环境科学  2022, Vol. 43 Issue (4): 1844-1852   PDF    
引用本文
杨益, 姬亚芹, 高玉宗, 林孜, 林宇, 马妍. 西宁市农牧源氨排放清单及其分布特征[J]. 环境科学, 2022, 43(4): 1844-1852.
YANG Yi, JI Ya-qin, GAO Yu-zong, LIN Zi, LIN Yu, MA Yan. Agricultural Ammonia Emission Inventory and Its Distribution in Xining City[J]. Environmental Science, 2022, 43(4): 1844-1852.
西宁市农牧源氨排放清单及其分布特征
杨益1,2, 姬亚芹1,2, 高玉宗1,2, 林孜1,2, 林宇1,2, 马妍1,2     
1. 南开大学环境科学与工程学院, 天津 300350;
2. 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室, 天津 300350
收稿日期: 2021-07-26; 修订日期: 2021-09-05
作者简介: 杨益(1998~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为大气污染源排放清单, E-mail: 820031040@qq.com
通信作者: 姬亚芹, E-mail: jiyaqin@nankai.edu.cn
摘要: 以西宁市为研究区域, 通过实地调研获得西宁市农牧源活动水平数据, 利用排放因子法编制了西宁市2018年农牧源氨排放清单.分析了西宁市农牧源氨排放特征, 利用ArcGIS进行3 km×3 km的空间网格化分配, 利用蒙特卡罗模拟对畜禽养殖和氮肥施用氨排放清单进行不确定性分析.结果表明, 西宁市2018年农牧源氨排放总量为4 644.58 t.其中, 氮肥施用和畜禽养殖的氨年排放总量分别为1 664.84 t和2 979.75 t, 分别占西宁市农牧源氨排放总量的35.84%和64.16%.空间分布的结果表明, 西宁市农牧源氨排放主要来自大通县、湟源县和湟中区, 分别占西宁市农牧源氨排放总量的40.10%、30.66%和28.05%.从月份分配来看, 畜禽养殖氨排放无月份差异, 氮肥施用氨排放集中在6月和7月, 排放量分别为799.96 t和768.48 t, 分别占全年排放量的48.05%和46.16%.蒙特卡罗模拟结果表明, 在95%置信区间下, 西宁市农牧源氨排放不确定性较低, 为-24.38% ~26.71%.
关键词: 农牧源氨      排放清单      时空分配      不确定性分析      西宁市     
Agricultural Ammonia Emission Inventory and Its Distribution in Xining City
YANG Yi1,2 , JI Ya-qin1,2 , GAO Yu-zong1,2 , LIN Zi1,2 , LIN Yu1,2 , MA Yan1,2     
1. College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China;
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, Tianjin 300350, China
Abstract: Based on the field research activity level, the emission inventory of agricultural ammonia in Xining City in 2018 was established using the emission factor method. The emission characteristics of agricultural ammonia in Xining City were analyzed, a spatial grid distribution of 3 km×3 km was carried out by ArcGIS, and an uncertainty analysis of the ammonia emission inventory of livestock and poultry breeding and nitrogen fertilizer application was carried out via Monte Carlo simulation. The results showed that the total amount of ammonia emissions from agricultural sources in Xining City in 2018 was 4 644.58 t. Among them, the total annual ammonia emissions from nitrogen fertilizer application and livestock and poultry farming were 1 664.84 t and 2 979.75 t, respectively, accounting for 35.84% and 64.16% of the total ammonia emissions from agricultural sources in Xining City. The spatial distribution results showed that the agricultural source ammonia emissions of Xining City mainly came from Datong County, Huangyuan County, and Huangzhong County, which accounted for 40.10%, 30.66%, and 28.05% of the total agricultural source ammonia emissions of Xining City, respectively. From the perspective of monthly distribution, no monthly difference in ammonia emissions was found in livestock and poultry farming. The ammonia emissions from nitrogen fertilizer application mainly existed in June (799.96 t) and July (768.48 t), accounting for 48.05% and 46.16% of the annual emissions. Monte Carlo simulation results showed that under a 95% confidence interval, the uncertainties of ammonia emissions from nitrogen fertilizer application agricultural source ammonia were low, ranging from -24.38% to 26.71%.
Key words: agricultural source ammonia      emission inventory      temporal and spatial distribution      uncertainty analysis      Xining City     

