环境科学  2022, Vol. 43 Issue (5): 2373-2382   PDF    
引用本文
郝囝, 蔡子颖, 韩素芹, 杨旭, 樊文雁, 姚青, 邱晓滨. 基于模式过程分析技术天津地区PM2.5污染气象成因分析[J]. 环境科学, 2022, 43(5): 2373-2382.
HAO Jian, CAI Zi-ying, HAN Su-qin, YANG Xu, FAN Wen-yan, YAO Qing, QIU Xiao-bin. Research on Causes of Severely Polluted Weather in Tianjin Based on Process Analytical Technology[J]. Environmental Science, 2022, 43(5): 2373-2382.
基于模式过程分析技术天津地区PM2.5污染气象成因分析
郝囝1,2, 蔡子颖1,2,3, 韩素芹1,2,3, 杨旭1,2,3, 樊文雁1,2,3, 姚青1,2,3, 邱晓滨1,2,3     
1. 天津市气象科学研究所, 天津 300074;
2. 中国气象局-南开大学大气环境与健康研究联合实验室, 天津 300074;
3. 天津市环境气象中心, 天津 300074
收稿日期: 2021-09-02; 修订日期: 2021-09-26
基金项目: 天津市自然科学基金项目(19JCQNJC08000); 国家自然科学基金项目(41771242); 天津市重大专项(18ZXAQSF00130, 18ZXSZSF00160); 中国气象局创新发展专项(CXFZ2021Z034); 中国气象局预报员专项(CMAYBY2019-007)
作者简介: 郝囝(1989~), 女, 博士研究生, 工程师, 主要研究方向为环境气象预报和评估, E-mail: 824510059@qq.com
通信作者: 蔡子颖，E-mail: 120078030@163.com
摘要: 基于WRF/Chem数值模式, 通过过程分析技术和标记法源追踪技术解析水平输送、湍流混合、垂直运动、对流作用和区域输送对天津地区地面PM2.5质量浓度影响, 研究2019年6月~2021年5月天津地区重污染天气成因.结果表明, 基于上述方法可实现重污染天气气象成因定量描述, 从水平输送、湍流混合、垂直运动、对流作用和区域输送角度实现重污染天气成因数值归因分析.天津地区水平输送作用为-2.03μg ·(m3 ·h)-1、垂直平流为-2.24μg ·(m3 ·h)-1、垂直混合为-11.70μg ·(m3 ·h)-1、对流作用为-0.03μg ·(m3 ·h)-1和区域输送贡献36.23%, 2019年6月~2021年5月共出现16次重污染过程, 除一次沙尘影响和一次烟花爆竹影响外, 均可通过建立数值归因方法, 以水平输送作用变化速指标(α)、对流作用变化速指标、垂直平流作用变化速指标(φ)和湍流混合作用变化速指标(β)以及区域输送百分率指标(τ), 对重污染气象成因进行合理解释, 天津重污染天气解析指标为α>-2.0% ·h-1、β>-7.7% ·h-1、φ>2% ·h-1、θ < 12% ·h-1、τ>50%和PBL(混合层厚度) < 250 m.解析指标表明湍流混合能力和混合层厚度降低在近年重污染天气形成中有重要影响, 14次过程均可从指标清晰解析出上述成因, 水平风场辐合和垂直平流输送在部分重污染天气中会叠加在大气垂直扩散条件下降基础上, 进一步触发重污染天气形成, 其出现次数分别为6次和4次.基于过程分析技术可建立定量化的大气自净能力评估指标, 其与传统的通风系数指标有较好的相关性, 数值模式大气自净能力评估指标θ与PM2.5相关系数为0.65, 高于传统指标, θ < 12% ·h-1时, 表明大气扩散条件极差, 其中81.25%的重污染天气符合该指标, θ>30% ·h-1后, 大气自净能力超过排放影响, 出现污染超标的概率不到1.5%.
关键词: 过程分析技术      污染成因      数值模拟      重污染天气      天津     
Research on Causes of Severely Polluted Weather in Tianjin Based on Process Analytical Technology
HAO Jian1,2 , CAI Zi-ying1,2,3 , HAN Su-qin1,2,3 , YANG Xu1,2,3 , FAN Wen-yan1,2,3 , YAO Qing1,2,3 , QIU Xiao-bin1,2,3     
1. Tianjin Institute of Meteorology, Tianjin 300074, China;
2. CMA-NKU Cooperative Laboratory for Atmospheric Environment-Health Research, Tianjin 300074, China;
3. Tianjin Environmental Meteorological Center, Tianjin 300074, China
