2022, Vol. 43
2. 上海市环境科学研究院, 国家环境保护新型污染物环境健康影响评价重点实验室, 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233
, XU Chang2
, NI Yuan-zhi2 , SHEN Gen-xiang1,2 , MIAO Wen-liang2 , WANG Zhen-qi2 , FU Kan2 , QIAN Xiao-yong2 , CAO Guo-min1
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Environmental Health Impact Assessment of Emerging Contaminants, State Environmental Protection Key Laboratory of Formation and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China
氨(NH3)是大气中主要的碱性气体, 是形成二次粒子和PM2.5的重要前体物[1~3].排放到环境中的NH3会导致水体富营养化、土壤酸化甚至全球变暖等一系列环境问题[4, 5].有研究显示, 畜禽养殖业是大气中NH3的主要来源之一[6~9], 在我国长三角地区, 畜禽养殖业NH3排放量占NH3排放总量的48%以上, 生猪、家禽和奶牛NH3排放量分别占畜禽养殖NH3排放总量的41% ~60%、15% ~36.8%和3% ~3.5%[10~12].畜禽养殖过程排放的大量NH3不但影响环境空气质量, 还会降低动物的生长速率[13]和产蛋量[14, 15], 并对眼睛和皮肤产生刺激作用[16], 成为影响人畜健康的重要因素.我国是畜禽生产大国, 猪和蛋禽的存栏量均位居全球第一, 分别占世界总量的46%[17]和40%[18, 19]左右.近年来随着市场需求的日益增长, 畜禽养殖业的集约化和规模化程度不断提高, 畜禽养殖过程造成的大量NH3排放等大气污染问题愈发引起各界的关注.
欧美国家较早就开展了关于畜禽养殖NH3排放特征的研究[20], Koerkamp等[21]的研究发现, 欧洲北部地区的牛舍、猪舍和蛋鸡舍中的NH3排放系数范围分别为315~1 798、649~3 751 mg·(500 kg·h)-1和602~10 892 mg·(500 kg·h)-1. Ni等[22]的研究对美国中部印第安纳州两个蛋鸡舍进行为期2 a的监测, 发现鸡舍中NH3排放系数分别为(0.282±0.145)g·(bird·d)-1和(0.277±0.165)g·(bird·d)-1. 相对而言, 国内对畜禽养殖业NH3排放的研究主要集中在猪和牛等大型家畜[23, 24], 针对家禽类NH3排放特征的研究总体较少.王悦等[25]的研究对北京某规模化蛋鸡舍冬季NH3排放特征开展监测, 发现NH3排放系数为(32.2±12.5)mg·(bird·d)-1; 王佳艺等[26]的研究对江西某规模化蛋鸡舍进行了为期1 a的监测, 发现NH3浓度具有明显的季节变化特征, 平均NH3排放量为0.372 g·(bird·d)-1; 陈峰等[27]的研究对昆明某鸡舍6~7月间的NH3浓度与温湿度的相关性进行分析, 发现鸡舍中部NH3浓度和温度呈正相关, 和湿度呈负相关.但总体而言, 目前国内针对蛋鸡等家禽养殖NH3排放特征的研究仍然较少, 且存在以下几个方面的问题：一是大多研究局限于某一个环节或某一个季节的NH3排放特征, 缺乏针对不同养殖环节、生长阶段和季节变化的系统性研究; 二是采取的监测手段相对落后, 大多采用手工采样实验室分析, 存在样本数偏少和数据分辨率较低等问题, 不能准确反映污染特征和变化趋势; 三是目前畜禽养殖的NH3排放清单多采用经验系数法, 直接采用文献[28]推荐系数对整个长三角地区NH3排放量进行估算[8, 11, 12, 29], 清单结果存在较大的不确定性.
针对上述问题, 本文以长三角地区某典型规模化蛋鸡场为研究对象, 利用在线高分辨率电化学传感器监测系统, 对该蛋鸡场棚舍养殖和粪便堆肥2大环节开展周年期的连续监测, 获取不同环节、不同季节和不同生长阶段的NH3排放污染特征及排放系数, 通过梳理对比国内外家禽养殖NH3排放系数, 综合在线监测、模型模拟和文献分析的排放系数结果, 建立了基于本地化因子的长三角地区家禽养殖NH3排放清单, 并对清单的不确定性进行分析.
1 材料与方法 1.1 试验地点与时间本试验地点位于上海市奉贤区玉章禽蛋专业合作社(表 1).该鸡场占地0.04 km2, 全场建有各类鸡舍18栋, 常年饲养蛋鸡和种鸡5万羽, 草鸡6万羽, 年上市鲜鸡蛋约600 t, 淘汰蛋鸡5万羽, 周边为0.3 km2梨园, 无其他明显污染源.蛋鸡养殖棚舍采用笼养模式, 沿舍内长轴设置6列全阶梯鸡笼, 每列鸡笼分为3层, 每列鸡笼沿一定间隔分为小笼, 每个小笼中共饲养5只蛋鸡.单个养殖棚舍共饲养蛋鸡8 000余只, 单只蛋鸡的重量在1.6~2.2 kg之间, 根据鸡龄可分为青年鸡(50~120 d)、产蛋鸡(120~400 d)和预淘汰鸡(400~450 d), 刚放入养殖棚舍的为90日龄的青年鸡, 至120日龄开始稳定产蛋.粪便堆肥棚受气象条件影响, 各季节堆粪周期不同, 春冬两季为50 d左右, 夏季为20 d左右, 秋季为30 d左右.经调研表明, 该鸡场在养殖规模、养殖技术和粪便管理模式上均能代表长三角地区典型规模化鸡场的生产、排放和治理特征[30].
