2022, Vol. 43
目前, 国家倡导“山水林田湖”, 耕地作为“田”, 其数量和质量的保障关系到国家粮食安全和农业健康发展[1, 2].土壤作为耕地的主体, 其质量优劣能够直接影响作物生长、食品安全乃至生物健康[3].据《全国土壤污染状况调查公报》显示, 我国耕地土壤普遍存在污染, 其中重金属污染令人堪忧[4].耕地土壤中重金属的超标不仅直接影响土壤的生态平衡, 而且会造成农产品重金属富集[5, 6], 最终通过食物链危害人体健康[7, 8], 因此耕地土壤重金属污染问题一直备受关注.近年来, 学者对土壤重金属污染及其风险开展了大量的研究工作, 其中人为因素和自然因素是影响耕地土壤重金属的主要因素, 但不同区域的重金属影响因素各异, 必须根据地区耕地的实际情况开展土壤重金属污染因素的调查研究[9~11].
我国山区面积占国土面积的60%以上, 造就了大面积平原与山地之间的过渡地带.龙门山区-成都平原过渡带是我国大陆上非常典型的山地平原过渡带, 其地貌类型多样, 垂直分异显著, 具有重要的生态屏障功能[12, 13], 但其抗干扰能力弱, 也是典型生态环境脆弱区[14, 15].由于该过渡带位于成都平原西部, 得天独厚的农业发展条件使耕地成为了地区的重要土地利用方式.但随着区域社会经济的迅速发展, 过渡带开发活动的不断增强, 以耕地为首的土地生态环境系统受到了建设用地扩张和工农业生产等活动的强烈威胁[16, 17].其次, 发源于龙门山区的河流冲积物中重金属含量常见异常, 导致了整个成都平原区西部Cd、Cr本底含量较高[18].因此, 在自然和社会条件的双重影响下, 土壤污染特别是重金属超标问题成为了过渡带内大部分耕地普遍存在的问题[19~21].但是, 当前对于土壤污染问题研究多集中于平原地区, 对过渡地区的相关研究较少.因此, 探明过渡地带耕地土壤的主要污染物与进行潜在风险的评价, 并对其影响因素进行判断及识别具有重要的现实意义.
本文选择了四川省中部一个拥有典型成都平原-龙门山脉过渡地形的工农业生产大县为研究对象, 基于地统计法、GIS空间分析法、潜在生态风险指数法和地理探测器分析研究区耕地土壤5种重金属空间分布特征, 并对其潜在生态风险进行了评价, 探析了潜在生态风险空间分布差异的影响因素, 以期为生态脆弱地区耕地土壤污染防治和农业持续发展提供一定指导意见.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区位于四川省中部, 地处东经103°40′~104°10′, 北纬30°54′~31°26′之间, 区域总面积为1 421 km2, 其中耕地面积563.36 km2.该区地势西高东低, 北高南低, 主要包括山地、丘陵和平原这3种典型地形, 地质结构复杂, 矿产资源丰富, 工矿业发达; 区域北部山区土壤成土母质以粗结晶岩和砂页岩混合风化物为主, 主要土壤类型为黄棕壤、棕壤和新积土; 南部平原区土壤成土母质以冲积物和砂页岩风化物为主, 主要土壤类型为水稻土、潮土、紫色土和黄壤.该区属亚热带季风气候区, 冬冷夏热, 雨热同季.该区河网密布, 灌溉水源丰富, 是重要的农业生产区.目前该区拥有大型工业企业160家, 有色金属冶炼、水泥制造和能源开发等产业发达, 是地区典型的工业城市.
