2022, Vol. 43
潮间带是海洋和陆地的动态交汇地带, 是世界上最富生机的多功能生态系统之一, 具有显著的生态、水利和社会效益.随着经济和城市化建设的快速发展, 大量人类活动导致潮间带环境质量不断退化, 尤其重金属对潮间带生态安全危害突出, 危及沿海旅游和水产养殖等[1, 2].Liao等[3]前期对珠江口滩涂沉积物重金属生态风险进行了研究, 发现Cd、Zn、Pb和Cu含量均超过环境安全阈值, 地累积指数评价显示Cd达到中度至重度污染, Zn、Cu和Ni部分为中度污染.虽然重金属总量可以反映赋存环境的污染程度, 但难以表征其污染特征和生态效应, 相比而言, 重金属的形态更能揭示其生物毒性和迁移性, 更有利于分析重金属的地球化学行为和风险[4, 5].在潮流周期性往复的潮间带, 由于快速交替变化的环境, 各相介质更为活跃, 其赋存重金属形态变化更为显著[6~8].因此, 开展潮间带环境介质中重金属形态及其影响因素研究十分必要.
环境中的Cd主要源于塑料、颜料、电镀、冶炼以及镍-镉和银-镉电池等工业废水、废气和废渣的排放[9, 10].进入水环境中的Cd危害性极大, 可通过生物富集作用在人体放大引起肝脏、肺和肾功能损害等, 因而引起国内外学者的广泛关注[11~14].近些年, 相关潮间带Cd富集与迁移转化方面的研究逐渐增多, 例如, 对上海枸杞岛潮间带沉积物重金属生态风险研究发现Cd的生态风险趋于严重级别[15]; 黄河三角洲滨海湿地沉积物Cd呈现轻度污染, 潜在生态风险指数介于59.21~158.63之间[16]; 澳大利亚摩顿湾西侧近海岸Cd富集量为背景值的1.5~3倍, 且Cd的生物有效态较高, 对水生生物构成严重威胁[17]; 马来西亚Sungai Puloh红树林河口沉积物Cd含量平均为(0.94±0.29) μg ·g-1, 风险评价达到中度污染水平[18].此外, 沉积物理化性质被广泛认为对其赋存重金属的迁移转化有重要影响[19].Keshavarzifard等[20]的研究分析了伊朗Asaluyeh地区潮间带沉积物中Zn、Cu和Cd等金属的形态及其影响因素, 发现阳离子交换容量、pH和颗粒粒径等会显著影响重金属的生物有效性.Zhang等[21]的研究发现东海岛潮间带沉积物Cd形态分布为: 残渣态>可交换态>可氧化态>可还原态, 沉积物组成及其有机质含量是影响重金属形态的关键.上述研究主要集中在沉积物重金属总量、形态含量测定和生态风险评价等方面, 而对潮间带环境多相介质中Cd形态空间分布特征的研究较少, 尤其对各相介质中Cd形态空间差异形成的影响因素认识不足.
粤港澳大湾区是中国开放程度最高、经济活力最强的区域之一, 是世界四大湾区之一.然而, 随着经济的高速发展, 区域环境问题如水环境质量退化、生态空间丧失和资源效率低等不断涌现, 已成为制约其发展的重要因素.因此, 本文以粤港澳大湾区城市群经济发展引发的环境问题为导向, 选择典型流域环境与城市发展耦合作用较为密切的潮间带作为研究对象, 拟分析区域典型潮间带不同环境介质(表水、孔隙水、悬浮物和沉积物)中Cd总含量及形态的空间分布特征, 结合同步检测的环境因子采用数理统计方法分析Cd形态多介质分布差异的影响因素, 以期对粤港澳大湾区潮间带环境中Cd污染风险评价与生态修复提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 样品采集与处理粤港澳大湾区(21°30′N~24°40′N, 111°21′E~114°53′E)位于中国华南地区, 由广州、深圳、东莞、珠海、佛山、惠州、中山、江门和肇庆这9个珠三角城市以及中国香港和澳门特别行政区组成, 总面积达5.6万km2.各城市沿水域依次排布, 其中广州上游经由狮子洋汇入到南沙岛、东莞虎门、中山和深圳毗邻的伶仃洋, 水体由淡水转为咸淡混合水; 澳门、珠海、香港、大鹏湾和大亚湾靠临南海, 主要以咸水为主.该区域属于亚热带季风气候, 年平均气温21~23℃, 平均日照240 d左右, 年均降水量1 600~2 300 mm, 汛期集中在4~9月[22, 23].上述背景、气候因素以及潮汐变化会显著影响潮间带环境中重金属形态.
