基于随机森林模型的武汉市城区大气PM<sub>2.5</sub>来源解析

引用本文

张志豪, 陈楠, 祝波, 陶卉婷, 成海容. 基于随机森林模型的武汉市城区大气PM_2.5来源解析[J]. 环境科学, 2022, 43(3): 1151-1158.

ZHANG Zhi-hao, CHEN Nan, ZHU Bo, TAO Hui-ting, CHENG Hai-rong. Source Analysis of Ambient PM_2.5 in Wuhan City Based on Random Forest Model[J]. Environmental Science, 2022, 43(3): 1151-1158.

基于随机森林模型的武汉市城区大气PM_2.5来源解析

张志豪¹, 陈楠², 祝波², 陶卉婷¹, 成海容¹

1. 武汉大学资源与环境科学学院, 武汉 430072;
2. 湖北省生态环境监测中心站, 武汉 430074

收稿日期: 2021-08-06; 修订日期: 2021-08-27

基金项目: 国家重点研发计划项目（2019YFB2102902）

作者简介: 张志豪(1996~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为城市大气细颗粒物来源与管控, E-mail: zzhoz@foxmail.com

通信作者: 成海容, E-mail: chenghr@whu.edu.cn

摘要: 基于2019年12月~2020年11月期间武汉市城区大气PM_2.5及其主要化学组分（碳质组分、水溶性离子和元素组分）的在线监测数据，分析武汉城区大气PM_2.5的污染特征，并利用主成分分析方法和随机森林模型，对PM_2.5进行来源解析.结果表明，武汉市大气ρ（PM_2.5）冬季最高，为（61.33±35.32）μg·m^-3，而夏季最低，为（17.87±10.06）μg·m^-3.其中碳质组分以有机碳为主，年均值为（7.27±3.51）μg·m^-3，离子组分中ρ（NO₃^-）、ρ（SO₄^2-）和ρ（NH₄⁺）最高，年均值分别为（11.55±3.86）、（7.55±1.53）和（7.34±1.99）μg·m^-3，元素组分中ρ（K）、ρ（Fe）和ρ（Ca）最高，年均值分别为（752.80±183.98）、（542.34±142.55）和（459.70±141.99）ng·m^-3.通过主成分分析因子提取和随机森林定量分析，得到5类主要污染源，其在春、夏、秋、冬这4个季节贡献率结果分别如下：燃煤与二次源（46%、39%、41%、52%）、机动车排放源（22%、28%、27%、21%）、工业排放源（14%、18%、17%、13%）、扬尘源（10%、8%、6%、6%）和生物质燃烧源（8%、7%、9%、8%）.最后对随机森林模型进行评价，发现4个季节模拟效果R²均达到了0.85以上，处于较高水平，其中冬季（R²=0.974）模型拟合效果最好，春季（R²=0.936）与秋季（R²=0.937）效果次之，夏季（R²=0.866）表现相对较弱.

关键词: PM_2.5 主成分分析(PCA) 随机森林(RF) 来源解析污染特征

Source Analysis of Ambient PM_2.5 in Wuhan City Based on Random Forest Model

ZHANG Zhi-hao¹ , CHEN Nan² , ZHU Bo² , TAO Hui-ting¹ , CHENG Hai-rong¹

1. School of Resource and Environment Science, Wuhan University, Wuhan 430072, China;
2. Eco-Environment Monitoring Centre of Hubei Province, Wuhan 430074, China

