2022, Vol. 43
2. 国家级三峡库区水环境监测与模拟国际科技合作基地, 重庆 400715
2. National Base of Water Environmental Monitoring and Simulation in Three Gorges Reservoir Region, Chongqing 400715, China
磷被普遍认为是水体富营养化限制性元素, 具体可分为外源和内源两大类, 其中内源磷是蓄存于沉积物中的磷, 外源磷则是外界环境输入到水体中的磷[1, 2].近年来随着关于全面加强生态文明建设和长江流域保护修护政策的全面实施, 三峡库区(TGR)外源磷负荷得到了全面且有效地控制[3], 但库区水体富营养化程度并未因此明显好转, 至2020年, 库区仍有50%一级支流断面呈中-重度富营养化[4].有研究表明, 三峡库区水体沉积物吸附磷的再释放所形成的内源磷负荷, 是在切断外源负荷后相当长时期水质依旧得不到有效改善的重要原因[5, 6].因此, 关注三峡库区沉积物中内源磷沉积与释放的循环过程十分必要.
三峡大坝独特的调度运行方式决定了三峡库区支流在水动力方面区别于自然河流.以库区北岸最大支流澎溪河(又名小江)为例, 与三峡大坝建成前相比, 除需要负担流域内营养盐的留存与消化外, 还存在蓄水期长江干流水体回流, 加剧营养负荷的情况[7, 8].此外, 冬季蓄水也造成澎溪河每年9月至来年2、3月极为缓慢的水体流速(0.02 m ·s-1)和漫长的水体滞留时间(>180 d)现象, 此时澎溪河中段的高阳平湖整体呈现深水湖泊(水深可达40 m)的水文状态; 而每年的6月中下旬至8月末, 库区完全以145 m低水位运行, 此时高阳平湖水体流速又趋近自然河流状态, 水深也相对较浅(约10 m)[9, 10].库区支流这种极为特殊的水文状态, 形成其独特的内源负荷动态.目前关于库区内源磷赋存形态的研究多集中于消落带土壤和表层(0~10 cm)沉积物, 其中三峡库区一级支流澎溪河、寸滩、大宁河和香溪河沉积物表层沉积物磷赋存形态均以无机磷为主[11~13], 而对于上述特殊水文状态下库区支流内源磷的动态积累过程的研究尚少, 不利于库区支流水质改善的整体进程.本研究假设当三峡库区支流水体处于湖泊模式下时, 水文及生物条件导致水体中外源磷沉降并转化为生物有效性低的稳定赋存态内源磷, 在沉积物贮存, 为之后的水华暴发提供磷源; 当支流水体处于典型河流模式下时, 内源磷赋存态的转化则相反, 即磷的生物有效性提高; 长时间尺度下, 内源磷呈蓄积趋势.为了验证这些假设, 本研究于2016年在澎溪河中游的高阳平湖段采集了8个月(1、3~8和10月, 每月一次)的水体和沉积物样品, 并进行了流速、水深和沉积物碱性磷酸酶活性等一系列分析, 从水文、水质和生物角度剖析了控制沉积物磷形态变化的内外因素.通过增进对特殊水文状态下三峡库区支流内源磷与水体富营养化之间的认识, 以期为更好防控三峡库区支流水体富营养化提供科学理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域三峡库区(29°~31°50′N, 106°20′~110°30′E)位于长江中段, 属亚热带季风气候, 四季分明, 年平均降水量在1 000~1 350 mm之间, 库区年平均水温为16~18℃[14].自建成后每年三峡水位均在145~175 m之间波动, 2016年水位变化如图 1所示.
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图 1 2016年三峡库区水位变化情况 Fig. 1 Changes in the water level of TGR in 2016 |
澎溪河(30°49′~31°42′N, 107°56′~108°54′E)是三峡库区北岸最大的一级支流, 流域面积5 173 km2, 长度182 km, 平均坡度为1.25%.三峡建成前, 其水流湍急, 河面宽约2~3 m, 鲜见水华的报道[15], 但库区蓄水后, 河面平均宽度约1 km, 高水位期流速0.030~0.074 m ·s-1, 低水位期流速0.014~0.026 m ·s-1, 成为三峡库区水华最为严重的支流之一[16, 17].
