环境科学  2022, Vol. 43 Issue (2): 1015-1022   PDF    
引用本文
王港, 余海英, 李廷轩, 唐婵. 两种淹水模式下施用钝化材料对镉污染农田水稻安全生产的影响[J]. 环境科学, 2022, 43(2): 1015-1022.
WANG Gang, YU Hai-ying, LI Ting-xuan, TANG Chan. Effects of Different Amendments on Cadmium Accumulation in Rice Safety in Cadmium-Contaminated Farmland Under Two Flooding Treatments[J]. Environmental Science, 2022, 43(2): 1015-1022.
两种淹水模式下施用钝化材料对镉污染农田水稻安全生产的影响
王港, 余海英, 李廷轩, 唐婵     
四川农业大学资源学院, 成都 611130
收稿日期: 2021-05-07; 修订日期: 2021-07-14
基金项目: 国家重点研发计划项目（2018YFD0800600）；四川省重大科技专项（2018SZDX0029）
作者简介: 王港(1997~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为土壤污染防控与安全生产, E-mail: wanggangg6180@163.com
通信作者: 余海英，E-mail: haiyingaa1@163.com
摘要: 为实现镉（Cd）污染农田稻米安全生产，以中度Cd污染农田为研究对象，通过连续2 a的大田试验，对比分析了间歇性淹水和全生育期淹水2种淹水模式下，玉石粉、生物炭和粉煤灰这3种钝化材料施用后对土壤pH，有效Cd和稻米Cd含量的影响.结果表明：①单一淹水处理下，全生育期淹水和间歇性淹水处理均可提高土壤pH，土壤有效Cd降低率分别为3.81%~17.27%和2.25%~6.74%，全生育期淹水处理Cd降低效果优于间歇性淹水处理，但降幅在年际间差异明显；②2种淹水模式下，施用3种钝化材料均可进一步提高土壤pH，并促使土壤中可交换态Cd向残渣态Cd转变，但3种钝化材料在全生育期淹水模式下的钝化效果更好.间歇性淹水模式下，配施3种钝化材料使土壤pH提高0.19~2.20个单位，土壤有效Cd降低率为4.72%~22.68%，稻米Cd降低2.60%~75.75%，降幅在材料间差异显著，表现为：玉石粉>生物炭>粉煤灰；全生育期淹水模式下，配施3种钝化材料使土壤有效Cd降低5.06%~36.63%，稻米Cd降低13.28%~77.01%，亦表现为：玉石粉>生物炭>粉煤灰；③2种淹水模式下，分别配施3种钝化材料，均可显著降低土壤有效Cd含量和稻米Cd含量，但其中仅以全生育期淹水配施玉石粉的组合处理能使本试验条件下的Cd中度污染农田达水稻安全生产标准.该组合处理模式下，连续2 a土壤有效Cd降低率分别达36.63%和25.16%，稻米ω（Cd）为0.058 mg·kg-1（2019年）和0.170 mg·kg-1（2020年），均低于国家水稻安全生产标准0.2 mg·kg-1，实现水稻安全生产.
关键词: 淹水模式      镉(Cd)      钝化      水稻      安全生产     
Effects of Different Amendments on Cadmium Accumulation in Rice Safety in Cadmium-Contaminated Farmland Under Two Flooding Treatments
WANG Gang , YU Hai-ying , LI Ting-xuan , TANG Chan     
College of Resources, Sichuan Agricultural University, Chengdu 611130, China
Abstract: Cadmium (Cd) accumulation in rice has become a serious public concern; thus, it is important to find an effective approach to reducing Cd accumulation in rice grains to ensure food safety. To investigate the effects of different amendments on Cd accumulation in rice in Cd-contaminated farmland under different flooding treatments, a field experiment with three amendments (jade powder, biochar, and fly ash) and two flooding treatments (intermittent flooding and flooding throughout the whole growth period) was conducted. The results showed that: ① without amendment application, the soil pH significantly increased, whereas the soil available Cd concentration decreased by 3.81%-17.27% and 2.25%-6.74% with the treatments of flooding throughout the whole growth period and intermittent flooding, respectively. Additionally, the immobilizing efficiency of the treatment of flooding throughout the whole growth period was better than that of intermittent flooding; ② under different flooding treatments, amendment application improved soil pH, resulting in a decrease in the soil available Cd concentration along with an increase in the residual Cd concentration. Under the treatment of intermittent flooding, the soil pH increased by 0.19-2.20 units, and the soil available Cd concentration and Cd concentration in rice grains decreased by 4.72%-22.68% and 2.60%-75.75%, respectively, with the application of different amendments. Under the treatment of flooding throughout the whole growth period, the application of different amendments decreased the soil available Cd concentration and Cd concentration in rice grains by 5.06%-36.63% and 13.28%-77.01%, respectively. The immobilizing efficiency in both flooding treatments was jade powder > biochar > fly ash. ③ Under different flooding treatments, the application of amendments significantly reduced the soil available Cd concentration and Cd concentration in rice grains. Among the three amendments, jade powder showed the best capacity of immobilizing efficiency with the treatment of flooding throughout the whole growth period; the soil Cd reduction rates were 36.63% and 25.16%, and the Cd concentrations in rice grains were 0.058 and 0.170 mg·kg-1 in 2019 and 2020, respectively. The Cd concentrations in rice grains were within the limitation of the National Food Hygienic Standard of China. Therefore, combining flooding throughout the whole growth period with jade powder can be considered as an ideal strategy for ensuring rice safety in Cd-contaminated farmland.
Key words: flooding treatment      cadmium      amendments      rice      safety production     

