环境科学  2022, Vol. 43 Issue (5): 2415-2426   PDF    
基于源反演和气溶胶同化方法天津空气质量模式预报能力改进
蔡子颖1,2, 唐邈3, 肖致美3, 杨旭1,2, 朱玉强1,2, 韩素芹1,2, 徐虹3, 邱晓滨4     
1. 天津市环境气象中心, 天津 300074;
2. 中国气象局-南开大学大气环境与健康研究联合实验室, 天津 300074;
3. 天津市生态环境监测中心, 天津 300074;
4. 天津市气象科学研究所, 天津 300074
摘要: 为提升天津空气质量数值模式精细化预报能力, 基于高分辨率排放源清单, 技术应用源反演技术和气溶胶三维变分同化方法开展2020年天津空气质量数值预测分析, 评估不同技术对空气质量模式预报能力改进, 并结合气象因素评估模式系统性误差, 以期提升天津空气质量精细化预报能力, 服务分区精细化大气污染防治.结果表明, 基于高分辨率排放源清单、源反演技术和气溶胶三维变分同化方法, 可有效改进天津空气质量模式预报能力, 调整后天津PM2.5、PM10、SO2、NO2和O3浓度预报平均偏差均在2 μg ·m-3以内, 其中高分辨率排放源清单应用后PM2.5平均偏差为1.80 μg ·m-3, 源反演技术和气溶胶三维变分同化技术应用后平均偏差分别为-1.45 μg ·m-3和-3.98 μg ·m-3, 均显著小于原模式的18.75 μg ·m-3; PM2.5浓度预报和实况的相关系数, 基于高分辨率排放源清单、源反演技术和气溶胶三维变分同化分别提高至0.77、0.80和0.92, 相对误差分别下降至33.71%、30.62%和21.91%, 空间差异有效预报天数提高至145、175和360 d, 优于原空气质量模式PM2.5浓度预报相关系数的0.73、相对误差的35.66%和空间差异有效预报天数的100 d.其中气溶胶三维变分同化技术将天津中-重度过程预报TS评分由0.46提升至0.72, 重污染过程预报TS评分由0.60提升至0.80.方法改进后天津空气质量数值模式预报仍存在一定系统性误差, 呈现低污染时预报偏高, 高浓度时预报偏低; 低相对湿度时预报偏高, 高相对湿度时预报偏低; 低风速时预报偏低, 高风速时预报偏高的特征, 尤其锋前低压和低压槽天气时PM2.5浓度预报值比实况显著偏低, 可根据上述特征进行系统性调整, 进一步提升空气质量数值模式预报准确性, 精细服务天津大气污染防治.
关键词: 空气质量数值模式      源反演      气溶胶三维变分同化      天津      天气背景     
Improvement of Environmental Model Prediction Based on Inversion and Aerosol Assimilation
CAI Zi-ying1,2 , TANG Miao3 , XIAO Zhi-mei3 , YANG Xu1,2 , ZHU Yu-qiang1,2 , HAN Su-qin1,2 , XU Hong3 , QIU Xiao-bin4     
1. Tianjin Environmental Meteorological Center, Tianjin 300074, China;
2. CMA-NKU Cooperative Laboratory for Atmospheric Environment-Health Research, Tianjin 300074, China;
3. Tianjin Ecological Environment Monitoring Center, Tianjin 300074, China;
4. Tianjin Institute of Meteorology, Tianjin 300074, China
Abstract: In order to improve the fine prediction ability of the Tianjin air quality numerical model, based on a high-resolution emission source list, source inversion technology and an aerosol three-dimensional variational assimilation method were applied to carry out the numerical prediction and analysis of Tianjin air quality in 2020. We evaluated the improvement of the air quality model prediction ability of different technologies, combined with meteorological factor assessment model systematic error, in order to improve the Tianjin air quality fine prediction ability. The results showed that the prediction ability of the Tianjin air quality model could be effectively improved based on a high-resolution emission source inventory, a source inversion technique, and an aerosol three-dimensional variational assimilation method. After adjustment, the average deviations in the mass concentration prediction of PM2.5, PM10, SO2, NO2, and O3 were all less than 2 μg·m-3. Based on the high-resolution emission source inventory, source inversion technique, and aerosol three-dimensional variational assimilation, the correlation coefficients of PM2.5 mass concentration prediction and observation were increased to 0.77, 0.80, and 0.92, respectively; the relative errors were reduced to 33.71%, 30.62%, and 21.91%, respectively; and the effective forecast days of spatial difference were increased to 145, 175, and 360 days, respectively. This was better than the correlation coefficient of the initial air quality model regarding PM2.5 mass concentration forecast; the relative error was 35.66%, and the effective forecast days of spatial difference was 100 days. The aerosol three-dimensional variational assimilation technique improved the TS score of the Tianjin moderate-severe process forecast from 0.46 to 0.72 and the heavy pollution process forecast TS score from 0.60 to 0.80. There were still some systematic errors in the prediction of the quality numerical model in Tianjin, such as high prediction at low pollution, low at high concentration, high at low relative humidity, and low at high relative humidity. The prediction of PM2.5 mass concentration was lower at low wind speed and higher at high wind speed. In particular, the predicted value of PM2.5 mass concentration in pre-frontal low pressure and low-pressure trough weather was significantly lower than that in reality, which could be systematically adjusted according to the above characteristics to improve the prediction accuracy of the air quality numerical model.
Key words: air quality numerical model      source inversion      aerosol three-dimensional variational assimilation      Tianjin      weather background     