高阳平湖(31°05′27.4″N, 108°40′41.6″E)位于澎溪河中段, 地势开阔平坦.在三峡大坝完成蓄水后, 在这里形成了一个最大宽度约1.5 km、面积25 km2的开阔水面.澎溪河水体经上游峡谷流入此处, 流速减缓形成具有类似湖泊的地貌环境及水文水力特征, 是澎溪河中水华暴发最为严重的区域[18].该水域在夏季低水位阶段平均水深不足15 m, 而冬季高水位阶段平均水深超过40 m, 这一系列因素造成高阳平湖形成了典型的“河流-湖泊”的水体类型季节性交替特征.
1.2 样品采集本研究在高阳平湖选取了4个采样位点(图 2), 以反映湖泊的整体沉积物状况. 4个采样点的GPS坐标(eXplorist GPS300, 美国)及位置说明见表 1.采样时间为2016年的1、3、4、5、6、7、8和10月, 每月一次.采样过程中, 利用旋桨式流速仪(LJ12-1A)测量各采样点的流速, 取均值以代表采样期间高阳平湖的整体流速情况, 使用RBR maestro3(RBR.Ltd, 加拿大)水质多参仪, 现场记录采样断面水温(water temperature, WT)及溶氧参数(dissolved oxygen, DO).沉积物采用改良的SWB-1型柱状采泥器采集(中科院地球化学研究所, 贵阳)[19], 该采泥器的主体为直径65 mm, 高度600 cm的有机玻璃柱, 可同时采集柱状沉积物及其上覆水(adjacent overlying, AOL)样品, 沉积物采集深度为0~30 cm, 上覆水高度约30 cm.每个采样点平行采样3次.沉积物样品采集后立即按照0~10、11~20、21~30 cm划分为表、中、底3层, 将对应层次的平行样混合后进行低温保存; 上覆水同样是将3次平行水样混合后装入容积1 L的棕色有机玻璃瓶中保存, 并在采样后24 h内转移至实验室进行分析.到达实验室后, 从每份沉积物样品中称出100 g, 用铝箔纸包裹, 在冷冻干燥机(FD-1)中干燥3~5 d, 研磨, 过筛(100目), 装入聚乙烯瓶置于冰箱中保存备用[20].
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图 2 采样位点分布示意 Fig. 2 Schematic of sampling sites distribution |
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表 1 采样点的GPS坐标及位置说明 Table 1 GPS data and description of sampling sites |
1.3 样品分析
采用连续分级提取法[21]将沉积物中的无机磷分为5种形态: ①弱结合态磷用1 mol ·L-1 NH4Cl溶液提取, 称为NH4Cl-P; ②对氧化还原条件敏感的磷, 用0.11 mol ·L-1 Na2S2O4/NaHCO3提取, 称为BD-P(bicarbonate/dithionite phosphorus), 主要为铁结合态磷[22]; ③用0.1 mol ·L-1 NaOH提取的铝结合态磷, 称为NaOH-P; ④用0.5 mol ·L-1 HCl提取的钙结合磷, 称为HCl-P; ⑤残渣态磷(residue phosphorus, Res-P), 包含有机磷和无机磷, 由总磷与上述提取的无机磷总和之差来确定.为了保证提取效率, 每一步提取都要重复多次, 直到该步骤的最后一次提取量小于总提取量的10.00%. NH4Cl-P和BD-P通常被认为是潜在可移动磷(potential mobile phosphorus, PMP), NaOH-P和HCl-P则是较稳定的磷形态[21, 23].
沉积物总磷(TP)的测定利用过硫酸钾消解钼酸铵分光光度法[24], 上覆水的溶解性总磷(DTP)按文献[25]提供的方法测定.叶绿素a采用丙酮萃取法测定[26], 沉积物碱性磷酸酶活性(alkaline phosphatase activity, APA)采用对硝基苯磷酸二钠(p-NPP)提取法进行测定[27].