在前期考察的基础上, 于2019年8~9月选取珠海(州仔湾G01)、中山(燕石湾G02)、广州(南沙湾G03)、东莞虎门(沙角湾G04)、东莞长安(交椅湾G05)、深圳(前海湾G06、深圳湾G07)、大鹏湾(观海湾G08、南澳湾G09)和大亚湾(过店口G10、龙岐湾G11、霞涌湾G12、月亮湾G13、碧甲湾G14)这14个潮间带, 每个潮间带分别采集表水、孔隙水和沉积物样品, 采样点如图 1所示.在每个潮间带采样点设置3个平行样品点, 同一潮间带每个样品点之间间隔约50 m.此外, 每个样品点采集沉积物时将其垂直划分为4层(0~2、2~10、10~20和20~30 cm).因此, 共采集表水、孔隙水和不同深度沉积物样品各42个, 所有的水体和沉积物样品分别装入无菌聚乙烯塑料瓶和塑料袋中, 储存在带冰袋的泡沫箱中, 并立即运送到实验室进行预处理和保存.
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图 1 采样点位示意 Fig. 1 Diagram of sampling sites |
采样现场同步检测和记录溶液相中的温度(temperature, T)、溶解氧(dissolved oxygen, DO)、pH、电导率(electrical conductivity, EC)和氧化还原电位(oxidation reduction potential, ORP)以及固相中的T、DO和ORP.溶液样品在测试前进行0.45 μm膜过滤, 滤液一部分加入2% HNO3酸化, 并保存在4℃的冰箱中用于测定Cd总浓度; 另外一部分直接保存在冰箱中用于测试总有机碳(total organic carbon, TOC)和离子态Cd; 产生的悬浮固体(suspended solid, SS)与沉积物预处理方法类似.沉积物预处理采用Liao等[24]报道的方法, 处理后的样品用于分析黏土含量、理化性质、重金属总含量和形态等.重金属形态分为残渣态和生物有效态, 其中生物有效态采用二乙烯三胺五乙酸(DTPA)提取[25].
1.2 样品分析与质量控制溶液相和固相ORP同步采用便携式水质分析仪测定(MTC101, 美国); 溶液相TOC和固相有机碳(solid organic carbon, SOC)测定前首先要用盐酸酸化去除无机碳, 随后采用带固体燃烧炉的总有机碳分析仪分别测定(Vario TOC, 德国).固相pH和EC测定前按照1 ∶2.5的比例进行溶解, 随后分离上清液并分别采用pH计和电导率仪进行测定.采用电感耦合等离子体质谱仪(iCAP RQ, 美国)分别测定溶液相中Cd总量及络合态Cd含量以及固相中Cd总量和生物有效态含量.
采用标准操作规程、试剂空白和方法空白进行质量保证和质量控制.在测定过程中, 所有样品均平行测试2次, 并采用标准参考物质(GBW08303)对重金属分析方法的回收率进行分析, 评价测试方法的可靠性; Cd的检出限为0.05 μg ·L-1, 回收率为94.5%.此外, 每测试样品30次后均进行空白和标准样品校正.
1.3 统计分析数据统计分析采用SPSS 19.0软件包完成.为了表征结果, 数据统计分析采用最大值、最小值、平均值、标准差和分析样本数.采用Pearson相关性和单因子线性回归分析潮间带环境中各相介质中Cd形态差异与环境因子的关系.
2 结果与讨论 2.1 溶液相中Cd总浓度与形态空间分布特征水-沉积物界面存在着重要的水-孔隙水交换[26, 27], 是导致重金属迁移的主要原因之一.图 2(a)显示, 受粤港澳大湾区城市经济发展影响, 潮间带环境各相介质中的Cd总含量空间分布存在显著差异, 14个潮间带表水中Cd浓度分布范围为0.41~15.03 μg ·L-1, 而孔隙水中Cd浓度范围是0.41~27.54 μg ·L-1; 整体上, 孔隙水中Cd浓度不低于表水, 尤其东莞虎门沙角湾(G04)孔隙水中Cd浓度是表水的1.8倍, 推测其主要是由区域沉积物组成差异造成的.此外, 沙角湾表水和孔隙水中Cd总浓度显著高于其他采样点, 这与Liu[28]报道的结果吻合.该潮间带异常高的Cd浓度可能主要是受点源汇入影响, 调查发现上游交椅湾海岸线附近汇入河流起源于东莞长安电子产业聚集区, 该区域因制造业、电子业以及高密度聚集人群导致大量含重金属废水产生, 而未经处理或是处理不完全的废水是导致Cd高浓度富集的主要原因.