Abstract: Based on the WRF/Chem numerical model, the effects of horizontal transport, turbulent mixing, vertical motion, convection, and regional transport on the surface PM2.5 mass concentration in Tianjin were analyzed using process analysis and labeling source tracing techniques, and the causes of heavy pollution weather in Tianjin from June 2019 to May 2021 were studied. The results showed that the meteorological causes of heavy pollution weather can be assessed using this method; the horizontal transport was -2.03 μg·(m3·h)-1, the vertical advection was -2.24 μg·(m3·h)-1, the vertical mixing was -11.70 μg·(m3·h)-1, the convection was -0.03 μg·(m3·h)-1, and the contribution of regional transport was 36.23%. For 16 heavy pollution processes, except for dust and fireworks, the numerical attribution method could be established. The meteorological causes of heavy pollution could be reasonably explained by the horizontal transport change rate index (α), convection change rate index, vertical advection change rate index (φ), turbulent mixing change rate index (β), and regional transport percentage index (τ). The analytical indexes of heavy pollution weather in Tianjin were as follows: α>-2.0%·h-1, β>-7.7%·h-1, φ>2%·h-1, θ < 12%·h-1, τ>50%, and PBL (mixed-layer thickness) < 250 m. The analytical index showed that the turbulent mixing capacity and the decrease in the thickness of the mixing layer had an important influence on the formation of heavy pollution weather in recent years. Horizontal wind field convergence and vertical advection transport will be superimposed on the decline of atmospheric vertical diffusion conditions in some heavy pollution weather, which will further trigger the formation of heavy pollution weather; the occurrence times were 6 and 4, respectively. Based on the process analysis technology, a quantitative evaluation index of atmospheric self-purification capacity could be established, which had a good correlation with the traditional ventilation coefficient index. The correlation coefficient between θ and PM2.5 was 0.65, which was higher than the traditional index. A θ value of less than 12%·h-1 indicated that the atmospheric diffusion condition was very poor. A total of 81.25% of the heavy pollution weather accorded with this index, and θ greater than 30%·h-1 indicated that the atmospheric diffusion condition was very poor. The self-purification capacity of the atmosphere exceeded the impact of emissions, and the probability of excessive pollution was less than 1.5%.
Key words: process analytical technology      cause of air pollution      numerical simulation      heavily polluted weather      Tianjin     