近年来随着工业化的快速发展和农业的不合理灌溉和施肥, 大量的外源重金属Cd进入农田土壤.根据文献[1], Cd点位超标率达到7.0%, Cd污染农田面积约有2.786×109 m2.水稻(Oryza sativa L.) 作为我国主要的粮食作物, 极易富集土壤中的Cd[2, 3], 并易随食物链进入人体, 严重危害身体健康[4].文献[5]明确要求加大Cd污染农田的综合防治力度, 保障农田安全生产.因此从源头保证农产品质量安全, 实现污染土壤的安全利用已成为急需解决的重要课题.

常见的Cd污染土壤修复技术包括物理修复、化学修复、生物修复和农艺调控等技术措施[6, 7].其中钝化修复技术因材料来源广和易于实施而受到学者们的广泛关注和研究[8~10]; 钝化材料可调节土壤性质并提供吸附位点, 使Cd产生吸附、络合、沉淀和离子交换等一系列反应, 从而降低其在土壤中的生物有效性和可迁移性, 减轻Cd对植物的毒害[11, 12].目前国内外学者对钝化材料进行了广泛筛选和改性研究, 但大多局限于室内培养或盆栽试验[13, 14]; 田间效应, 尤其是长期效应的研究还相对较少.钝化材料进入土壤后的化学行为和钝化效果受土壤性质和水分条件等诸多因素的影响, 因此实际生产中应考虑拟种作物的土壤环境条件和水肥管理措施[15, 16].而对于水稻而言, 不同水分管理模式下的土壤化学和生物学特性差异显著, 其对钝化材料的影响也不容忽视.学者们对水稻种植下的不同灌溉模式进行了广泛而深入地研究[17], 结果表明全生育期灌溉、干湿交替灌溉和间歇湿润灌溉等, 对土壤-水稻系统中Cd的有效性具有一定的调控作用[18, 19].但是如何实现钝化处理与淹水措施联合调控的优化组合, 实现水稻安全生产还需要进一步地探讨.

前期通过盆栽和大田试验筛选得到的效果较好的钝化材料玉石粉、粉煤灰和生物炭, 能降低土壤有效Cd, 减少作物Cd积累, 但之前的研究集中在旱作栽培, 缺乏对水作条件的应用和探讨.因此本研究利用玉石粉、粉煤灰和生物炭为材料, 基于水稻种植条件下, 通过连续2 a的大田试验, 分析全生育期淹水和间歇性淹水处理下, 3种钝化材料对Cd污染土壤的钝化效果, 探讨不同组合模式对水稻Cd积累的差异, 以期获得适宜于中、轻度Cd污染农田水稻安全生产的技术模式并提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 试验点概况

本试验区位于成都平原某市, 试验区气候类型为亚热带季风气候, 年平均气温15.7℃, 年日照时数1011.3 h, 年平均降雨量为1053.2 mm.试验地土壤类型为水稻土, 基本理化性质如表 1所示, 土壤pH为5.41, ω(总Cd)为0.545 mg·kg-1, 依据《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》(GB 15618-2018)的水田Cd风险筛选值0.4 mg·kg-1(5.5＜pH≤6.5), 本试验田属于中度Cd污染农田.