1.4 数据处理采用水力滞留时间计算公式(1)[28]计算高阳平湖各采样月份平均水体滞留时间.
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(1) |
式中, TR为月均水体滞留时间, VM为高阳平湖月均库容, 库容为每月湖面面积大小[29]与平均水深的乘积, QM为月均径流量.
水体类型由式(2)确定[30].河湖指数(river-lake index, RLI)是判断水体类型的分类指数, RLI=0表示水体处于典型河流状态, RLI=1表示处于典型湖泊状态, RLI介于0~1之间, 则表示水体处于典型河流和典型湖泊之间类型[31].
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(2) |
式中, αi为第i个特征指标的权重系数, 权重系数之和为1.本文参考文献[31]得出的三峡水库敏感分区指标及其权重大小, 即选用三峡水库水体滞留时间和水体流速2个指标来划分水体类型并且确定其权重系数分别为0.6和0.4. Fi为第i个特征指标的无量纲数值.其计算如下: 对月滞留时间, 按其发生概率分区间加权计算, 取月滞留时间 < 20 d的加权系数为0, 20~120 d的加权系数为0.5, >120 d的加权系数为1; 对流速, 按流速的发生概率分区间加权, 取月平均流速 < 0.01 m ·s-1的加权系数为1, 0.01~0.03 m ·s-1的加权系数为0.5, >0.03 m ·s-1的加权系数为0.
所有数据统一录入Excel 2019软件整理分类, 并通过SPSS 13.0和Origin 2018软件进行统计和图形分析, 采用Pearson相关性分析说明数据间变化的线性相关性, 磷含量月际差异采用Duncan多重比较法.变异系数(CV)值用来表征数据离散程度.高阳平湖沉积物表层的NH4Cl-P含量和上覆水中DTP浓度数据用origin 2018软件进行数值拟合分析.
2 结果与分析 2.1 2016年高阳平湖月平均水流速度和水力滞留时间变化趋势依据月平均水流速度和水力滞留时间(表 2), 2016年高阳平湖水体类型在采样月份内, 可大致划分为两个阶段: 第一阶段为1月和3~5月, 这段时间内高阳平湖整体水流速度较慢, 特别是3月流速低至0.015 m ·s-1, 水力滞留时间长达259.7 d, 呈现出深水湖泊特征; 第二阶段为6~10月, 与前一阶段相比, 此时水流速度明显加快. 8月水流速度达全年最高值0.072 m ·s-1, 滞留时间也缩短到7.0 d.这几个月的RLI值均为0, 表明此阶段高阳平湖表现出较为典型的河流特征.而5月的RLI值为0.5, 10月的RLI值为0.3, 表明此时水体处于湖泊-河流两种水体类型的过渡阶段. 10月之后三峡库区持续进入高水位运行(图 1).因此, 在采样月份内高阳平湖水体类型包括深水湖泊型和典型河流型这2种.
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表 2 2016年三峡库区澎溪河高阳平湖月平均水流速度和水力滞留时间 Table 2 Water velocity and retention time of the Gaoyang Lake, Pengxi River, TGR in 2016 |
2.2 沉积物中不同形态磷含量月际变化
各形态磷的年平均含量排序依次为: NaOH-P>Res-P>HCl-P>BD-P>NH4Cl-P.其年平均含量(干重)分别为: 431.46、94.30、54.86、12.52和1.46 mg ·kg-1.
2.2.1 沉积物中TP和Res-P的月平均含量变化趋势在所有采样月份中, 沉积物中ω(TP)和ω(Res-P)的分布范围分别为520.556~664.283 mg ·kg-1和42.634~156.713 mg ·kg-1(图 3).从月平均含量变化来看, Res-P和TP的变化趋势基本一致.两者均在3月含量最低, 而5月达到峰值, 且年末值高于年初, 整体呈“W”形变化.对表、中、底3层沉积物中Res-P和TP的含量进行Pearson相关性分析, 结果显示两者之间存在极显著正相关关系(r=0.974, P < 0.01, n=24).