PM2.5指悬浮在大气中空气动力学等效直径≤2.5 μm的颗粒物, 对环境质量、大气能见度[1, 2]、人体健康[3, 4]和气候变化均有重要的影响, 当其日均浓度>150 μg·m-3时, 即出现重污染天气.为降低天津市重污染天气污染峰值、保护公众健康, 各城市都制定了重污染天气应急预案, 明确预警启动条件和流程, 明确响应措施, 并在2013~2021年期间通过重污染预警和应急响应, 减缓不利气象条件出现时重污染天气的影响[5].随着重污染天气应对工作逐步深入, 科学治污、精准治污和依法治污理念不断突出, 重污染天气预警和成因的科学化、精细化成为应需求而产生的一项重要研究.如2017年由环境保护部牵头, 多部委和高校协同组织开展了大气重污染成因与治理攻关项目, 建立了预测预报-会商分析-预警应急-跟踪评估全过程重污染天气应急技术体系[6].

重污染天气的发生一般认为是大气污染物过量排放和不利气象条件相互作用的结果[7, 8], 气象直接影响可以分为水平输送[9]、湍流混合[10, 11]、平流输送[12]和干湿沉降[13]等, 间接影响如气象对二次反应影响和气象-污染反馈[14]作用等.重污染天气应急技术体系中, 很重要的一环即为重污染成因跟踪评估工作, 如“2+26”城市“一市一策”专家团队结合当地大气污染特征重污染天气应对工作[6, 15].重污染天气成因评估的方法从技术上可以分为四类, 一是气候学方法, 从大尺度环流背景分析重污染成因[16], 二是天气学方法, 基于高低空天气形势图, 气象要素对重污染过程进行成因分析[17]; 三是统计指标和试验观测[18, 19], 从统计指标和观测数值变化研究重污染成因; 四是数值模拟, 如CMAx模式PSAT模块[20, 21], CMAQ模式IPR模块[22, 23], CUACE模式的伴随技术[24]和NAQPMS模式[25, 26]的在线源解析等.在前期研究中, 本团队基于WRF/Chem模式的chemdiag模块以CO为示踪物分解水平输送、湍流混合和垂直运动对近地面大气污染的影响, 研究2014~2017年天津地区重污染天气成因, 实现了重污染天气数值归因[27].随着技术的发展, 通过一定的工作, 利用大气化学模式WRF/Chem可以实现基于PM2.5的直接数值归因, 如杨旭[28]的研究通过过程分析技术解析天津2019年1月10~15日重污染成因, 杨鹏[29]的研究解析南京一次夏季PM2.5污染岛污染事件, Chen[30]的研究分析京津冀地区严重灰霾形成和演变机制等.

华北平原、汾渭盆地、长江中下游平原和四川盆地是我国PM2.5污染较为严重的4个地区[31], 华北平原的京津冀及其周边地区PM2.5浓度为其中最高.该地区PM2.5污染主要成因：一是污染物排放超出环境容量50%[6, 32, 33]; 二是大气中氮氧化物和VOCs浓度高造成大气氧化性强[34]; 三是不利气象条件导致环境容量大幅降低, 京津冀及周边地区位于太行山东侧和燕山南侧的半封闭地形中, 存在大地形背风坡弱风区及其对流层中层气温距平“暖盖”结构等特征, 大气扩散条件先天不足[35, 36]; 四是区域传输对PM2.5影响显著[6, 37, 38], 各城市PM2.5受区域传输的影响为20%~30%, 大气重污染期间进一步增加到35%~50%.天津位于华北地区中部, 2018~2020年ρ(PM2.5)平均值为50.3μg·m-3, 年发生重污染天气12 d, PM2.5污染仍然是其生态文明建设中突出环境问题, 对公众健康产生危害.

基于此, 本文基于WRF/Chem数值模式, 通过过程分析技术[39]和标记法源追踪技术[40~42]解析水平输送、湍流混合、垂直运动、对流作用和区域输送对天津地区地面PM2.5浓度影响, 研究2019年6月~2021年5月天津地区重污染天气成因, 并定义5个新的变量, 水平输送作用变化速指标(α)、对流作用变化速指标、垂直平流作用变化速指标(φ)、湍流混合作用变化速指标(β)和区域输送百分率指标(τ), 通过5个变量和查算表实现天津地区重污染天气气象成因数值归因, 本研究进一步提高气象部门环境气象评估水平, 完善重污染天气应急的跟踪评估环节, 以期为地方大气污染防治工作提供积极有效的支撑.

1 材料与方法 1.1 监测数据

监测数据包括2个部分, 其中空气质量监测数据为天津市生态环境监测中心发布的27个站逐小时PM2.5质量浓度数据, 时间为2019年6月~2021年5月; 气象数据和天气形势分析数据来自天津市气象局.以上数据均经过严格质量控制, 其中空气质量指数监测数据质控方法参考环境气象指数AQI技术规定(HJ 633-2012).