Abstract: Based on the online monitoring data of fine particle(PM_2.5) mass concentration, carbonaceous components, ionic constituents, and elemental components in an urban site of Wuhan from December 2019 to November 2020, the chemical characteristics of PM_2.5 were analyzed. In addition, seasonal source apportionment of PM_2.5 was conducted using the principal component analysis(PCA) method and random forest(RF) algorithm model. The results indicated that ρ(PM_2.5) was the highest in winter[(61.33±35.32) μg·m^-3] and the lowest in summer[(17.87±10.06) μg·m^-3]. Furthermore, organic carbon(OC), with a concentration of(7.27±3.51) μg·m^-3, accounted for the major proportion compared with that of elemental carbon(EC) in the carbonaceous component of PM_2.5. NO₃^-, SO₄^2-, and NH₄⁺ had the highest proportion in ionic components, with concentrations of (11.55±3.86), (7.55±1.53), and (7.34±1.99) μg·m^-3, respectively. K, Fe, and Ca were the main elements in elemental components, with concentrations of (752.80±183.98), (542.34±142.55), and (459.70±141.99) ng·m^-3, respectively. Relying on main factor extraction by PCA and quantitative analysis by RF, five emission sources were ultimately confirmed. The seasonal concentration distribution of these emission sources was as follows: coal burning and secondary sources(46%, 39%, 41%, and 52% for spring, summer, autumn, and winter, respectively) made the highest contribution to PM_2.5, followed by vehicle emission sources(22%, 28%, 27%, and 21%), industrial emission sources (14%, 18%, 17%, and 13%), dust sources (10%, 8%, 6%, and 6%), and biomass burning sources (8%, 7%, 9%, and 8%). The valuation of the RF model was evaluated using multiple indicators, including RMSE, MSE, and R². The evaluation results showed that the model for winter had the best performance (R²=0.974, RMSE=3.795 μg·m^-3, MAE=2.801 μg·m^-3), the models for spring (R²=0.936, RMSE=3.512 μg·m^-3, MAE=2.503 μg·m^-3) and autumn (R²=0.937, RMSE=4.114 μg·m^-3, MAE=3.034 μg·m^-3) performed with moderate-fitting goodness, and the summer model showed a relatively weak-fitting performance (R²=0.866, RMSE=5.665 μg·m^-3, MAE=3.889 μg·m^-3). The RF model had a satisfactory performance in PM_2.5 source apportionment and had excellent prospects in analyzing massive historical data of air pollutants.

Key words: PM_2.5 principal component analysis (PCA) random forest (RF) source apportionment pollution characteristics

细颗粒物(PM_2.5)由于影响空气质量、气候和对人体健康有危害^[1~3], 近些年来备受关注.对PM_2.5进行来源解析, 其结果可以为相关部门制定环境政策提供参考.PM_2.5组分复杂且来源较为广泛, 目前针对PM_2.5的主要源解析方法有排放清单、受体模型^[4]和扩散模型^[5].因为受体模型无需考虑气象条件、物理和化学过程等影响, 被广泛应用在颗粒物源解析研究中, 其中较为流行的传统方法有正定矩阵因子分析法、化学质量平衡法和主成分分析法等^[6].但由于传统受体模型在应对大型数据集时, 计算速率欠佳效率普遍不高; 另外, 当数据缺失较多时结果表现不理想, 对数据缺失较为敏感.

近些年来, 机器学习方法被广泛用于在大气污染的研究.基于编程语言, 机器学习方法能对大型数据进行专项处理, 并能够针对复杂的非线性数据很好地建模^[7], 而传统数理统计模型对此类数据并不擅长.随机森林(random forest, RF)算法是基于决策树的集成算法^[8], 采用Bootstrap重采样技术, 通过随机森林中各决策树结果进行投票确定最终结果.相较于其他机器学习方法而言, 随机森林模型参数设置较少, 训练过程便于调参^[9], 并且能够定量判断各个输入模型的各种特征变量的相关重要程度^[10].在许多研究中随机森林模型在颗粒污染物的预测与溯源方面表现较佳^[11~15], 对于判断影响污染物浓度因素方面有明显优势.

武汉是华中地区典型的中心城市, 近些年大气污染较为突出, 已有研究针对武汉PM_2.5进行溯源分析^[16~18], 发现其主要源于燃煤火力电厂、汽车排放和生物质燃烧等.武汉市PM_2.5的浓度升高主要由本地污染排放与附近区域传输共同影响的结果^{[19, 20]}, 污染成因较为复杂.另外, 武汉冬季PM_2.5浓度普遍高于其他时期, 这也与气象因素有关, 冬季边界层较低污染物难以扩散导致^[21].