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表 1 试验监测点位情况 Table 1 Specifications for each monitoring area |
根据长三角地区的季节气候特征, 3~5月为春季, 6~8月为夏季, 9~11月为秋季, 12月~次年2月为冬季.根据各季节整体气象条件特征, 选取具有代表性的时段开展NH3排放监测研究, 排除因设备维护、故障停电和异常天气等原因造成的无效数据, 最后得到监测数据较为连续的时段作为不同季节的典型代表天数.粪便堆肥环节还综合考虑了粪便比例、堆肥周期和设施维护等其他因素, 因此其监测时段和养殖棚舍环节不完全同步.不同季节各监测环节的气象条件如表 2所示.
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表 2 不同监测点位气象条件 Table 2 Meteorological conditions at different monitoring areas |
1.2 试验方法与设备 1.2.1 NH3排放在线监测
本研究期间NH3排放在线监测采用德尔格HC-6809645型在线NH3气监测系统, 其量程为0~75.0 mg·m-3, 精度为0.01 mg·m-3, 数据分辨率最高可达5 s一组数据.养殖棚舍中的在线传感器设置于棚舍中部距地面2.5 m处, 粪便堆肥棚中传感器设置于南侧墙壁距地面2 m处.设置工控机数采系统间隔为每5 min记录一组数据, 1 h共获取12组数据, 剔除因设备维护校准、故障停电和异常天气等导致的异常数据, 处理得到相应的NH3小时均值和日均值浓度.
此外, 采取拓普瑞气象五参数仪获取试验期间养殖棚舍、粪便堆肥棚和场区环境的温度、湿度、风速、压力和风向等气象数据.通过全球天气预报网(www.wunderground.com)获取区域环境气象数据作为对比, 确保数据准确可靠.
1.2.2 NH3排放离线监测NH3排放离线监测采样设备采用的是北京科安劳保生产的QC-2型大气采样仪, 于各环节传感器所在位置同步采集相应的大气NH3样品, 采样流量为1.0 L·min-1, 吸收液为0.01 mol·L-1稀H2SO4, 相关分析遵循纳氏试剂分光光度法(HJ 533-2009)的相关要求.试验开展前期, 分别在蛋鸡场和奶牛场不同环节开展在线传感器和离线监测的对比验证工作, 并根据结果对传感器进行调校; 试验期间则选取各季节典型天气进行连续3 d取样分析, 作为在线监测数据和离线监测数据的定期比对.将离线采样与在线监测同步获得的NH3浓度小时均值数据进行比对分析, 两者的结果呈现出良好的相关性, R2达到0.976 4, 具体如图 1所示.同时, 在养殖棚舍和粪便堆肥棚的上风向区域定期手工采集背景点和进风口处的NH3样品, 用于排放模型的计算分析.
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图 1 在线监测NH3浓度与离线监测NH3浓度线性相关性 Fig. 1 Linear correlation between online monitoring ammonia concentration and laboratory ammonia concentration |
此外, 试验开展期间, 定期采集养殖棚舍和粪便堆肥环节的鸡粪及日常喂养饲料, 送往实验室分析获取粗蛋白、总氮(湿基)、氨氮、含水率和pH等参数水平, 用于后续RAINS修正模型氨排放系数的计算, 具体粪便和饲料样品的检测结果及测定方法如表 3所示.
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表 3 蛋鸡养殖场粪便和饲料理化性质 Table 3 Physicochemical properties of chicken manure and feed in layer farms |
1.3 数据处理与计算 1.3.1 养殖棚舍自然通风量
计算养殖棚舍内通风量是为了研究通风量对NH3浓度的影响和确定棚舍内NH3排放通量, 自然通风条件下通常采用二氧化碳平衡法[31]进行计算.本研究中养殖棚舍的空气进出口较多, 利用二氧化碳平衡法可能存在较大误差, 且不利于直接测量.因此在自然通风模式下本试验参照文献[32]中的热压公式计算养殖棚舍自然通风量, 即：
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式中, Cd为养殖棚舍通风口排放系数; H为进、排风口高度差, m; Δt为棚舍内外温度差, ℃; v为养殖棚舍外风速, m·s-1.
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式中, G为棚舍通风速率, m3·s-1; Cd为棚舍通风口排放系数; A为棚舍通风口排风面积, m2; g为重力加速度, m·s-2; H为进出排风口高度差, m; Δt为棚舍内外温度差, ℃; t0为棚舍内热力学温度, K; v为棚舍外风速, m·s-1; k1和k2为棚舍内外的风压系数.
1.3.2 养殖棚舍自然通风模式下NH3排放通量自然通风模式下, 根据自然通风量和NH3浓度即可推出：
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式中, A为NH3排放通量, g·(bird·d)-1; G为养殖棚舍内通风量, m3·s-1; ci棚舍内NH3浓度, mg·m-3; cb为背景点处NH3浓度, mg·m-3; n为养殖棚舍内鸡的数量, bird.
1.3.3 养殖棚舍机械通风模式下NH3排放通量本研究中, 4~10月养殖棚舍内采用24 h全天机械通风, 共配备4台负压风机.夏季全开, 秋季开2台, 每台风机通风量为10 000 m3·h-1, 夏季通风量为40 000 m3·h-1, 秋季通风量为20 000 m3·h-1. NH3排放通量计算公式为：
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式中, A为NH3排放通量, g·(bird·d)-1; v为机械通风量, m3·h-1; ci棚舍内NH3浓度, mg·m-3; cb为背景点处NH3浓度, mg·m-3; n为养殖棚舍内鸡的数量, bird.