氨(NH3)是大气中的微量气体之一[1, 2], 作为重要的活性氮化合物, 是参与大气氮循环的关键成分[3, 4].作为大气中唯一的碱性气体, 氨可以中和大气中的酸性物质形成硫酸铵[(NH4)2SO4]和硝酸铵(NH4NO3)等物质, 有利于增加降水的pH值, 降低酸雨的危害, 在低层大气环境酸化中起着重要的缓冲作用[5~7].同时反应形成的硫酸铵和硝酸铵等物质又是二次无机气溶胶细粒子PM2.5的主要成分[8, 9], 影响大气能见度, 导致心血管和呼吸系统疾病, 损害人体健康[10~13].大气中的氨也会增强辐射强度的影响, 阻碍甲烷的氧化, 加剧温室效应[14~17].此外, NH3沉降到陆地和水生生态系统中会直接或间接导致土壤酸化[18~20]、水体富营养化[21~24]和生物多样性降低[25~27].

大气中氨的人为排放源主要包括农田生态系统(包含氮肥施用、固氮植物、秸秆堆肥、土壤本底)、畜禽养殖、生物质燃烧、人体粪便、化工生产、废物处理和交通排放等.有研究表明, 以氮肥施用和畜禽养殖排放为主的农牧源是主要的人为氨排放源, 这一主要排放源的排放合计占全球氨排放量的57%以上, 占亚洲总排放量的80%以上, 由于密集的农业活动, 中国氨排放对全球氨排放的贡献较大[28~30].沈丽[31]对长江三角洲氨排放清单的研究发现, 2006~2014年期间农牧源是长三角地区最主要的氨排放源, 占总排放量的80%以上; 尤翔宇等[32]对长株潭地区2013年人为源氨排放清单的研究表明, 畜禽养殖和农田生态系统是最主要的氨排放源, 氨排放分担率为88.33%; Kang等[33]在1980~2012年中国高分辨率氨排放清单的研究中发现, 1980~1996年, 中国NH3排放的两个主要来源是牲畜粪便和合成肥料的施用, 占总排放量的80% ~90%; Streets等[29]研究2012年亚洲大气污染源排放清单发现, 农牧源氨排放占总的氨排放的89.53%.

近年来, 氨排放清单的建立逐渐引起国内外学者的关注, 尤其是氨排放特征、分布特征及氨排放的影响.我国作为氨排放大国, 目前对氨排放清单的建立虽已取得不少进展, 但大多数研究的活动水平数据来源于统计年鉴[34~36], 缺乏自下而上获取数据的先例.

青海省是我国五大牧区之一, 而西宁市作为青海省的政治、经济、文化、教育、交通和通讯中心, 也是中国重要的畜牧业生产基地.但目前对该区域的农牧源氨排放清单的研究缺乏, 基于此, 本研究采取自下而上与自上而下相结合的方式获取活动水平数据, 降低清单的不确定性.统计调查了西宁市2018年各区县农牧源氨排放主要来源的活动水平数据, 选取合理的计算方法与排放因子, 建立了2018年西宁市农业氨排放清单, 对其分布特征进行了分析, 利用ArcGIS和蒙特卡罗方法进行空间分配和不确定性分析, 以期为西宁市农业氨减排方案与政策的制定提供科学依据.

1 材料与方法

本研究调查了西宁市城东区、城中区、城西区、城北区、湟中区、大通回族土族自治县(大通县)和湟源县的农牧源活动水平数据(图 1).根据文献[37]中推荐的农牧源计算方法, 估算得到了氮肥施用和畜禽养殖的大气污染物NH3的排放量.