本研究利用武汉市城区大气2019年12月~2020年11月的PM_2.5主要化学组分质量浓度在线小时监测数据, 通过主成分分析对污染物作定性来源分析判断, 再建立随机森林模型对污染物定性解析, 并计算各个季节的源贡献, 最后利用多种评价指标对模型结果进行评估.

1 材料与方法 1.1 数据资料

本研究所使用的是武汉市大气超级监测站(30.6°N, 114.28°E)自动监测采样的小时数据, 采样站点邻接交通干道, 周边主要为商业与居住综合区.监测数据包括PM_2.5浓度及其所含的有机碳(organic carbon, OC)、无机碳(elemental carbon, EC)、水溶性离子组分(Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺)和元素组分(Cu、Pb、Fe、K、Ca、Hg、Cr、Ba、Zn、V)浓度.数据样本时间跨度为2019年12月1日至2020年11月31日, 其中单个空缺值使用其前后值的平均值填补, 多个连续空缺值作删除处理, 最终有效数据记录为7184条, 并根据月份划分为4个季节: 冬季(12~次年2月)、春季(3~5月)、夏季(6~8月)和秋季(9~11月).

1.2 研究方法与实验设计

主成分分析方法(principal component analysis, PCA)可以对多维度数据进行降维处理, 得到较少的主成分因子, 且能较好保存信息来源.本文使用SPSS对水溶性离子组分和元素组分进行PCA分析.将PCA得到的几组主成分因子得分作为随机森林模型的输入变量, 并对PM_2.5浓度作z-score标准化处理, PM_2.5标准化后的浓度值作为随机森林模型的预测变量, z-score变换公式如下:

(1)

式中, x为原始浓度, μ为平均浓度, σ为浓度标准偏差, z为标准化后的浓度(无量纲).

随机森林是可以用于分类和回归的机器学习模型, 是由多棵决策树集成而来.树模型具有二分叉特性, 基于信息增益算法进行特征选择以此生长, 因而随机森林能够提供特征重要性(feature importance)这一独特排序属性, 因而可通过此属性来判断每一个模型输入变量(自变量)对拟合结果的影响力^[22], 在本研究中用以表征各主成分因子对PM_2.5浓度的贡献率.随机森林模型利用Python环境下的Scikit-learn模块进行搭建和调参.

1.3 评价标准

为评价结果的合理性以及评估模型的准确性, 本文选用指标为平均绝对误差(mean absolute error, MAE)、均方根误差(root mean square error, RMSE)和决定系数(coefficient of determination, R²).具体公式如下:

(2)

(3)

(4)

式中, X_prei为第i个预测值, X_obsi为第i个真实值, n为数据样本量.

2 结果与讨论 2.1 PM_2.5及其化学组分的质量浓度特征

如图 1所示, 武汉市城区大气ρ(PM_2.5)年均值为(37.93±21.28) μg·m^-3, 其中冬季平均值为(61.33±35.32) μg·m^-3, ρ(PM_2.5)日最高值也出现在冬季, 达到190 μg·m^-3; 春季平均值为(34.56±13.93) μg·m^-3; 秋季平均值为(35.64±19.86) μg·m^-3; 夏季平均值为(17.87±10.06) μg·m^-3.全年呈现出明显的季节趋势, 即冬季浓度最高、夏季浓度最低.这种趋势与我国大部分主要城市季节特征变化相一致^[23].在PM_2.5的化学成分全年平均占比中, 碳质组分质量分数约为21%, 离子组分质量分数约为72%, 元素组分质量分数约为6%.