1.3.4 粪便堆肥棚自然通风模式下NH3排放通量粪便堆肥棚内自然通风模式下NH3排放通量计算方法参照纪英杰等[33]的研究, 即：
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式中, F为NH3排放通量, g·(bird·d)-1; n为产生单位质量粪便的鸡的数量, bird·kg-1; u为风速, m·s-1; ρi为粪便堆肥棚的小时NH3浓度, mg·m-3; ρb为背景点处NH3浓度, mg·m-3.
1.3.5 RAINS修正模型此外, 根据本研究中检测分析获得的饲料和鸡粪中氮所占质量分数水平, 参照杨志鹏等[34]的研究修正后的RAINS模型, 获取了不同排放环节的氨排放损失通量, 即：
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式中, N为每只鸡每年的氮排泄量, kg·(bird·a)-1; M为每只鸡每天的粪便排泄量, kg·(bird·d)-1; n为粪便中氮所占质量分数, %; t为蛋鸡养殖的时间长度, d.
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式中, ef1表示圈养阶段的NH3-N损失, kg·(bird·a)-1; N为每只鸡每年的氮排泄量, kg·(bird·a)-1; v1为圈养阶段的氨挥发率, %.
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式中, ef2表示粪便储存阶段的NH3-N损失, kg·(bird·a)-1; N为每只鸡每年的氮排泄量, kg·(bird·a)-1; v1为圈养阶段的氨挥发率, %; v2为固体粪便贮存阶段的氨挥发率, %.
2 结果与讨论 2.1 不同环节NH3浓度季节变化特征图 2给出了蛋鸡养殖棚舍不同季节和不同生长阶段NH3浓度变化趋势.春夏秋冬4个季节ρ(NH3)日均值变化范围分别为1.34~2.52、4.11~5.29、3.73~4.11和2.00~3.70 mg·m-3, 最大值出现在夏季, 为5.29 mg·m-3; 最小值出现在春季, 为1.34 mg·m-3.不同季节ρ(NH3)日均值分别为(1.85±0.38)、(4.58±0.33)、(3.87±0.12)和(2.83±0.47)mg·m-3, 表现为：夏季>秋季>冬季>春季, 夏季达到春季的2.48倍.有研究表明, 温度是影响养殖棚舍内NH3浓度的主要因素[35, 36].畜禽排放的NH3主要来自于粪便中含氮物质的分解, 动物饲料中的蛋白质在动物消化系统中各种酶的分解作用下产生的氨基酸, 通过粪便排出体外, 夏秋季较高的温度会提高粪便中的脲酶活性, 促进粪便中含氮物质的分解, 使得养殖棚舍内NH3浓度升高.除此之外, 温度也间接影响畜禽排泄行为进而影响NH3排放水平[37].图 2还给出了观测期间养殖棚舍内温度、湿度和舍内外风速的变化情况.春夏秋冬四季温度平均值分别为(12.39±2.59)、(26.11±1.12)、(20.46±2.13)和(12.15±1.73)℃, 夏季和秋季的温度较高, 显著大于春季和冬季, 是导致这两个季节NH3浓度较高的主要因素.此外, 有研究表明湿度和通风量也对养殖棚舍内NH3浓度产生影响[33], 一般而言, 湿度和通风量均与NH3浓度成负相关关系, 较高的湿度容易吸收去除空气中的气态NH3, 而较大的通风量则有利于养殖棚舍内NH3的扩散而降低NH3浓度.本研究中养殖棚舍中夏秋两季由于温度较高采用机械通风, 经计算通风量水平高于春冬季节, 但观测发现养殖棚舍内的NH3浓度仍显著高于春冬两个季节.一方面, 这可能是由于本研究养殖棚舍内的风机功率相对较低, 采用机械通风的通风量仅为自然通风通风量的2倍, 风速对NH3排放扩散的影响相对较小; 另一方面也表明, 在通风量差别较小的情况时, 高温季节与低温季节较大的温度差是影响NH3排放的主要气象因素.
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图 2 养殖棚舍春夏秋冬四季NH3浓度变化 Fig. 2 Diurnal variation in ammonia concentration in the house of laying hens in spring, summer, autumn and winter |
图 3给出了粪便堆肥处NH3浓度季节变化趋势.春夏秋冬4个季节ρ(NH3)日均值变化范围分别为1.35~3.01、2.01~5.19、1.85~3.83和1.41~1.74 mg·m-3.最大值出现在夏季达到了5.19 mg·m-3, 最小值出现在春季为1.35 mg·m-3.春夏秋冬4个季节ρ(NH3) 日均值分别为(2.04±0.5)、(4.04±1.04)、(2.51±0.67)和(1.55±0.16)mg·m-3, 夏季NH3浓度均值达到了冬季的2.61倍.粪便堆肥棚为半开放自然通风结构, 和养殖棚舍类似, NH3浓度主要受温度、湿度和通风量等因素的综合影响.春夏秋冬4个季节观测期间温度均值分别为(15.68±2.79)、(29.73±2.25)、(22.47±2.16)和(6.07±3.34)℃, 与NH3浓度均值呈相同的变化趋势.夏秋季温度总体较高, 微生物活性较高, 堆粪周期较短, 在20~30 d左右, 粪便中的含氮物质迅速地转化排放到大气中去, 导致NH3挥发速率和浓度也较高; 而春冬季温度相对较低, 微生物活性也较低, 整个堆粪周期显著长于夏秋季, 达到了50~60 d, NH3排放过程总体较为缓慢, 因而NH3挥发速率和浓度较低[38].同时也发现, 在自然通风条件下, 粪便堆肥环节各季节的湿度和通风量无明显差异, 相对温度而言, 两者对该环节NH3排放的季节变化影响总体较小.