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(a)Cd总浓度, (b)表水中Cd形态分布, (c)孔隙水中Cd形态分布 图 2 表水和孔隙水中Cd总浓度和形态空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of total concentration and morphology of Cd in surface water and pore water |
溶液相中Cd形态主要包括络合态和离子态, 图 2(b)和图 2(c)分别显示了各潮间带表水和孔隙水中Cd形态空间分布.观察到不同采样点表水和孔隙水中Cd形态分配具有显著差异, 其中, 中山燕石湾(G02)、东莞虎门沙角湾(G04)和东莞长安交椅湾(G05)这3个潮间带因受海产养殖和工业废水排放等影响, 其络合态质量分数显著更高, 对应表水中络合态Cd质量分数分别达到24.92%、29.81%和32.77%, 孔隙水中络合态Cd质量分数分别达到50.68%、58.76%和66.67%; 同一潮间带不同溶液相中Cd形态的赋存特征也不完全相同, 大多数潮间带表水和孔隙水中络合态Cd质量分数相当, 平均在5%左右.结合现场观察发现受人类活动影响较大区域采集的沉积物组成中黏土和TOC含量相对更高, 可能是导致水体中络合态Cd质量分数高的主要原因[29].这与课题组前期研究结果相吻合, 观察到沙质潮间带水体中重金属形态分布主要受沉积物组成影响.整体上, 14个潮间带表水和孔隙水中Cd均以离子态为主, 结果与孙彤等[30]报道的相似, 其发现有机质含量低的溶液中Cd主要以离子态为主, 因而具有较高的迁移性和生态风险[30].
2.2 固相Cd总含量与形态空间分布特征悬浮物作为重金属从水体到沉积物的运输纽带[31], 其组成和特性对水环境中重金属的迁移转化起着重要作用.对各潮间带悬浮物重金属总含量及形态进行分析, 结果如图 3所示.图 3(a)显示各采样点悬浮物中ω(Cd)存在显著差异, 范围为0.41~4.88 mg ·kg-1, 其沿程分布规律与水体一致.鉴于受人类活动影响, 东莞虎门沙角湾(G04)采样点ω(Cd)高达4.88 mg ·kg-1, 显著高于其他潮间带, 为深圳湾(G07)的12倍.图 3(b)显示除东莞长安交椅湾(G05)采样点外, 其余采样点Cd残渣态质量分数均高于生物有效态, 约80%采样点的残渣态Cd质量分数为90%, 最高达到96.36%, 表明大湾区潮间带环境悬浮物中Cd主要以残渣态为主, 推测具有较弱的迁移性和较低的生物有效性[32].
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图 3 悬浮物中Cd总含量和形态空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of total content and morphology of Cd in suspended matters |
表水和悬浮物中赋存的重金属最终会通过吸附和沉降作用进入到沉积物中而变得更加稳定, 但当环境条件改变时又可成为水环境的污染源[33].图 4(a)显示了各潮间带不同深度沉积物的ω(Cd)分布, 范围为0.20~5.30 mg ·kg-1, 与表水、孔隙水和悬浮物中Cd含量分布规律相似, 表明Cd空间分布特征与污染源显著相关, 主要受区域人类活动和经济发展模式影响.同样地, 东莞虎门沙角湾(G04)和东莞长安交椅湾(G05)两潮间带沉积物中Cd含量随采样深度增加而降低, 其余潮间带Cd总含量基本不随深度变化而改变.该结果表明沉积物组成特性差异或受人类活动影响能显著促进重金属的迁移.据报道, Cd在砂质沉积物中沉积速度较快, 不受沉积深度的影响, 而以黏土为主的沉积物的沉积速率与沉积深度显著相关[34, 35].通常情况下, 在湖泊和海洋沉积物研究中, 重金属的纵向分布常被用来进行沉积物定年, 但对于砂质河流和潮间带并不适用[36, 37].