图 1 武汉市2019-12~2020-11期间PM_2.5浓度变化趋势 Fig. 1 Variation in PM_2.5 mass concentrations during Dec. 2019 to Nov. 2020 in Wuhan

由图 2中可以看出, ρ(OC)为(7.27±3.51) μg·m^-3, ρ(EC)为(0.96±0.31) μg·m^-3, 碳质组分中OC浓度远远高于EC. 对比之前其他城市的统计, OC和EC浓度之比特征相似, 但总体上碳质组分浓度属于较低水平^[24].离子组分中, NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺这3种二次离子占据主要比例, 远高于其它离子, 浓度分别为(11.55±3.86)、(7.55±1.53)和(7.34±1.99) μg·m^-3. ρ(Cl^-)为(1.25±0.41) μg·m^-3, 排在3种二次离子之后. ρ(K⁺)、ρ(Na⁺)、ρ(Ca²⁺)和ρ(Mg²⁺)都在1 μg·m^-3以下, 分别为(0.60±0.19)、(0.28±0.14)、(0.27±0.17)和(0.23±0.12) μg·m^-3.图 3为PM_2.5中元素组分的年均值.其中K、Fe和Ca这3种元素占比最高, 是PM_2.5的主要元素, 浓度分别为(752.80±183.98)、(542.34±142.55)和(459.70±141.99) ng·m^-3.其次Zn、Ba、Pb和Cu浓度较高, 分别为(99.67±30.41)、(33.47±10.72)、(26.86±7.70)和(15.80±3.69) ng·m^-3.Cr、Hg和V占比微量, 浓度分别为(2.24±0.82)、(1.36±0.43)和(1.15±0.27) ng·m^-3.

图 2 PM_2.5中碳质组分与离子组分的年度均值 Fig. 2 Annual concentrations of carbonaceous and ionic components in PM_2.5

图 3 PM_2.5中元素组分的年度均值 Fig. 3 Annual concentrations of elemental components in PM_2.5

2.2 PM_2.5来源识别

利用主成分分析法对PM_2.5化学成分浓度进行数据处理, 使用正交最大旋转最终提取得到特征值>1的主成分共有5组, 累计贡献率达到80%以上, KMO(Kaiser-Meyer-Olkin)检验值为0.831, 满足分析要求.表 1为得到的主成分旋转因子载荷矩阵.

表 1 主成分旋转后因子载荷矩阵¹⁾ Table 1 Rotated principal component factors loading matrix

化学组分	因子1	因子2	因子3	因子4	因子5
OC	0.30	0.53	0.12	0.08	0.29
EC	0.31	0.49	0.23	-0.07	0.34
Cl^-	0.05	0.68	0.36	-0.10	0.21
NO₃^-	0.18	0.91	0.03	-0.03	0.09
SO₄^2-	0.07	0.84	0.02	0.02	0.16
Na⁺	0.08	-0.04	-0.20	0.66	-0.02
NH₄⁺	0.12	0.85	0.01	-0.03	0.09
K⁺	0.07	0.49	-0.19	0.03	0.83
Mg²⁺	0.26	-0.14	0.33	0.71	0.08
Ca²⁺	0.34	-0.26	0.34	0.65	0.17
K	0.25	0.42	0.01	0.08	0.81
Ca	0.53	-0.02	0.40	0.72	0.16
V	0.51	0.07	-0.04	-0.10	0.06
Cr	0.63	0.08	-0.12	0.06	0.11
Fe	0.84	0.13	0.28	0.17	0.13
Cu	0.71	0.15	0.61	-0.15	0.38
Zn	0.62	0.22	0.75	0.01	0.01
Ba	0.55	0.05	0.35	0.04	0.38
Hg	0.49	0.28	-0.19	-0.01	0.08
Pb	0.28	0.29	0.71	-0.13	0.18
特征值	7.80	3.45	1.66	1.19	1.06
方差贡献率/%	37.46	18.68	10.68	7.51	6.80
累计贡献率/%	37.46	56.14	66.82	74.33	81.13
1)黑体字表示载荷>0.6的组分因子