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图 3 粪便堆肥棚春夏秋冬四季NH3浓度变化 Fig. 3 Diurnal variation in ammonia concentration in the compost shed in spring, summer, autumn and winter |
图 4给出了本研究期间蛋鸡不同生长阶段的NH3浓度.为了避免气象条件差异对不同生长阶段NH3排放水平分析过程产生的干扰, 本研究对不同鸡龄范围内的气象因子条件进行了筛选, 选取了温度、湿度、风速和气压相近且均为自然通风模式下的时段进行分析.结果表明, 本研究期间青年鸡、产蛋鸡和预淘汰鸡ρ(NH3)分别为(1.85±0.38)、(2.83±0.47)和(1.61±0.32)mg·m-3, 产蛋鸡NH3排放水平分别达到了青年鸡和预淘汰鸡的1.53倍和1.65倍.调研表明, 本研究所在鸡舍的饲料主要为玉米和高粱, 且各个生长阶段使用的饲料类型和成分均一致, 因此蛋鸡在不同生长阶段的代谢水平和饲料摄入量是造成NH3排放水平差异的主要原因[35].杨志鹏等[34]的研究通过粪便量和粪便含氮量对蛋鸡不同生长阶段的NH3排放水平进行估算, 结果表明产蛋鸡笼养阶段NH3排放量为0.192 kg·a-1, 而蛋鸡雏鸡仅为0.012 kg·a-1, 前者达到后者的近20倍.本研究中鸡苗入栏鸡龄为90 d, 基本接近青年鸡阶段, 其代谢活动水平显著高于蛋鸡雏鸡, NH3浓度约为产蛋鸡的2/3.从图 2中可以发现, 养殖棚舍春季的平均温度略高于冬季, 而NH3浓度平均水平则表现为春季低于冬季, NH3浓度与温度呈相反的变化趋势.由上文分析可知, 这可能是因为春季养殖棚舍中的蛋鸡正处于青年鸡阶段, 其代谢水平和NH3排放强度总体仍较低, 导致春季NH3排放水平低于冬季.图 4还给出了不同生长阶段粪便堆肥环节的NH3浓度平均值, 青年鸡、产蛋鸡和预淘汰鸡阶段的粪便堆肥棚内ρ(NH3)分别为(2.04±0.5)、(1.55±0.16)和(2.20±1.03)mg·m-3, 值得注意的是, 在气象条件整体相近的条件下, 青年鸡阶段粪便堆肥棚的NH3浓度高于产蛋鸡阶段, 与养殖棚舍呈现相反的趋势.经调研发现, 这主要是因为粪便堆肥棚中粪便收集来自蛋鸡场所有18栋鸡舍, 不同的鸡舍由于鸡苗进栏节点差异覆盖了不同生长阶段的所有鸡龄, 因此粪便堆肥棚中的粪便无法体现单个养殖栏舍不同生长阶段的NH3排放差异, 而取决于整个鸡场的鸡龄构成情况.
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图 4 不同生长阶段NH3浓度 Fig. 4 Ammonia concentration levels at different growth stages |
图 5给出了不同季节养殖棚舍NH3排放日小时变化趋势.春夏秋冬4个季节小时ρ(NH3)最大值出现在中午13:00~14:00左右, 分别为(2.41±0.61)、(4.64±0.65)、(4.31±0.32)和(3.83±0.47)mg·m-3; 最小值则出现在凌晨01:00~03:00之间, 分别为(1.23±0.79)、(3.98±0.23)、(3.13±0.23)和(2.35±0.38)mg·m-3.和季节变化相似, 温度是影响NH3浓度日小时变化的主要因素[27], 养殖棚舍内温度日小时变化呈现出先上升后下降的趋势, 凌晨温度最低, 而后逐渐上升, 在中午13:00~14:00达到1 d中的最大值, 午后又逐渐下降, 该结果和NH3浓度呈现出相同的变化趋势.此外, 养殖棚舍内鸡群的活动情况也会对NH3浓度产生较大影响.凌晨和午夜鸡群活动量较少, 新陈代谢较低, 较低的温度也导致粪便排放速率低于粪便结块速率, 从而影响了夜间NH3的排放水平[39].进一步地, 清粪管理等活动对养殖棚舍内NH3浓度日小时变化也有显著的影响.如图 5所示, 不同季节04:00左右NH3浓度均出现一个峰值, 这主要和该时段内鸡舍中的清粪活动有关.在清粪过程中刮粪板对粪便的不断搅动作用, 破坏粪便表皮使内部粪便暴露出来, 处于自然发酵状态下的粪便中的NH3逸散到空气中, 导致粪便中的NH3挥发速率加快, 使得舍内NH3浓度在较短时间内迅速积累而不断增大[40].随着清粪活动结束, 舍内粪便量减少, NH3挥发速率下降, 使得舍内NH3浓度又出现一个短暂的下降过程.之后随着鸡群不断活动新鲜粪便的持续加入, 以及白天温度的持续上升, 导致舍内NH3浓度又重新上升[41].
