2022, Vol. 43
2. 贵州师范大学生命科学学院, 贵阳 550001
2. School of Life Sciences, Guizhou Normal University, Guiyang 550001, China
土壤重金属作为容易引发生态风险的污染物, 通常难以被生物降解, 易累积, 所造成的农田重金属污染与人类健康关系密切.有研究表明, 镉(Cd)、汞(Hg)、镍(Ni)、铜(Cu)和铅(Pb)是影响农用地质量的主要重金属污染物, 而贵州省农田污染较为严重的重金属是Cd、Hg、Zn和As等[1, 2].这些重金属通常来源于自然因素和人为因素, 在此基础上进一步分析可以减轻和利于控制土壤重金属污染[3].
泥炭藓属(Sphagnum)是一类广泛分布的苔藓植物, 主要用作花卉的培养基质.经过酸化处理的泥炭藓, 置于工业废水中能有效地吸收汞、锌、铅和铬等多种有害的金属离子[4, 5].中国泥炭藓种植业正在兴起, 泥炭藓种植基地主要集中在贵州省, 国外则大量集中在加拿大和德国[6].目前, 国内农田重金属的研究主要基于水稻、玉米和马铃薯等与土壤之间的重金属含量关系, 对另一种农作物泥炭藓(Sphagnum)与土壤重金属关系的研究较少[7].泥炭藓对重金属有较强的吸附净化能力, 利用泥炭藓对重金属的吸附作用, 从而对环境污染起到一定的防控作用[8].国内外对泥炭藓的研究主要集中在其对重金属污染的监测和空气中悬浮颗粒物(SPM)的吸附能力等方面, Sirohi等[9]的研究发现泥炭藓可有效降低环境中悬浮颗粒物的浓度.胡鸿兴等[10]的研究发现泥炭藓对重金属具有较好的吸附能力, 其泥炭层在净化过程中起着重要的作用.文献[11]的研究发现泥炭藓可以有效地监测区域道路交通和车辆重金属污染, 尤其是对重金属Al、Ba、Co、Cr、Cu、Fe、Ni和Pb的监测效果更为显著.国内对泥炭藓的研究主要集中在种植技术方面, 关于农田泥炭藓对重金属的富集能力和对环境的修复意义研究较少[12~14].
本文以贵州省都匀市毛尖镇高寨水库附近农田泥炭藓地为研究对象, 采用富集因子法、单项污染指数法、地累积指数法和生态风险指数法, 对研究区农田土壤中重金属污染状况进行量化分析[15~17]; 在此基础上, 利用相关性分析和主成分分析对重金属污染来源进行探讨, 以期为当地泥炭藓农业发展和农田的合理开发与治理提供理论基础与依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况研究区域位于贵州省都匀市毛尖镇(图 1), 地理坐标为26°14′49″~26°15′20″N, 107°21′14″~107°21′40″E, 区域气候为中亚热带湿润气候, 年平均气温13.2℃, 年平均降雨量为1 429 mm, 降雨主要集中在7~9月.最低温为-9℃, 最高温为32℃, 境内多大山和峡谷, 平均海拔1 460 m, 特征是温凉和湿润, 多秋风, 四季分明, 湿度较大, 日照偏少.主要生产泥炭藓(Sphagnum), 俗称海花草和水苔等.研究区域种植的农田泥炭藓为：泥炭藓原亚种(Sphagnum palustre L. ssp. palustre)和卵叶泥炭藓(Sphagnum ovatum Hamp.C.Muell).
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图 1 研究区域地理位置和采样点分布示意 Fig. 1 Location map of the study area and sampling sites |
2020年11月对高寨水库周围泥炭藓样地观测和样品采集, 选择在晴朗和近期无降水日期进行土壤和泥炭藓样品采集, 采用多点混合采样方法, 按照污染源(公路附近、居民住宅区附近)一共选取了5块样地S1、S2、S3、S4和S5(图 1), 5块样地农作物均为泥炭藓.每个样方按照1 m2“梅花形”在四周和中间布设5个样点, 用木铲采集(0~20 cm)表层土壤子样以及泥炭藓样品, 将5个样点采集的土样充分混合, 初步去除明显的杂物, 采用四分法取500 g土壤作为一个样品, 装入样品袋中依次进行编号.共采集表土壤样品25份, 泥炭藓样品25份.