表 1 主成分旋转后因子载荷矩阵¹⁾ Table 1 Rotated principal component factors loading matrix

因子1中载荷较高的组分有Cu、Fe、Zn、Cr和Ba等组分, 这些金属元素多来自于车辆的磨损和腐蚀以及尾气排放^[25], 另外该因子分配有较高的OC与EC载荷, 因此将因子1定为机动车排放源.OC、EC、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺的载荷在因子2中比重较高, 其中NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺为典型的二次生成气溶胶离子^{[26, 27]}, 而EC源于燃料的不充分燃烧, OC源于一次排放和二次生成^[28], 另外Cl^-为燃煤排放标志物, 所以将因子2归为燃煤与二次污染源.因子3中占比较高的组分有Cu、Zn和Pb, 其中Cu在工业上应用比较广泛^[29], 痕量元素Pb来源于工业燃煤排放^[30], Zn多存在于工业废气, 将因子3定为工业排放源.Na⁺、Mg²⁺和Ca²⁺这3种离子在因子4中贡献较大, 它们是建筑扬尘的主要离子成分^[31], 另外Ca是典型地壳元素^[32], 为扬尘源的示踪物, 所以因子4代表道路或建筑扬尘源.因子5中贡献较高的K⁺是生物质燃烧的标志物^[33], 另外K也是燃烧源的标志元素^[34], 因此将因子5定为生物质燃烧源.

2.3 污染源对PM_2.5的贡献率

基于PCA分析得到5种污染源, 为进一步精确每种污染源所占的比重, 建立随机森林回归(RF)模型, 其中RF模型输入特征变量(自变量)为PM_2.5组分浓度经过PCA分析所得标准化后的因子得分, 另外将PM_2.5浓度作z-score标准化处理, 作为预测变量(因变量).

分别对4个季节各自建立单独模型, 提取模型“特征重要性”参数, 用于分析各输入特征(即各污染源)所占比重.由图 4所示, 因子2在4个季节RF模型特征占比均排在首位, 其次是因子1与因子3, 另外两个因子重要程度相差不大.将每种因子重要性参数与总和作比, 得到各个污染源的贡献率如图 5.

横坐标为主成分因子在RF模型中特征重要性的相对值图 4 RF模型特征重要性参数 Fig. 4 Feature importance parameters of RF model

图 5 各污染源贡献率 Fig. 5 Contribution rate of various pollution sources

结果表明, 燃煤与二次源在4个季节中贡献率均为最大, 其中冬季的贡献率最高达到52%, 接着依次为春季(46%)、秋季(41%)和夏季(39%).作为主要的污染组分, SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺这3种离子浓度占PM_2.5组分比例最高, 与程渊等^[35]的研究结果一致.其中在冬季, 大气层结构稳定, 二次离子的前体物能够在大气中滞留较长时间^[36], 这对于二次转化提供了便利.另外, 武汉冬、春季节以北风与西北风为主^[35], 又因北方冬季集中供暖, 燃煤燃烧等排放的污染气团传输至武汉, 部分二次离子的前体物在传输过程中被二次氧化^[37].夏秋季节气温较高, 不利于二次离子形成颗粒态^[38], 因而二次离子在PM_2.5中浓度有所降低.机动车排放源贡献大小为: 夏季(28%)>秋季(27%)>春季(22%)>冬季(21%), 与已有的武汉市PM_2.5来源解析的结果一致^{[39, 40]}.另外, 工业排放源贡献大小为: 夏季(18%)>秋季(17%)>春季(14%)>冬季(13%).以上结果表明, 机动车排放源和工业排放源对PM_2.5的贡献在冬季和春季所占比例小于夏秋两季, 这可能是由于2020年受到新冠疫情影响, 武汉市于1月23日实施了长达76 d的封城措施.由于封锁期间交通出行受限与工厂停工, 机动车排放和工厂排放显现出骤减态势.近些年武汉市为了减轻机动车排放污染, 已大力推动新能源汽车更新, 落实更严苛的机动车排放标准, 王瑜婷^[41]的研究通过对比近几年PM_2.5源解析结果发现, 机动车排放的贡献率呈现下降趋势.扬尘源(6%~10%)和生物质燃烧源(7%~8%)这2种污染源在4个季节当中贡献率稳定, 受季节影响比较小.生物质燃烧多来源于武汉周边农田秸秆燃烧^[41]; 扬尘源则多来源于武汉市较为密集的交通基础建设及房屋建设施工^[35].