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图 5 养殖棚舍春夏秋冬四季NH3浓度小时变化 Fig. 5 Hourly variation in ammonia concentration in laying houses in spring, summer, autumn and winter |
图 6给出了不同季节粪便堆肥棚NH3排放日小时变化趋势.粪便堆肥棚的NH3排放日小时变化和养殖棚舍存在显著差异, 夏秋季节的NH3排放呈现出显著的日小时变化趋势, 春冬季的日变化过程则不明显.春夏秋冬4个季节ρ(NH3)最大值分别为(2.41±1.37)、(5.01±1.42)、(2.93±0.95)和(2.02±0.66)mg·m-3, 春夏秋3个季节NH3浓度最大值出现在16:00~19:00左右, 这可能是由于粪堆内部温度和外界温度存在滞后所致, 下午16:00~19:00粪堆内部温度达到最大值时, 微生物活性最高, NH3挥发速率达到一天中的最大值[38]; 冬季整体变化较为平稳, NH3浓度分别在07:00和17:00出现两个峰值, 第一个峰值可能是翻堆操作导致粪堆内部大量臭气逸出, 第二个峰值出现的原因和其他季节类似, 主要受外界温度变化和粪堆内部微生物活性影响.总体而言, 温度是影响粪便堆肥棚小时NH3浓度变化的重要因素, 同时, 翻堆操作等管理过程也会显著影响粪便堆肥棚内NH3浓度[42].夏秋季粪便堆肥棚内温度较高, 翻堆操作频繁, 导致粪堆内部和外界较充分接触, 大量NH3等气态污染物排放逸出; 而春冬季温度低, 相对而言翻堆操作较少, 主要为粪堆表面和外界接触, NH3挥发速率较慢, 总体NH3排放水平较低.
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图 6 粪便堆肥棚春夏秋冬四季NH3浓度小时变化 Fig. 6 Hourly variation in ammonia concentration in compost shed in spring, summer, autumn and winter |
有研究表明, 畜禽养殖场内的NH3排放水平受棚舍类型、地面垫料、清粪频率和气象因素等多种因素综合影响[35].本研究重点探讨了温度和湿度对蛋鸡NH3排放水平的影响.如表 4所示, 养殖棚舍内四季NH3浓度和温度均呈极显著(P＜0.01)的正相关关系, R2分别为0.627、0.795、0.755和0.457, 表明温度是影响养殖棚舍内NH3浓度的主要因素.如上文分析, 高温会促进粪便中的脲酶活性和加速尿酸的分解, 从而影响NH3排放强度[43], 但也发现, 夏秋季节NH3浓度和温度的相关性显著好于春冬季节.本研究表明, 夏秋季温度变化幅度大, 昼夜温差较大(±10℃), 因此, 温度对NH3浓度的影响更大; 而春冬季温度总体较低, 昼夜温差小(±5℃), 对NH3排放的影响也更小.不同季节NH3浓度和湿度均呈显著(P＜0.01)的负相关关系, R2分别为0.655、0.742、0.741和0.416, 有研究表明, NH3极易溶于水, 空气中较高的相对湿度和水气成分可能导致相当大部分NH3溶于水, 以一水合氨的形态存在, 从而降低了气相中NH3浓度, 与相对湿度呈现出负相关[44]; 夏秋季由于温度较高, 养殖棚舍中通常采用水帘加湿和机械通风的方式对棚舍内部进行降温, 该结果也导致棚舍内夏秋季的相对湿度水平[(85.81±10.35)%]显著高于春冬季节[(75.03±10.07)%], 从而NH3浓度和相对湿度的相关性也高于春冬两个季节.
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表 4 养殖棚舍和粪便堆肥棚NH3浓度与温度和湿度的相关关系1) Table 4 Correlation of ammonia concentration with temperature and relative humidity in the laying house and compost shed |
粪便堆肥环节四季NH3浓度和温湿度的相关性并不一致, 夏秋两季NH3浓度和温度呈极显著(P＜0.01)的正相关, R2达到0.494和0.442;和湿度呈极显著(P＜0.01)的负相关, R2达到0.338和0.335, 该结果和棚舍养殖环节基本相似. 但春冬季NH3浓度与温度和湿度无显著相关性.有研究发现, 夏秋季环境温度高, 利于粪便堆肥, 会增加翻堆频率(1周2次)使得粪堆内部能够不断和外界环境接触, 而空气中的较高湿度会吸收空气中的NH3使其浓度降低; 春冬两季温度较低, 会对粪堆进行保温措施且较少进行翻堆操作(1周1次), 粪堆内部难以暴露出来而仅仅表面和外界环境接触[38], 这可能是春冬季节NH3浓度受环境影响较小的原因之一.
