2022, Vol. 43
2. 北京师范大学水科学研究院, 北京 100875
, PU Xiao1
, ZHANG Yu-hu1 , CHENG Hong-guang2 , ZHANG Rui-ning1 , LIU Xun-liang1 , DONG Xue1 , XU Xin-yao1
2. College of Water Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875, China
溶解性有机物(dissolved organic matter, DOM)作为反映水体受有机物污染的替代水质指标之一, 其大量存在对饮用水安全带来巨大挑战.例如, DOM浓度与消毒副产物(disinfection by-products, DBPs)生成潜力之间存在线性正相关关系[1], DOM中较大分子腐殖质更易与水处理体系中消毒剂反应形成DBPs[2].而DBPs具有致癌性, 人类长期暴露于过量DBPs中会对健康产生影响[3].因此, 为避免饮用水体系中过多DBPs产生, 监测饮用水源中DOM浓度和组分变化至关重要.
国内外研究者对不同河岸土地利用类型影响下水体DOM丰度和荧光组分特征进行了研究[4, 5], 但对不同土地利用类型是否会影响DOM浓度和荧光特性的相关结论不统一.有研究表明溶解性有机碳(dissolved organic carbon, DOC)浓度与流域农业覆盖率呈反比[6], 也有研究表明DOC浓度与河流周边农田和城镇土地利用之间无关[7].具有相同周边土地利用类型的不同河流DOM荧光特性也存在差异, 有流经农田的河流中DOM显示腐殖质化程度更高[7], 也有流经农田的河流中DOM蛋白质含量更高[8].水体DOM特性受不同土地利用类型影响具有位点特异性.另外, 虽已有研究探讨季节或土地利用类型对河流DOM的影响[9, 10], 却很少有研究讨论季节和土地利用类型两因素之间是否存在交互效应, 尤其是在水源水中.因此, 同时研究不同季节和周边土地利用对水源水中DBPs前体DOM的影响可为控制后续DBPs生成提供数据支撑和参考方向.
潮白河包括潮河, 白河和密云水库, 其中密云水库是华北地区最大水库、北京最大地表饮用水源地和南水北调来水重要的调蓄库, 为首都提供生活和生产用水.目前水库和湖泊等水体中DOM的相关分布变化也是各类研究的关注热点.因此, 本研究目的是：①解析潮白河密云段水体DOM荧光组分及DOM潜在来源; ②确定土地利用和季节对水体DOM的影响之间是否存在交互效应; ③探讨季节和土地利用类型变化对水源水DOM浓度和荧光组分荧光强度的可能影响, 以期为水源水附近环境管理提供参考依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况本文选取潮白河密云段流域作为研究对象(图 1), 该地区属于温带季风性大陆半湿润半干旱气候区, 季节分明.流域附近主要分布有草地、森林、农田和城镇这4种土地利用类型.密云水库平均储水量为10.62亿m3[11], 周围土地利用类型主要为森林和草地, 有2大支流, 分别为白河和潮河, 其中白河流域面积8 575.4 km2, 起源于河北省沽源县, 经赤城县, 延庆县, 怀柔区, 流入密云水库; 潮河流域面积6 292.3 km2, 起源于河北省丰宁县, 经滦平县, 自古北口入密云水库.其汇水河流还有蛇鱼川河、白马关河、蛇牛河、安达木河和清水河等支流或季节性河, 均流入密云水库.出库后, 两河在密云县河槽村汇合始称潮白河河流, 年均天然径流量为10.22亿m3.潮白河入库前周边土地利用类型主要为森林, 出库后流经区域土地利用类型主要为农田和城镇.该流域为暖温带季风性大陆性半湿润半干旱气候, 冬季受西伯利亚、蒙古高压影响, 夏季受大陆低压和太平洋高压控制, 四季分明, 干湿冷暖变化明显, 年平均气温为10.8℃.降水季节性变化明显, 年平均降水量660 mm, 6~8月的降水量占全年降水量的76%左右, 降水多以暴雨形式出现, 降雨强度大且侵蚀力强, 加之坡度大和土层薄, 极易形成水土流失.近年来, 为支持农业和城市发展, 潮白河有限水资源被不断开发利用, 河流周边区域工农业活动增加, 导致河流水量不仅有减少趋势, 水质也因受到不同来源污染物的改造, 发生了相当大的变化, 导致水体溶解性污染物增多, 富营养化程度加重, 浮游生物量增加[12].