大气环境问题是生态文明建设的关键问题, 受到政府和群众广泛关注.近年随着蓝天保卫战深度开展, 通过能源结构调整、工业治理和科学污染防治, 中国大气环境显著改善.在重污染天气应对方面, 建立了预报预测-会商分析-预警应急-跟踪评估全过程的应急技术体系[1], 空气质量预报和重污染天气预警在大气污染科学防治中发挥积极作用.空气质量预报预警技术, 主要有天气学预报方法[2, 3]、统计学预报方法[4, 5](包括人工智能方法[6, 7])和数值模式预报方法[8~10].空气质量数值模式以大气动力学理论为基础, 通过一套复杂的偏微分方程组描述大气污染物在空气中的各种物理化学过程, 并利用计算机求解预报污染物浓度动态分布和趋势变化, 在空气质量预报和重污染天气预警中发挥重要作用[11].如NAQPMS模式[12]和CUACE模式[13]都是其中的优秀代表, 指导生态环境部和中国气象局全国空气质量预报业务的开展, 此外北京、上海和广东、湖北区域气象中心建立华北[14, 15]、华东[16, 17]、华南[18]和华中[19]环境气象模式, 南京大学模式等也在区域空气质量预报中发挥积极作用[20].国外先进的空气质量模式如WRF/Chem[21]、CMAQ[22]和CMAX[23]也在中国多地被成熟地运用.空气质量数值模式即被用来支撑大范围或者城市级别空气质量趋势预测, 在精细化科学治污染需求背景下, 也需要其向更精细空间尺度预报发展, 除模式本身分辨率的提升和一些参数化方案优化, 一些其它成熟技术运用也至关重要.空气质量模式预报性能提升, 首先需要高分辨率排放清单的编制[24, 25], 以消除排放源给模式带来的误差, 清华MEIC清单为空气质量模式提供了可靠的人为污染排放清单[26, 27]; 一些基于观测和卫星的源反演技术应用, 进一步弥补源清单本身的不足[28, 29]; 同化技术, 是数值模式消除初始场误差的关键核心技术, 在过去气象模式发展中发挥了极其重要的作用[30, 31], 污染同化近年也被用于空气质量模式的改进, 大的系统有美国的GSI同化系统[32], 具体工作如文献[33~36], 其方法可分为逐步订正法、牛顿张弛逼近法、最优插值法[37, 38]、变分方法[39, 40]和卡曼滤波法; 气象预测误差的降低也是空气质量模式改进的重要一步, 尤其是边界层参数方案优化, 如天津空气质量模式基于湍流普朗特数的海陆交替地区边界层参数方案优化[41]; 模式化学转化过程的误差和干湿沉降的误差降低也是重要的, 一些新的化学机制被发现并增补进模式, 如气溶胶非均相化学过程[42]等; 除模式本身, 基于模式输出结果的一些订正方法也被用于改善预报结果, 常用的为机器学习和人工智能技术等.

天津市空气质量预报和重污染天气预报预警由天津市生态环境部门和天津市气象部门联合开展.基于防治需求, 天津市气象部门在原有的全市空气质量指数、污染气象条件和霾等级趋势预测的基础上, 2020年开展了环境气象智能网格预报, 实现了0~10 d空气质量指数、污染气象条件和霾等级5 km分辨率精细化预报.其核心支撑技术包括:基于气象要素的协同订正技术, 基于空间地形的经验修正技术, 天津市空气质量数值模式精细化预报技术.其中空气质量模式为天津环境气象智能网格预报提供初始底板, 是其实现时空精细化的关键环节.本文基于高分辨率排放源、源反演、气溶胶三维变分同化技术和基于气象背景的订正技术, 逐步分析技术应用对天津空气质量预报的改进, 以及其存在的不足, 以期合理评估提升天津空气质量预报和重污染天气预警能力, 实现大气污染防治分区的精细化服务.

1 材料与方法 1.1 监测数据

本文监测数据分为3个部分, 空气质量六要素浓度来自天津市生态环境监测中心发布的32个站逐小时监测数据; 周边地区空气质量监测数据来自生态环境部发布的逐小时PM2.5浓度监测数据; 气象数据来自中国气象局监测, 上述数据均按照要求进行严格的质量控制.

1.2 高分辨率排放源编制

模式的人为排放源清单为逐月工业、农业、交通、生活和电力行业BC、OC、SO2、NOx、CO、PM2.5、PM10、NH3和VOC排放量.使用排放清单分为3个版本, MEIC的2014源清单、MEIC的2017排放清单, 清单分辨率0.25°×0.25°, 均来自贺克斌和张强的MEIC团队(http://meicmodel.org), 天津源谱调查清单(2018版本), 清单分辨率1 km×1 km, 来自天津生态环境监测中心.

1.3 天津空气质量数值模式

天津市空气质量数值模式(TJ-EM), 以WRF/Chem为核心构建, 该模式是由NCAR和NOAA联合一些大学和研发机构开发的中尺度在线大气化学模式, 考虑了大气污染的化学过程、平流输送、湍流扩散和干湿沉降过程, 在全球空气质量预报和模拟中有广泛的运用.模式版本为WRF/Chem3.9.1版本, 气相化学过程采用CBMZ机制, 气溶胶过程采用MOSAIC模型.主要物理过程设置如下:积云对流方案采用grell-3D, 微物理过程采用WSM5, 长波辐射方案和短波辐射方案采用RRTMG, 考虑气溶胶直接辐射反馈, 边界层方案使用YSU, 模式时间为2020年1月~2020年12月, 预报数据均为起报时的前24 h.

1.4 源反演方法

参考程兴宏[29]的空气质量模式排放源反演方法, 在MEIC2017排放清单和天津地区源谱调查数据基础上, 基于源-浓度响应关系, 通过自适应的Nudging源反演方法, 经过7次迭代反算调整排放源清单使计算模拟值趋向观测值, 实现模式源同化反演.该方法即在空气质量模式中加入排放源的张弛调整项, 以减少模式预报结果与实测浓度的误差, 并以模式预报误差作为迭代收敛判据, 通过模式预报结果与实测值的误差迭代算子逐步修正污染源分布, 逐步逼近获取排放源的真值分布.Nudging源反演模型假设空气质量模式能够较好地模拟污染物的传输、扩散、转化和迁移等物理和化学过程, 模拟值和实测值偏差取决于污染源清单的不确定性, 通过迭代计算使模拟值趋于观测值, 从而获得相对客观、准确的排放源清单, 该方法适用于排放清单的微调, 要求基础排放清单的空间分布相对准确和精细.源反演使用模拟数据为2020年1月~2020年12月, 清单进行逐月修正调整.

1.5 气溶胶同化方法

三维变分方法是资料同化的常用方法之一, 其基本原理是将一个物理学问题或者其他学科问题转化为求解泛函极值的问题, 能够减少原有某些问题的约束条件, 最终解又能收敛或者近似收敛到原约束问题的解.其目标泛函如式(1):

(1)

式中, x为分析场; xb为背景场, B为与背景场xb对应的误差协方差, 称为背景误差协方差; y为观测场, R为与观测场对应的误差协方差, 称为观测误差协方差; H为将状态变量从分析场映射到观测场的观测算子; T为转置矩阵.