图 1 研究区域示意 Fig. 1 Map of the study area

1.1 排放量计算方法 1.1.1 氮肥施用

氮肥施用中氨排放主要来自于农作物种植过程中施用氨肥, 氮肥施用于农业土壤后, 大部分以氨氮的形式挥发到大气中, 能被农作物吸收利用的量很低.氮肥施用的氨排放量大小, 取决于氮肥类型和施肥量, 同时还受到土壤性质、气候条件、农作物枝叶的浓密程度和人为活动等多种因素的影响.农田生态系统中氮肥施用氨排放计算方法如公式(1)：

(1)

式中, E氮肥施用为氮肥施用排放量, t; i为氮肥种类, 包括尿素、碳铵、硝铵、硫铵和其他氮肥共5类; Ai为活动水平, 即各类氮肥的施用量; EFi为氨排放系数.

1.1.2 畜禽养殖

畜禽养殖氨排放主要由动物排泄物释放, 在微生物作用下, 排泄物中的含氮物质进行氧化和分解, 有机氮转化为无机氮并以氨的形式释放到大气中.氨排放与畜禽种类、日粮营养组成及饲料添加剂、圈舍结构、圈舍地面类型、圈舍温度、湿度及通风条件、粪便清理方式、粪便存储设施和粪便施肥方式等因素有关.畜禽排泄物向大气释放氨包括圈舍-固态(h-s)、圈舍-液态(h-l)、存储-固态(s-s)、存储-液态(s-l)、施肥-固态(f-s)、施肥-液态(f-l)和户外共7个部分, 排放量计算方法如公式(2)：

(2)

式中, E畜禽养殖为畜禽养殖排放量, t; i为圈舍-固态(h-s)、圈舍-液态(h-l)、存储-固态(s-s)、存储-液态(s-l)、施肥-固态(f-s)、施肥-液态(f-l)、户外共7个部分; Ai为各部分的氨活动水平(分为不同养殖方式室内、户外总铵态氮, 不同粪便管理阶段铵态氮量.计算方式的选取主要参考文献[37]; EFi为各部分的氨排放系数; 1.214：常数, 氮-大气氨转换系数.

1.2 排放因子及相关参数确定 1.2.1 氮肥施用氨排放因子

氮肥施用过程排放系数：

(3)

式中, BEF为基准排放系数, 根据土壤酸碱性和氮肥施用时的温度, 查询文献[37]获取, 见表 1.西宁市土壤为碱性, 硝铵和其他氮肥按照酸性土壤推荐值; 根据西宁市各区县填报的氮肥施用时间为3~7月以及西宁市3~7月平均气温为10~20℃的特点, 选择对应温度的排放因子; α为施肥率修正因子, 根据2018年统计各地区具体填报数据, 每亩耕地施肥高于13 kg氮(根据每kg尿素、硝铵、碳铵和硫铵分别含0.47、0.35、0.17和0.21 kg氮的比例进行折算, 其对应的施肥量为27.66、37.14、74.47和61.90 kg)的地区, 施肥率校正系数为1.18, 其它地区为1.0; β为施肥方式修正因子.施肥方式包括表面撒施和覆土深施, 在施基肥(种肥)时通常采用覆土深施, 施追肥通常采用表面撒施.施肥方式校正系数在覆土深施时取0.32, 表面撒施时为1.00.

表 1 西宁市氮肥施用基础排放因子 Table 1 Basic emission factors of nitrogen fertilizer application in Xining City

1.2.2 畜禽养殖氨排放因子

畜禽养殖氨排放系数由单位质量总铵态氮肥通过大气氨形式排放的氮含量决定, 单位为%.本清单编制中畜禽养殖排放因子的选取主要参考文献[37], 见表 2.