表 1 试验田土壤基本理化性质 Table 1 Basic physical and chemical properties of tested field

1.2 供试材料

供试水稻品种: 泸优616, 由四川农业大学农学院提供.

供试钝化材料: 粉煤灰、玉石粉和生物炭, 基本理化性质如表 2所示; 其中生物炭为市场购买, 粉煤灰为火电厂的燃煤废弃物, 玉石粉为天然钙质石材加工过程中产生的废弃石粉, 3种钝化材料的重金属含量均符合《土壤调理剂通用要求》(NY/T 3034-2016)和《生物炭基有机肥料》(NY/T 3618-2020).

表 2 供试材料基本性质 Table 2 Basic properties of tested material

供试肥料: 硫酸钾型复合肥(N 14%、P2O5 16%和K2O 15%).

1.3 试验设计与处理

本试验设置2种淹水模式, 4种土壤处理, 共8个处理, 每处理设3次重复(表 3), 共计24个小区, 每小区面积为12 m2(3 m×4 m), 随机区组排列, 各小区采用覆塑料薄膜的田埂分隔, 外设保护行.其中2种淹水模式为: ①全生育期淹水, 在水稻生长期间始终保持3~4 cm水层的淹水处理; ②间歇性淹水, 水稻移栽后, 仅在水稻返青期、分蘖期和拔节期进行淹水处理, 淹水期间保持田间水层在3~4 cm左右, 其余生长时期不做淹水处理, 保证水稻正常需水量. 4种土壤处理为: ①不施用钝化材料、②粉煤灰、③玉石粉和④生物炭(表 3), 分别于水稻移栽前15 d, 将钝化材料均匀撒施于土壤表面, 经翻耕、混匀和平整土地后进行水稻移栽.在水稻移栽7 d后, 施用复合肥, 施用量为600 kg·hm-2(40 kg·亩-1).水稻的栽培、施肥和病虫草害的防治均按当地种植习惯进行.本试验分别于2019年和2020年的5~10月实施.

表 3 试验田不同处理方式及其用量 Table 3 Different treatment methods and dosage of test fields

1.4 样品的采集与制备

植株样采集: 分别于2019和2020年10月水稻成熟期采样, 每小区随机选取3个1 m2样方的水稻, 记录各样方有效穗数, 自然风干后测产; 同时每小区随机采集6株植株样, 用自来水和去离子水先后冲洗干净植株, 随后将籽粒于烘箱内75℃烘干至恒重, 粉碎后备用待测.

土壤样品采集: 分别于2019和2020年4月钝化材料施用前和10月水稻收获后, 按“S型采样法”, 采集各小区耕层(0~20 cm)混合土样, 剔除杂物, 自然风干后过20目和100目尼龙筛备用待测.

1.5 测定项目与方法

土壤Cd全量: 采用HNO3-HClO4-HF(5∶1∶1, 体积比)消化, 原子吸收分光光度计测定(GB/T 17141-1997); 土壤有效态Cd含量: 采用二乙三胺五乙酸(DTPA)浸提, 原子吸收分光光度计测定(GB/T 23739-2009); 土壤Cd形态: 采用改进的Tessier六级连续提取法, 分为水溶态Cd、可交换态Cd、碳酸盐结合态Cd、铁锰氧化物结合态Cd、有机络合态Cd和残渣态Cd[20, 21]; 土壤pH: 采用按水土比2.5∶1(除CO2去离子水)浸提, pH计测定[22]; 籽粒Cd含量: 采用HNO3-HClO4(5∶1, 体积比)消化, 原子吸收分光光度计测定(GB 5009.15-2014).

