2022, Vol. 43
2. 中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049;
3. 安徽师范大学环境科学与工程学院, 芜湖 241000;
4. 天津市水利科学研究院, 天津 300061
, HU Xiao-kang1,3 , WANG Hong-wei1,2 , WANG Yun-cang4 , CHANG Su-yun4 , WANG Song-qing4 , ZHONG Ji-cheng1
2. College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. School of Environmental Science and Engineering, Anhui Normal University, Wuhu 241000, China;
4. Tianjin Hydraulic Research Institute, Tianjin 300061, China
N2O是大气中重要的温室气体, 其全球变暖潜能是CO2的300倍[1, 2], 且与氧原子反应产生NO破坏臭氧层[3].目前全球φ(N2O)高达(332.0±0.1)×10-9[4], 淡水生态系统释放的N2O占总排放的25% ~30%[5].其中, 河流生态系统由于较强的流动性以及碳氮磷负荷积累, 成为了N2O重要的自然排放源.河流容易受到人类活动的影响, 造成N2O溶存及释放存在更大的时空异质性, 这为从区域及全球尺度评估河流生态系统N2O扩散通量及其贡献带来了很大的困难及挑战.
有研究表明全球河网每年至少有4.86×1010 mol溶解无机氮(DIN)通过微生物作用转化为N2O释放到大气中[6], 微生物在上覆水和沉积物中都可能通过硝化和反硝化作用生成N2O.除了微生物作用[5], N2O浓度和扩散通量的空间异质性还受到水文条件[7]、植被类型[8]、营养盐浓度[6, 9, 10]和水质状况等因素的共同调控.Zhang等[11]的研究发现巢湖流域河网水柱中N2O浓度主要受DO调控, 城市河流的N2O扩散通量分别是森林河流、农业径流和混合河流的22、13和11倍.Yu等[12]对上海河网的研究表明, NH4+-N和DO是N2O产生的关键因子, 相对流经农村的河流, 城市和郊区河流的N2O饱和度和扩散通量更高.而我国其他城市河流如北京城市内陆河流[13]、铁岭市不同氮负荷河流[14]和新乡市卫河[15]水体中N2O浓度和扩散通量受环境因子调控存在很大的空间差异, 所以在估算河流生态系统N2O的扩散通量时, 有必要考虑流经不同土地利用类型的河流, 研究这些不同类型河流间及同一河流不同河段N2O的浓度和扩散通量的空间异质性, 有助于精确估计区域与全球尺度的河流N2O扩散通量.
天津作为北方大型港口城市, 城镇化率超过80%, 许多自然河流演变为城市、郊区、农业和排污河流等, 人为活动干扰强度的差异导致河流水环境特征存在显著差异.另外滨海河流受海水的影响存在明显的盐度梯度.这些因素使得天津河流生态系统水质表现出较大的空间异质性, 从而影响N2O的生成与释放.现有河网的N2O生成和释放研究主要聚焦于热带、亚热带城市和流域[10, 16~18], 而温带气候区河流尤其是滨海河流的N2O生成和释放的研究尚鲜见报道, 不同类型河流N2O释放特征及控制因子比较尚未完善.
本文以海河流域天津境内6条不同土地利用类型滨海河流为研究对象, 利用顶空-气相色谱法和扩散模型法观测和研究河流的N2O的浓度、饱和度和扩散通量, 辨别不同土地利用类型河流N2O溶存和释放差异性, 探讨温带气候区滨海河流N2O生成、赋存和迁移特征及主要驱动因子, 以期为区域及全球河流N2O扩散通量的估算提供实测数据, 加深人们对于河流生态系统N2O释放特征及控制因素的认识.
