM2.5的变化规律, 结合源解析模型分析污染源减排以及气团传输对PM2.5的影响, 以期为制定减排策略提供典型情景和数据支撑.
1 材料与方法 1.1 采样地点和时间采样点位于郑州大学主校区资源与材料产业协同创新中心6楼(图 1).采样高度距地面约14 m, 采样平台开阔, 采样点临近郑州市西四环路, 周围无大型工业、农业和高大建筑物.观测期为2020年1月16~31日.新冠疫情(COVID-19)发生后, 2020年1月24日郑州市宣布实施如交通管制和企事业停工停产等封城管控措施, 1月24~31日郑州市机动车和工业等典型污染源排放逐渐降低, 因此将观测数据分为两部分, 2020年1月16~23日为管控前, 2020年1月24~31日为管控期间.
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图 1 采样点位分布示意 Fig. 1 Location of the sampling site |
采用美国cooper environment services公司的xact-625型环境空气金属在线分析仪、美国sunset lab公司model-4型全自动半连续式碳分析仪、美国赛默飞公司的urg-9000D气溶胶及气体组分在线离子色谱监测系统, 分别对PM2.5中元素、OC和EC以及水溶性离子浓度进行在线观测, 各仪器原理和质控方法分析见文献[18~21].采用美国热电公司系列仪器监测环境大气中臭氧(O3)、二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)、PM2.5和PM10.使用武汉易谷自动公司的气象站监测气象参数, 包括温度、湿度、风速和风向等.
采用电子低压撞击器(electrical low pressure impactor, ELPI+, 芬兰Dekati公司), 实时测量颗粒物不同粒径下颗粒物浓度, 采样流速为10.0 L·min-1.工作原理: 颗粒物被荷电器充上一定水平的电荷, 其后在低压串联的撞击器内依照空气动力学粒径分组收集[22].撞击器将颗粒分成14级, 粒径范围为0.006~10 μm, 0.006~0.017 μm的颗粒物测量不确定度相对较高, 但整体测量的粒径分布、浓度数据经过检测表现良好, 已广泛用于大气颗粒物浓度的测量[23~25].
郑州大学点位ELPI+测量颗粒物质量浓度与热电仪器测量颗粒物质量浓度相关性见图 2, 观测期间二者测量的PM2.5质量浓度相关性显著, PM2.5-10质量浓度相关性较差, 这主要是较大粒径的颗粒物的密度和质量会影响ELPI+测量的不确定度[26].热电仪器和ELPI+两种仪器的数值差异主要受不同检测方法影响, 仪器检测方法详见文献[27, 28].由图 2(c)可知郑州大学点位热电仪器测量PM2.5数据与郑州市国控点位测量PM2.5数据相关性显著, 表明郑州大学点位采样PM2.5数据可有效用于郑州市PM2.5变化趋势的评估.
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图 2 郑州大学点位的热电仪器测量值与ELPI+测量PM2.5和PM2.5-10的数据以及与郑州市国控点位PM2.5浓度的相关性 Fig. 2 Correlation of data between thermoelectric instruments and ELPI+measurements of PM2.5 and PM2.5-10 at the Zhengzhou University site and correlation of PM2.5 concentrations between the Zhengzhou University site and state-controlled sites in Zhengzhou |
组分重构是将PM2.5组分进行分类重组, 可以更好地反映样品间组分的差异. CM和OM重构方法见式(1)和式(2).
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(1) |
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(2) |
式中, CM为金属元素重构后的地壳物质, OM为有机碳重构后的有机物, [Al]、[Si]、[Ca]、[Fe]和[OC]分别为该组分在PM2.5的浓度, (μg·m-3).
SOC利用最小比值法[29]计算:
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(3) |
式中, (OC/EC)min为采样期间OC/EC的最小值.