本文气溶胶资料同化方法基于WRF/Chem的MOSAIC气溶胶方案, 方案中包含EC、OC、NO3-、SO4-、Cl-、NH4+、Na+和其他无机成分等8种气溶胶, 并将气溶胶分为4个粒径段(0.039~0.1、0.1~1.0、1.0~2.5和2.5~10 μm).将Cl-、NH4+、Na+和其他无机成分归为一类, 记为OTR, 即将气溶胶分为5类(EC、OC、NO3-、SO4-和OTR).在同化运算中, 将5种气溶胶组分所有粒径(PM2.5为前3个粒径段, PM10为4个粒径段)的总浓度作为状态变量.因此, 目标泛函式中背景场xb为WRF/Chem模式输出的气溶胶组分浓度的预报场或者背景场, 观测场y为实际观测的气溶胶或者其组分浓度, 观测算子H将模式输出的格点类型的不同粒径段的气溶胶组分浓度进行求和并插值到观测站点.运算过程是通过迭代算法求解J(x)的最小值最所对应的最优解x, 该最优解即为经过同化后的最优分析场, 并将作为改进后的化学初始场, 用于数值模式的下一次运算.在实际计算过程中, 通常使用泛函的增量形式, 定义δx=x-xb, 称为增量场, d=y-Hxb, 称为更新向量, 则上述泛函可以转化为如式(2)所示的增量形式, 通过求解增量场δx, 将其叠加在背景场上, x=xb+δx, 即得到分析场x.方法具体参见文献[43], 同化PM2.5浓度观测范围如图 1.

(2)
图 1 模式模拟范围和气溶胶同化空气质量观测站点分布 Fig. 1 Model simulation area and observation stations used for aerosol assimilation

1.6 模式预报产品评估检验方法

本文检验评估指标包括4种, 分别为平均偏差(AD)、相对误差(RE)、相关系数(R)和TS评分, 其公式如下:

(3)

式中, NA为预报正确次数; NB为空报次数; NC为漏报次数.

(4)
(5)
(6)

式中, Cp为模式模拟值, Co为观测值, 表示所有数据的平均, σoσp分别表示观测值和模拟值的标准差.

2 结果与讨论 2.1 天津2020年空气质量和气象条件特征分析

2020年天津平均风速为2.16m·s-1, 相对湿度为59%, 混合层厚度为534m, ρ(PM2.5)为48μg·m-3, O3日最大8 h平均浓度第90百分位数为190μg·m-3, ρ(PM10)为68μg·m-3, ρ(SO2)为8μg·m-3, ρ(NO2)为39 μg·m-3, ρ(CO)为1.7mg·m-3, 达标天数245 d, 重污染天数11 d.冬半年(1~3月和10~12月)平均风速2.06 m·s-1, 混合层厚度为404 m, 雾日为16 d, 大气扩散条件较差, 其中1月出现近7年最差大气扩散条件, 重污染天数7 d.夏半年(4~9月), 平均风速为2.25 m·s-1, 混合层厚度为665 m, 降水量525.5 mm, 雾日为3 d, 大气扩散条件较好, PM2.5轻度污染天出现1 d.

2.2 基于高分辨率排放清单天津空气质量模式预报效果评估

为研究高分辨率排放清单对天津空气质量模式预报能力改进, 分别采用MEIC2014排放清单(清单分辨率0.25°×0.25°)、MEIC2017排放清单(清单分辨率0.25°×0.25°), 天津源普查数据(清单分辨率1 km×1 km, 天津以外使用MEIC2017排放清单), 基于天津空气质量模式预测天津2020年1月~2020年12月逐日空气质量六要素浓度(每日滚动预报, 取前24h).表 1显示, 基于高分辨率天津源普查清单数据, 可有效改进天津空气质量六要素浓度预报效果, 模式预报ρ(PM2.5)相对误差由35.66%下降至33.71%, ρ(PM10)由45.60%下降至37.20%, ρ(SO2)由53.48%下降至36.16%, ρ(CO)由86.38%下降至59.13%, ρ(O3)由31.11%下降至22.70%(表 1). 天津源普查清单(高精度清单)与MEIC2017排放清单最大的差异是排放清单的分辨率, 前者分辨率1 km×1 km, 后者仅为0.25°×0.25°.相比天津全市均值预测, 分区精细化空气质量预测对排放清单精度要求更高.图 2给出天津16个区空气质量六要素预报值和实况值相对误差, 采用高精度清单相比MEIC2017排放清单, 天津空气质量模式预报值各区平均PM2.5浓度相对误差由42.81%下降至36.12%, 16个区均有改进, 其中下降超过8%的有5个, 分别为东丽、和平、河西、南开和西青; 改进幅度小于5%的有4个, 分别为宝坻、滨海、津南和宁河.PM10浓度预报值各区相对误差改进与PM2.5类似, 各区平均相对误差由45.83%下降至43.82%. SO2浓度改进更为明显, 预报值各区平均相对误差131.11%下降至48.45%, 尤其是市区和市郊四区, 下降幅度均超过100%, 这与近年市区采暖由煤改为天然气是密切相关的, MEIC2017排放清单市区和近郊的SO2排放量明显高估. NO2浓度预报值各区平均相对误差由47.95%下降至37.07%, 11个区有改进, 下降超过10%的区为东丽、和平、河西、南开、静海、武清和西青, 集中在天津市区、近郊或者城市化较好的区域, 源普查的高分辨率源数据对交通源更精准的表述是其改进的原因之一.CO浓度全市均值预报相对误差由86.38%下降至59.13%, 但各区平均相对误差未有明显改进, 表明自然源贡献明显的物种, 仅通过高分辨率人为排放清单, 很难改进其空间预报能力. O3浓度预报各区平均相对误差由29.95%下降至26.78%, 改进幅度较小, 改进区是11个, 与NO2浓度预报改进的区域对应, 表明NOx排放清单空间分布精度对于O3空间预报能力提升有重要影响.