1 材料与方法 1.1 研究区域海河流域作为华北最大的水系, 属暖温带半湿润大陆性季风气候, 年均降水量为540 mm[19].海河流域整体为轻度污染, 其中海河干流及其流经天津的主要支流污染较严重.天津水域面积占比26.43%, 河长1 657.5 km, 共有12条河流经天津地区进入渤海湾.城镇化迅速推进导致河流污染严重, 水质不断下降.鉴于河流典型景观差异以及已有研究, 本研究选取6条滨海河流为研究对象(图 1).根据当前研究河流所在流域土地利用情况和前人研究中分类方法[20, 21], 海河与蓟运河城市用地相对较高(城市用地>20%, 耕地 < 60%), 作为城市河流; 潮白新河土地利用以耕地为主(耕地>60%), 作为农业河流; 永定新河和独流减河是城市-农村过渡区域(城市用地 < 20%, 耕地 < 60%), 作为郊区河流; 荒地排河是大港排污河道, 作为排污河流.根据均匀布点原则并兼顾河流景观类型和长度等环境条件沿入海流向分别设置30、12、10、8、7和11个采样点.城市河流和排污河作为N2O释放的热点区域, 采样点位适当加密.海河干流全长约73.5 km, 自西向东横穿天津市区; 蓟运河自北向南在滨海新区入海, 滨海新区作为国家综合改革创新区工业发达且人口较集中.永定新河和独流减河分别位于城市农村过渡区的南北两侧, 汇水来源包括污水厂出水、畜禽水产养殖废水和农业径流等.潮白新河沿岸分布农田村庄其在下游与永定新河和蓟运河相汇入海.荒地排河排水来源包括石化油建工企业污水以及城镇生活污水.
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图 1 天津滨海河流采样点分布示意 Fig. 1 Sampling sites in the coastal rivers in Tianjin City |
本研究于2020年5月15~21日对6条河流进行样品采集, 采样期间均为晴天, 风力轻微, 每条河流样品采集均于10:00~15:00进行, 尽量避免采样时间带来的误差.每个采样点利用尼斯金采水器采集水面以下0.5m表层水样, 用引流管缓慢注入20 mL血清瓶中直至溢出, 加入0.2 mL饱和氯化汞溶液抑制微生物活性[22], 保证瓶口不留气泡后旋紧瓶盖, 每个采样点3次平行, 样品低温避光密封保存用于测定N2O的浓度.同时采集表层水样冷藏保存测定水质常规指标, 并用多参数水质测定仪(YSI, 美国)和手持气象站(Kestrel, 美国)测定水温、pH、DO、氧化还原电位、盐度、电导率、风速和气温等参数.
水样理化指标分析根据文献[23], 总氮总磷采用过硫酸钾氧化法, 叶绿素a(Chla)采用丙酮提取-分光光度法, 高锰酸盐指数采用酸性滴定法.水样经0.45 μm碳酸纤维滤膜过滤后, NO3--N、NO2--N、NH4+-N和溶解性活性磷(SRP)分别采用紫外分光光度法、α-萘胺比色法、纳氏试剂比色法和钼蓝比色法.水样溶解性有机碳(DOC)采用总有机碳分析仪(Shimadzu TOC-5000A, 日本)测定.
河流原位水样N2O浓度测定采用顶空-气相色谱法.通过多通阀向血清瓶里注入10 mL高纯N2置换出同体积的水样, 室温下振荡1 min静置过夜使得N2O气体在血清瓶中达到液相气相平衡.测定时, 采用气密注射器抽取3 mL顶空气体注入气相色谱仪(AgilentGC 7890B, 美国)中测定.气相色谱仪的载气、燃气和尾吹气分别为30 mL ·min-1高纯氮气、45 mL ·min-1氢气和20 mL ·min-1 Ar/CH4 (95%/5%)混合气, 柱温和电子捕获检测器温度分别为55℃和300℃.在样品分析过程中随机插入标准气体进行质量控制.
1.3 数据计算 1.3.1 采样瓶平衡后顶空气体浓度设顶空气体为理想气体, 根据Dalton分压定律计算采样瓶顶空气体组分中N2O的浓度cg(nmol ·L-1).
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式中, Pg为顶空气体中N2O分压值(Pa); ng为顶空气体中N2O物质的量(mol); R为理想气体常数; T为瓶内的热力学温度(K); Vg为顶空气体总体积(L); fg为N2O的体积分数(×10-6), 由气相色谱得出; p为体系的总气压值(Pa).
1.3.2 采样瓶平衡后水样中N2O浓度N2O浓度cw如下式:
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式中, Q为N2O溶解度换算系数[mol ·(L ·Pa)-1]; fg和T含义同式(2); S为水体盐度(‰); A1~A4和B1~B3的值见文献[24].