1.2.2 样品鉴定泥炭藓样品使用HWG01型双筒解剖镜以及XSZ0107TS型光学显微镜, 根据文献[18~20]进行标本鉴定.经过鉴定, 本文选取研究区域的优势种泥炭藓原亚种和卵叶泥炭藓为实验对象.
1.2.3 化学分析土壤样品经室内自然风干, 剔除杂物(植物根系和石块)后, 采用研钵研磨后过100目尼龙筛备用.采用HNO3-HClO4-HF三酸消解法进行前处理并进行适当稀释.使用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, 型号NexION 300X, 美国)测试样品中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb、Cd和Hg含量.测试过程中加入空白, 采用平行样品, 重复3次测定, 相对标准偏差控制在5%以下, 并采用国家一级土壤标准物质GSS026(GBW07455)进行质量控制, 检出限为0.01 mg·kg-1, 达到《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》(GB 15618- 2018)检出要求, 各重金属的回收率均大于85%.泥炭藓样品带回实验室先用自来水冲洗去除其表面污物, 然后用去离子水冲洗3次, 沥去水分后在室温下自然晾干, 然后在70℃恒温箱内烘24 h, 最后将烘干的样品研磨至过100目尼龙筛.每个样品精确称取0.5 g, 采用HNO3-HClO4-HF消解后, 用ICP-MS(Agilent VISTA, 美国)测定样品中V、Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb、Cd和Hg的含量.
1.3 统计方法与评价方法为了全面了解研究区土壤重金属污染状况, 采用生物富集系数(BCF)、重金属污染指数Cf、潜在污染指数Cp和地累积指数Igeo进行综合量化分析[21~24].
富集系数(BCF)表征泥炭藓对重金属的富集能力, 其计算公式为：
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(1) |
式中, Ci为泥炭藓植物体内重金属含量; Cn为土壤重金属含量.
地累积指数法(geoaccumulation index, Igeo)是德国研究者Muller[25]于1979年首次提出, 用于研究河流沉积物的重金属污染程度.其计算公式为：
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(2) |
式中, Cn为重金属元素n在土壤或沉积物中实测含量; Bn为该元素农田土壤筛选值; 考虑到成岩作用等可能引起背景值波动的因素, 筛选值乘以修正系数1.5得到最小污染级别的界限值.其评价标准为：Igeo≤0：无污染; 0＜Igeo≤1：轻微污染; 1＜Igeo≤2：轻度污染; 2＜Igeo≤3：中度污染; 3＜Igeo≤4：偏重污染; 4＜Igeo≤5：重度污染; Igeo＞5：严重污染.
采用单项污染指数(Cf)和生态风险指数(RI)评价某流域土壤-水稻重金属污染水平.以《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》(GB 15618-2018)为参比值, 采用潜在生态风险指数(RI)对某流域土壤-水稻重金属污染的潜在生态风险进行评估.其计算公式为：
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(3) |
式中, Ci为元素i的实测浓度, Bn为元素i的参考值, 本研究以农田土壤筛选值为参考值.其评价标准为：Cf＜1：轻微污染; 1≤Cf＜3：中等污染; 3≤Cf＜6：强污染; Cf≥6：极强污染.
潜在污染指数Cp[26]主要研究某一重金属的最大质量分数, 可以反映出研究区土壤环境中最具污染潜力的重金属, 其计算公式如下：
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(4) |
式中, Cmn为重金属元素n的最大实测质量分数, m为最大值简写; Bn为重金属元素n的参考值, 本研究以农田土壤筛选值为参考值.其评价标准为：Cp＜1：轻微污染; 1≤Cp≤3：轻度-中度污染; Cp＞3：重度污染.
生态风险指数(RI)：
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(5) |
式中, RI为土壤中重金属所有风险值总和; Eri为单项生态风险值; Tri为重金属的毒性响应系数, V、Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb的毒性系数分别为2、2、5、5、1、10、30、40和5; Cfi为单一重金属的污染系数[27, 28]; Coi为该元素的参比值, mg·kg-1; n为样品数, 其重金属评价标准见表 1.
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表 1 重金属潜在生态风险指标和评价等级[29] Table 1 Potential ecological risk indicators and classification analysis of heavy metals |
1.4 数据处理
采用Excel进行数据统计, SPSS 26.0软件进行方差分析、t检验、多元统计分析、回归分析和相关性分析等, 利用ArcGIS软件完成研究区域统计分析, 利用Origin 2021和R语言绘图.