利用正定矩阵因子分解模型(PMF)解析PM2.5的污染来源和贡献率, 模型需要输入PM2.5组分及组分的不确定度, 利用权重分析计算各组分数据的误差, 通过最小二乘法迭代计算和误差估算最终可以得出PM2.5的主要污染源和贡献率.其主要公式如下:
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(4) |
式中, xij为i个样品中测得的样品j的浓度, gik为源贡献矩阵, fkj为源成分谱矩阵, eij为第i个样品中第j个样品数据的残差. PMF计算方法详细说明见文献[30].
利用HYSPLIT对郑州大学点位(113°32′E, 34°48′N)计算疫情管控前后PM2.5的来源和远距离传输的路径, 高度设置为500 m, 轨迹时长为24 h, 使用TrajStat进行轨迹聚类, 将轨迹覆盖区域进行网格化, 网格大小为0.1°×0.1°, 计算得到PSCF值和WPSCF值. PSCF值高的网格为潜在源区.为减少PSCF值误差, 将PSCF值通过加权计算后得到WPSCF值, PSCF值和WPSCF值计算方法参考文献[31].
2 结果与讨论 2.1 常规污染物和气象参数观测期间常规污染物和气象参数平均浓度见表 1, 管控前和管控期间PM2.5/PM10分别为84.5%和91.3%, 表明郑州市大气颗粒物主要以PM2.5为主.与管控前相比, 管控期间PM2.5和PM10浓度降幅分别为4.8%和11.8%, 郑州市大气颗粒物污染改善显著.管控期间气态污染物NO2、NOx和NO浓度大幅下降, 降幅分别为38.1%、51.9%和76.2%, 这可能是疫情发生后的封城政策导致机动车排放显著下降[32]; 与之相反, 气态污染物中SO2、O3和CO的浓度上升, 增幅分别为19.9%、75.5%和15.3%, 其中O3的浓度增幅最大, 这可能是受春节期间温度上升和PM2.5浓度下降光强增大的影响, 期间如钢铁和炼焦等高污染产业以及散煤、生物质燃烧和供暖等生活源排放量增大使得SO2和CO浓度上升[33].
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表 1 观测期间常规污染物和气象参数平均浓度及降幅 Table 1 Average concentrations and decreased percentage of conventional and gaseous pollutant and meteorological parameters during the observation period |
观测期间常规污染物和气象参数日变化见图 3, 由图 3(a)可知观测期间出现多次ρ(PM2.5)超过100 μg·m-3的污染过程.根据PM2.5质量浓度变化和疫情管控措施实施时间, 将观测期间分为不同阶段: 管控前1月16~18日为污染过程1; 管控前1月19~20日为清洁天1; 管控前1月21~23日为污染过程2; 管控期间1月24~25日为污染过程3; 管控期间1月26~31日为清洁天2; 气象参数中, 不同时间段温度变化较小, 湿度、持续性风向和风速变化较大.污染过程1、污染过程2、污染过程3和清洁天2中湿度较高(大于50%), 持续性风向和大于1m·s-1的风速主要出现在清洁天1和清洁天2中.管控期间1月24日, PM2.5、NOx和CO浓度先上升后减小, SO2浓度呈早晚双峰分布, 这可能是在管控初期, 风速较低和湿度较高的气象条件使得大气中污染物浓度仍在积累, 随着管控措施的实施, 污染物浓度逐渐降低, 民用散煤和供暖等生活源排放量使得SO2浓度上升[34].