1.3.3 原位水样中N2O浓度和饱和度N2O浓度c和饱和度R如下:
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式中, Vw为顶空后溶液的总体积(L); fG为采样点空气中N2O的体积分数(×10-6), 由气相色谱得出; cep为原位水样N2O与大气N2O达到平衡时浓度(nmol ·L-1).
1.3.4 水-气界面N2O扩散通量N2O扩散通量F如下:
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式中, k为气体交换系数(cm ·h-1); T为现场水温(℃); U为水面上方风速(m ·s-1); Sc为河流N2O施密特数, 受现场温度T影响; A~E值详见文献[25].
1.4 统计方法本实验采用Spss 22.0和Excel 2019处理和分析数据, 采用Origin 2019和Arcgis 10.2绘图.对于不同土地利用类型的河流N2O浓度和扩散通量差异显著性的比较, 采用非参数方差分析.通过Arcgis 10.2中热点分析工具筛选研究区域N2O释放强烈位置, 确定N2O扩散通量热点和冷点的空间分布.采用Spearman相关分析环境变量与N2O浓度的关系, 后续采用简单回归分析预测环境因子对河流N2O扩散通量的影响.
2 结果与分析 2.1 滨海河流表层水样基本理化性质6条河流的主要水质参数的均值和空间分布如表 1和图 2所示.温度和溶解氧(DO)范围分别是17.4~24.0℃和2.59~22.65 mg ·L-1, pH在7.75~9.65变化, 水体呈弱碱性.盐度在荒地排河最高, 城市河流氧化还原电位远高于其他类型河流.海河的Chla最小, 其他河流间的Chla差异不大.如图 2所示, ρ(TN)、ρ(NH4+-N)、ρ(NO3--N)、ρ(NO2--N)、ρ(TP)和ρ(SRP)范围分别是5.57~16.64、0.07~6.87、0.3~4.06、0.05~0.89、0.047~0.62和0.004~0.31 mg ·L-1, 营养负荷表现为: 排污河>城市河流>郊区河流>农业河流. 6条河流ρ(TN)均大于2 mg ·L-1; 蓟运河、潮白新河和永定新河的无机氮形态以NO3--N为主, 海河和荒地排河的NH4+-N和NO3--N均较高, 独流减河的无机氮较低.除荒地排河的5条河流ρ(TP)均小于0.2 mg ·L-1, 荒地排河的SRP是其他河流的7.7~11.5倍.荒地排河高锰酸盐指数最高, 其值是其他河流的1.44~1.77倍, 氮磷污染也十分严重.另外, 6条河流的DOC均较高.
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表 1 滨海河流表层水基本理化指标 Table 1 Basic physical and chemical parameters of surface water in the coastal rivers |
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图 2 滨海河流表层水样营养盐和高锰酸盐指数的空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of nutrients and permanganate index of surface water in the coastal rivers |
本研究所有采样点水样的N2O浓度均高于大气平衡浓度.图 3(a)和图 4(a)所示, 6条河流N2O的浓度和饱和度范围分别为12.70~115.69 nmol ·L-1和165% ~1 503%, 均值分别为(23.64±16.46)nmol ·L-1和(307±214)%. c(N2O)均值表现为: 荒地排河[(44.12±36.57)nmol ·L-1]>海河[(22.92±7.10)nmol ·L-1]>蓟运河[(18.99±4.52)nmol ·L-1)>独流减河[(18.55±5.31)nmol ·L-1]>潮白新河[(17.38±2.03) nmol ·L-1]>永定新河[(17.02±1.47)nmol ·L-1]. c(N2O)空间分布表现为: 排污河>城市河流>郊区河流>农业河流.排污河流、城市河流、郊区河流和农业河流的N2O饱和度均值分别为(573±453)%、(283±84)%、(232±51)%和(225±24)%.根据方差分析, 排污河N2O浓度和饱和度显著高于城市、郊区和农业河流(P < 0.01).