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图 1 研究区土地利用状况和采样断面位置示意 Fig. 1 Location and land use of the study area and monitoring sections |
本研究样品采集于2017年, 在潮白河密云段流域设置10个采样断面如图 1所示(S1~S10), 潮河采样点有S1、S3、S4和S5, 白河采样点有S2、S6、S7和S8, S9和S10设置在潮河和白河汇合后的潮白河段.采样期包括3个季节：春季(4~5月)、夏季(6~8月)和秋季(9~11月), 每月采集一次河水样品.采集的河水样品通过预冲洗的0.45 μm过滤器进行加压过滤(< 200 000 Pa), 保存在4℃下以便后续测定分析.根据监测断面附近的土地利用类型, 将采样断面划分为4种类型：L1(河岸土地利用以林地为主, 包括S1、S2、S3、S6), L2(河岸土地利用以农田为主, 包括S4、S7), L3(河岸土地利用以城镇为主, 包括S5、S8)和L4(河岸土地利用类型既有农田又有城镇, 包括S9、S10).
DOC浓度通过Elab-TOC分析仪(中国苏州埃兰)测得.水样三维荧光光谱(EEMs)采用F-7000荧光光谱仪(日本日立)在220~450 nm激发波长(间隔5 nm)和290~600 nm发射波长(间隔1 nm)下测量.水样中铜(Cu)、铁(Fe)、锰(Mn)、镍(Ni)和锌(Zn)的离子浓度采用电感耦合等离子体质谱仪测得.
1.3 荧光指数分析通过EEMs可以计算获得荧光指数, 指数FI370用于探究DOM来源, 是激发波长(Ex)为370 nm时发射波长(Em)在450 nm和500 nm处荧光强度的比值[13].FI370值低于1.4表明DOM具有陆源腐殖酸特性.值越大, DOM中腐殖酸含量越高.当值高于1.9, 则表明DOM主要来源于藻类或细菌的渗出液及胞外释放液[14].
FI310是Ex=310 nm时, 380 nm与430 nm发射波长下荧光强度之比, 与本地生物活动密切相关.其值在0.6~0.7之间表示自生DOM较少.其值与自生源DOM贡献比例呈正相关关系.FI310值大于1.0则表示DOM来源于生物细菌或水生细菌[15].
FI255是Ex=255 nm时, 435~480 nm与300~345 nm发射光谱的平均荧光强度之比[16], 该值与有机物腐殖化程度有关.较高的FI255值(>3)与复杂分子如陆源高分子芳香族化合物有关[16].
1.4 统计分析采用MATLAB中DOMFluor工具箱对水样EEMs进行平行因子分析, 确定荧光溶解性有机物(FDOM)组分及其最大荧光强度(Fmax).使用SPSS 22.0对河流DOM浓度, 荧光组分Fmax和荧光指数进行单因素方差分析, 结合多元方差分析方法(MANOVA)探究季节变化和不同区域土地利用类型对DOM的影响.图表绘制采用SigmaPlot 14.0和MATLAB2016a软件.
2 结果与分析 2.1 DOC浓度变化经检测, 4~11月潮白河密云段水体所有采样点ρ(DOC)范围为17.4~48.2 mg·L-1, 平均值为30.6 mg·L-1(图 2).不同支干流、区域土地利用类型和季节潮白河密云段DOC浓度均出现一定波动.其中, 潮白河中DOC平均值最大(32.6 mg·L-1); 潮河DOC平均值变化范围最大, 均值处于中等水平(30.3 mg·L-1); 潮河、白河和潮白河中DOC浓度差异不显著.相比支流干流间DOC浓度差异, 河流周边不同土地利用类型区域之间DOC浓度变化更大, 从上游到下游, ρ(DOC)平均值从26.0 mg·L-1(L1)显著上升到37.6 mg·L-1(L2), 然后显著降低至30.8 mg·L-1(L3)和32.6 mg·L-1(L4), DOC浓度组间差异显著.此外, 春季, 夏季和秋季ρ(DOC)平均值分别为30.6、29.9和31.1 mg·L-1(P>0.05), DOC浓度未出现明显季节性变化.