2.5 规模化蛋鸡场NH3排放系数研究 2.5.1 不同环节、不同季节和不同生长阶段NH3排放系数表 5给出了本研究规模化蛋鸡场养殖棚舍和粪便堆肥2大环节不同季节和生长阶段的NH3排放系数.养殖棚舍春夏秋冬4个季节的NH3排放系数分别为(0.13±0.02)、(0.54±0.01)、(0.39±0.01)和(0.17±0.01) g·(bird·d)-1, 夏季NH3排放系数最大, 达到了春季的近4倍.春夏秋冬4个季节粪便堆肥棚的NH3排放系数分别为(0.07±0.01)、(0.17±0.02)、(0.07±0.01)和(0.04±0.01)g·(bird·d)-1, 与棚舍养殖环节相似, 夏季NH3排放系数最高, 达到了冬季的4倍左右.总体而言, NH3排放系数季节变化趋势和温度相似, 表明温度是影响养殖棚舍与粪便堆肥棚内NH3浓度和NH3排放系数的主要影响因素; 但同时也发现, 棚舍养殖环节NH3排放系数最低值出现在春季, 而粪便堆肥环节NH3排放系数最低值出现在冬季, 由上文可知, 这可能和春季棚舍养殖环节的蛋鸡正处于青年鸡阶段, NH3排放强度相对较小有关.表 5同时给出了相似气象条件下蛋鸡不同生长阶段NH3排放系数, 青年鸡、产蛋鸡和预淘汰鸡NH3排放系数分别为(0.13±0.01)、(0.17±0.01)和(0.12±0.02)g·(bird·d)-1.产蛋鸡NH3排放系数最高, 分别为青年鸡的1.31倍和预淘汰鸡的1.49倍.由上文分析可知, 在气象条件相近的情况下, 不同生长阶段的代谢水平和饲料摄入水平差异是影响不同生长阶段NH3排放系数的主要原因.
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表 5 不同环节和不同生长阶段NH3排放系数 Table 5 Ammonia emission coefficient of different links and different growth stage |
从全年范围来看, 棚舍养殖和粪便堆肥两大环节的NH3排放系数分别为(0.11±0.06)kg·(bird·a)-1和(0.03±0.02)kg·(bird·a)-1, 合计排放系数达到了(0.14±0.08)kg·(bird·a)-1.此外, 本研究实测获取了粪便含氮量水平, 结合RAINS修正模型计算获取了棚舍养殖和粪便堆肥环节的氨排放系数, 分别为(0.10±0.02)kg·(bird·a)-1和(0.02±0.01)kg·(bird·a)-1, 合计达到(0.12±0.02)kg·(bird·a)-1.该结果也与在线监测计算得到的氨排放系数非常接近, 表明本研究所获得的规模化蛋鸡养殖不同环节氨排放系数总体较为可靠.
2.5.2 NH3排放系数比较表 6列出了已有研究中不同国家或地区NH3排放系数的结果.养殖模式是影响NH3排放系数的重要原因, 养殖棚舍采用HR(high-rise)粪便管理模式的NH3排放系数在0.62~0.90 g·(bird·d)-1之间, 平均排放系数为(0.80±0.13)g·(bird·d)-1, 远大于采用MB(manure-belt)模式的(0.17±0.11)g·(bird·d)-1.这主要与HR和MB两种养殖模式的粪便处理方式的差异有关, MB模式下, 清粪频率一般为1天1次或1周2次, 而在HR模式下, 鸡粪在养殖棚舍内存储时间长达半年到1年, 导致NH3浓度显著高于MB养殖模式[25]; 而同种模式下, 不同清粪频率对NH3排放系数也有重要影响, Liang等[45]的研究发现, 同样是在MB模式下, 清粪频率为1周2次时, 其NH3排放量达到在1天1次的2倍左右.
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表 6 不同研究报道的NH3排放系数比较 Table 6 Comparison of ammonia emission factors from different studies |
环境温度是影响NH3排放系数的另一大重要原因, Liang等[45]和Kilic等[52]的研究在自然通风模式下分别对美国和土耳其两处蛋鸡养殖棚舍内NH3排放系数进行研究, 发现NH3排放因子分别为(0.054±0.004)g·(bird·d)-1和(0.250±0.230)g·(bird·d)-1, 后者是前者的近5倍, 两者温度相差10℃可能是导致NH3排放因子差别较大的重要因素.同时也发现夏季的NH3排放系数远大于冬季, 分别为(0.225±0.005)g·(bird·d)-1和(0.032±0.012)g·(bird·d)-1, 前者是后者的7倍左右, 同样受夏冬两季较大的温度差异影响.如上文分析, 温度是影响舍内NH3排放最主要的气象因子, 而不同地区不同季节较大的温湿度的差异是导致地区之间NH3浓度差异的主要因素, 这也表明研究适用于本地化的NH3排放因子对于建立精确的NH3排放清单极其重要.
通风方式同样对NH3排放系数有着重要的影响, 一方面不同的通风方式决定了养殖棚舍内的通风量和气体扩散水平, 另一方面则通过影响棚舍内的温度和湿度等气象条件间接影响NH3排放水平.由表 6可知, 采用机械通风的NH3排放系数为(0.374±0.312)g·(bird·d)-1, 远大于采用自然通风的(0.131±0.073) g·(bird·d)-1, 这主要是因为机械通风的通风量远大于自然通风, 前者一般达到后者的3~4倍, 较大的通风量将更多NH3带到环境中去, 对NH3排放通量有着极其显著的影响.