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不同小写字母(a和b)表示二者存在显著差异且a显著大于b(P < 0.05), 相同字母表示二者差异不显著(P>0.05) 图 3 滨海河流N2O的浓度、饱和度和扩散通量 Fig. 3 N2O concentration, saturation, and diffusive fluxes from the coastal rivers |
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图 4 滨海河流N2O的浓度和扩散通量的空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of N2O concentration and diffusive fluxes in the coastal rivers |
图 3(b)和图 4(b)所示, 6条河流N2O扩散通量范围为9.17~244.79μmol ·(m2 ·d)-1, 均值为(27.04±38.17)μmol ·(m2 ·d)-1, 均表现为大气N2O的源.不同采样点间N2O扩散通量甚至呈现两个数量级的差异, 滨海河流N2O扩散通量空间差异显著(P < 0.05).排污河、城市河流、郊区河流和农业河流的N2O扩散通量均值分别为(84.17±79.26)、(19.14±6.32)、(16.72±5.87)和(11.20±2.09)μmol ·(m2 ·d)-1.城市河流中海河的N2O扩散通量范围为10.59~33.57μmol ·(m2 ·d)-1, 蓟运河的N2O扩散通量范围为9.91~26.63μmol ·(m2 ·d)-1; 郊区河流中独流减河的N2O扩散通量范围为9.93~31.67μmol ·(m2 ·d)-1, 波动幅度大于N2O扩散通量范围为15.39~24.67μmol ·(m2 ·d)-1的永定新河; 荒地排河N2O扩散通量空间变异最大, 范围为23.98~244.79μmol ·(m2 ·d)-1; 潮白新河最小, N2O扩散通量范围为9.17~15.70μmol ·(m2 ·d)-1.其中海河上游N2O扩散通量显著小于下游(P < 0.01), 与之相反, 荒地排河上游显著大于下游(P < 0.01), 其他河流各河段差异不显著.
2.3 滨海河流N2O浓度与环境因子之间的关系本研究滨海河流的N2O浓度和环境因子的相关分析结果如表 2所示, 总体上看, 滨海河流N2O浓度主要受到盐度、氮磷营养元素和碳源的影响. 4种类型河流N2O浓度均与TN显著相关.城市河流N2O浓度也与盐度、氮素、高锰酸盐指数和Chla正相关, 与温度负相关; 郊区河流N2O浓度与DOC负相关; 农业河流N2O浓度与其他因子相关性不显著; 排污河N2O浓度的影响因素不同于其他类型的河流, 与温度、盐度、pH和氮负荷显著负相关.
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表 2 滨海河流N2O浓度和环境因子的相关分析1) Table 2 Correlation analysis between N2O concentration and environmental factors of the coastal rivers |
3 讨论 3.1 滨海河流N2O释放热点
为了确定天津不同土地利用类型河流N2O释放最重要区域, 本研究引入了Arcgis 10.2中的热点分析[26].图 5是河流N2O浓度和扩散通量的不同置信水平下热点和冷点的空间分布.荒地排河的大部分点位均被确定为N2O产生和释放的热点, 且置信水平高于95%, 这与2.2节中方差分析结果一致.总体来说, 天津滨海河流N2O产生和释放未显示冷点, 表明滨海河流是大气中N2O的重要源.N2O浓度和扩散通量的热点分布特征相似, 排污河是N2O产生和释放热点, 城市、郊区和农业河流热点分布不显著.
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图 5 滨海河流N2O的浓度和扩散通量的热点分析 Fig. 5 Hot spot analysis of N2O concentration and diffusive flux in the coastal river |
天津滨海河流不同河段N2O扩散通量空间分布存在较大的空间异质性.城市河流[图 6(a)~6(b)]上游显著低于下游N2O扩散通量, 下游较高的盐度和氮负荷通过影响微生物的生长和代谢活动促进N2O的产生[27], 与释放热点海河入海口H29、H30和蓟运河J11点位靠近入海口的结果相一致.农业河流[图 6(c)]和郊区河流[图 6(d)~6(e)]除个别异常点, 整体波动幅度不大.永定新河Y1及独流减河D1和D10点位扩散通量较高主要是由于采样点上游或周围分布着工业园区和村镇, 污染负荷的增加促进N2O释放.永定新河Y8周围分布大规模的鱼塘, 水产养殖产生的有机污染影响N2O的产生[28]; 另外独流减河D6扩散通量的升高可能与河道分流引起活性氮积累相关[29].排污河N2O扩散通量随入海流向呈降低趋势[图 6(f)], 上游分布大量的石化公司、油建公司、发电厂和轻纺园, 下游污染企业分布较少导致的污染负荷降低.值得注意的是, 排污河P3和P4位于污水处理厂下游, 是N2O的释放热点.