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不同小写字母表示不同的支干流、区域土地利用类型和季节DOC浓度差异显著; 黑点表示异常值, 红色虚线表示平均值线, 黑色实线表示中位数线 图 2 潮白河密云段不同的支干流、区域土地利用类型和季节DOC浓度变化 Fig. 2 Variations in DOC concentration of Chaobai River located in Miyun district in different tributaries and the mainstream, regions with different land uses, and seasons |
采用PARAFAC模型结合EEMs进行半拆分验证确定潮白河密云段水体FDOM有5个荧光组分(图 3和表 1).C1分别在350 nm和345 nm处显示出激发和发射最大值, 与Yamashita等[17]的研究中定义的微生物腐殖质类似.C2最大激发和发射波长均为425 nm, 也被认为是一种微生物腐殖质类似物[17].C3的荧光峰与Stedmon等[18]的研究中本地酪氨酸样荧光相似.根据荧光团激发和发射最大波长分别为270 nm和560 nm, 可将C4划为还原醌类[19, 20].C5(Ex/Em=240/510 nm)可被归类为陆生源腐殖质[21].
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图 3 潮白河密云段FDOM荧光光谱特征 Fig. 3 Characteristics of FDOM fluorescence spectrum in Chaobai River located in Miyun district |
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表 1 潮白河密云段FDOM荧光组分特征 Table 1 Characteristics of DOM fluorescence components in Chaobai River located in Miyun district |
2.3 FDOM荧光组分变化
周边不同区域土地利用类型和不同季节FDOM荧光组分的Fmax变化见图 4. 4~11月所有采样点FDOM荧光组分中Fmax最大值为1.9 R.U.(Raman Unit).C1和C2 Fmax平均值高于其它组分[C1：(0.9±0.5)R.U.; C2：(1.1±0.4)R.U.; C3(0.4±0.2)R.U.; C4：(0.2±0.1) R.U.; C5：(0.1±0.1)R.U.], 在FDOM总荧光强度中占比相对较大(平均值：C1占31%, C2占45%, C3占17%, C4占6%, C5占1%).不同支流和干流之间, 对比汇合前潮河和白河Fmax, 潮白河C1~C4的Fmax均有显著降低(P < 0.05), 但潮河与白河C1~C5的Fmax值无显著差异(P>0.05).从L1~L4, 河流FDOM荧光组分Fmax平均值呈持续下降趋势.与L1相比, L2区域河流中C1、C3、C4和C5的Fmax平均值出现显著下降(P < 0.05).与L2相比, L3区域河流中C1、C3和C4的Fmax平均值也显著降低(P < 0.05).但除C3之外, L3和L4区域河流中C1~C5的Fmax平均值都无显著差异(P>0.05).另外, 尽管相邻区域之间C2的Fmax平均值没有出现明显变化(P＞0.05), 但L1[(1.52±0.16)R.U.]和L4[(0.80±0.28)R.U.]区域C2的Fmax平均值存在显著差异.而在各个季节之间, 各荧光组分仅有C1的Fmax平均值出现显著变化, 相比春季, 在夏季出现显著降低(P < 0.05).
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不同小写字母表示不同的支干流、区域土地利用类型和季节FDOM荧光组分强度差异显著 图 4 潮白河密云段不同的支干流、区域土地利用类型和季节FDOM荧光组分最大荧光强度变化 Fig. 4 Variations in fluorescent-DOM components in maximum fluorescence intensity (Fmax) of Chaobai River located in Miyun district in different tributaries and the mainstream, regions with different land uses, and seasons |
4~11月所有采样点水体中FDOM的FI370、FI310和FI255指数变化范围分别为2.2~3.1、0.8~1.3和0.2~1.0, 在不同支干流、区域土地利用类型和季节的平均值如表 2所示.与交汇前潮河和白河相比, 潮白河FI370、FI310和FI255值显著增加(P < 0.05).尽管L1区域FI255值显著低于L4(P < 0.05), 但L1~L4之间相邻区域FI255值无显著差异(P>0.05).相比L1, L2区域FI310值有显著增加(P < 0.05), L2和L3之间无显著差异(P>0.05).L3和L4区域FI370值显著高于L1(P < 0.05), 而相邻区域之间FI370值却无显著差异(P>0.05).除此之外, 不同季节潮白河中FI370和FI310值变化不大, FI255从春季的0.5和夏季的0.6显著增加到秋季的0.7(P < 0.05).