2 结果与分析 2.1 土壤重金属含量情况对都匀市毛尖镇坪阳村五块样地农田表层土壤中9种重金属含量进行统计分析(表 2), 9种重金属含量大小为：V(86.13mg·kg-1)＞Zn(82.73 mg·kg-1)＞Cr(69.31 mg·kg-1)＞Pb(37.16 mg·kg-1)＞Cu(17.44mg·kg-1)＞Ni(16.72 mg·kg-1)＞As(11.68mg·kg-1)＞Cd(0.446 mg·kg-1)＞Hg(0.09 mg·kg-1).研究区域9种重金属与《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》中的风险筛选值相比[30, 31], 土壤中的重金属Cd和Hg在5块样地均高于风险筛选值, 其余重金属均未超标.与贵州省土壤背景值相比, Hg在5块样地均超标.变异系数表明(CV)：研究区农田重金属变异系数由大到小为：Hg＞As＞Pb＞Cu＞Cr＞V＞Ni＞Cd＞Zn.其中, Hg和As为高等变异(CV＞36%), 而Pb、Cu、Cr、V、Ni、Cd、Zn、Hg和As为中等变异(15%＜CV＜36%).综上所述, 引起该研究区域的土壤重金属污染的元素主要为Cd和Hg[32].
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表 2 农田土壤重金属元素含量统计结果 Table 2 Statistical results of heavy metal content in farmland soil |
2.2 泥炭藓植物中重金属含量与富集特征
对两种经济作物泥炭藓原亚种、卵叶泥炭藓进行重金属含量分析(表 3), 结果表明：两种农田泥炭藓中的重金属含量存在差异, 泥炭藓原亚种重金属含量大小为：Zn(72.64mg·kg-1)＞Cr(34.69mg·kg-1)＞Ni(13.80mg·kg-1)＞Cu(10.18mg·kg-1)＞Pb(9.91mg·kg-1)＞V(2.95mg·kg-1)＞As(1.92mg·kg-1)＞Cd(0.56mg·kg-1)＞Hg(0.01mg·kg-1).卵叶泥炭藓重金属含量大小为：Zn(80.79mg·kg-1)＞Cr(36.24mg·kg-1)＞Ni(27.86mg·kg-1)＞Pb(19.88mg·kg-1)＞Cu(18.87mg·kg-1)＞V(5.18mg·kg-1)＞As(2.62mg·kg-1)＞Cd(0.64mg·kg-1)＞Hg(0.04mg·kg-1).
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表 3 泥炭藓重金属元素含量统计结果 Table 3 Statistical results of heavy metal content in Sphagnum |
两种农田泥炭藓对重金属的富集能力存在差异, 从图 2可以看出, 泥炭藓原亚种和卵叶泥炭藓对重金属均有富集能力, 其中卵叶泥炭藓对重金属的富集能力均超过泥炭藓原亚种.泥炭藓原亚种对9种重金属的富集能力为：Cd＞Ni＞Zn＞Cu＞Cr＞Pb＞As＞V＞Hg, 卵叶泥炭藓对9种重金属的富集能力为：Ni＞Cd＞Cu＞Zn＞Pb＞Cr＞As＞Hg＞V.
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图 2 农田泥炭藓生物富集系数(BCF) Fig. 2 Bioenrichment coefficient(BCF)of Sphagnum in farmland |
为了探究研究区域重金属的来源情况, 对土壤和泥炭藓进行了Pearson相关性分析, 结果表明土壤重金属Ni、Zn、As、Cu和Pb之间均呈现显著的正相关[图 3(a)], 说明这5个重金属元素具有相似的来源.Hg-Pb和Hg-Zn呈现负相关, V与其他重金属均呈现负相关.土壤重金属Cd和As元素呈负相关, Cr与除V外的其他金属都不相关.泥炭藓重金属As与Zn和Cd之间呈现出显著的正相关性[图 3(b)], 这与土壤重金属相关性基本一致, 同时Cu与Ni和Cr也呈现显著的正相关性, 而土壤中重金属Cr与Ni和Cu均呈现负相关.Hg与其他重金属均不呈正相关, 结合前文对重金属变异系数的计算, Hg变异系数最高, 因此Hg的污染来源较为复杂.