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图 3 沉积物中Res-P和TP含量月际变化 Fig. 3 Monthly variation in Res-P and TP content in sediments |
沉积物中ω(NH4Cl-P)范围为1.06~1.76 mg ·kg-1, 变异系数高达15.00%, 平均含量为1.46 mg ·kg-1, 占沉积物TP的0.24%.如图 4(a)所示, 3月和6月为NH4Cl-P含量的两个峰值月份.如图 4(b)所示, ω(BD-P)范围为11.07~13.99 mg ·kg-1, 均值为12.52 mg ·kg-1, 在沉积物中众多磷形态中其含量仅略高于NH4Cl-P, 变异系数为7.20%, 占沉积物TP的2.10%.在8次取样过程中, 沉积物中的BD-P经历了先增加、后减少和再增加的过程[图 4(b)].
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图 4 沉积物中潜在可移动磷与较稳定形态磷含量月际变化 Fig. 4 Monthly variation in the content of PMP and relatively stable phosphorus in sediments |
沉积物中ω(NaOH-P)范围为409.71~448.58 mg ·kg-1, 均值为431.46 mg ·kg-1, 变异系数仅为2.90%, 在各形态磷中含量最高, 占沉积物TP的72.55%, 变化幅度远小于上述两类潜在可移动磷. ω(NaOH-P)在整个采样周期内存在显著随时间累积趋势(P < 0.05), 显示高阳平湖沉积物中存在一定的磷蓄积的态势, 含量最低值出现在3月[图 4(c)], 表明此时沉积物中可能存在磷释放现象. ω(HCl-P)的范围为51.75~57.74 mg ·kg-1, 均值为54.86 mg ·kg-1, 占沉积物TP的9.23%, 变异系数为4.20%, 略高于NaOH-P.与其它形态磷相比, 其稳定上升趋势最为明显[图 4(d)].
2.3 垂直尺度下沉积物中潜在可移动磷含量月际变化 2.3.1 垂直尺度下沉积物中NH4Cl-P含量月际变化由于PMP在采样期间的显著变异性, 本研究进一步研究了沉积物不同层次的PMP时间变异性.如图 5(a)所示, 1月至7月表层沉积物(0~10 cm)中ω(NH4Cl-P)维持在1.6 mg ·kg-1左右.而7月后ω(NH4Cl-P)在两个月内持续下降至10月的0.92 mg ·kg-1, 降幅高达42.50%.同时, 中层(10~20 cm)和底层沉积物(20~30 cm)中的NH4Cl-P含量均在3月上升到最高值, 其后至10月逐渐下降, 期间中层NH4Cl-P含量在6月和8月分别有小幅回升.
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NA表示该月份数据缺失 图 5 沉积物垂直分层尺度下潜在可移动磷含量月际变化 Fig. 5 Monthly variation in the PMP content in the vertical stratification scale of sediments |
如图 5(b)所示, 1月和3~4月表层沉积物中BD-P含量也相对较为稳定.但在5月出现了1.29 mg ·kg-1的大幅下降, 而至6月又有所回升.以7月为转折点, 7月前整体变化规律与NH4Cl-P相类似; 7月后BD-P变化规律则与NH4Cl-P完全相反.垂直尺度下各层BD-P含量无显著差异(P>0.05).但全年3层BD-P的含量均值经历了连续3个月的下降后在6月达到最低值, 并且从7月开始进入持续增加阶段.BD-P与上覆水中溶氧含量显著正相关(r=0.556, P < 0.05).
2.4 上覆水中DTP与表层沉积物NH4Cl-P的关系选用对数函数曲线对沉积物表层的NH4Cl-P含量(均值)和上覆水中DTP浓度(均值)进行数值拟合, 得到的相关模型为: y=a-bln(x+c), a=2.03±0.51、b=-0.14±0.15、c=-0.026±0.006, 拟合优度(R2)为0.543, 表明采样期间表层沉积物中NH4Cl-P含量和上覆水中DTP浓度存在同步增长关系, 1月和3~6月这些月份上覆水中DTP浓度相对较高, 有利于维持表层沉积物中NH4Cl-P含量在较高水平.