1.2 样品采集与测定按照四川省海拔分类标准[22]将研究区划分为上游山地区, 中游山地-平原过渡带区以及下游平原区3个采样区, 按照不同地形区耕地面积和人口的比重(表 1), 对各地形区耕地大致按1∶3∶4的比例进行表层土采样(0~20 cm), 采样点共计249个, 对实验数据进行异常值剔除后剩余235个, 其中山地区采集样品34个, 过渡区采集95个, 平原区采集106个(图 1).采样时间为2020年5月, 选择在晴朗和近期无降水日期进行土壤样品采集, 采样日平均气温25℃.在每个采样点, 根据梅花型布点法(3~5个点)进行混合采样, 为避免重金属污染, 利用木铲采集耕地表层土壤, 每个采样点3次重复.将土壤样品样本粗筛后, 用木棍碾碎, 使其全部通过100目的尼龙筛后待测.镉(Cd)采用石墨炉原子吸收光谱法(GB/T 17141-1997), 铬(Cr)、铜(Cu)、铅(Pb)和锌(Zn)采用火焰原子吸收分光光度法(HJ/T 491-2019)[23], 分析过程中均进行了空白对照、平行双样以控制和保证测试结果的准确性.
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表 1 各地形区耕地面积及人口比重 Table 1 Area of cultivated land and the proportion of population in various areas |
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图 1 耕地土壤采样点位示意 Fig. 1 Site map of soil sampling points for cultivated land |
为探明影响研究区耕地土壤潜在生态风险的主要影响因素, 本研究参考文献[9~11], 从自然与土壤条件、工农业生产和交通活动等造成土壤重金属输入与潜在生态风险升高的常见因素入手, 选取了高程、年降雨量、距河流距离、土壤类型、土壤pH值、有机质含量、化肥施用量、复种指数、耕地距场镇距离、距公路距离、距铁路距离和距工矿距离等12个因子作为探讨区域耕地土壤潜在生态风险空间分布差异的影响因素.其中, 12.5 m DEM数据(源自https://asf.alaska.edu/)经裁剪、拼接和提取后获取高程数据; 2017年土壤类型(1∶500 000)源自西南区(四川)耕地资源管理数据库; 2018年土地利用现状数据(1∶250 000)源自地区国土部门, 在Arcgis软件中提取出河流、场镇、公路、工矿企业和铁路的空间分布数据并进行欧氏距离的计算, 以计算结果作为因素数据源; 化肥施用量和复种指数为实地调查后插值结果数据, 土壤pH值和有机质含量为实验成果插值结果数据.按行政界线中对研究区创建出500 m×500 m的网格, 按耕地分布数据提取中心点, 利用采样工具获取各点位的12项因子数据于Excel 2016软件中作为开展影响因素探测的基础数据库, 各影响因素空间分布如图 2所示.
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图 2 研究区耕地土壤潜在生态风险影响因素空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of factors affecting potential ecological risk of cultivated land in the study area |
使用SPSS 22.0软件进行最大值、最小值和标准差等常规统计分析.使用标准化数值(Z-score)识别异常值, Z分数低于-3或高于3的数据作为异常值并进行剔除, 以剩余的235个点位数据作为基础数据集.在此基础上结合各项数据的峰度、偏度、变异系数对所有采样点位数据进行K-S正态分布检验, 如果某项数据不为正态分布, 则对该项数据进行对数、平方根转换, 使其达到正态分布或趋近正态分布的要求[24].
1.4.2 地统计分析本研究将通过正态检验的实验数据输入GS+10.0中, 通过选择不同模型和参数进行最精度拟合, 将拟合系数经过Arcgis 10.2中的地统计工具(geostatistical analysis)处理后形成合理的重金属空间分布数据[25].
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(1) |
式中, γ(h)为函数模型预测值; Z(xi)和Z(xi+h)分别为Z(x)在空间位置 xi和xi+h上的观测值[i=1, 2, …, N(h)], N(h)属于在分隔距离h中具有的样本量.
1.4.3 潜在生态风险评价潜在生态风险评价是由学者Håkanson提出的估算沉积物和土壤中污染物的潜在生态风险的方法, 也是评估土壤重金属污染风险和土壤环境质量的重要方法[26].各参比值具体取值如表 2所示.具体计算公式如下:
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(2) |
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(3) |
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表 2 各地形区耕地面积及人口比重 Table 2 Area of cultivated land and the proportion of population in various areas |
式中, RI为土壤综合潜在生态风险指数; Eri为第i种重金属元素的潜在生态风险指数, Cri为重金属元素i的积累指数, 由重金属实测数据cji与重金属参比值cri的比值来表示, Tri为第i种重金属元素的毒性系数.