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图 4 沉积物中Cd总含量和形态空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of total content and morphology of Cd in sediments |
图 4(b)显示了各采样点不同深度沉积物中Cd形态分布的空间差异, 发现中山燕石湾(G02)、东莞虎门沙角湾(G04)和东莞长安交椅湾(G05)这3个潮间带微表层(0~2 cm)的生物有效态Cd质量分数分别为41.45%、45.10%和50.44%, 且随着沉积深度增加而逐渐降低.其余样品的残渣态Cd质量分数均超过90%, 显著高于生物有效态.与悬浮物相比, 因受人类活动影响导致黏土和TOC含量较高的采样点中微表层生物有效态Cd相当, 其他以砂质为主的沉积物中生物有效态Cd略低于同一采样点的悬浮物.整体上, 上述结果表明大湾区典型潮间带沉积物中重金属Cd的迁移性相对较弱, 但综合考虑水-沉积物多相介质, 其危害性并不能完全被解释, 还需结合环境因素进行综合分析.
2.3 Cd形态空间分布的影响因素分析 2.3.1 溶液相中Cd形态空间分布的影响因素河流水体中重金属的分布主要受水动力、污染源以及pH、DO、盐度和TOC等水质因素的影响[38, 39].同步检测14个潮间带表水和孔隙水中的EC、DO、ORP、pH和TOC, 结果如表 1所示.可以看出, 各采样点表水EC、DO、ORP、pH和TOC空间分布范围分别为0.33~50.01 mS ·cm-1、5.59~10.34 mg ·L-1、161.71~539.50 mV、6.82~8.28和0.52~17.44 mg ·L-1, 对应在孔隙水中的空间分布范围分别为0.70~47.60 mS ·cm-1、2.60~7.26 mg ·L-1、33.11~516.50 mV、7.37~8.42和0.86~38.59 mg ·L-1.这与前人报道的结果范围相吻合[20], 其中, pH值范围表明大湾区各潮间带水环境都属于中性偏弱碱性水体; 除受人类活动显著影响区域外, 其余采样点相对较低的TOC表明该区域水体对重金属离子具有较低的络合能力; EC值因受海水混入影响而相对较高, 可能有助于重金属离子在沉积物中稳定[40].此外, 检测到的DO和ORP值与自然界河流表水相近, 推测研究区域潮间带表水和孔隙水以及它们与固相界面环境交换较为密切[41].
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表 1 各采样点表水和孔隙水的基本水质特征 Table 1 Basic water quality characteristics of surface water and pore water at each sampling site |
采用Pearson相关性分析各潮间带基本水质指标与溶液相中Cd形态分配的关系, 结果如表 2所示.可以看出, 各潮间带表水和孔隙水中络合态Cd与ORP和pH呈显著负相关, 而与TOC呈显著正相关, 表明ORP、pH和TOC对溶液相中Cd形态分配具有重要影响.有研究报道在水体环境中, 当pH和ORP降低时, Cd易从固体颗粒上解吸, 导致水体中的Cd浓度升高, 而当TOC含量升高时, 溶液中络合态Cd含量会显著增加[20, 21].此外, 观察到TOC和溶液相中络合态Cd呈显著正相关, 还可以推断出这两者可能来源于同类型污染源[42], 主要是来自人为源.鉴于表水和孔隙水中络合态Cd与环境中ORP的相关系数分别为-0.935和-0.915, 相关性系数的绝对值高于其他4个因素, 从而确定ORP对络合态Cd的空间分布影响最显著.进一步对ORP与表水和孔隙水中Cd络合态质量分数进行单因子线性回归分析, 结果如图 5(a)所示.发现表水和孔隙水中络合态Cd质量分数与ORP呈显著负线性相关, 回归系数分别为0.864和0.824.因此, ORP可以确定为大湾区潮间带环境溶液相中Cd形态空间差异的关键影响因素, 对预测水环境中Cd的迁移转化有重要指示作用.