表 2 农牧源畜禽养殖氨排放系数 Table 2 Ammonia emission coefficient from agricultural source livestock and poultry farming

1.3 活动水平数据获取与来源

本次源清单编制过程中, 活动水平数据来源于农业农村部门填报、社区/村庄填报和GIS地图等方式获取.为了确保数据的准确性和完整性, 填报之前开展全方位培训, 解释填报表格中每个参数的具体含义、填报注意事项和各项问题解决的办法, 并建立微信群和网上24 h答疑, 且经过3级数据审核、现场抽查复核、电话复核、与二污普数据比对和与统计年鉴数据比对等多种方式审核校验数据, 在审查校验数据的过程中, 如果出现与调研活动水平数据产生较大出入时, 采取二次现场复核, 直至数据准确有效.在本次源清单的编制过程中, 活动水平数据主要包括作物种类和面积、氮肥类型、氮肥施用量、施用时间, 畜禽种类、数量和粪便管理方式等.其调查内容和获取途径详见表 3.结合西宁市农作物类型和农时资料, 依据不同施肥时段和不同氮肥类型, 计算整理得到各区县氮肥活动水平数据, 详见表 4.基于西宁市各区县填报数据的详细程度, 按照肉牛、奶牛、山羊、绵羊、肉猪、母猪、马、驴、蛋鸡和肉鸡这10大类进行汇总整理, 详见表 5.

表 3 农牧源活动水平数据获取来源 Table 3 Sources of agricultural source activity level data acquisition

表 4 各区县氮肥施用活动水平 Table 4 Nitrogen fertilizer application activity level in various districts and counties

表 5 各区县畜禽数量汇总 Table 5 Summary of the number of livestock and poultry in various districts and counties

2 结果与讨论 2.1 2018年西宁市农牧源大气污染物排放清单分析

西宁市2018年农牧源氨排放总量为4 644.58 t.其中, 氮肥施用和畜禽养殖的氨年排放总量分别为1 664.84 t和2 979.75 t, 分别占西宁市农牧源氨排放总量的35.84%和64.16%.氮肥施用中, 尿素、硝铵、碳铵、硫铵和其他氮肥的氨排放量分别为1 640.53、0.34、10.22、1.29和12.46 t, 尿素的施用是氮肥施用主要的氨排放来源.图 2表明, 西宁市畜禽养殖氨排放主要发生于存储、施肥和圈舍过程中, 贡献率分别为41.59%、31.69%和17.01%, 户外阶段的氨排放量较小, 贡献率仅为9.71%.存储阶段氨排放量较大是因为在存储过程中粪尿堆肥发酵, 产生较多的氨气; 而施肥阶段氨排放量较大是由于粪便还田后表面积大大增加, 加上温度和风速的影响, 使得氨挥发加快, 从而排放到空气中的氨增加, 同时土壤中的脲酶也会加速分解畜禽排泄物中的尿素产生氨气导致施肥这一阶段氨排放贡献率较大.可见, 从存储和施肥阶段减少氨排放是畜禽养殖氨排放的重要控制方向.

图 2 西宁市各类畜禽养殖分阶段氨排放贡献率 Fig. 2 Ammonia emission contribution rate of various livestock and poultry breeding in Xining City

与其他地区农牧源排放清单结果对比可知(见表 6), 西宁市农牧源氨排放清单构成与上海市及全国水平相似.河南省、京津冀地区和山东省氮肥施用氨排放所占比例相对略高于西宁市, 因为河南省、河北省和山东省均为我国有名的农业大省, 相对来讲氮肥施用较西宁市多一些.表 6中青海省的结果来自于董文煊[38]对全国尺度的研究, 其活动水平来自国家统计资料, 不确定性较大, 且空间范围为整个青海省; 而本文活动水平数据实地调研而来, 不确定性相对较低, 且空间范围仅为西宁市, 同时排放因子和基准年不同, 故2006年青海省畜禽养殖氨排放的贡献远高于西宁市畜禽养殖氨排放的贡献.通过西宁市2018年农牧源氨排放强度与其他地区的对比可知(表 7), 西宁市农牧源氨排放强度低于四川省、张家口市、承德市和北京市.四川省作为我国的农业大省, 幅员辽阔, 牲畜养殖量和氮肥施用量均较大; 京津冀地区平原较多, 耕地面积大, 化肥施用量大导致氨排放量较大, 但由于以北京为中心城市化水平较高, 导致化肥施用氨排放量相对降低; 而西宁市虽然畜牧业产值在全省占有较大的比重, 但西宁市地广人稀, 整体大气污染形势较京津冀及农业较为发达的城市并不严重.