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表 2 潮白河密云段不同的支干流、区域土地利用类型和季节荧光指数变化1) Table 2 Fluorescence indexes including FI255, FI310, and FI370 of Chaobai River located in Miyun district in different tributaries and the mainstream, regions with different land uses, and seasons |
2.5 季节和区域土地利用类型影响
MANOVA的F和P值如表 3所示.可以发现, 周边区域不同土地利用类型对DOM浓度、C1~C5、FI310和FI370影响显著, 季节变化仅对FI255和C1有显著影响, 区域土地利用类型和季节之间无显著交互效应.因此, 不同区域土地利用类型或季节DOM之间的显著变化可归因于区域土地利用类型或季节因素的独立作用.
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表 3 不同季节和区域土地利用类型下DOM浓度、荧光组分和指数多元方差分析结果1) Table 3 The F values and P values of the effects of region and season on DOC concentrations, DOM fluorescent components and indexes through the multivariate analysis of variance |
3 讨论 3.1 DOM溯源
由表 2可知, 不同分类下潮白河FI370值均大于1.9(2.2~3.1), 与McKnight等[13]报道的微生物衍生富里酸对应值相似, 表明潮白河密云段水DOM主要是由微生物产生的自生源物质[16].FI310变化范围为0.8~1.3, 平均值为1.1±0.1, 与Huguet等[15]的研究报道范围一致, 表明DOM来源于微生物或水生细菌, 同时反映出潮白河中DOM新生内源贡献较大.FI255值变化范围为0.2~1.0, 也表明DOM主要来源于自生生物活动[16].因此, 潮白河密云段DOM主要来自微生物, 与李家河水库上游水体和岗南水库沉积物间隙水中DOM主要来源相似, 新生内源贡献较大[22, 23].
尽管不同支干流、区域土地利用类型和季节之间的荧光指数平均值存在一些差异, 但MANOVA的结果表明, FI370和FI310仅受周边不同土地利用类型区域影响, FI255仅受季节影响(表 2).从春季到秋季, FI255值的增加反映了该河流在该采样期内的腐殖化程度在增加[24].随着农田和城镇土地利用增加, FI310和FI370的值从L1~L4区域一直在增加, 这表明农田和城镇土地利用可能比森林带来更多自生贡献DOM[16].这一发现与加拿大安大略省温带流域呈现出的结果相符, 在该研究中, 这些增加的微生物来源DOM被认为可能是由微生物群落所驱动产生, 因为农田和城镇土地中输送至河流的氮素一般高于森林, 导致附近河流微生物产量大多较高[25], 这些氮素可能来源于化肥或汽车尾气和工业废气等[26].因此, 后续研究可以进一步研究河流中沿岸土地向河流的碳与氮输出和微生物生产.
3.2 DOM浓度与土地利用据ANOVA和MANOVA结果(图 2和表 3), 可以发现土地利用对潮白河密云段DOC浓度有显著影响.与土地利用以森林为主的L1区域相比, 河岸以农业用地为主的L2处DOC浓度显著较高, 与中国粮食主产区之一伊洛河流域水体相似, 表明河岸的农田土地利用可以增加河流DOC浓度[27].可能是因为, 河岸土地利用以农田为主的区域与以森林用地为主的区域相比可受纳更多有机肥料, 使得来源于这些肥料的DOM输出到河流中也更多[28].此外, 进入河流后, 这些肥料也可能成为微生物群落的养分, 一定程度上可以刺激河流微生物对DOM的生产[29].
由于以城镇用地为主的区域L3处DOC浓度明显低于L2, 因此可以反映出城镇土地利用可使DOC浓度降低.当DOM从河岸土壤传输到河流, 被防护性植被(例如河岸草皮)截留一部分[30], 或被城镇污水系统稀释时[31], 则可能出现这样的结果.然而, 也有研究表明, 由于城市区域内污水处理和排放不当, 进入汇水区, 导致城市和城乡结合区域DOC浓度均大于农村区域[5, 32], 这说明潮白河密云段水体附近城镇污水排放和处理相对规范, 防护植被截留或排水入河稀释作用对DOC浓度的影响可能远大于污水输入DOM的影响.