测定过程中土壤样品分析采用土壤标样(GBW07456), 水稻籽粒样品采用糙米标样[GBW(E)100377]和空白样品进行质量控制.土壤Cd全量、土壤有效态Cd含量、土壤Cd形态和水稻样品在分析过程中Cd的回收率分别为98%~102%、98%~101%、96%~104%和98%~103%.

1.6 数据统计与分析

式中, Cgrain为水稻籽粒Cd含量(mg·kg-1), Csoil为土壤总镉含量(mg·kg-1), Xo为处理前土壤有效态Cd含量(mg·kg-1), Xn为处理后土壤有效态Cd含量(mg·kg-1).

本研究中使用Excel 2017进行数据处理, SPSS 22.0进行统计分析, Origin 9.0进行图表制作.

2 结果与分析 2.1 两种淹水模式下施用钝化材料对土壤pH的影响

连续2 a的田间试验表明, 2种淹水模式下, 不同土壤处理均可提高原酸性土壤pH, 但提升幅度因材料不同而差异明显(表 4), 表现为: 玉石粉＞生物炭＞粉煤灰＞不施用.玉石粉处理后, 土壤pH可由本底的酸性提升至中性, 分别增加1.34~2.2个单位(间歇性淹水)和1.41~2.02个单位(全生育期淹水).

表 4 不同淹水模式下钝化处理对土壤pH的影响 Table 4 Effect of amendment on soil pH under different flooding treatments

2.2 两种淹水模式下施用钝化材料对土壤有效Cd及Cd形态分布的影响

连续2 a的田间试验均证明, 2种淹水模式下, 3种钝化材料均能降低土壤有效Cd含量, 但降低效果在材料间的差异明显(表 5), 表现为: 玉石粉＞生物炭＞粉煤灰＞不施用.玉石粉处理后, 土壤有效Cd含量降幅最大, 分别降低14.66%~22.68%(间歇性淹水)和25.16%~36.63%(全生育期淹水), 表明全生育期淹水更有利于降低土壤有效Cd的含量.全生育期淹水模式下, 玉石粉、生物炭和粉煤灰对土壤有效Cd的钝化效果均优于间歇性淹水模式, 其土壤有效Cd含量分别较间歇性淹水模式下土壤有效Cd进一步降低2.48%~21.97%(玉石粉)、5.58%~10.7%(生物炭)和0.34%~7.1%(粉煤灰).

表 5 不同淹水模式下钝化处理对土壤有效Cd降低效果的影响 Table 5 Effect of amendment on the decrease in soil DTPA-Cd under different flooding treatments

由图 1可知, 2种淹水模式下的土壤Cd形态分布均表现为: 残渣态＞可交换态＞铁锰氧化物结合态＞有机络合态＞碳酸盐结合态＞水溶态.施用钝化材料可进一步降低土壤表面结合态Cd含量, 同时增加有效性低的残渣态Cd的含量.与间歇性淹水模式相比, 全生育期淹水模式下, 4种土壤处理下铁锰氧化物结合态Cd含量分别增加了13.90%~25.24%(玉石粉)、10.83%~21.53%(生物炭)、19.86%~20.52%(粉煤灰)和15.14%~26.33%(不施用); 全生育期淹水模式下, 同一钝化材料对活性态Cd的降低效果均优于间歇性淹水模式, 以施用玉石粉处理效果最好, 这与有效Cd的变化情况一致.

(a)2019年, (b)2020年 图 1 不同淹水模式下钝化处理对土壤Cd形态的影响 Fig. 1 Effect of amendment on Cd chemical fractions in soil under different flooding treatments

2.3 两种淹水模式下施用钝化材料对水稻产量及籽粒Cd含量的影响

由表 6可看出, 连续2 a的田间试验中, 2种淹水模式下, 施用3种钝化材料均可提高水稻产量, 但产量提升幅度不显著且在钝化材料间亦无显著差异.