1.2 模式设置

为实现天津地区重污染天气成因分析, 采用WRF/Chem模拟2019年6月~2021年5月天津地区空气质量.模式版本采用WRF/Chem3.8.1, 气相化学过程采用CBMZ机制, 主要物理过程设置如下：积云对流方案采用Grell-3D, 微物理过程采用WSM5, 长波辐射方案和短波辐射方案均采用RRTMG, 边界层方案分别使用YSU方案, 模式的人为排放源清单使用清华大学MEIC2016[43, 44], 分辨率0.25°×0.25°, 模式采用两层嵌套, 水平分辨率分别为27 km和9 km, 水平网格91×91和109×109, 中心经纬度为38.6°N, 116.2°E, 垂直方向分为27层, 气象初始场和背景场均使用NECP的FNL全球1°×1°数据.模式重新编译过程中将影响一次PM2.5的物理化学过程单独输出, 包含垂直平流(advz)、水平平流(advh)、垂直混合(vmix)、对流作用(conv)和排放过程(emis), 同时基于标记法源追踪技术实现京津冀地区不同城市一次PM2.5来源追踪解析, 方法见文献[32].所用化学机制为cbmz-mosaic-4bins, 包含气溶胶有：Na+、Cl-、NH4+、SO42-、BC、OC和OIN, 每一种气溶胶分为4档, 8种气溶胶中前三档相加即为PM2.5浓度, 四档全相加为PM10质量浓度.本研究期间模型可以较好地模拟PM2.5质量浓度, 其观测和实况相关系数为0.76, 相对误差为35.27%, 模拟PM2.5平均值为50.11 μg·m-3, 实况PM2.5平均值为48.14μg·m-3 (表 1).

表 1 天津地区环境模式不同季节PM2.5浓度模拟效果检验 Table 1 Test on the effect of PM2.5 concentration simulation in Tianjin in different seasons

1.3 水平、湍流、垂直平流和排放使得PM2.5变化速率计算

基于WRF/Chem数值模式, 开启chemdiag功能, 修改注册表和代码, 增加过程物理量输出, 分别估算水平输送、湍流混合、垂直平流和排放对一次PM2.5浓度的影响.定义4个物理变量, 水平输送导致地面PM2.5浓度每小时变化速率(α)、湍流混合导致地面PM2.5浓度每小时变化速率(β)、垂直平流导致地面PM2.5浓度每小时变化速率(φ)和大气自净作用导致地面PM2.5浓度每小时下降速率(θ), 其单位为%·h-1, 计算公式为式(1)~(4).

(1)
(2)
(3)
(4)

式中, PM为PM2.5的浓度, 单位μg·m-3, vmix为垂直混合作用使得地面PM2.5浓度变化量, 数值为负时表示降低, advh为水平输送使得地面PM2.5浓度增加量, advz为垂直运动使得地面PM2.5浓度增加量, conv为对流作用使得地面PM2.5浓度增加量.式中的分母表示没有水平输送、湍流混合、垂直平流和对流作用等物理过程时大气PM2.5浓度.

2 结果与讨论 2.1 2019年6月~2021年5月天津PM2.5浓度变化特征

本研究期间天津地区ρ(PM2.5) 为48.14μg·m-3, 平均风速为2.15 m·s-1, 混合层厚度为530 m, 相对湿度58%, 以PM2.5浓度判断, 出现重度污染16 d, 中度污染25 d, 轻度污染75 d, 污染天气占所有天数的15.75%.各月PM2.5平均值如图 1和图 2所示, 天津细颗粒物污染主要出现在每年10月到次年3月, 其中1月ρ(PM2.5)全年最高, 为76.26μg·m-3; 其次2月和3月, 分别为60.84μg·m-3和58.65μg·m-3.本研究期间2 a出现轻度及以上污染天数：10月为16 d、11月为11 d、12月为19 d、1月22 d、2月21 d和3月20 d, 其余月1 d或者少于1 d; 两年出现16 d重污染天气, 主要集中在12~3月, 其中1月最多为9 d.