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各河流采样点命名沿入海流向依次递增 图 6 滨海河流的N2O释放热点 Fig. 6 N2O release hotspots of the coastal rivers |
简单线性回归显示天津滨海河流关键环境因子对河流N2O扩散通量的预测关系(图 7).NO3--N和TP对本研究河流N2O扩散通量差异的贡献较大, 分别为38.7%和32.6%[图 7(a)和7(b)].NO3--N是河流N2O产生的关键预测因子被广泛接受: Beaulieu等[6]的研究指出, 在美国河网中通过氮同位素示踪发现河水中NO3-升高时, 反硝化产生的N2O随之增加; 长江和杭埠河的N2O产量和水质NO3--N也存在显著的线型关系[30].本研究城市、郊区和排污河NO3--N和N2O扩散通量具有显著正相关性, 这预示反硝化过程在N2O产生及释放过程发挥重要作用.另外还有研究表明N2O产生受到浮游植物生物量的影响[31], 磷作为初级生产力的限制因子, 解释了天津滨海河流N2O扩散通量和磷元素的正相关关系, 重庆黑水滩河也发现类似关系[16].磷负荷可能会缓解氮循环细菌的缺磷状态[32]以及影响微生物活动导致水环境缺氧, 促进N2O的产生.
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图 7 滨海河流N2O扩散通量与营养盐、高锰酸盐指数和盐度的回归 Fig. 7 Regression relationship between N2O flux and nutrients, permanganate index, and salinity in the coastal rivers |
河流N2O的产生和释放与氮循环密切相关, 除了NO3--N调控的反硝化作用, 硝化作用和耦合的硝化-反硝化作用也是产生N2O重要过程.简单线性回归表明TN、NH4+-N和NO2--N对天津入海河流N2O扩散通量差异的贡献分别为14.1%、15.0%和14.2%[图 7(c)~7(e)].活性氮输入对N2O释放的驱动是复杂的, 不同形态的氮对河流N2O扩散通量的贡献存在差异.NH4+-N作为硝化过程的底物, 与天津N2O扩散通量显著正相关.值得注意的是, 排污河N2O扩散通量和NH4+-N显著负相关, 其NH4+-N远高于其他类型河流, 不同于一般污染河流中硝化细菌适宜条件, NH4+-N对排污河N2O影响较为复杂, 程芳等[33]的研究也发现三峡库区及下游NH4+-N的降低促进N2O产生和释放. NO2--N一方面在氨氧化过程中与羟胺反应可产生N2O; 另一方面通过硝化细菌被一氧化氮还原酶(NIR)还原成NO后产生N2O[34], 解释了天津滨海河流尤其是城市、郊区河流NO2--N与N2O扩散通量正相关.高锰酸盐指数对N2O扩散通量的方差贡献率分别为12.5%[图 7(f)], 高锰酸盐指数反映了水体有机物污染和累积程度, 反硝化过程伴随着碳源的氧化, 为硝酸盐还原酶、亚硝酸还原酶、一氧化氮还原酶、氧化亚氮还原酶提供电子[35], 碳源增加会影响电子受体竞争电子的能力, 解释了高锰酸盐指数和天津河流N2O浓度的显著正相关(表 2).
水体的物理环境也是河流N2O产生的重要因素[31, 36].较高的盐度和电导率代表水柱中充足的电子受体和供体, 影响氮素的迁移转化[37].盐度解释了9.9%的天津滨海河流N2O扩散通量差异, 并且对城市河流和排污河产生相反的影响.王岚等[38]的研究发现长江入海口的N2O浓度在盐度为20‰时达到最大值.本研究的城市河流盐度范围为0.178‰~11.84‰, 随着盐度的增大水体中N2O不断积累.但有研究表明高盐度抑制微生物活性[17]和降低微生物多样性[39], 与排污河N2O浓度和盐度负相关的结果一致(表 2), 较高的盐度可能通过影响微生物活动减少沉积物和水柱中N2O的产生.本研究中温度、pH和DO等因子与N2O浓度不存在显著的相关性(表 2), 当河流的物理环境相对稳定, 相关环境因子很难成为重要的控制因素.