表 6 不同淹水模式下钝化处理对水稻产量的影响1) Table 6 Effects of amendment on rice yield under different flooded treatments

由图 2可知, 连续2 a的田间试验均证明, 施用钝化材料可显著降低2种淹水模式下的水稻籽粒Cd含量, 但全生育期淹水模式下的籽粒Cd含量降幅更大, 含量更低, 且差异达显著水平.间歇性淹水条件下, 施用粉煤灰、玉石粉和生物炭后, 水稻籽粒Cd含量分别降低了2.60%~20.95%、15.48%~75.75%和13.45%~47.08%, 全生育期淹水条件下, 降幅更大, 分别为13.28%~27.74%(粉煤灰)、62.52%~77.01%(玉石粉)和53.13%~67.44%(生物炭).此外, 3种钝化材料虽在一定程度上降低了污染农田的水稻籽粒Cd含量, 但不同钝化材料的作用效果差异显著, 其中以玉石粉效果最佳, 表现为: 玉石粉＞生物炭＞粉煤灰, 尤其在全生育期淹水模式下, 施用玉石粉可连续2 a使水稻籽粒ω(Cd)低于0.2 mg·kg-1, 达到国家水稻安全生产标准, 仅为同年间歇性淹水+玉石粉处理下籽粒Cd含量的21.28%(2019年)和75.13%(2020年).

不同大写字母表示淹水模式间差异显著袁不同小写字母表示处理间差异显著(P＜0.05) 图 2 不同淹水模式下钝化处理对水稻籽粒Cd含量的影响 Fig. 2 Effects of amendment on Cd concentration in rice grains under different flooding treatments

就水稻籽粒Cd的富集系数而言(表 7), 2 a的观测结果均表现为: 全生育期淹水+钝化＜间歇性淹水+钝化＜全生育期淹水＜间歇性淹水, 表明全生育期淹水和钝化的组合处理模式最有利于降低土壤Cd向水稻籽粒的迁移和富集, 该淹水模式下, 籽粒Cd富集系数在不同钝化材料间的差异表现为: 玉石粉＜生物炭＜粉煤灰, 以玉石粉处理后的籽粒Cd富集系数最低.

表 7 不同淹水模式下钝化处理对水稻籽粒Cd富集系数的影响 Table 7 Effects of amendment on BCF of Cd in rice grains under different flooding treatments

由表 8可知, 在本试验条件下, 土壤钝化处理、淹水处理和年际变化均会影响水稻籽粒Cd的降低效果.统计分析表明, 钝化处理对水稻籽粒Cd降低效果的贡献率最高, 为65.16%, 而淹水处理的贡献率为7.55%, 年际间差异的影响仅为3.83%.表明在综合考虑大田试验条件下年际间环境和气候等差异特征的基础上, 钝化是影响水稻籽粒Cd含量的首要因素.

表 8 不同淹水模式下钝化处理对水稻籽粒Cd降低效果的方差分析 Table 8 ANOVA of the effect of amendments on Cd reduction in rice grains under different flooding treatments

3 讨论 3.1 两种淹水模式对土壤pH及重金属Cd有效性的影响

在连续2 a田间试验中, 2种淹水模式均能提高土壤pH, 降低土壤有效Cd含量, 但以全生育期淹水模式效果更好, 籽粒Cd含量更低.全生育淹水模式下, 水溶态Cd和可交换态Cd含量明显降低, 铁锰氧化物结合态Cd含量明显增加.这是因为土壤长期淹水会使土壤发生还原反应, 由氧化状态转变为还原状态, 进而对pH有明显的影响[23]; 在酸性土壤中淹水, 还原反应消耗掉大量的H+, 使pH上升[24~26], 从而增加土壤胶体表面负电荷, 增加土壤胶体对Cd2+的吸附.而长期淹水, 还有利于土壤中原有铁锰氧化物的溶解和新的铁锰氧化物生成, 而新的铁锰氧化物具有无定形或微晶形结构, 具有更多的吸附位点和吸附容量, 能够大量吸附Cd2+, 进而影响Cd形态的再分配[27, 28], 降低土壤Cd有效性, 从而使土壤有效Cd含量减少[29].有研究表明土壤淹水后可交换态Cd占总Cd的质量分数明显下降, 且下降的部分向活性较低的铁锰氧化物结合态转化[30].同时张雨婷等[31]的研究发现, 长期淹水能使水稻根部形成根表铁膜, 可阻碍Cd从根向茎叶的转移, 减少糙米对Cd的富集.有研究表明, 在长期淹水厌氧模式下, 水稻为适应环境其根系形成大量通气组织, 植物叶片将大气中的氧气输送到根系, 进而由根系将氧气释放到根际, 同时土壤中存在的还原性物质二价铁离子发生氧化生成铁氧化物/氢氧化物沉积植物根表.这种沉积于植物根表的物质称为铁膜, 它是具有特殊的物理或化学结构的两性胶体[32, 33].故而其可以通过共沉淀和吸附重金属, 进而减少重金属进入植株的数量.而淹水时间越长, 越有利于根表铁膜的形成和发育, 水稻根表铁膜对Cd的富集随铁膜的厚度增加而增加, 进而减少水稻对Cd的吸收和积累[34, 35].因此2种淹水模式均能提高土壤pH, 降低土壤Cd的有效性, 而全生育期淹水模式效果更优.