图 1 天津地区PM2.5浓度逐月分布 Fig. 1 Monthly distribution of PM2.5 concentration in Tianjin area

图 2 天津地区研究期间轻度、中度和重度污染逐月分布 Fig. 2 Monthly distribution of days of air pollution exceeding the standard in Tianjin area

2.2 基于vmix湍流混合作用的分析

年均值分析(图 3), 水平输送、垂直平流、垂直混合和对流作用对天津PM2.5浓度总体起清除作用, 水平输送为-2.03μg·(m3·h)-1、垂直平流为-2.24 μg·(m3·h)-1、垂直混合为-11.70μg·(m3·h)-1和对流作用为-0.03μg·(m3·h)-1.其中湍流混合作用使近地面PM2.5浓度下降占大气自净能力的68.92%, 是地面PM2.5浓度下降的主要影响因素.其作用体现在两方面, 一是湍流作用使近地面排放和PM2.5在大气边界层中充分混合, 降低地面PM2.5浓度; 二是湍流作用将地面PM2.5带到高空, 由高空更大的水平风向下游传输扩散, 降低地面PM2.5浓度.

图 3 不同月份天津物理化学过程对PM2.5浓度的贡献 Fig. 3 Contribution of physical and chemical processes to PM2.5 concentration in different months

vmix月分布呈现夏强冬弱, 夏季为-12.60 μg·(m3·h)-1, 秋冬季为-10.27μg·(m3·h)-1.通过梯度输送理论可知, vmix的大小除受湍流扩散系数影响外, 也跟高低空PM2.5浓度差有关, 由于夏季高低空PM2.5浓度差小于秋冬季, 所以vmix季节变化幅度要小于湍流变化幅度.以β表征湍流混合作用使得地面PM2.5浓度变化速率, 图 4显示夏季为26.71%·h-1, 秋冬季为16.79%·h-1, 即湍流混合作用对于地面PM2.5的影响秋冬季仅为夏季62.86%, 其也是秋冬季多PM2.5污染的重要原因.高低空PM2.5浓度差和湍流对于vmix的综合影响, 也表现在vmix指标和β指标对于PM2.5污染的指示能力.重度污染时, vmix均值为-9.41μg·(m3·h)-1, 分布范围为在-14~-4μg·(m3·h)-1之间, 中度及以上污染时vmix为-9.77μg·(m3·h)-1, 分布范围为-14~ -4μg·(m3·h)-1, 基本可以认为湍流混合作用使得PM2.5浓度下降 < 14μg·(m3·h)-1, 湍流混合作用较弱, 易于出现中-重污染, 而超过该数值以后, 出现中-重度污染概率较低.

图 4 不同月份天津湍流混合作用使得地面PM2.5浓度下降速率 Fig. 4 Decreasing rate of PM2.5 concentration caused by turbulent mixing in Tianjin in different months

相比vmix指标, β指标更清晰地表征垂直扩散条件与近地面PM2.5浓度关系, 两者呈现较好的指数关系, 全年R值为0.61, 秋冬季为0.72.当β越接近0%·h-1时, 近地面PM2.5浓度越大, 出现重污染概率较高.重污染时期β平均数为-5.22%·h-1, 中度及以上污染时β平均数为-6.28%·h-1.由图 5和统计数据分析, 可定义β>-7.7%·h-1为中-重度污染的湍流识别指标(湍流混合能力弱), 即湍流使得PM2.5浓度每小时下降速率 < 7.7%时湍流混合能力弱, 易出现大气污染过程.符合该指标的天气两年秋冬季一共出现了87 d, 出现重度污染14 d, 中度污染20 d, 轻度污染28 d, 识别出87.5%的重污染(未识别的2次重污染过程, 一次受到烟花爆竹影响, 一次受到沙尘天气影响), 85%的中-重度污染, 体现β指标在秋冬季中-重度污染预报预警中的意义, 也体现出湍流混合能力下降对秋冬季PM2.5污染形成的重要影响.

图 5 湍流混合作用使得地面PM2.5浓度下降量和下降速率 Fig. 5 Decrease in PM2.5 concentration and rate caused by turbulent mixing