而在L4区域(河岸地区占主导地位的土地利用类型有城镇和农田), DOC浓度与L3相比没有显著变化, 可能是由于城镇和农田对DOC浓度的影响有所抵消.此外, 尽管L3位于潮河和白河汇合之前, L4位于汇合之后, 但由于L3和L4之间DOC浓度没有显著差异, 表明河流汇合对其中DOC浓度没有显著影响.
由以上结果及讨论可以看出, 潮白河密云段DOC浓度变化与人类活动密切相关, 尤其在河岸以农田和城镇为主要土地利用类型的区域, 与施肥、污水排放、微生物活动等都可能存在密切联系[33].
3.3 FDOM荧光组分与土地利用当不同荧光团吸收相同辐射能量时, 产生荧光效率不同.因此, 不同荧光团之间Fmax值差异不能代表荧光组分浓度差异, 但不同条件下同一荧光团Fmax值与其浓度呈正相关.ANOVA和MANOVA的结果表明, FDOM荧光组分荧光强度也受到区域不同土地利用类型的影响(图 4和表 3).L4处C1~C5的Fmax值显著低于L1[图 4(b)], 就可以通过河流周边土地利用类型的变化进行解释.从表 4可以看出, L3和L4处铁(Fe)、镍(Ni)和锌(Zn)的平均离子浓度均高于L1.因此, 可以认为C1~C5的Fmax下降可能是因为L3和L4处金属对FDOM的猝灭作用相比L1更强, 由于微生物腐殖质、蛋白质样、还原醌类和陆地腐殖质类物质可以被这些金属猝灭[34, 35], 一定程度上, 随着河流中金属浓度的增加, 猝灭效果可能会增强[17], DOM荧光团会减少[36].然而, 在加拿大安大略省流域, 农业和人为土地利用的压力会使微生物活动强度增大, 导致该地区原生FDOM(包括微生物腐殖质, 蛋白质和还原性醌类物质)更丰富[37].因此, 以上内源荧光组分Fmax值降低的原因可以解释为, 以农田和城镇土地利用为主的区域由于金属与FDOM络合减少的DOM荧光团量可能远远超过了微生物活动受到农业和人为活动刺激产生的荧光团量.此外, 一般来说, 由于森林覆盖地区的矿质土壤对腐殖质和疏水性FDOM的吸附能力要比农田或城镇强, 因此森林覆盖地区从土壤输入到河流的腐殖质要少于农田, 农田附近河流受纳FDOM多于森林[38].而从森林周边河流C5的Fmax值高于农田的现象, 可以推断出金属猝灭对C5含量的影响可能比周边土壤输入更显著.另外, L1~L4区域之间C1~C5的Fmax值下降程度的不同可以解释为不同荧光组分与金属结合时猝灭程度可能不同[17].综上所述, 农业和城镇土地利用均可降低FDOM荧光强度, 周边土地以农田和城镇为主的河流中较高的金属浓度可能是造成这种情况的原因.结合土地利用类型对DOC浓度的影响, 可以推断出潮白河密云段河岸农业活动导致河流中增加的DOM可能主要是非荧光部分.
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表 4 潮白河密云段不同区域土地利用类型铜(Cu)、铁(Fe)、锰(Mn)、镍(Ni)和锌(Zn)离子浓度/mg·L-1 Table 4 Ion concentrations of copper (Cu), iron (Fe), manganese (Mn), nickel (Ni), and zinc (Zn) in different regions with different land uses in Chaobai River located in Miyun district/mg·L-1 |
4 结论
(1) 潮白河密云段水体中FDOM荧光组分包括微生物腐殖质2种, 自生源酪氨酸类物质、还原醌样和陆地腐殖质样各1种.
(2) DOM主要来源为微生物, 不同季节和区域土地利用类型对DOM的来源影响不大.
(3) 对比森林和城镇, 河岸周边土地利用以农田为主的水体DOM浓度最大, 但河岸周边土地利用以农田和城镇为主的水体FDOM各荧光组分的Fmax值均低于森林.季节和土地利用对FDOM腐殖化程度和其荧光组分占比各有显著影响, 但季节与土地利用对DOM的影响不存在交互效应.农田土地利用对DOM影响相比森林和城镇土地利用类型更大, 使河流中增加的DOM主要是非荧光部分.
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