表 1 不同排放源空气质量模式天津地区空气质量六要素浓度预测检验1) Table 1 Test of air quality prediction by environmental models in Tianjin

图 2 不同排放源清单天津各区空气质量六要素预报平均相对误差 Fig. 2 Average relative error of air quality forecast by different emission sources in Tianjin

2.3 基于源反演方法天津空气质量模式预报效果评估

自适应的Nudging源反演方法是常用的一种源反演方法, 程兴宏等[29]在北京和孟凯等[28]在京津冀都应用该方法进行了空气质量模式预报能力改进研究, 并取得良好效果.以2020年1月~2020年12月模拟和观测为基础, 利用该方法, 通过7次迭代逐步修正污染源分布, 得到新的逐月排放源清单, 基于天津空气质量模式进行预测, 该方案定义为TJSPN方案, 基于原来的天津源普查数据进行空气质量数值模式预测定义为TJSP方案. 对比两种方案全年预报和实况统计情况, Nudging源反演技术应用后预报改进明显, 天津以外京津冀及周边地区(图 3), PM2.5浓度预测相对误差由50.40%下降至41.47%, PM10由45.79%下降至39.16%, SO2由51.13%下降至31.60%, NO2由33.59%下降至23.84%, CO由51.69%下降至25.64%, O3由25.48%下降至21.51%, 平均偏差PM2.5由9.3μg·m-3下降至4.0μg·m-3, 有效地调整了基于MEIC2017排放清单空气质量模式预测2020年空气质量时清单滞后问题, 也通过自适应的Nudging源反演, 有效调整周边地区的排放源, 提高天津空气质量输送模拟的准确性.

图 3 基于源同化方法不同城市PM2.5预报和实况的平均偏差对比 Fig. 3 Comparison of average deviation between PM2.5 forecast and actual situation in different cities based on Source assimilation method

Nudging源反演方法不仅对于大范围排放清单改进有效, 对天津地区, 即使使用高分辨率源普查数据制作源排放清单, Nudging源反演方法的运用, 仍可对源进行有效微调, 以实现预测准确性的进一步提高.TJSPN相比TJSP方案, 天津空气质量六要素预测和实况的相关系数、相对误差和平均偏差均有改进(表 2).其原因为: 一是消除2018年源普查清单在2020年空气质量预测中清单滞后的误差; 二是一些微调也降低了源普查清单对于模式模拟的不适应.统计结果分析表明:调整后的空气质量六要素预测值平均偏差均在2μg·m-3以内, PM2.5呈现持续改进, NO2、CO和O3明显改进(Nudging源反演方法调整了NO2和VOC).

表 2 TJSP方案和TJSPN方案环境模式天津地区空气质量六要素浓度预测检验 Table 2 Test of air quality prediction in Tianjin by TJSP scheme and TJSPN scheme

Nudging源反演方法通过源调整改进模式预报能力, 不仅体现在平均浓度, 对重污染天气预报预警能力改进也有明显作用. 2020年天津出现以PM2.5为首要的重污染天气10 d, 中度污染8 d, 上述18 d假定模式预报中度及以上空气质量则为有效提示, TJSPN方案预报准确11 d, 与TJSP一样, 但空报次数(预报中度及上污染过程, 实况未出现上述过程), TJSPN的空报为6 d, TJSP为10 d.对于光化学污染过程, O3虽然是二次污染物, 但在合理分析的基础上, 通过Nudging源反演方法调整NOx和VOC清单, 也可以提升O3污染预报准确率, 天津2020年臭氧污染69 d, TJSPN预报准确56 d, 空报15 d, 比TJSP方案30 d预报准确大幅度提升, 空报也未明显增加.基于TS评分综合考量预报准确次数和空报次数, TJSPN为0.67, TJSP为0.42, O3污染预报改进明显.

2.4 基于气溶胶同化方法天津环境气象模式预报能力改进

三维变分方法是资料同化的常用方法之一, 通过气溶胶三维变分同化可以有效将PM2.5观测值融入空气质量模式污染初始场, 提升模式预报准确性.基于2020年1~12月数据进行相关方案比对, 无气溶胶三维变分同化的方案为之前的TJSPN方案, 有气溶胶三维变分同化的方案定义为ass方案, 同化的空气质量观测数据为京津冀、山东半岛、河南、辽宁和内蒙等模拟范围内的生态环境部国家站空气质量数据, 天津为本地32个空气质量站监测数据.

图 4图 5给出TJSPN方案和ass方案PM2.5浓度预报和实况相关系数和相对误差, 从中可知, 气溶胶三维变分同化可有效改进24 h PM2.5浓度预报能力, 其相关系数由0.80提高到0.92, 相对误差由30.62%下降至21.91%.改进在全年12个月均有表现.基于相关系数分析, TJSPN方案夏季PM2.5浓度预报和实况相关系数最低, 相对误差最大, 加入气溶胶三维变分同化后, ass方案夏季预测虽仍差于秋冬季, 但相对误差明显减少, 相关系数明显提高, 有效解决低夏季多降水性天气污染初始场累积性误差偏高问题.ass方案秋冬季预报改进幅度略小于夏季, 但其预报能力已经达到一个较高的水平, 2、3、4、10、11和12月PM2.5浓度预报和实况相对误差都在20%以下, 相关系数接近和超过0.95, 较好预测未来24 h PM2.5浓度变化, 对比TJSPN方案(未气溶胶同化), 其仅在4月预报值相对误差小于20%.气溶胶三维变分同化技术对于重污染预警准确率的提升作用明显, 2020年18次中-重度污染过程, 13次预报准确, 0次空报, TS评分0.72, 10次重污染过程8次预报准确, 0次空报, TS评分0.80, 相比TJSPN方案, 准确率大幅度提升(2020年18次中-重度污染过程, 11次预报准确, 6次空报, TS评分0.46, 10次重污染过程6次预报准确, 0次空报, TS评分0.60).

图 4 气溶胶同化前后天津地区PM2.5预测和实况相关系数对比 Fig. 4 Comparison of correlation coefficients of PM2.5 prediction before and after aerosol assimilation in Tianjin

图 5 气溶胶同化前后天津地区PM2.5预测相对误差对比 Fig. 5 Comparison of relative error of PM2.5 prediction before and after aerosol assimilation in Tianjin

天津高分辨率清单、Nudging源反演方法和气溶胶同化方法应用, 其基础目标是提升天津空气质量预报和重污染天气预警准确率, 核心目标是为了发展城市级别精细化空气质量预报技术, 以支撑空气质量数字网格预报或分区预报预警工作, 为大气污染科学防治提供支撑.检验ass方案天津16个区PM2.5浓度预报能力, 定义各区PM2.5浓度预报日值和实况相关系数超过0.4为有效反映出当日区与区之间PM2.5浓度空间差异(置信区间90%), 预报数据可有效支撑当日分区重点管控.在上述技术基础上, ass方案预报值和实况值相关系数超过0.4的天数为360 d, TJSPN方案为175 d, 基于天津地区高精度排放源方案为145 d, MEIC2017方案为100 d.由此认为, 通过高分辨率清单、Nudging源反演方法和气溶胶同化方法可建立一套城市级别的精细化分区空气质量预报技术, 实现更为精准的未来24 h分区空气质量预报服务和调度.