3.3 天津滨海河流N2O扩散通量与国内外河流的比较天津滨海河流N2O扩散通量呈现显著的空间差异, 表现为: 排污河>城市河流>郊区河流>农业河流.Liu等[40]的研究也发现天津城市河流显著高于农村河流N2O扩散通量.重庆[32]和上海河网[12]的城市、郊区和农村河流的N2O扩散通量也存在显著差异.由于人口增加以及污废水的排放, 充足的养分供应以及适宜的理化环境导致城市河网N2O产生和持续释放, 城镇化及土地利用的变化增加了N2O产生的不确定性和复杂性.排污河接受再生水和未处理的暖污废水后, 直接输入的N2O[41]、氮负荷的剧增以及污水所带来的热能[20]导致其成为N2O释放的热点区域.Zhang等[11, 20]的研究在巢湖流域河网发现, 城市河流产生的N2O显著高于农业、林业和混合类型河流; 长江九江流域也具有相似的空间特征[30].Beaulieu等[6]的研究在美国72条河流中发现N2O产量呈现出城市河流>农业河流>原生河流的特征.在不同的空间尺度上, 河流N2O扩散通量的空间差异和景观格局分布基本一致[42], 人类活动对河流干扰程度越大N2O扩散通量越高, 流域内土地利用类型是影响河流水文特征、水质变化的重要因素[43], 同时也影响河流N2O产生和释放[20].
如表 3所示, 本研究天津滨海河流的N2O扩散通量与重庆[32]和上海[12]等国内亚热带城市, 以及长江、九江、巢湖流域[30]和热带不发达地区[44]存在差异.这个结果主要与研究河流所处气候带、营养盐负荷和采样时间有关.季节变化、昼夜变化会对N2O产生和释放产生影响.一般来说, 在温度较高的季节以及昼间河流具有较高的扩散通量.例如, 北京河流白天N2O扩散通量均值大于夜间[13], 但影响并不显著; 重庆河网[32]、北京河流[13]和巢湖流域[11]均表现出春季扩散通量最高的特征.本研究没有考虑N2O浓度和扩散通量的季节差异, 只进行了春季昼间采样, 但土地利用可能是N2O差异的重要影响因子[45].本研究结果表明天津滨海河流N2O释放存在显著的空间异质性, 河流所占流域的土地利用类型对河流N2O释放的影响较大.未来由于城镇化的过程及土地利用类型的变化, 更多的管理措施应聚焦于排污河的废水处理厂下游、城市河流的入海口和郊区河流的居民聚集区等热点区域.对于排污河流荒地排河, 应尽量减少点源的排放, 提高污水处理效率尤其是脱氮效率, 减少氮负荷; 对于城市河流海河及蓟运河, 应尽量减少下游及入海口区域点源的排放并提高排放标准; 对于郊区河流和农业河流, 应尽量减少居民区面源的排放, 居民区生产及生活污水应全部进入污水处理系统, 提高居民区污水处理比例及效率.从而有效减少温室气体的释放.
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表 3 天津滨海河流N2O扩散通量与国内外河流的比较1) Table 3 Comparison of N2O fluxes between coastal rivers in Tianjin City and other rivers at home and abroad |
4 结论
(1) 天津滨海河流N2O饱和度均处于过饱和状态, 表现为大气N2O的源.天津滨海河流N2O浓度和扩散通量受流域内土地利用类型影响, 空间差异表现为: 排污河>城市河流>郊区河流>农业河流, 排污河显著高于其他类型河流, 流域内土地利用类型影响滨海河流N2O的产生和释放.
(2) 水柱NO3--N和TP是天津滨海河流N2O扩散通量的主要控制因子.天津河流N2O的产生和释放与氮循环过程密切相关, 不同形态的氮对河流N2O扩散通量的贡献存在差异.盐度梯度对城市河流、排污河N2O释放产生相反的影响.
(3) 排污河是N2O产生和释放热点, 城市、郊区和农业河流的释放热点分布较为分散, 主要受河流点源及面源排放的影响.未来由于城镇化的发展以及土地利用类型的变化, 更多的管理措施应聚焦于排污河的废水处理厂下游、城市河流的入海口、郊区河流的居民聚集区等N2O热点区域, 从而减少温室气体排放.
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