除此之外, 不同的监测手段和方法对NH3浓度及排放系数的获取也有着一定的影响, 但国内总体而言针对规模化鸡场NH3排放系数的实测研究总体仍较少.王悦等[25]、Zhu等[53]和王佳艺等[26]的研究分别对北京、辽宁和江西的规模化蛋鸡场养殖棚舍NH3排放系数进行研究, 发现NH3排放系数分别为(0.032±0.012)、(0.129±0.043)和0.372 g·(bird·d)-1, 差异非常显著, 这主要是因为三者之间较大的气象条件和清粪频率差异所导致; 王佳艺等[26]的研究中棚舍清粪频率最低, 氨排放浓度最高, 而王悦等[25]的研究地点位于冬季的北京, 温度相对较低, 且清粪频率也相对较高, 导致氨排放系数较低.在长三角地区, 现有研究中大多引用文献提供的经验系数[7, 9, 10, 11], 针对规模化蛋鸡氨排放实测的研究较少.由表 6可知, 由文献分析报道的家禽氨排放经验系数范围在0.465~1.123 g·(bird·d)-1; 而由文献[28]推荐的计算获得的家禽氨排放系数范围在0.156~0.524 g·(bird·d)-1之间.本研究通过在线传感器实测计算和RAINS修正模型得到的排放系数分别(0.310±0.160)g·(bird·d)-1和0.328±0.067g·(bird·d)-1, 相比其他研究中报道的系数结果略小, 但与文献[28]推荐的系数结果总体较为符合.这也表明, 采用不同排放系数获取的NH3排放清单结果存在显著差异, 不确定性范围也较大, 开展本地化NH3排放系数实测研究工作具有重要的意义.
2.6 长三角家禽养殖NH3排放时空分布特征 2.6.1 时空分布基于本研究在线监测和RAINS模型计算结果获得的蛋鸡养殖NH3排放实测系数, 同时综合考虑表 6中长三角地区文献分析推荐的NH3排放系数结果, 最终得到长三角地区家禽养殖氨排放系数水平为(0.16±0.08)kg·(bird·a)-1.根据长三角(安徽省、浙江省、江苏省和上海市)各省市2019年统计年鉴中家禽的存栏量活动水平数据, 建立了长三角地区家禽养殖NH3排放清单.结果表明, 2019年长三角地区家禽养殖NH3排放总量为(108.81±54.41)kt.从空间分布来看, 各省市NH3排放量(kt·a-1)依次为：江苏省(49.81±24.91)、安徽省(44.91±22.45)、浙江省(12.74±6.37)和上海市(1.35±0.67).由图 7可知, 长三角北部地区NH3排放量显著高于南部地区, 主要集中在安徽西部和江苏北部.江苏省是长三角地区NH3排放量最大的省份, 盐城市、徐州市和南通市是NH3排放量最大的3个地级市, 分别达到了(14.87±7.43)、(10.01±5.00)和(6.91±3.45)kt·a-1.从时间分布上来看, 春夏秋冬四季蛋鸡养殖NH3年均排放量分别为13.62、48.53、31.44和14.35 kt, 夏季NH3排放量达到了春季的3.56倍, 这主要受夏季温度较高的影响.值得注意的是, 本研究清单春季的结果采用的排放系数来自于青年鸡监测数据, 这可能导致春季整体的NH3排放量存在一定低估.
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图 7 长三角地区家禽养殖NH3排放量时空分布特征 Fig. 7 Temporal-spatial distribution of ammonia emission from poultry farming in the Yangtze River Delta |
基于上述研究获得的NH3排放量, 结合长三角(安徽省、浙江省、江苏省和上海市)各省市面积数据, 计算得到长三角地区家禽养殖NH3排放强度时空分布特征, 如图 8所示. 2019年长三角地区家禽养殖NH3排放强度为(0.33±0.09)t·(km2·a)-1, 从空间分布来看, 东北部区域的NH3排放强度显著高于其他地区, 各省市NH3排放强度依次为：江苏省[(0.45±0.11)t·(km2·a)-1]＞安徽省[(0.37±0.09)t·(km2·a)-1]＞上海市[(0.23±0.05)t·(km2·a)-1]＞浙江省[(0.15±0.04)t·(km2·a)-1].盐城市[(0.97±0.23)t·(km2·a)-1]、徐州市[(0.99±0.12)t·(km2·a)-1]和南通市[(0.94±0.22)t·(km2·a)-1]是NH3排放强度最高的3个地级市, 这也是江苏省排放强度总体较高的重要原因.从季节分布看, 春夏秋冬4个季节的家禽NH3排放强度分别为0.03、0.14、0.06和0.04 t·km-2, 由上文分析可知这主要受NH3排放系数的季节性差异影响较大.
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图 8 长三角地区家禽养殖NH3排放强度时空分布特征 Fig. 8 Temporal-spatial distribution of ammonia emission intensity from poultry farming in the Yangtze River Delta |
表 7给出了近年来文献中报道的长三角地区家禽养殖氨排放清单结果.董艳强等[11]和刘波等[10]的研究分别在2004年和2015年对长三角地区家禽养殖氨排放量进行估算, 发现氨排放总量分别为74.81 kt和32.18 kt, 与两者相比, 本研究结果总体偏大, 分别高出34 kt和76.63 kt.董艳强等[11]和刘波等[10]的研究中在计算长三角氨排放量时均未包括安徽省, 是导致排放量总体较小的主要原因.分省市来看, 本研究的结果总体小于其他研究的结果.房效凤等[55]的研究估算了2011年上海市家禽氨排放量, 为11.4 kt, 远大于本研究中上海市氨排放量的结果, 一方面, 房效凤等[55]的研究选取的经验排放因子为0.493 g·(bird·d)-1, 是本研究的3倍多; 另一方面, 从2011~2019年统计年鉴的数据来看, 2011年上海市的家禽养殖量也远高于2019年, 达到了后者的5倍左右.侯新红等[7]的研究估算了2017年江苏省的人为源氨排放总量, 发现家禽氨排放量为104.93 kt, 占江苏省当年畜禽源氨排放量的49.3%, 与本研究中江苏省氨排放量的结果相比总体偏大, 一方面其清单选取的排放因子为0.18 kg·(bird·a)-1, 略大于本研究, 另一方面其研究的结果也包含了非规模化养殖及粪肥还田施用阶段的氨排放量.余飞翔等[54]的研究采用文献[28]推荐的系数估算得到2013年浙江省家禽氨排放量为12.3 kt, 与本研究中浙江省的氨排放量结果总体较为接近.