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图 6 表层沉积物中NH4Cl-P含量和上覆水中DTP浓度拟合曲线 Fig. 6 Fitting curve of NH4Cl-P content in surface sediments and DTP concentration in AOL water |
图 7显示了表层沉积物中APA的月际变化.在所有取样月份中, APA的变化范围为0.190~0.315 mg ·(g ·h)-1, 最高值出现在3月, 次峰值0.312 mg ·(g ·h)-1出现在6月, 最低值出现在5月.APA的总体分布呈“M”型, 与沉积物TP含量的变化趋势极显著负相关(r=-0.870, P < 0.01).以5月为界, 5月前APA与上覆水中DTP浓度变化趋势相反, 而5月后二者变化趋势相同(图 7).
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图 7 表层沉积物中碱性磷酸酶活性与上覆水DTP浓度月际变化 Fig. 7 Monthly variation in APA in the surface sediments and DTP concentration in AOL water |
由表 3可知, 上覆水中溶氧浓度与PMP含量呈显著正相关, 其中与NH4Cl-P显著正相关(r=0.442, P < 0.05), 与BD-P极显著正相关(r=0.556, P < 0.01); 与稳定形态磷显著负相关, 其中与HCl-P显著负相关(r=-0.447, P < 0.05), 与NaOH-P极显著负相关(r=-0.597, P < 0.01), 而上覆水温度与PMP含量关系则与之相反, 与PMP呈现负相关, 其中与NH4Cl-P极显著负相关(r=-0.646, P < 0.01); 而与稳定形态磷均呈极显著正相关, 其中与HCl-P极显著正相关(r=0.588, P < 0.01), 与NaOH-P极显著正相关(r=0.741, P < 0.01).
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表 3 沉积物中各形态磷含量与上覆水溶氧和水温之间的Pearson相关性分析1) Table 3 Pearson's correlation analysis between the content of phosphorus in the sediment and the DO and temperature of AOL water |
3 讨论 3.1 深水湖泊状态利于沉积物表层沉积物中NH4Cl-P处于吸附-释放的平衡状态
已有研究表明较慢的水流速度以及较长的水体滞留时间有利于外源磷沉积[32, 33], 低流速(低扰动)下, 各形态磷发生以水体为媒介的转化的可能性会降低[34].本研究中, 1月和3~5月表层沉积物中潜在可移动磷含量都相对较稳定, 尤其是NH4Cl-P[图 5(a)].表明高阳平湖处于深水湖泊状态时, 沉积物表层(0~10 cm)处于吸附-释放近似平衡的稳定环境, 这一时期沉积物上覆水中DTP浓度相对较高(图 6), 有利于维持表层沉积物中NH4Cl-P含量处于较高水平.受夏季汛期降雨和大坝放水影响, 流域来水增加, 水流速度加快(水体扰动增加), 水体中DTP浓度呈降低的趋势, 这可归因外源补给水体对DTP的稀释、悬浮物对DTP的吸附和水体中微生物对DTP的快速利用[35, 36], 从而造成6月之后沉积物表层NH4Cl-P含量的极速下降.
3.2 河-湖交替促进潜在可移动磷成为内源磷源弱结合态磷(NH4Cl-P)一般认为是被沉积物中氧化物或粘土矿物颗粒吸附的磷[37], 生物活性高, 结构松散, 特别容易溶解在沉积物的间隙水中, 从而释放到湖水中, 直接参与湖泊生态系统循环[38].各形态磷之间相互转化迁移, 最终以NH4Cl-P的形式通过间隙水扩散到上覆水体, 为藻类的大量繁殖提供有利的条件[33].氧化还原敏感磷(BD-P)主要指结合到铁锰氧化物上的磷, 对水体溶氧和氧化电位敏感, 也能直接参与沉积物-水界面磷的生物性交换[39].