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(a)土壤重金属相关性, (b)泥炭藓重金属相关性; ***、**和*表示相关性显著, 分别为P＜0.001、P＜0.01和P＜0.05; 不同大小的圆形代表重金属之间的相关系数大小 图 3 土壤和泥炭藓重金属相关性 Fig. 3 Correlation of heavy metals in soil and Sphagnum |
为进一步探究重金属Cd和Hg的污染源, 对土壤和泥炭藓中的重金属分别进行了主成分分析(图 4), 图 4(a)中, 两个主成分特征值均大于1, 累积方差贡献率为84.1%, 所有重金属被分为2个主成分.第一主成分为：V、Ni、Cu、Zn、As和Pb, 方差贡献率为59.8%, 特征值为5.38.第二主成分为：Cr、Cd和Hg, 方差贡献率为24.3%, 特征值为2.2.
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图 4 土壤和泥炭藓重金属主成分分析 Fig. 4 Principal component analysis of soil and Sphagnum |
图 4(b)中, 两个主成分特征值均大于1且累计贡献率为75.9%, 故将泥炭藓土壤重金属分为两个主成分, 第一主成分为：V、Cd、Cu、Zn、As和Pb, 方差贡献率为46.03%, 特征值为45.96%, 与土壤重金属含量一致, 第二主成分为：Cr、Ni和Hg, 方差贡献率为30.87%, 特征值为2.7.
2.4 泥炭藓-土壤体系重金属潜在生态风险评价土壤重金属的平均地累积指数(Igeo)变化规律为：Cd＞Hg＞V＞Pb＞Zn＞Cr＞As＞Ni＞Cu(图 5), 研究区域污染最严重的是Cd, 5个位点累计污染指数在1~2之间, 为轻度污染, Cd在0~1之间, 为轻微污染. 9种重金属潜在污染指数(Cp)变化规律为：Cd＞Hg＞V＞As＞Pb＞Zn＞Cr＞Ni＞Cu(图 6), 重金属Cd、Hg的污染贡献率分别为：50.8%、37.3%, 累计贡献率88.1%, 是研究区域内重点关注的潜在污染源.
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图 5 地累积指数Igeo Fig. 5 Cumulative index Igeo |
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图 6 污染贡献值与潜在污染指数Cp Fig. 6 Pollution contribution value and potential pollution index |
单个重金属污染指数Cf的大小为：Cd＞Hg＞V＞Pb＞Zn＞Cr＞As＞Ni＞Cu(图 7), Cd在1.07~1.61之间为中等污染, Hg在0.78~1.05之间. 5个采样站位土壤重金属生态风险指数(RI)变化范围在65.72~109.34之间, 风险指数跨度较小, 其中采样站位S3生态风险指数最高为109.34, 采样站位S4的综合生态风险指数最低为65.72.研究区RI的平均值为87.75(表 4), 处于轻微生态风险, 土壤重金属对RI贡献指数为：Cd(44.60)＞Hg(32.74)＞As(3.89)＞Pb(2.32)＞Ni(1.39)＞V(1.24)＞Cu(0.58)＞Cr(0.55)＞Zn(0.41), 贡献率分别为：Cd(50.83%)、Hg(37.32%)、As(4.44%)、Pb(2.65%)、Ni(1.59%)、V(1.41%)、Cu(0.66%)、Cr(0.63%)和Zn(0.47%).
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图 7 重金属单项污染指数Cf Fig. 7 Heavy metal pollution index Cf |
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表 4 研究区潜在生态风险评价结果 Table 4 Potential ecological risk assessment results in the study area |
3 讨论 3.1 土壤重金属来源解析
根据《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》(GB 15618-2018)中农田土壤风险筛选值发现, Cd和Hg元素的土壤浓度值超过了农田土壤筛选值, 土壤中Hg的含量是贵州省A层土壤环境背景值的4倍, 研究区的主要重金属污染物为Cd和Hg两种元素[33~35].从相关性分析可以看出, Cd与其他重金属均不呈正相关, 而泥炭藓重金属Cd与As和Zn呈显著相关, 说明二者来源不完全相同, 而研究区内无工厂或矿业活动, 则推断土壤中Cd、Zn、As和Pb主要来源为公路交通与化肥农药[36].土壤Cd含量可能与土壤成岩以及人为活动相关, 这与秦先燕等[37]和姬超等[38]的研究结果一致, 重金属Cd与As和Zn主要与人为活动关系较为密切, 人为活动如生活污水的排放以及对农作物进行农药和除草剂的施用等.泥炭藓重金属Hg含量基本低于土壤重金属Hg含量, Hg在土壤和泥炭藓中的变异系数分别为42.03%和195.72%, 大于35%推断为人为污染, 全球Hg排放量的60% ~80%基本来源于人为污染[39].研究区域农田主要围绕在公路两旁以及居民生活住宅区, 一方面是公路交通产生的污染, 另一方面则由居民产生的生活垃圾以及生活污水造成污染[40~42].