表 6 西宁市2018年农牧源氨排放清单与其他地区对比 Table 6 Comparison of agricultural source ammonia emission inventory in Xining City in 2018 with other regions

表 7 西宁市2018年农牧源氨排放强度与其他地区对比 Table 7 Comparison of agricultural source ammonia emission intensity in Xining City in 2018 with other regions

2.2 空间分布特征

表 8为西宁市2018年农牧源各个区县氨的排放量和排放贡献率, 图 3为西宁市2018年农牧源各区县不同氮肥和畜禽种类对氨排放的贡献率.根据农牧源的地理位置或者是与之有相同空间分布特征的其他空间地理信息数据-耕地面积, 建立空间分配权重因子, 将清单排放总量分配到3 km×3 km的网格中.考虑到土地利用现状图上对农田种植作物的类型不能加以区分, 而畜禽养殖的空间范围也无法确定, 因此, 利用空间分析工具ArcGIS将氮肥施用和畜禽养殖均按照点源方式进行空间分配, 见图 4.

表 8 农牧源各区县氨的排放量和排放贡献率 Table 8 Ammonia emission and emission contribution rate of various districts and counties of agricultural sources

(a)氮肥施用；(b)畜禽养殖 图 3 农牧源各区县氨排放贡献 Fig. 3 Contribution rate of various districts and counties of agricultural sources

图 4 农牧源氨排放空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of agricultural sources

表 8和图 4表明, 西宁市农牧源NH3排放区域主要集中于大通县、湟源县和湟中区.这主要是因为在西宁市辖的五区二县中, 大通县、湟源县和湟中区的畜禽养殖数量较多, 农田面积较大.大通县、湟源县和湟中区的NH3排放贡献率分别为40.10%、30.66%和28.05%.

氮肥施用氨排放中, 湟中区和大通县排放量最大, 分别为890.46 t和565.62 t, 排放贡献率分别为53.49%和33.97%; 湟源县氨排放量较小, 为202.71 t, 排放贡献率为12.18%.城东区和城西区均为0; 城中区和城北区的NH3排放贡献率分别为0.07%和0.29%.这一结果主要受氮肥施用的作物面积的影响, 湟中区和大通县的作物面积最大, 湟源县次之; 其次, 尿素的使用是氮肥施用主要的氨排放来源, 排放因子远高于其他四类氮肥, 湟中区尿素使用量远高于其它区县.各区县尿素的施用对氮肥施用氨排放的贡献率最大, 排放贡献率区县排序为：城中区(99.13%)＞大通县(98.79%)＞湟源县(98.44%)＞湟中区(98.42%)＞城北区(95.31%).

畜禽养殖氨排放中, 大通县和湟源县排放量较大, 分别为1 296.69 t和1 221.50 t, 排放贡献率分别为43.52%和40.99%.湟中区氨排放量较小, 为412.53 t, 排放贡献率为13.84%.城中区、城东区、城西区和城北区的NH3排放贡献率分别为1.34%、0.21%、0.08%和0.01%.这一结果除了受畜禽养殖数量的影响外, 还与各类畜禽的排放因子有关, 湟中区的畜禽以畜舍排泄为主, 湟源县以粪便存储、户外排泄为主, 而粪便存储、户外排泄的排放因子均大于畜舍排泄, 故而湟中区排放量小于湟源县.肉牛养殖对畜禽养殖氨排放的贡献率最大, 排放贡献率区县排序为：城西区(100.00%)＞城北区(83.72%)＞大通县(81.67%)＞湟中区(70.41%)＞湟源县(69.86%)＞城中区(61.62%)＞城东区(60.00%); 其次是绵羊的养殖, 排放的空间贡献率区县排序为：城东区(39.84%)＞湟源县(28.65%)＞城中区(23.96%)＞湟中区(17.27%)＞城北区(13.95%)＞大通县(10.04%); 其余畜禽种类的养殖对氨排放量的贡献均很小.