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图 3 观测期间常规污染物、气态污染物和颗粒物粒径分布的时间序列 Fig. 3 Time series of the concentration of conventional pollutants, gaseous pollutants, and particle size distribution during the observation period |
PM2.5粒径分布见图 3(g)和图 3(h), 颗粒物的质量浓度随着粒径增大而增大, 其中1~2.5 μm的颗粒物质量浓度在PM2.5质量浓度中占比超过50%, 表明PM2.5质量浓度的主导粒径为1~2.5 μm的颗粒物.管控期间, 颗粒物质量浓度下降, 但0.4~0.64 μm的颗粒物质量浓度上升, 这可能主要来源于大气中二次反应的生成[35].颗粒物的数浓度随粒径增大而减小, 其中0.006~1 μm的颗粒物数浓度在PM2.5数浓度中占比超过99%, 表明PM2.5数浓度主要集中在小于1 μm的颗粒物粒径段.管控期间, 0.006~0.017 μm和0.017~0.03 μm的颗粒物数浓度出现增长, 这可能是管控前较高浓度的大粒径颗粒物会对小粒径颗粒物进行吸附[36], 而管控期间大气中氮氧化物浓度的减少和O3浓度上升, 使得光化学反应显著增强, 促进了0.006~0.03 μm的颗粒物生成[37].
管控前, 相较于清洁天, 污染过程中0.4~1.6 μm的颗粒物质量浓度显著增加; 管控期间, 相较于清洁天, 污染过程中0.4~1.6 μm的颗粒物质量浓度显著增加; 相较于管控前的清洁天, 管控后的清洁天0.4~1.6 μm的颗粒物质量浓度显著增加; 相较于管控前的污染过程2, 管控期间的污染过程3中0.4~1.6 μm的颗粒物质量浓度显著增加, 这可能主要来源于大气中二次反应的生成[38~40]; 综上, 0.4~1.6 μm的颗粒物质量浓度对污染过程影响显著, 管控期间0.4~1.6 μm的颗粒物质量浓度上升.
2.3 组分特征观测期间PM2.5组分浓度、降幅及其对PM2.5质量浓度降幅贡献率见表 2, PM2.5组分主要为EC、OM、SO42-、NO3-、NH4+、CM、重金属(metals)和其他组分(others), 二次离子SNA在PM2.5组分中占比均为最大, 表明郑州市PM2.5主要来自二次气溶胶.管控期间, EC、OM、NO3-和CM浓度下降, SO42-和NH4+浓度上升, CM浓度降幅最大(30.1%), 对PM2.5质量浓度下降的贡献率为23.9%, SO42-浓度上升, 这可能是管控措施如工地停工和扬尘下降等对CM的下降影响显著, 但钢铁和炼焦等高污染产业以及燃煤电厂和供暖等基本民生保障的产业持续生产, 使得SO42-浓度反而上升; NO3-浓度降幅为4.9%, 对PM2.5质量浓度降幅贡献率最大(24.4%), 结合上述NOx浓度的下降, 表明机动车源排放的减少对PM2.5下降有显著贡献[41].
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表 2 观测期间PM2.5组分浓度、降幅及其对PM2.5质量浓度降幅贡献率 Table 2 Concentration and decreasing percentage of the chemical composition of PM2.5 and the contribution proportions of the decreased mass concentration of PM2.5 during the observation period |
OC和EC是PM2.5的重要组分, 可借助OC/EC的值判断碳组分来源, OC/EC在0.5~4.2表示碳组分主要来源于机动车源[42, 43], 在2.5~10.5表示主要来源于燃煤源[44].郑州市颗粒物OC/EC管控前为2.7±0.5, 管控期间为3.2±0.7, 结合上述管控期间机动车源排放减少导致NOx浓度的下降, 表明管控前PM2.5碳组分来源于机动车源和燃煤源, 管控期间PM2.5碳组分主要来源于燃煤源. POC管控前为(8.5±5.7) μg·m-3, 管控期间为(6.9±4.5) μg·m-3, 表明管控措施对POC减排有成效.管控期间SOC(3.8±1.4) μg·m-3明显高于管控前(2.6±1.7) μg·m-3, 这可能因为管控期间O3的浓度上升, 光化学反应增强的影响.