重金属主成分分析结果表明, 土壤第一主成分为V、Ni、Cu、Zn、As和Pb, 泥炭藓第一主成分为V、Cd、Cu、Zn、As和Pb, 土壤第二主成分为Cr、Cd和Hg, 泥炭藓第二主成分为Cr、Ni和Hg.土壤和泥炭藓中重金属Cd和Hg的来源不同, Cd与Cu、Zn、As和Pb有相似来源, Hg与Cr有相似来源, Cd主要由于公路交通污染, 其次是生活污水的污染.Hg污染主要由于农药化肥施用、生活污水导致.相关研究表明公路附近200 m以内土壤重金属Hg的含量高于外围区域, 公路交通会造成重金属Hg的污染, Hg的来源也有极小一部分来自于公路交通污染[43~45].
3.2 泥炭藓对重金属的富集能力该区域主要有泥炭藓原亚种以及卵叶泥炭藓.卵叶泥炭藓富集重金属能力大于泥炭藓原亚种, 说明卵叶泥炭藓对重金属有更强的富集能力, 这与蒙文萍等[46]的研究结果一致.两种泥炭藓富集较强的重金属是Cd、Ni、Zn和Cu, 对Hg的富集能力较弱.通过询问当地农户以及对周围环境的调查, 研究区农作物样品采集均为种植相同年限的泥炭藓样品, 泥炭藓Cd含量超过土壤Cd含量, 泥炭藓对Cd的富集能力最强, 泥炭藓可能有助于修复被污染的土壤[47~49].泥炭藓目前的研究热点是用于全球气候变暖以及碳汇, 但是目前我国对此研究较少, 值得进一步探索[50].
3.3 研究区域生态污染评价本研究发现Cd为该区域农田土壤中单项污染指数和生态风险等级最高的重金属, 初步推测受农药化肥影响较大[51~53], Cd元素对该区域农田土壤重金属生态风险指数(RI)的贡献值最大为0.51, 其次是Hg为0.37, 与地累积指数结果一致.在采样过程中, 发现所采样地大部分农田土壤均有灌溉系统, 一部分农田喷洒了农药, 而灌溉系统水资源来源不一, 因此对灌溉水源和农药中重金属的来源未来需要进一步调查分析[54~56].为加强研究区域土壤重金属污染防治及生态风险控制, 提出以下措施建议：对研究区域进行长期观察, 准确解析土壤-泥炭藓重金属污染源; 采取有效治理方法, 降低重金属的生态风险; 对农田泥炭藓对重金属的吸附特征以及净化空气的能力进一步加强研究[57, 58].
4 结论(1) 从研究区域重金属分布情况来看, 污染最为严重的两种重金属为Cd和Hg, 土壤和泥炭藓重金属含量变异系数(CV)最高的均为Hg.
(2) 两种农田泥炭藓对重金属富集能力为：卵叶泥炭藓＞泥炭藓原亚种, 两种泥炭藓均对重金属Cd、Ni、Cu和Zn的富集能力较强.
(3) 土壤重金属Cd的地累积指数(Igeo)大于零, 其余重金属地累积指数均小于零, 单项污染指数(Cf)最高的重金属是Cd和Hg, 研究区域主要受重金属Cd和Hg污染, Zn和Pb次之, 潜在污染指数(Cp)大小为：Cd＞Hg＞V＞As＞Pb＞Zn＞Cr＞Ni＞Cu, 综合污染指数RI的变化所属区间为：65.72~109.34, 平均值为87.75, 处于轻微生态风险.
(4) 研究区域总体污染水平较低, 但Hg和Cd污染仍需引起重视, 在一定程度上, 可利用泥炭藓对重金属的吸附特性对其他区域进行环境监测及治理.
致谢: 徐盛、韩锦华、路丹和丁海峰等在采样和实验方面提供帮助, 特此致谢！
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