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表 7 长三角地区家禽养殖氨排放清单对比 Table 7 Comparison of ammonia emission inventory in the Yangtze River Delta |
2.6.3 不确定性分析
NH3排放清单估算具有一定的不确定性, 主要原因有两方面：一是活动水平数据获取的差异性; 二是排放因子具有不确定性.本研究活动水平数据均来自长三角地区各省市统计年鉴, 具有较好的代表性, 但一部分数据难以从年鉴中直接获取, 对清单的结果存在一定影响.与此同时, 影响NH3排放系数的因素众多, 包括环境温度、通风模式、鸡舍类型和清粪频率等, 也是造成NH3排放清单不确定性的重要因素.由表 6可知, 不同研究中报道的排放系数存在巨大差异, 如采取单一或某一研究提供的排放系数来建立排放清单, 则由环境温度、通风模式、鸡舍类型和清粪频率等因素导致的NH3排放系数差异范围分别可达到±122%、±79%、±74%和±56%; 而在长三角地区, 采用不同研究中报道的NH3排放系数造成的排放清单不确定性范围也可达到±50%左右.本研究通过周年期的在线监测获取蛋禽养殖不同环节、不同季节和不同生长阶段的NH3排放系数水平, 结合RAINS模型计算结果和已有报道的结果, 充分考虑不同研究方法和来源的差异性, 建立的NH3排放清单不确定性相对较小, 可为了解和掌握长三角地区家禽养殖氨排放特征提供参考和依据.
3 结论(1) 本研究通过在线高分辨率电化学传感器监测系统对长三角典型蛋鸡场棚舍养殖和粪便堆肥2大环节NH3排放开展周年期的连续观测研究.结果表明, 棚舍养殖和粪便堆肥环节春夏秋冬4个季节ρ(NH3)日均值分别为: (1.85±0.38)、(4.58±0.33)、(3.87±0.12)、(2.83±0.47)mg·m-3和(2.04±0.50)、(4.04±1.04)、(2.51±0.67)、(1.55±0.16)mg·m-3.夏秋季的NH3排放水平显著高于春冬季, 和温度呈一致的季节变化趋势.
(2) 蛋鸡养殖各环节NH3排放呈显著的日小时变化趋势, 棚舍养殖环节春夏秋冬4个季节小时ρ(NH3)最大值出现在中午13:00~14:00左右, 分别为(2.41±0.61)、(4.64±0.65)、(4.31±0.32)和(3.83±0.47)mg·m-3, 最小值则出现在凌晨01:00~03:00之间; 粪便堆肥环节夏秋季节的NH3小时浓度最大值出现在16:00~19:00, 春冬季的日变化过程则不明显.日小时变化主要受日温度变化、畜禽活动和清粪管理等因素影响.
(3) 蛋鸡不同生长阶段的NH3浓度呈显著的差异, 青年鸡、产蛋鸡和预淘汰鸡ρ(NH3)分别为(1.85±0.38)、(2.83±0.47)和(1.61±0.32)mg·m-3, 产蛋鸡NH3排放水平分别达到了青年鸡和预淘汰鸡的1.53倍和1.65倍.不同生长阶段代谢水平和饲料摄入量是造成NH3排放水平差异的主要原因.
(4) 通过在线监测获取了长三角典型规模化蛋鸡场NH3排放本地化系数, 棚舍养殖和粪便堆肥环节的NH3排放系数分别为(0.11±0.06)kg·(bird·a)-1和(0.03±0.02)kg·(bird·a)-1, 合计排放系数达到了(0.14±0.08)kg·(bird·a)-1.根据粪便含氮量实测结合RAINS修正模型计算表明, 棚舍养殖和粪便堆肥环节的氨排放系数分别为(0.10±0.02)kg·(bird·a)-1和(0.02±0.01)kg·(bird·a)-1, 合计达到(0.12±0.02)kg·(bird·a)-1, 与在线监测获得的氨排放系数总体较为接近.
(5) 通过梳理已有研究中规模化蛋鸡场NH3排放系数发现, 环境温度、通风模式、鸡舍类型和清粪频率是影响家禽养殖NH3排放的主要影响因素, 其导致NH3排放系数的差异范围分别达到了±122%、±79%、±74%和±56%; 而在长三角地区, 综合在线监测、模型模拟和对已有研究的分析结果表明, 家禽养殖的氨排放系数为(0.16±0.08)kg·(bird·a)-1, 采用不同排放系数造成清单不确定性范围也可达到±50%左右.
(6) 综合在线实测、模型模拟和文献分析获取的NH3排放系数, 建立了长三角地区家禽NH3排放清单. 2019年长三角地区家禽养殖NH3排放总量为(108.81±54.41)kt.北部地区NH3排放量和NH3排放强度显著高于南部地区, 盐城、徐州和南通市NH3排放量最大的3个地级市, NH3排放量分别为(14.87±7.43)、(10.01±5.00)和(6.91±3.45)kt·a-1.从时间分布看, 夏季NH3排放量显著高于春冬季节, 达到了后者的3.38~3.56倍.
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