考虑到潜在生态风险评估中参比值重要的限定作用, 本研究选用《农用地土壤污染风险管控标准(GB 15618-2018)》中的风险筛选值作为不同地形区耕地土壤重金属参比值cri[27].具体方法如下: 依据各地形区采样点pH值的频数、中位数以及均值, 确定各地形区耕地土壤pH值的归属区间(pH≤5.5、5.5＜pH≤6.5、6.5＜pH≤7.5), 根据不同区间对cri进行取值(表 2), 并将其用于潜在生态风险指数的计算中.
1.4.4 地理探测器地理探测器(geodetector)是基于空间分异理论的空间关联探测模型, 相较于地理加权回归模型、主成分分析等其他影响因素探测方法而言, 其操作更为方便、结果更加客观, 正逐渐被广泛应用于环境污染、人体健康、城市发展等领域的研究中, 其主要用于探测不同影响因素对某项因子空间分布的解释程度, 用q值度量, q值越高, 说明该影响因素对因子的解释力越强[28]; 交互作用探测器能够发掘出两种不同的影响因素对某项因子空间分布的复合作用程度, 其值越高, 交互作用解释力越强, 因素间的复合作用愈强.为了减少探测过程中各影响因素共线性影响, 对于探测结果还需要通过统计学检验值P作为筛选, 一般而言P < 0.05则说明该项指标通过显著性检验, 具有统计学意义.具体计算原理如下:
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(4) |
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(5) |
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(6) |
式中, h=1, …, L; L为因子Y或影响因素X的分层(分区); Nh和N分别为层h 和全区的单元数; σh2和σ2分别为层h 和全区的Y 值的方差; SSW和SST分别为层内方差之和与全区总方差; q 为影响因素X 对因子Y空间分布的解释力.
2 结果与分析 2.1 耕地土壤重金属含量特征从表 3可以看出, 研究区耕地土壤平均ω(Cd)、ω(Cr)、ω(Cu)、ω(Pb)和ω(Zn)分别为0.39、123.00、31.28、51.04和119.66 mg·kg-1, 均超过成都平原区土壤元素背景值[29], 其中Cd平均值约为背景值含量的2.60倍(最大); Cu平均值约为背景值的1.19倍(较小).变异系数(CV)能够大致了解元素的分布态势, CV>36.00%属于高度变异水平, 16.00% < CV < 36.00%为中度变异水平, CV < 16.00%时为低度变异水平[30].从表 3还可以看出, 研究区土壤5种重金属的变异系数为36.47%~49.77%, 均属于高度变异范围, 说明5种重金属元素在研究区内的空间变化具有明显波动, 适合做进一步空间分析研究.通过正态分布检验发现, Cd、Cr和Pb符合正态分布, 经对数转换后, Cu和Zn符合对数正态分布.
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表 3 研究区耕地土壤重金属描述性统计(n=235) Table 3 Descriptive statistics of heavy metals in cultivated soils in the study area(n=235) |
由表 4可知, 5种重金属的拟合模型均为指数模型.指标在空间中的具体关联程度以块金值(C0)和基台值(C0+C)的比值[C0/(C0+C)]来表征, 块基比小于25.00%, 则说明变量的空间关联性较强, 主要受到结构性因素(土壤类型和成土母质等)的作用; 块基比大于75.00%, 说明变量的空间关联性较弱, 主要受到随机性因素(施肥和工农业活动等)的作用; 块基比介于25.00%~75.00%之间, 说明变量具有中等程度的空间相关性, 受到结构性因素和随机性因素的共同作用[31].如表 4所示, Cd、Cr、Cu和Pb的块基比均位于25.00%~75.00%之间, 表明这4种重金属元素可能受到结构性因素和随机性因素的共同影响; 而土壤Zn块基比低于25.00%, 主要受到结构性因素的影响.