2.3 基于advh水平输送作用的分析

表 2显示, 水平输送年均值为-2.03μg·(m3·h)-1, 占大气自净能力的11.96%.天津对于区域是PM2.5源区, 尤其10~3月, 平均输出强度达到-3.99μg·(m3·h)-1, 即水平输送可使得天津PM2.5每小时平均下降3.99μg·m-3, 6~8月天津由源区变为汇区, 水平输送使得PM2.5浓度增加0.72μg·(m3·h)-1.不同风速分析, 风速 < 1m·s-1时, α均值为-2.65%·h-1, 即每小时水平输送使天津PM2.5浓度下降2.65%; 风速为1~2 m·s-1时, α为-3.31%·h-1; 风速为2~3 m·s-1时, α为-3.43%·h-1, 水平输送能力增加不明显; 风速为3~4 m·s-1时, α为-7.33%·h-1, 大气水平输送扩散能力显著的增强; 风速>4 m·s-1, α为-13.64%·h-1, 极有利于PM2.5的水平扩散.统计数据分析表明, 30.86%的天数天津advh为正值, 此时水平输送使得天津PM2.5浓度增加, 47.87%的天数水平扩散使得PM2.5浓度下降 < 4.11%·h-1, 参考风速 < 1 m·s-1的条件, 可定义α>-2.65%·h-1为水平输送扩散能力较差, 这样的天数占总天数的41.4%.

表 2 不同等级污染的区域输送和水平输送贡献量 Table 2 Contribution of regional transport and horizontal transport on different levels of pollution

不同污染强度水平输送对于近地面PM2.5浓度累积作用存在差异, 与文献[45]的结论一致, 虽然风速越小越不利气团迁移, 但由于风速较小时, 大气中累积的PM2.5较多, 气团迁移后输送影响明显, 所以轻度~重度PM2.5污染, 天津区域输送的影响更明显, 约在45%左右, 是优良天气输送影响占比的130%. α值分析, 空气质量为优时, α值可以到-6.42%·h-1, 即水平输送使地面PM2.5浓度每小时下降6.42%, 空气质量为良时α均值仅为-2.01%·h-1, 轻度和中度污染, 其值在3~4%·h-1之间, 重污染天气时, α值为-1.84%·h-1, 是平均值-4.11%·h-1的44.72%, 两年16次重污染过程, 水平输送使得PM2.5浓度上升7次, -2.0%·h-1 < α < 0%·h-1为1次, 合计占重污染天气的50%, 40次中-重度污染过程, 17次水平输送使得PM2.5浓度上升, -2.0%·h-1 < α < 0%·h-1为4次, 占中-重污染天气的52.5%.

2.4 基于advz垂直平流作用分析

advz垂直平流相比vmix湍流混合作用明显偏小, 其也是边界层大气在垂直方向上扩散的基本规律.天津地区advz的年均值为-2.24μg·(m3·h)-1, 与水平输送作用相当, 日值波动范围为-23~23μg·(m3·h)-1, 其中66.16%的数据集中在-4~4μg·(m3·h)-1.不同月份分析, 10月~次年1月的advz的数值明显高于其它月份, 其中12月出现正贡献, 即垂直平流使得地面PM2.5浓度呈现上升趋势, 这与控制的地面形势气象场密切相关, 当弱高压天气控制较多时, 下沉运动使得地面PM2.5浓度增加.advz垂直平流对于中-重度污染天气的影响, 主要集中在弱高空压控制的过程中, 本研究期间16次重污染过程, advz有显著影响的并不多, 大概4次, 分别为2019年12月8~9日, 2020年1月的15日和18日, 其φ分别为10.81、3.99、3.67和2.48%·h-1, 其影响的概念的模型为北部弱高压型, 与基于CO示踪的研究是相似的[27].