不同时间段PM2.5组分质量分数见图 4, 管控前, 与清洁天相比, 污染过程中NO3-质量分数上升, CM质量分数下降; 与污染过程1相比, 污染过程2组分中SO42-、NO3-和NH4+的质量分数分别下降4.0%、4.2%和3.6%, EC、OM、CM和metals质量分数上升, OM上升最大(6.9%), 这可能是气象条件的变化使得大气中污染物逐渐积累; 管控期间, 与清洁天相比, 污染过程中EC和NO3-质量分数上升, SO42-和NH4+质量分数下降; 与管控前的污染过程2相比, 管控期间的污染过程3组分中SO42-、NO3-和NH4+的浓度和质量分数均上升, EC、OM和CM浓度和质量分数均下降, 这可能是管控初期大气中仍存在较高浓度的污染物, 促进了大气中的二次反应[45].与管控前的清洁天相比, 管控期间的清洁天组分中EC、OM和CM质量分数均下降, SO42-、NO3-和NH4+质量分数上升, SO42-质量分数上升最大(6.6%), 这可能是疫情发生后郑州市采取管控措施降低了大气中的污染物浓度, 但钢铁和炼焦等高污染产业、燃煤电厂和民用散煤以及供暖锅炉等生活源促进了的SO42-和NH4+生成.综上, NO3-质量分数的上升对污染过程影响显著, 管控期间大气中仍有SO42-、NO3-和NH4+生成.
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图 4 不同时间段PM2.5组分质量分数 Fig. 4 Proportion of chemical composition of PM2.5 in different periods |
利用PMF对样品数据进行源解析, 输入数据包括观测期间的PM2.5质量浓度、组分浓度(EC、OC、SO42-、NO3-、NH4+、Cl-、K+、Ca2+、Si、Mn、Fe、Zn和Pb)、气态污染物浓度(SO2、NO、NO2、NOx和CO)和不确定度. PM2.5化学组分和气态污染物可以用来分析颗粒物来源[46], 将PM2.5质量浓度作为总变量, 依次选取4~8个因子, 分别计算30次, 最后选取5个因子作为源解析结果, 观测期间源解析各贡献源的物种因子见图 5.对因子来源的判别主要依据为: 因子1中贡献最高为NO、NO2和NOx, 指示机动车源[47, 48]; 因子2中载荷较高的为Mn、Fe、Zn和Pb, 其中Mn和Fe通常与金属冶炼过程有关, 轧钢厂的生产工艺会排放Zn和Pb, 因此指示工业源[49, 50]; 因子3中元素载荷较高的为SO42-、NO3-和NH4+指示二次源[51]; 因子4中Ca2+和Si被认为是地壳物质的主要组成元素, 用来定义扬尘源[52, 53]; 因子5中OC、EC、Cl-和K+用来指示燃煤、燃油以及生物质燃烧的燃烧源[54, 55].
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图 5 PMF源解析因子 Fig. 5 Factor profiles identified by PMF model |
PMF源解析各因子贡献率箱线图分布见图 6, 各污染源贡献率依次为二次源、燃烧源、机动车源、工业源和扬尘源.管控期间燃烧源和二次源贡献率上升, 结合上述SO42-浓度上升情况, 这可能是管控措施对机动车源、工业源和扬尘源削减有显著成效, 但高污染产业如燃煤电厂和民用散煤以及供暖锅炉等生活源排放持续生产, 并促进了SO42-的生成.管控期间工业源贡献率下降最大(11.8%), 机动车源贡献率下降次之(9.7%).综上, 管控期间郑州市工业源和机动车源等源排放的下降对PM2.5的下降影响显著[56].