气溶胶三维变分同化在大区域空气质量预报中也有积极意义, 对比ass方案和TJSPN方案, 模拟范围内各城市PM2.5浓度预报值和实况值相对误差由48.64%下降至27.33%, 统计的22个城市中(图 6), 北京、滨州、沧州、德州、东营、邯郸、衡水、济南、廊坊、聊城、濮阳、石家庄、唐山、新乡、邢台和淄博这16个城市均小于30%, 其中淄博市为20.88%, 为所有城市PM2.5浓度预报和实况相对误差最小, 天津为21.91%, 仅次于淄博.由此可见, 同样的气溶胶三维变分同化技术和Nudging源反演方法, 但使用的排放清单存在差异, 可使天津PM2.5浓度模式预报能力高于周边, 也体现出高水平高精度的排放清单仍是上述技术最大发挥作用的基础, 高分辨率清单、Nudging源反演方法和气溶胶同化方法三者相互结合, 才能更有效地提升空气质量模式预报的准确性.

图 6 气溶胶同化前后京津冀及周边地区PM2.5预报相对误差 Fig. 6 Comparison of relative error of PM2.5 prediction before and after aerosol assimilation in Beijing-Tianjin-Hebei

2.5 不同天气背景和不同季节天津环境模式预报效果差异性分析

天津地区空气质量预报由天津市生态环境部门和天津市气象部门联合会商发布, 实际业务中在数值模式客观产品的支撑下, 仍需预报员通过天气学分析对其进行综合判断得出更准确的结论, 基于天气背景天津重污染天气特征分析, 修正数值模式结果在空气质量预报中有其积极作用[44].为更好地实现基于高分辨率清单、Nudging源反演方法和气溶胶同化方法的天津空气质量数值模式产品应用, 本文针对PM2.5浓度预报, 基于天气背景分析改进后天津空气质量模式预测误差, 以提炼其系统性误差, 用于结合天气学方法综合研判得到准确空气质量预报.

首先分析不同污染等级(以PM2.5浓度判别)模式预测PM2.5浓度相对误差和平均偏差, 表 3显示空气质量为优时, PM2.5浓度预报与实况相比略偏高, 良到重度污染, PM2.5浓度预报相比实况偏低, 且随着污染等级的增加其偏低程度加剧.从相对误差分析, 空气质量为良到中度污染时, PM2.5浓度预报值相对误差均在20%左右, 或者小于20%, 重污染天气相对误差扩大至27.43%, 体现出重污染天气峰值预报能力不足, 依就是基于上述技术调整后天津空气质量模式预报存在的一个问题.针对上述问题, 轻度以上污染(预报值)采用线性订正的方法调整(修正方程预报值×1.52-39), 调整前轻度~重度以上相对误差19.9%, 调整后相对误差为15.9%.

表 3 不同等级污染天津环境模式预报PM2.5性能检验 Table 3 Test of PM2.5 mass concentration prediction by environmental model in Tianjin regarding different pollution levels

其次对比气溶胶同化前后的预测数据, 存在一个系统性误差.大部分过程(包括重污染过程)通过污染初始场调整, 改善了环境模式的预报能力(图 7), 但也整体降低了模式PM2.5浓度平均值, 其降幅均值为2.54μg·m-3, 分析其主要原因可能为WRF/Chem模式在采用YSU边界层方案时, 预测的PM2.5日变化与实况日变化差异引起.空气质量数值模式基于YSU边界层方案预测得到PM2.5日变化相比实况波动更剧烈, 尤其是早晚峰08:00和20:00, 预测值普遍高于实况值(午间则预测值低于实况值), 本次试验采用20 h的观测值对初始场进行修正, 同化使得初始场平均浓度有所降低.基于该问题, 需要在后续深入研究, 根据预测PM2.5日变化和实况日变化差异, 得到合适的实况观测调整系数, 用于不同时刻气溶胶三维变分同化调整, 这可能也是气象同化与污染同化在技术流程环节上的不同.

图 7 不同方案PM2.5预测值(24 h)与实况值的比对 Fig. 7 Comparison between PM2.5 mass concentration predicted value and actual value in different schemes

分析不同风速和不同相对湿度, 风速小于1.5 m·s-1, PM2.5浓度预报值相比观测值略偏低(均值低5.6%), 风速介于1.5~2.5 m·s-1, 预报值和实况值接近, 风速大于2.5 m·s-1, 预报值略高于实况值(均值高12.5%).对于相对湿度, 低相对湿度条件模式预报PM2.5浓度高于实况, 相对湿度低于30%时平均高9.7%, 相对湿度介于30%~60%时高5.6%, 随着相对湿度增加, 模式预报值和观测值平均偏差由正转负, 表现为系统性偏低, 相对湿度介于60%~80%时, 表现最为明显, 模式预报值比观测值低6.5%, 相对湿度大于80%, 模式预报值比观测值低1.2%.

基于天气形势分析空气质量模式系统性误差(2020年的1~3月和10月~12月).根据海平面气压场[45]将污染分为高压前(低压后)、弱高压、高压后、低压前、低压槽(含华北小低压)、锋前低压和均压场这7种类型.表 4显示, 对于7种天气类型, PM2.5浓度预报偏差较大的是辐合风场特征比较明显的低压槽型, 主要表现为PM2.5浓度预报值明显低于实际观测值; 预报较好的为均压场型, 弱风场条件大气污染物缓慢累积, 空气质量模式可较好预测.分析预报均值和观测均值, 高压前、高压后和低压前, PM2.5浓度预报值和实况基本一致, 不用考虑系统订正; 均压场和弱高压PM2.5浓度预报值比实况略偏低, 可以适当调高; 锋前低压和低压槽PM2.5浓度预报值比实况显著偏低, 在使用预报产品时需调高预报值.分析不同天气类型气溶胶三维变分同化的改进, 相对误差降低较多的是弱高压、均压场、高压后和锋前低压这4种类型, 相对误差改进较小的是高压前、低压前和低压槽这3种类型.