3.2 全生育期淹水模式下施用钝化材料对水稻安全生产的影响

在连续2 a田间试验中, 施用钝化材料可进一步提高2种淹水模式下的土壤pH, 降低土壤有效Cd含量和稻米Cd含量, 而全生育期淹水模式下的土壤有效Cd和籽粒Cd含量降幅更大, 含量更低, 以全生育期淹水联合玉石粉处理的降低效果最好, 能连续2 a实现水稻安全生产, 这与前期旱作栽培的研究结果一致[36, 37], 表明3种钝化材料尤其是玉石粉在水或者旱种植条件下具有良好的钝化效应.钝化材料施入土壤后, 一方面通过本身与Cd2+发生的物理和化学反应降低Cd2+活性.其中, 生物炭富含有机官能团, 能够络合Cd降低其有效性[38]; 粉煤灰含有硅酸盐和金属氧化物, 可以与Cd发生专性吸附和沉淀作用, 降低Cd的活性[39]; 玉石粉主要组成为CaCO3, 可通过水解反应产生OH-, 进而能显著提高土壤pH[40], 同时CaCO3可与土壤中的Cd2+生成共沉淀, 降低Cd的有效性, 进而减少植物对Cd的吸收[41].另一方面钝化材料作为土壤调理剂可在一定程度上改变土壤物理化学状态, 本研究中3种钝化材料均为碱性, 施入土壤后能提高土壤pH, 增加土壤胶体表面负电荷, 促进土壤胶体对Cd的吸附, 使土壤中Cd2+生成Cd(OH)2和CdCO3沉淀, 降低土壤中Cd的有效性[42, 43].此外淹水可降低土壤Eh, 导致铁锰氧化物发生还原溶解, 增加无定型氧化铁锰含量, 而无定形结构具有更多的吸附位点和吸附容量, 可吸附更多的Cd[44], 表明淹水与钝化的组合处理可进一步提升土壤Cd的钝化效应, 其中以钝化起主要作用.

本试验中全生育期淹水联合玉石粉处理对镉污染稻田的修复效果最佳, 稳定性最好, 仅该处理下实现了连续2 a水稻安全生产.此外, 全生育期淹水联合玉石粉处理在实现水稻安全生产的同时, 还能增加水稻产量.且玉石粉为天然钙质石材加工过程中产生的废弃石粉, 在本地来源广泛, 兼顾低成本、低风险和高效益的优势.可见, 在中轻度Cd污染农田, 全生育期淹水联合玉石粉钝化处理是实现水稻安全生产的良好模式.

4 结论

就Cd污染农田的水稻生产而言, 全生育期淹水可较间歇性淹水更有利于改良土壤酸性并显著降低土壤有效Cd含量和籽粒Cd含量. 2种淹水模式下, 施用粉煤灰、生物炭和玉石粉可进一步促进土壤中活性态Cd向残渣态Cd的转化, 且3种钝化材料在全生育期淹水处理下的钝化效果均显著优于间歇性淹水处理, 其中又以玉石粉效果最佳, 该组合处理可显著降低土壤有效Cd、籽粒Cd富集系数和籽粒Cd含量, 并连续2 a实现中度Cd污染农田的水稻安全生产, 是实现Cd污染农田水稻安全生产的良好模式.

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