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图 6 PMF源解析各因子贡献率箱线图分布 Fig. 6 Box-plot distribution of the contribution of each factor by PMF model |
PMF源解析各因子贡献率时间变化序列见图 7(a), 管控前, 与清洁天相比, 污染过程中二次源、燃烧源和机动车源贡献率上升, 工业源和扬尘源贡献率下降; 与污染过程1相比, 污染过程2机动车源和燃烧源贡献率上升; 管控期间, 与清洁天相比, 污染过程中燃烧源和工业源贡献率上升, 但清洁天中燃烧源贡献率仅次于二次源贡献率; 与管控前的污染过程2相比, 管控期间的污染过程3中燃烧源、机动车源、工业源和扬尘源贡献率下降, 机动车源贡献率下降最大(13.3%), 二次源贡献率上升19.1%; 与管控前的清洁天相比, 管控期间的清洁天中燃烧源和二次源贡献率上升, 机动车源、工业源和扬尘源贡献率均下降.综上, 管控前机动车源和燃烧源等源排放的增加对污染过程影响显著; 管控期间二次源贡献率上升, 这可能是管控期间燃煤电厂和民用散煤以及供暖锅炉等生活源促进了二次气溶胶的生成[57].
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图 7 PMF源解析各因子和PM2.5组分贡献率的时间序列 Fig. 7 Time series of source contribution of each factor by PMF model and chemical composition of PM2.5 |
为分析管控前后区域传输的影响, 使用HYSPLIT模型对PM2.5质量浓度进行轨迹分析.观测期间不同时间段郑州市PM2.5轨迹聚类分析和潜在来源结果见图 8, 管控前, 污染过程1主要受到西北(山西和宁夏)、东北(新乡)方向的传输影响; 清洁天1主要受到西北(山西和宁夏)和东(开封)方向的传输影响; 污染过程2主要受到来自东北(新乡)、东南(周口)和西南(登封)方向的传输影响; 潜在来源结果表明, 污染过程1中焦作地区对郑州市的传输影响较大; 清洁天1中荥阳地区对郑州市的传输影响较大; 污染过程2中开封、新乡和荥阳地区对郑州市的传输影响较大.管控期间, 污染过程3主要受到东北(山东)方向的传输影响; 清洁天2主要受到西(洛阳)、西北(山西)和东北(山东)方向的传输影响.潜在来源结果表明, 污染过程3中开封地区对郑州市的传输影响较大; 清洁天2中山西晋城、焦作和荥阳地区对郑州市的传输影响较大.综上, 郑州市PM2.5主要受郑州市本地和临近周边地区的区域影响.污染过程中PM2.5受远距离传输影响较小, 清洁天中PM2.5受远距离传输影响较大.管控期间郑州市东北和西北方向的远距离传输影响增大, 但受管控措施影响, 郑州市和周边地区对PM2.5传输影响下降, 没有出现污染过程.
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图 8 观测期间不同时间段郑州市PM2.5轨迹聚类分析和潜在来源(WPSCF) Fig. 8 Back-trajectory clusters and WPSCF of PM2.5 in Zhengzhou in different periods |
(1) 管控期间郑州市PM2.5质量浓度下降显著.粒径分布特征表明, 0.4~1.6 μm粒径段的颗粒物质量浓度下降对PM2.5质量浓度下降贡献显著. PM2.5组分分析表明郑州市管控前后PM2.5的主要组分是SO42-、NO3-和NH4+等二次气溶胶, 管控期间NO3-浓度的下降对PM2.5的下降有显著贡献.
(2) PMF源解析结果表明, 郑州市PM2.5来源为二次源、燃烧源、机动车源、工业源和扬尘源, 二次源是郑州市PM2.5的主要来源.管控期间机动车源、工业源和扬尘源等源排放下降显著.机动车和工业源贡献的下降可能是疫情管控期间郑州市大气中NOx和颗粒物中NO3-浓度下降的重要因素, 二次源和燃烧源贡献的上升可能是大气中SO2和颗粒物中SO42-浓度上升的重要因素.因此, 未来郑州市应持续加强对燃烧源、机动车源和工业源的管控, 可有效降低PM2.5浓度.同时, 重视冬季大气氧化性的研究, 降低二次气溶胶的贡献.
(3) 轨迹聚类和潜在来源结果表明, 郑州市PM2.5主要受郑州市本地和周边地区的影响.尽管管控期间郑州市受东北部气团的传输影响显著, 但没有发生污染过程.可见区域联防联控可有效降低传输对郑州市大气污染的影响.
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