表 4 不同天气类型PM2.5预测相对误差 Table 4 Relative error of PM2.5 forecast for different weather types

分析模式不同季节PM2.5预报能力差异性(表 5), 春季和秋季模式预报和实况相对误差较小, 冬季和夏季相对误差较大.引入高分辨率源后, 春季、秋季和冬季的相对误差得到明显缩小, 其中11、12和3月改进最为明显, 相对误差下降幅度均超过30%, 但夏季改进幅度明显偏小, 8~9月相对误差不降反升.应用源反演技术, 模式春、秋和冬季预报结果进步一改进, 并有效约束了夏季PM2.5预报相对误差, 其平均降幅在10%以上, 但其预报水平仍然较低, 8~9月相对误差达到40%左右.气溶胶同化技术应用有效地改善模式初始场, 使得2、3、4、10、11和12月PM2.5浓度预报和实况相对误差都降至20%以下, 最难预报的7~8月相对误差也控制在30%以内.通过高分辨率源、源反演和气溶胶同化技术有效地降低了各月PM2.5预报和实况的相对误差, 从整体预报效果而言, 改进后的模式仍然是2~4月, 10~12月预报效果最优, 夏季和深冬季节预报效果略偏差, 但基本也将相对误差控制在30%以内, 从改进幅度分析, 技术运用改进最为明显的是11~12月, 相对误差降幅均超过50%, 该时期也是重污染高发的时期.

表 5 天津地区不同月份PM2.5预报和实况相对误差/% Table 5 Relative errors of PM2.5 forecast in different months in Tianjin area/%

3 结论

(1) 基于天津源普查高分辨率排放清单应用, 可以较好地降低排放清单不确定性带来的误差, 天津空气质量模式PM2.5浓度预报相对误差由35.66%下降至33.71%, O3由31.11%下降至22.70%, 且分区预报能力显著提升, 改进幅度(相对误差减小)为:CO>SO2>O3>PM10>PM2.5>NO2.基于源反演方法的应用, 可以进一步提升清单对于空气质量模式的适应性, 调整后天津PM2.5、PM10、SO2、NO2和O3浓度预报平均偏差均在2μg·m-3.

(2) 气溶胶三维变分方法可以有效改进空气质量数值模式初始场, 技术应用后天津空气质量模式PM2.5浓度预报和实况相关系数由0.80提高到0.92, 相对误差由30.62%下降至21.91%, 中-重度过程预报TS评分由0.46提升至0.72, 重污染过程预报TS评分由0.60提升至0.8.弱高压、均压场、高压后和锋前低压这4类天气, 气溶胶三维变分技术应用改进效果优于高压前、低压前和低压槽这3种类型.

(3) 基于高分辨率排放源清单、源反演方法、气溶胶三维变分方法可以实现空气质量模式预报空间优化, 定义空间上各区PM2.5浓度预报日值和实况相关系数超过0.4为有效反映出当日区与区之间PM2.5浓度空间差异(置信区间90%), 技术应用后有效天数由100d增加到360d, 可有效支撑城市级别分区精细化大气污染防治服务.

(4) 空气质量数值模式预报数据后处理分析, 有助于消除模式系统误差, 进一步提升空气质量预报准确性.天津空气质量数值模式呈现PM2.5浓度预报, 低污染时预报偏高, 高浓度时污染偏低; 低相对湿度时预报偏高, 高相对湿度时偏低; 低风速时预报偏低, 高风速时偏高的特征, 预报员主观预报时可根据分析适当调整预报结果, 提升预报准确性.高压前、高压后、低压前和均压场空气质量模式PM2.5浓度预报和实况接近, 预报效果较好; 锋前低压和低压槽PM2.5浓度预报值比实况显著偏低, 在使用预报产品时需调高预报值.

(5) 空气质量数值预报模式春季和秋季PM2.5预报能力优于夏季和冬季, 基于高分辨率排放源清单、源反演技术和气溶胶三维变分同化方法改进后, 模式预报效果最佳的是2~4月和10~12月, 预报和实况相对误差均小于20%; 夏季和深冬季节预报效果略偏差, 相对误差20%~30%以内, 技术改进幅度最大的是11~12月, 相对误差降幅均超过50%.