2.3 时间分布特征

农牧源氨排放的时间分配包括月、日和小时分配.根据各区县统计数据中具体氮肥施用时间和施用量, 计算得到氨月排放量占全年氨排放量的比值来确定月分配系数; 本研究按照年度调查的畜禽饲养量, 畜禽饲养量的月变化难以给出, 参照文献[44], 经综合分析, 本研究畜禽养殖氨排放采取月平均分配.从农牧源氨排放月分配系数可见(图 5), 氮肥施用氨排放月变化明显, 在4~7月排放较多, 6~7月集中排放, 这与农作物的关键生长阶段施肥较多有关.

图 5 农牧源排放月分配系数 Fig. 5 Monthly emission distribution coefficient of agricultural sources

氮肥施用氨排放发生在3~7月, 由于受到农业氮肥施用以及温度等影响, 氮肥施用NH3集中在6~7月, 排放量分别为799.96 t和768.48 t, 分别占全年排放量的48.05%和46.16%, 这与农作物在6~7月为旺盛生长阶段, 追肥施肥量较大且多用尿素有关. 1~2月和8~12月的氮肥施用氨月排放量在全年最小, 均为0, 主要因为1~2月和8~12月几乎不存在氮肥施用情况.

畜禽养殖氨排放在整年都有发生, 由于氨排放不受特殊活动制约, 仅与畜禽养殖量和粪便处理方式有关, 使得各月氨排放量没有差别, 各月氨排放量均为248.31 t.

2.4 不确定性分析

不确定性分析是排放清单编制的重要一环.蒙特卡罗(Monte Carlo)方法因其灵活性强, 没有使用限制条件, 广泛应用于求解各种不确定性问题, 是评估排放清单不确定性的有效方法之一, 已逐渐被应用到各种排放源以及国家尺度的温室气体清单的编制中.西宁市农牧源氨排放清单编制过程中, 主要参考文献[37], 选取适合本地的排放因子, 在西宁市的适用性上存在一定的不确定性.本文采用蒙特卡罗方法, 使用Oracle Crystal Ball软件, 评估西宁市2018年农牧源氨排放清单的不确定性.设定随机抽样次数10 000次, 置信度95%, 将累计概率密度为2.5%对应的值作为排放量的下限, 97.5%对应的值为排放量的上限, 得到氮肥施用和畜禽养殖大气氨排放量的不确定性范围, 结果如表 9所示.从中可知, 氨排放量的计算值与模拟均值较接近, 不确定性较低, 范围为-24.38% ~26.71%.西宁市农牧源活动水平数据来源于农业部门自上而下和养殖单位的自下而上填报, 故其畜禽养殖和氮肥施用氨排放的不确定性均较低.

表 9 农牧源氨排放不确定性分析 Table 9 Uncertainty of emission inventory

3 结论

(1) 2018年西宁市农牧源氨排放总量为4 644.58 t.其中, 畜禽养殖氨排放量最大, 为2 979.75 t, 其次为氮肥施用, 排放量为1 664.84 t.

(2) 本文计算所得的西宁市2018年氨排放清单与其他学者的研究结果较为相似.西宁市2018年农牧源氨排放强度低于四川省、张家口市、承德市和北京市.

(3) 空间分布的结果表明, 西宁市农牧源氨排放主要来自大通县、湟源县和湟中区, 分别占西宁市农牧源氨排放总量的40.10%、30.66%和28.05%.其中氮肥施用氨排放, 湟中区和大通县排放量较大, 湟源县氨排放量较小; 畜禽养殖氨排放中, 大通县和湟源县排放量最大, 湟中区氨排放量较小.

(4) 畜禽养殖氨排放无月份差异, 氮肥施用氨排放集中在6~7月, 排放量分别为799.96 t和768.48 t, 分别占全年排放量的48.05%和46.16%.

(5) 蒙特卡罗模拟结果表明, 在95%置信区间下, 氮肥施用和畜禽养殖氨排放的不确定度均较低.

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