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表 4 耕地土壤重金属半方差函数模型及其参数结果 Table 4 Semi-variance function model of heavy metals in cultivated soil and its parameter results |
2.2 耕地土壤重金属空间分布特征
根据半方差函数拟合结果, 本研究运用Arcgis的地统计板块(geostatistical analysis)中的普通克里金法对5种重金属进行了全域范围的空间插值, 并提取了耕地土壤的重金属空间分布如图 3所示.结果表明, Cd和Cr的高值区在整个研究区均有分布, 主要分布于研究区北部的山地区与南部平原区; Cu和Zn的高值区主要分布于山地区, 过渡区和平原区有部分异常值呈团状分布; Pb高值区主要分布于南部平原区, 过渡区和山地区有部分异常值呈条带状分布. 5种重金属的低值区均分布于研究区中部的过渡区.同时, 各地形区内耕地土壤重金属空间分布也存在明显差异, 其中, Cd和Zn在山地区东西部、过渡区南北部与平原区东西部含量差别均较大; Cr在山地区东西部、过渡区南北部的含量相差较大; Pb在过渡区南北部、平原区东西部的含量差异较大; 而Cu仅在山地区东西部的含量差别较大.
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图 3 研究区耕地土壤重金属空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of heavy metals in cultivated land in the study area |
参照Håkanson研究中提出的常见污染物的毒性响应系数, 结合计算公式计算了各样点5项土壤重金属的潜在生态风险指数.参照表 5的等级划分标准[32], 将计算结果归类合并后形成单项重金属潜在生态风险指数(E).从中可知, 研究区耕地土壤Cd以中等风险和轻微风险为主, 而Cr、Pb、Cu和Zn均为轻微风险. 5项重金属元素的潜在生态风险指数(E)的平均值表现为Cd(32.58) > Pb(3.12) > Cu(2.82) > Cr(1.58) > Zn(0.98), 分别达到Cr、Pb、Cu和Zn的21、10、12和33倍.
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表 5 单项重金属潜在生态风险指数与毒性响应系数 Table 5 Potential ecological risk index and toxicity response coefficient of heavy metals |
参考单因子空间分布分析的方法, 获得了研究区耕地潜在生态风险等级的空间分布结果如图 4和表 6所示.研究区耕地整体以轻微风险区(40.40%)和中等风险区(59.58%)为主.其中, 中等风险区主要分布于研究区南部.轻微风险区主要分布于研究区北部.强风险区面积较小, 占比仅为0.02%, 仅分布于平原区.
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图 4 研究区耕地潜在生态风险等级 Fig. 4 Potential ecological risk grade of cultivated land in the study area |
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表 6 各地形区耕地潜在生态风险分区面积统计 Table 6 Statistics of potential ecological risk zoning area of cultivated land in various regions |
从各地形区看, 中等风险区和轻微风险区在各地形区均有分布, 但分区占比的差异较大, 中等风险区占各地形区耕地总面积比例表现为: 平原区(94.32%)＞过渡区(37.99%)＞山地区(2.28%), 而轻微风险区占各地形区耕地总面积与中等风险区相反, 占比表现为: 山地区(97.72%)＞过渡区(62.01%)＞平原区(5.65%).可以看出, 随着地形由山地向平原过渡, 大部分耕地的潜在生态风险等级有所上升.
2.4 耕地土壤重金属潜在生态风险因素探测研究区耕地土壤潜在生态风险指数(RI)单因子探测结果如表 7所示. 12种因子对于不同地形区耕地RI解释程度有较大差异.其中, 距河流距离(Y3)、距场镇距离(Y7)、有机质含量(Y6)、高程(Y1)和土壤类型(Y4)对山地区耕地RI的解释力较强.复种指数(Y8)、土壤类型(Y4)、土壤pH值(Y5)、距公路距离(Y10)和距工矿距离(Y12)对过渡区耕地RI的解释力较强.土壤pH值(Y5)、化肥施用量(Y9)、距工矿距离(Y12)、距铁路距离(Y11)和复种指数(Y8)对平原区耕地RI的解释力较强.山地区和平原区单因子解释力较低, 耕地土壤潜在生态风险可能受到多种因子的复合作用, 可以通过交互作用探测器进一步发掘因子间的共同作用.