参考文献
[1] 国家大气污染防治攻关联合中心. 大气重污染成因与治理攻关项目研究报告[M]. 北京: 科学出版社, 2021.
[2] Sun Z B, Zhao X J, Li Z M, et al. Boundary layer structure characteristics under objective classification of persistent pollution weather types in the Beijing area[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2021, 21(11): 8863-8882. DOI:10.5194/acp-21-8863-2021
[3] 毛曳, 张恒德, 朱彬, 等. 2016冬季京津冀一次持续重度霾天气过程分析[J]. 环境科学, 2021, 42(8): 3615-3621.
Mao Y, Zhang H D, Zhu B. Analysis of the continuous heavy pollution process in the winter of 2016 in Beijing, Tianjin, and Hebei[J]. Environmental Science, 2021, 42(8): 3615-3621. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2021.08.017
[4] Yang Y Q, Wang J Z, Gong S L, et al. PLAM-a meteorological pollution index for air quality and its applications in fog-haze forecasts in north China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(3): 1353-1364. DOI:10.5194/acp-16-1353-2016
[5] 张敏, 蔡子颖, 韩素芹, 等. 天津静稳指数建立及在环境气象预报和评估中的应用[J]. 环境科学学报, 2020, 40(12): 4453-4460.
Zhang M, Cai Z Y, Han S Q, et al. Establishment of stable weather index of Tianjin and its application in environmental weather forecast and assessment[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2020, 40(12): 4453-4460.
[6] 李颖若, 韩婷婷, 汪君霞, 等. ARIMA时间序列分析模型在臭氧浓度中长期预报中的应用[J]. 环境科学, 2021, 42(7): 3118-3126.
Li Y R, Han T T, Wang J X, et al. Application of ARIMA model for mid-and long-term forecasting of ozone concentration[J]. Environmental Science, 2021, 42(7): 3118-3126.
[7] 熊亚军, 廖晓农, 李梓铭, 等. KNN数据挖掘算法在北京地区霾等级预报中的应用[J]. 气象, 2015, 41(1): 98-104.
Xiong Y J, Liao X N, Li Z M, et al. Application of KNN data mining algorithm to haze grade forecasting in Beijing[J]. Meteorological Monthly, 2015, 41(1): 98-104.
[8] Zhang L, Wang T, Lv M Y, et al. On the severe haze in Beijing during January 2013: unraveling the effects of meteorological anomalies with WRF-Chem[J]. Atmospheric Environment, 2015, 104: 11-21. DOI:10.1016/j.atmosenv.2015.01.001
[9] Wang L T, Xu J, Yang J, et al. Understanding haze pollution over the southern Hebei area of China using the CMAQ model[J]. Atmospheric Environment, 2012, 56: 69-79. DOI:10.1016/j.atmosenv.2012.04.013
[10] 蔡子颖, 杨旭, 韩素芹, 等. 基于天气背景天津大气污染输送特征分析[J]. 环境科学, 2020, 41(11): 4855-4863.
Cai Z Y, Yang X, Han S Q, et al. Transport characteristics of air pollution in Tianjin based on weather background[J]. Environmental Science, 2020, 41(11): 4855-4863.
[11] 王体健, 李树, 庄炳亮, 等. 区域大气环境-化学-气候模拟[M]. 北京: 气象出版社, 2017.
[12] Tian Y, Wang Z, Pan X L, et al. Influence of the morphological change in natural Asian dust during transport: a modeling study for a typical dust event over northern China[J]. Science of the Total Environment, 2020, 739: 139791. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.139791
[13] Wang C, An X Q, Hou Q, et al. Development of four-dimensional variational assimilation system based on the GRAPES-CUACE adjoint model (GRAPES-CUACE-4D-Var V1.0) and its application in emission inversion[J]. Geoscientific Model Development, 2021, 14(1): 337-350. DOI:10.5194/gmd-14-337-2021
[14] 赵秀娟, 徐敬, 张自银, 等. 北京区域环境气象数值预报系统及PM2.5预报检验[J]. 应用气象学报, 2016, 27(2): 160-172.
Zhao X J, Xu J, Zhang Z Y, et al. Beijing regional environmental meteorology prediction system and its performance test of PM2.5concentration[J]. Journal of Applied Meteorological Science, 2016, 27(2): 160-172.
[15] 徐敬, 陈丹, 赵秀娟, 等. RMAPS_Chem V1.0系统SO2排放清单优化效果评估[J]. 应用气象学报, 2019, 30(2): 164-176.
Xu J, Chen D, Zhao X J, et al. Evaluation on SO2 emission inventory optimizing applied to RMAPS_Chem V1.0 system[J]. Journal of Applied Meteorological Science, 2019, 30(2): 164-176.
[16] 周广强, 余钟奇, 瞿元昊. ECMWF气象场驱动长三角PM2.5预报与最优集成[J]. 环境科学学报, 2021, 41(5): 1656-1664.
Zhou G Q, Yu Z Q, Zhai Y H. Forecast of PM2.5 over Yangtze River Delta by ECMWF data driving and optimal integration[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2021, 41(5): 1656-1664.
[17] 周广强, 谢英, 吴剑斌, 等. 基于WRF-Chem模式的华东区域PM2.5预报及偏差原因[J]. 中国环境科学, 2016, 36(8): 2251-2259.
Zhou G Q, Xie Y, Wu J B, et al. WRF-Chem based PM2.5 forecast and bias analysis over the east China region[J]. China Environmental Science, 2016, 36(8): 2251-2259. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2016.08.002
[18] 李婷苑, 吴乃庚, 邓雪娇, 等. 华南区域大气成分数值模式GRACEs预报性能评估[J]. 热带气象学报, 2021, 37(2): 207-217.
Li T Y, Wu N G, Deng X J, et al. Forecasting performance evaluation of GRACEs in Guangdong province[J]. Journal of Tropical Meteorology, 2021, 37(2): 207-217.
[19] 白永清, 祁海霞, 刘琳, 等. 华中区域环境气象数值预报系统及其初步应用[J]. 高原气象, 2016, 35(6): 1671-1682.
Bai Y Q, Qi H X, Liu L, et al. Development and preliminary application of environmental meteorology numerical model system in central China[J]. Plateau Meteorology, 2016, 35(6): 1671-1682.
[20] Wang T J, Jiang F, Deng J J, et al. Urban air quality and regional haze weather forecast for Yangtze River Delta region[J]. Atmospheric Environment, 2012, 58: 70-83. DOI:10.1016/j.atmosenv.2012.01.014
[21] 蔡子颖, 韩素芹, 邱晓滨, 等. 基于WRF/Chem模式天津地区重污染天气成因分析[J]. 高原气象, 2019, 38(5): 1108-1119.
Cai Z Y, Han S Q, Qiu X B, et al. Research on causes of severely polluted weather in Tianjin based on WRF/Chem[J]. Plateau Meteorology, 2019, 38(5): 1108-1119.
[22] 牛元, 程水源, 欧盛菊, 等. 基于光化学指标法的邯郸市臭氧生成敏感性[J]. 环境科学, 2021, 42(6): 2691-2698.
Niu Y, Cheng S Y, Ou S J, et al. Applying photochemical indicators to analyze ozone sensitivity in Handan[J]. Environmental Science, 2021, 42(6): 2691-2698.
[23] 尹晓梅, 蒲维维, 王继康, 等. 北京地区2019年2~3月供暖结束前后两次污染过程特征分析[J]. 环境科学, 2021, 42(5): 2110-2120.
Yin X M, Pu W W, Wang J K, et al. Characteristics of two pollution episodes before and after city heating in Beijing from February to March of 2019[J]. Environmental Science, 2021, 42(5): 2110-2120.
[24] Li M, Zhang Q, Zheng B, et al. Persistent growth of anthropogenic non-methane volatile organic compound (NMVOC) emissions in China during 1990-2017: drivers, speciation and ozone formation potential[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(13): 8897-8913. DOI:10.5194/acp-19-8897-2019