2.5 大气自净能力分析

定义水平输送、垂直平流、垂直混合和对流作用使得地面PM2.5浓度下降速率为本文大气自净能力, 即前文定义θ, 其年均值为29.98%·h-1, 水平输送、垂直平流、垂直混合和对流作用绝对量之和为-15.64μg·(m3·h)-1, θ与观测PM2.5浓度的指数关系清晰, 当大气自净能力越强时, PM2.5浓度越低(图 6), 其相关系数为0.65(秋冬季为0.71). 16次重污染天气θ的均值为8.95%·h-1, 范围为5%~16%, 40次中-重污染过程, θ的均值为12.63%·h-1, 轻度污染θ的均值为18.24%·h-1, 空气质量为良时θ的均值为25.90%·h-1, 空气质量为优时θ的均值为39.01%·h-1.基于统计数据依据θ的数值划分大气自净能力, θ < 12%·h-1, 定义为极不利于污染物扩散, 占总样本的10%, 重污染天气的81.25%都覆盖其中; 12.0%·h-1 ≤θ < 20%·h-1定义为不利于污染物扩散, 占总样本的20%, 中-重度污染天气的87.5%, 轻度污染天气的64%, 其对应的θ均值< 20%·h-1; 20.0%·h-1 ≤θ < 30%·h-1定义为扩散条件一般, 占总样本25%, ρ(PM2.5) 平均值为49.12μg·m-3, 与天津年均PM2.5浓度差不多; 30.0%·h-1 ≤θ < 50%·h-1定义为扩散条件有利, 占总样本35%, 该区间仅出现3次轻度及以上污染过程, 89次空气质量为良, 171次为优; θ≥50.0%·h-1定义为扩散条件非常有利, 该区间平均ρ(PM2.5) 仅为23.98μg·m-3, 82.76%的天气空气质量为优.与传统表征大气自净能力的通风系数相比, θ与通风系数相关系数为0.65, 但通风系数与PM2.5相关系数仅为0.40, θ与PM2.5浓度相关系数0.65, θ指标不仅具有大气自净能力定量分解描述能力, 其整体指示性也更好.

图 6 大气自净能力和PM2.5浓度的关系 Fig. 6 Relationship between atmospheric self-purification capacity and PM2.5 concentration

2.6 湍流、水平输送、对流运动和垂直运动对地面PM2.5影响季节差异性分析

基于表 3分析, 湍流、水平输送、对流运动和垂直运动对地面PM2.5浓度变化存在季节影响差异.湍流作用总是一个负贡献, 使得地面PM2.5呈现下降趋势, 其作用春夏强, 秋冬弱.水平输送夏季天津为汇区, 其余季节为源区, 尤其是秋冬季, 水平输送是地面PM2.5浓度下降的一个很重要影响因素.夏季为汇区, 则可能跟该季节沿海地区海陆风多发导致辐合风场增加有一定的关系.垂直运动总体来说, 使得天津地面PM2.5浓度呈现下降趋势, 其中夏季由于气温高, 低压控制系统多, 上升运动活跃, 表现得更明显一些, 垂直运动使得天津地区地面PM2.5浓度呈现下降趋势; 对应的冬季, 弱高压控制大陆, 虽从平均状态分析, 垂直运动仍然使得地面PM2.5浓度呈现下降趋势, 但高压控制下的下沉气流也多使得地面PM2.5浓度增加, 从而作用均值数值更接近0.区域输送的影响季节变动是非常大的, 秋冬季区域输送强, 夏季本地贡献大.

表 3 不同季节天津湍流、水平输送和垂直运动对地面PM2.5浓度影响 Table 3 Effects of turbulence, horizontal transport, and vertical motion on surface PM2.5 concentration in Tianjin in different seasons