2.4 结果评价

为了验证RF模型的准确性和特征重要性参数的合理性, 将RF得到的PM_2.5预测浓度与其实际浓度做回归分析, 得到R²、RMSE和MAE回归评价指标, 如图 6所示.春、夏、秋、冬这4个季节对应的RF模型的R²分别为0.936、0.866、0.937和0.974.从整体来看, 4个季节得到的结果均在0.85以上表现较好.作为机器学习算法中的决策树集成模型, RF模型在对PM_2.5来源解析方面效果令人满意.机器学习训练需要大量数据做支撑, 增加训练模型所用的观测数据会提升模型效果, 因此对分析海量的空气污染物的历史观测值有很好使用前景.另外, 对比4个季节发现, 其中冬季模型对PM_2.5拟合效果最好, 拥有最高的R²及最低的RMSE(3.795 μg·m^-3)和MAE(2.801 μg·m^-3), 而夏季拟合效果最差, 在四季当中R²最低且RMSE(5.665 μg·m^-3)和MAE(3.889 μg·m^-3)也最高.另外, 春季(RMSE=3.512 μg·m^-3, MAE=2.503 μg·m^-3)和秋季(RMSE=4.114 μg·m^-3, MAE=3.034 μg·m^-3)的模型拟合效果相近且都介于冬季和夏季之间.另外, 从图 6中可以看出, 冬季PM_2.5浓度普遍偏高, 且最小值和最大值之间跨度较大, RF模型构建过程中能够对各浓度范围进行全面学习和拟合, 因而表现效果较佳; 相反, 夏季PM_2.5浓度普遍偏小且跨度范围较窄, 相较于冬季而言, 在模型训练过程中无法学习到较为详细的有效信息, 构建春季RF模型过程中学习能力有所削弱, 因而表现效果较弱.

n表示样本数量图 6 PM_2.5实际浓度与预测浓度散点拟合 Fig. 6 Scatter-fitting plot for actual monitoring value and predicted values of PM_2.5 mass concentration

3 结论

(1) 武汉市城区ρ(PM_2.5)年均值为(37.93±21.28) μg·m^-3, 其中冬季最高[(61.33±35.32) μg·m^-3], 春季[(34.56±13.93) μg·m^-3]和秋季[(35.64±19.86) μg·m^-3]次之, 夏季最低[(17.87±10.06) μg·m^-3].

(2) PM_2.5中碳质组分质量分数约为21%, 以OC[(7.27±3.51) μg·m^-3]为主; 离子组分质量分数约为72%, 其中以NO₃^-[(11.55±3.86) μg·m^-3]、SO₄^2-[(7.55±1.53) μg·m^-3]和NH₄⁺[(7.34±1.99) μg·m^-3]这3种二次离子为主; 元素组分质量分数约为6%, 其中K[(752.80±183.98) ng·m^-3]、Fe[(542.34±142.55) ng·m^-3]和Ca[(459.70±141.99) ng·m^-3]最高.

(3) 通过PCA方法和RF模型对PM_2.5进行源解析, 并计算污染源贡献率.燃煤与二次源贡献率最高, 其在冬季(52%)和春季(46%)较高, 而夏季(39%)和秋季(41%)较低; 其次为机动车排放源和工业排放源, 它们的季节变化相似, 在夏(28%和18%)、秋(27%和17%)两季较高, 而春(22%和14%)、冬(21%和13%)两季较低; 另外扬尘源(6%~10%)和生物质燃烧源(7%~9%)占比较少并且季节变化不大.

(4) 利用3种指标对4个季节的RF模型进行评估, 冬季表现最好(R²=0.974, RMSE=3.795 μg·m^-3, MAE=2.801 μg·m^-3), 春季(R²=0.936, RMSE=3.512 μg·m^-3, MAE=2.503 μg·m^-3)和秋季(R²=0.937, RMSE=4.114 μg·m^-3, MAE=3.034 μg·m^-3)表现中等, 而夏季结果表现相对较弱(R²=0.866, RMSE=5.665 μg·m^-3, MAE=3.889 μg·m^-3).

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环境科学 2022, Vol. 43 Issue (3): 1151-1158	PDF