[25] Zheng B, Zhang Q, Geng G N, et al. Changes in China's anthropogenic emissions and air quality during the COVID-19 pandemic in 2020[J]. Earth System Science Data, 2021, 13(6): 2895-2907. DOI:10.5194/essd-13-2895-2021
[26] Liu J, Zheng Y X, Geng G N, et al. Decadal changes in anthropogenic source contribution of PM2.5 pollution and related health impacts in China, 1990-2015[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2020, 20(13): 7783-7799. DOI:10.5194/acp-20-7783-2020
[27] 何斌, 梅士龙, 陆琛莉, 等. MEIC排放清单在空气质量模式中的应用研究[J]. 中国环境科学, 2017, 37(10): 3658-3668.
He B, Mei S L, Lu S L, et al. The application of MEIC emission inventory in air quality model[J]. China Environmental Science, 2017, 37(10): 3658-3668. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2017.10.006
[28] 孟凯, 程兴宏, 徐祥德, 等. 基于CMAQ源同化反演方法的京津冀局地污染源动态变化特征模拟研究[J]. 环境科学学报, 2017, 37(1): 52-60.
Meng K, Cheng X H, Xu X D, et al. Spatial-temporal variations of pollutant emission sources inversed by adaptive nudging scheme over Beijing-Tianjin-Hebei region based on the CMAQ model[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2017, 37(1): 52-60.
[29] 程兴宏, 徐祥德, 安兴琴, 等. 2013年1月华北地区重霾污染过程SO2和NOx的CMAQ源同化模拟研究[J]. 环境科学学报, 2016, 36(2): 638-648.
Cheng X H, Xu X D, An X Q, et al. Inverse modeling of SO2 and NOx emissions using an adaptive nudging scheme implemented in CMAQ model in North China during heavy haze episodes in January 2013[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2016, 36(2): 638-648.
[30] Xie Y H, Chen M, Shi J C, et al. Impacts of assimilating ATMS radiances on heavy rainfall forecast in RMAPS-ST[J]. Remote Sensing, 2020, 12(7). DOI:10.3390/rs12071147
[31] Li Z H, Ballard S P, Simonin D. Comparison of 3D-Var and 4D-Var data assimilation in an NWP-based system for precipitation nowcasting at the Met Office[J]. Quarterly Journal of the Royal Meteorological Society, 2018, 144(711): 404-413. DOI:10.1002/qj.3211
[32] 陈杰, 李正强, 常文渊, 等. 基于改进GSI系统的气溶胶变分同化对WRF-Chem PM2.5分析和预报的影响评估[J]. 大气与环境光学学报, 2020, 15(5): 321-333.
Chen J, Li Z Q, Chang W Y, et al. Impact evaluation of aerosol variational assimilation based on Improved GSI system on WRF-Chem PM2.5 analysis and forecast[J]. Journal of Atmospheric and Environmental Optics, 2020, 15(5): 321-333.
[33] Chen D, Liu Z Q, Ban J M, et al. The 2015 and 2016 wintertime air pollution in China: SO2 emission changes derived from a WRF-Chem/EnKF coupled data assimilation system[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(13): 8619-8650. DOI:10.5194/acp-19-8619-2019
[34] Chen D, Liu Z Q, Ban J M, et al. Retrospective analysis of 2015-2017 wintertime PM2.5 in China: response to emission regulations and the role of meteorology[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(11): 7409-7427. DOI:10.5194/acp-19-7409-2019
[35] 靳璐滨, 臧增亮, 潘晓滨, 等. PM2.5和PM2.5~10资料同化及在南京青奥会期间的应用试验[J]. 中国环境科学, 2016, 36(2): 331-341.
Jin L B, Zang Z L, Pan X B, et al. Data assimilation and application experiments of PM2.5 and PM2.5~10 during Nanjing Youth Olympic Games[J]. China Environmental Science, 2016, 36(2): 331-341. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2016.02.003
[36] Li Z, Zang Z, Li Q B, et al. A three-dimensional variational data assimilation system for multiple aerosol species with WRF/Chem and an application to PM2.5 prediction[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013, 13(8): 4265-4278. DOI:10.5194/acp-13-4265-2013
[37] 崔应杰, 王自发, 朱江, 等. 空气质量数值模式预报中资料同化的初步研究[J]. 气候与环境研究, 2006, 11(5): 616-626.
Cui Y J, Wang Z F, Zhu J, et al. A preliminary study on data assimilation for numerical air quality model prediction[J]. Climatic and Environmental Research, 2006, 11(5): 616-626. DOI:10.3969/j.issn.1006-9585.2006.05.006
[38] Tombette M, Mallet V, Sportisse B. PM10 data assimilation over Europe with the optimal interpolation method[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2009, 9(1): 57-70. DOI:10.5194/acp-9-57-2009
[39] Jiang Z Q, Liu Z Q, Wang T J, et al. Probing into the impact of 3DVAR assimilation of surface PM10observations over China using process analysis[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2013, 118(12): 6738-6749. DOI:10.1002/jgrd.50495
[40] Feng S Z, Jiang F, Jiang Z Q, et al. Impact of 3DVAR assimilation of surface PM2.5observations on PM2.5 forecasts over China during wintertime[J]. Atmospheric Environment, 2018, 187: 34-49. DOI:10.1016/j.atmosenv.2018.05.049
[41] Yang J B, Tang Y X, Han S Q, et al. Evaluation and improvement study of the planetary boundary-layer schemes during a high PM2.5episode in a core city of BTH region, China[J]. Science of the Total Environment, 2021, 765. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.142756
[42] Chen D, Liu Z Q, Fast J, et al. Simulations of sulfate-nitrate-ammonium (SNA) aerosols during the extreme haze events over northern China in October 2014[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(16): 10707-10724. DOI:10.5194/acp-16-10707-2016
[43] 杨旭, 唐颖潇, 蔡子颖, 等. 基于气溶胶三维变分同化的天津地区PM2.5数值预报影响研究[J]. 中国环境科学, 2021, 41(12): 5476-5484.
Yang X, Tang Y X, Cai Z Y, et al. Impact of aerosol data assimilation with 3-DVAR method on PM2.5 forecast over Tianjin[J]. China Environmental Science, 2021, 41(12): 5476-5484. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2021.12.003
[44] 蔡子颖, 韩素芹, 汪靖, 等. 基于天气背景天津地区重污染天气特征分析[J]. 环境科学学报, 2017, 37(10): 3906-3917.
Cai Z Y, Han S Q, Wang J, et al. Analysis of synoptic characteristics of heavy pollution in Tianjin based on weather background[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2017, 37(10): 3906-3917.
[45] 蔡子颖, 姚青, 韩素芹, 等. 天津地区霾天气特征研究[J]. 中国环境科学, 2019, 39(1): 50-60.
Cai Z Y, Yao Q, Han S Q, et al. Research on characteristics of haze weather in Tianjin[J]. China Environmental Science, 2019, 39(1): 50-60. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2019.01.006