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表 2 水质特征与水体中络合态Cd之间的Pearson相关系数1) Table 2 Pearson correlation coefficient between water quality characteristics and complexation Cd in water |
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图 5 关键理化因子与Cd形态的线性关系 Fig. 5 Linear relationship of key physicochemical properties against Cd morphology |
表 3显示了各潮间带不同深度沉积物的理化性质, 可以看出不同区域及环境条件下的沉积物在矿物组成和理化性质上表现出显著差异.除中山燕石湾(G02)、东莞虎门沙角湾(G04)和东莞长安交椅湾(G05)这3个采样点各理化指标随沉积深度增加而逐渐降低之外, 其余各潮间带在同一采样点的ORP和EC随沉积深度的增加而呈波动式变化, 而SOC在所有采样点都随采样深度的变化而波动; pH与黏土含量空间变化呈相反规律, pH随沉积深度增加而略微升高, 黏土含量则是逐渐降低.这表明中山燕石湾(G02)、东莞虎门沙角湾(G04)和东莞长安交椅湾(G05)这3个采样点处于咸淡水交替地带, 且受人类活动影响较大导致黏土含量相对较高, 从而对离子的拦截能力相对较强, 进一步揭示以砂质为主的沉积物对盐分和离子的转运速度较快[43, 44].整体上, 对比14个潮间带的采样点, ORP和pH的波动幅度相对较小, 而SOC、EC和黏土含量的空间差异较大, 最大倍数差分别为289.6、94.7和2 641倍, 这可能与潮间带的地理位置以及区域经济发展模式有关, 尤其狮子洋两岸及伶仃洋上游的东莞、佛山和中山等地主要以电子行业聚集的工业经济和水产养殖业为主, 人为带来的污染较为严重; 而珠海和大亚湾等地周边多以旅游业为主, 其潮间带多被人为沙化, 因而导致不同潮间带沉积物理化性质产生显著差异.
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表 3 各采样点不同深度沉积物的理化性质 Table 3 Physicochemical properties of sediment at different depths of each sampling site |
为探究各潮间带沉积物理化指标对生物有效态Cd的影响, 对二者进行Pearson相关性分析(表 4), 结果显示各层沉积物中生物有效态Cd与固相ORP、SOC和黏土含量存在显著正相关性, 而与pH呈显著负相关, 其相关系数范围分别为0.872~0.891、0.860~0.947、0.942~0.991和-0.810~-0.898.通过相关系数可以确定黏土含量对沉积物中生物有效态Cd的影响最为显著.
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表 4 沉积物理化性质与生物有效态Cd之间的Pearson相关系数1) Table 4 Pearson correlation coefficient between physicochemical properties and bioavailability Cd in sediments |
结合相关研究, ORP与生物有效态Cd呈显著正相关表明沉积物氧化环境会提高Cd暴露风险; pH与生物有效态Cd呈显著负相关则说明降低pH可以通过改变Cd可交换态和碳酸盐结合态来影响沉积物重金属形态分布.进一步对沉积物黏土含量和生物有效态Cd进行单因子线性回归分析, 结果如图 5(b)所示, 发现两者之间具有显著的线性相关性, 回归系数分别为0.968、0.980、0.977和0.877.这表明沉积物黏土含量可以显著促进固相中Cd向生物有效态转化.黏土矿物主要通过共沉淀、吸附、表面络合、离子交换等方式与重金属结合, 从而影响重金属的移动性和生态风险[45].此外, 有研究报道有机碳和黏土可以快速促进土壤重金属的积累, 它们能够分别提供足够的官能团和较大的比表面积来增强土壤对重金属的吸附固定, 二者的有机结合能显著提高赋存重金属生物有效态的质量分数[46~48].总的说来, 潮间带沉积物的组成和理化性质是影响赋存重金属含量分布和形态差异的主要因素.
3 结论(1) 各潮间带溶液相中Cd总浓度存在显著空间差异, 同一采样点孔隙水中Cd浓度不低于表水, 最大相差1.8倍; 溶液相中Cd以离子态为主, 部分采样点受人类活动影响导致孔隙水中络合态Cd显著高于表水.
(2) 固相中Cd分布沿程变化规律与溶液相一致, 总体上以残渣态为主; 沉积物的组成不同导致生物有效态Cd质量分数空间差异显著, 并呈现不同区域及沉积深度变化特征.
(3) Pearson相关性和单因子线性回归分析表明: 表水和孔隙水中络合态Cd与ORP和pH呈显著负相关, 而与TOC呈显著正相关, ORP确定为溶液相中Cd形态空间差异的关键因素; 各层沉积物中生物有效态Cd与ORP、SOC和黏土含量呈显著正相关性, 而与pH呈显著负相关, 其中黏土含量对沉积物生物有效态Cd空间分布的影响最为显著.
致谢: 感谢北京师范大学环境学院刘新会教授、东莞理工学院生态环境工程技术研发中心牛军峰教授和华南理工大学能源与环境学院韦朝海教授对本研究的支持和指导.钱骁、刘芳、吴舒哲、陈坤榕和姜因耀等在采样和实验方面提供帮助, 在此一并感谢！
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