本研究中, PMP含量的变异系数远大于另两种稳定磷形态, 这直接体现出PMP的活跃性及敏感性[40].其含量变化均以3月和6月为转折点. 3月是澎溪河水华暴发的前中期[15], 藻类生长需要消耗大量的氮磷等营养元素, 此时含量占比最高的NaOH-P和Res-P处于全年含量的最低值, 而此时NH4Cl-P和BD-P的含量却处于含量的高点.李大鹏等[34]的研究表明流速缓慢(RLI=0.8, 深水湖泊), 水深增加有利于稳定形态磷向PMP转化.因此推测在藻类生长的前中期, 沉积物含量最高的NaOH-P和成分复杂的Res-P与PMP之间会发生较为复杂的转化, 即此时较难被藻类或其它微生物直接利用的NaOH-P和Res-P被部分转化成能被直接或极容易利用的PMP.
高阳平湖在6月(RLI=0)之后表现出典型河流特征, 与5月(RLI=0.5)所处的湖泊状态相比水文环境发生了重大变化(表 2).而沉积物中NH4Cl-P的含量在6月经历了小幅上升, 随后进入持续下降阶段, 且下降趋势十分明显.而BD-P含量却在7月达到最低值后, 开始缓慢增加.NH4Cl-P与水温极显著负相关、与溶氧显著正相关(表 3), 并且水流速度能加速沉积物中活跃磷的释放[41].因而, 6、7月夏季高温、低溶氧和高流速会导致NH4Cl-P从沉积物释放, 而沉积物BD-P受溶氧影响显著, 随河流状态下溶氧的升高, 其值在7月后升高[图 5(a)].
3.3 沉积物中碱性磷酸酶活性能影响不同磷形态之间的转化微生物分泌的磷酸水解酶可以将有机磷矿化, 同时其分泌的有机酸能降低沉积物pH, 从而促进磷的溶解[42].碱性磷酸酶在许多生物体中普遍存在, 其水解有机磷的产物正磷酸盐能被水生生物直接利用, 在沉积物的生物释磷过程中起着重要作用[43].表层沉积物中碱性磷酸酶活性(APA)随时间而发生改变, 与分解有机磷的微生物的活性与种类有关[44].同时, 水体中可溶性磷酸盐(DTP)浓度升高, 也可以抑制碱性磷酸酶的活性[45].本研究中一个有趣的现象是当高阳平湖为接近湖泊的湖泊-河流过渡态时, DTP与APA变化趋势相反, 当6月高阳平湖成为典型河流状态后, 该相反趋势转为同步下降, 再次显示河流的冲刷效应.图 8显示了在不同水文状态下内源磷动态变化的差异, APA在两种水文状态下均扮演重要角色, 在今后研究中将着重探究APA活性在不同水文状态下的差异性及其变化机制.
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图 8 不同水文状态(河-湖)下高阳平湖内源磷动态变化差异示意 Fig. 8 Schematic diagram of dynamic changes in internal phosphorus under different hydrological states (river-lake) of Gaoyang Lake |
(1) 水流速度及水体滞留时间的变化能明显影响水体存在类型.受三峡水位调度影响, 三峡库区支流在水动力方面明显区别于自然河流或湖泊, 澎溪河高阳平湖段水体存在5、6月前的深水湖泊和5、6月后的典型河流两种状态, 因此不能单纯以湖泊模式或河流模式对其进行简单认识.
(2) 当水体以不同类型存在时, 其下部沉积物中磷的释放或赋存形态会存在不同响应模式, 潜在可移动磷形态在沉积物内源磷供给方面扮演重要角色.湖泊状态下, 上覆水中DTP浓度较高, 有利于维持表层沉积物中NH4Cl-P处于吸附-释放的平衡状态; 春季水华初期, 上覆水温度的升高和沉积物中碱性磷酸酶活性的提高, 利于沉积物中稳定形态磷向潜在可移动磷形态转变; 河流状态时, 受夏季汛期降雨和大坝放水影响, 沉积物-上覆水交界面的稳定环境被打破, 沉积物表层潜在可移动磷极速下降, 这种现象在底泥NH4Cl-P上体现得尤为明显.
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