2.7 2019~2021年天津重污染原因解析和讨论

有研究表明[27], 基于CO作为示踪物解析了2014~2017年重污染天气成因, 期间116次重污染过程除了2016年11月30日无法归因解析以外, 其余均显示出某一方面因素的不利条件对其产生显著影响(水平、湍流、混合层和下沉运动等).相比CO作为示踪物解析, 基于PM2.5过程分析解析技术更直接, 但需要对大气化学模式程序进行一部分补充增加.在2.1~2.4节分析的基础上, 基于PM2.5过程分析技术解析2019年6月~2021年5月重污染天气成因, 共16次过程(表 4和表 5).分析显示：①基于过程分析技术可以较好地解析重污染过程成因, 16次过程14次合理解析, 仅2020年1月23日和2021年3月15日两次过程无法用过程解析技术分析出原因, 而这两次污染过程一次为春节除夕, 受到烟花爆竹燃放影响, 一次是沙尘天气过程, 沙尘带来了大量的细粒子.②重污染天气形成一般是多方共同作用的结果, 以大气自净能力极差和区域输送为两大类指标分析, 大气自净能力极差的过程13次, 基本覆盖剩下所有的14次过程的绝大部分, 仅有的一次为2021年2月12日, θ为12.15%·h-1, 与指标 < 12%·h-1也相差无几, 区域输送影响非常大的有5次.在影响大气自净能力3个物理过程中, 湍流混合能力极差和混合层厚度下降出现次数最多, 分别出现14次和13次, 说明近年重污染天气的形成与大气垂直扩散能力下降是密切相关的, 水平上的辐合、垂直上的下沉气流和弱风场产生显著影响分别为6、4和2次, 其叠加上不佳的垂直扩散条件, 导致重污染天气出现.③数值解析重污染天气成因与天气形势和污染类型密切相关, 天津重污染天气分为五类, 为均压场、低压槽区、北部弱高压、锋前低压转高压前和持续入海高压后, 近年伴随排放量降低, 研究期间高压后污染类型未出现, 均压场污染4次, 北部弱高压3次, 锋前低压或高压前7次, 低压槽区2次.北部弱高压天气受高压下沉气流控制, 数值解析往往显示出垂直运动的不利影响; 锋前低压或者高压前, 在污染的最后阶段, 一般伴有污染气团的移动, 7次过程5次解析出区域输送影响显著; 低压槽和均压场6次过程, 多伴有弱风场和辐合风场, 3次解析出水平扩散条件较差; 而湍流混合能力极差和混合层厚度降低则出现在了绝大部分的重污染过程中.

表 4 重污染天气成因分析标准1) Table 4 Genetic analysis criteria of heavy pollution weather

表 5 2019年6月~2021年5月重污染天气成因解析 Table 5 Analysis of the causes of heavy pollution weather from June 2019 to May 2021

3 结论

(1) 基于WRF/Chem数值模式和过程分析技术, 通过chemdiag功能和模式中间输出量增加, 实现定量估算水平输送、湍流混合、垂直平流、对流过程和排放过程对地面一次PM2.5浓度影响.天津水平输送作用为-2.03μg·(m3·h)-1、垂直平流为-2.24 μg·(m3·h)-1、垂直混合为-11.70μg·(m3·h)-1和对流作用为-0.03μg·(m3·h)-1, 湍流混合和垂直平流作用春夏强, 秋冬弱; 水平输送夏季为汇, 其余季节为源; 湍流混合在降低近地面PM2.5浓度中有重要主导作用.

(2) 通过数值模式过程分析技术和标记法源追踪技术, 建立重污染成因数值归因方法.定义水平输送、湍流混合、垂直运动和大气自净作用导致地面PM2.5浓度每小时变化速率分别为α、β、φ和θ, 区域输送影响贡献τ.天津重污染天气成因解析阈值指标为：α>-2.0%·h-1、β>-7.7%·h-1、φ>2%·h-1、θ < 12%·h-1、τ>50%和PBL(混合层厚度) < 250 m, 通过数值计算和阈值表可较好实现重污染天气成因定量解析. 2019年6月~2021年5月16次重污染天气, 14次可以用上述方法对成因进行合理解释, 无法解析的两次过程一次受到烟花爆竹燃放影响, 一次为沙尘天气过程.

(3) 2019年6月~2021年5月重污染过程解析, 湍流扩散能力下降和混合层厚度降低是近年形成重污染天气的首要气象影响因素, 16次过程中14次清晰表现出大气垂直扩散能力下降的特征.水平风场辐合、垂直平流输送在重污染天气形成中叠加垂直扩散能力的下降的基础上, 触发重污染天气, 分别出现6次和4次.

(4) 基于数值模式的过程分析技术建立定量化的大气自净能力评估指标, 天津排放贡献使得PM2.5均值增加16.69μg·(m3·h)-1, θ均值为30%·h-1, θ>30%·h-1时, 大气自净能力大于排放贡献, θ < 30%·h-1时, 大气自净能力小于排放贡献. θ表征大气自净能力, 与传统表征大气自净能力指标的通风系数相关性为0.65, 与PM2.5浓度相关系数为0.65, 秋冬季可以达到0.71, 高于通风系数与PM2.5浓度相关系数0.40.

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