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表 7 各地形区单因子探测结果1) Table 7 Results of single factor detection in each topographic area |
交互作用探测结果如图 5所示, 12种影响因素中均有10种以上的影响因素对三大地形区的耕地RI产生了较强交互作用.其中, 距河流距离(Y3)和土壤类型(Y4)对山地区耕地RI的交互作用最强.距河流距离(Y3)和有机质含量(Y6)、距河流距离(Y3)和高程(Y1)、距河流距离(Y3)和距场镇距离(Y7)、有机质含量(Y6)和距场镇距离(Y7)也对山地区耕地RI产生了较强的交互作用.复种指数(Y8)和距工矿距离(Y12)对过渡区耕地RI的交互作用最强, 复种指数(Y8)和土壤pH值(Y5)、土壤类型(Y4)和有机质含量(Y6)、复种指数(Y8)和距公路距离(Y10)、复种指数(Y8)和有机质含量(Y6)也对过渡区耕地RI产生了较强的交互作用.土壤pH值(Y5)和化肥施用量(Y9)对平原区耕地RI的交互作用最强, 土壤pH值(Y5)和距工矿距离(Y12)、土壤pH值(Y5)和有机质含量(Y6)、土壤pH值(Y5)和距铁路距离(Y11)、土壤pH值(Y5)和复种指数(Y8)也对平原区耕地RI产生了较强的交互作用.
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Y1为高程, Y3为距河流距离, Y4为土壤类型, Y5为土壤pH值, Y6为有机质含量, Y7为距场镇距离, Y8为复种指数, Y9为化肥施用量, Y10为距公路距离, Y11为距铁路距离, Y12为距工矿距离 图 5 影响因素交互作用探测结果 Fig. 5 Detection results of interaction of influencing factors |
因子探测和交互作用探测结果表明, 交互作用探测出的5种主要交互因素与单因子探测结果一致, 取两种探测结果的共同因素作为各地形区耕地RI的主要影响因素.可以发现, 不同地形区耕地土壤潜在生态风险的主导影响因素存在显著差异.其中, 距河流距离和土壤类型是影响山地区耕地RI的关键因素, 距场镇距离、有机质含量和高程也对山地区耕地RI的变化产生了一定的单因子作用和交互作用.复种指数和距工矿距离是影响过渡区耕地RI的关键因素, 土壤类型、土壤pH值和距公路距离也对过渡区耕地RI的变化产生了一定的单因子作用和交互作用.土壤pH值和化肥施用量是影响平原区耕地RI的关键因素, 距工矿距离、距铁路距离和复种指数也对平原区耕地RI的变化产生了一定的单因子作用和交互作用.
3 讨论地理探测结果表明, 距河流距离和土壤类型是影响山地区耕地潜在生态风险指数(RI)的关键因素, 距场镇距离、有机质含量和高程也对山地区耕地RI的变化产生了一定的单因子作用和交互作用.由于山地区耕地多分布于靠近河流的沟谷地带, 该地带地势普遍较低, 受河流作用影响较大, 耕地发育以新积土和水稻土为主的土壤类型, 冲积物丰富, 有机质含量较高[33]; 该地带耕地灌溉便利, 靠近场镇和居民点, 受人类活动一定扰动.有研究表明, 长时间的河流冲积作用下带来了有机质输入, 有机质含量的增加对重金属具有络合作用, 使其固化于土壤中[34], 加之化肥与农药的施用和场镇生活污水的排放也可能增加了重金属的输入[35], 进而导致了耕地RI的升高.山地区远离河流的耕地多分布于地势较高的坡地边缘, 受到河流冲积作用较弱, 外源物质侵入较少, 以岩石风化物母质为主, 发育了石灰土、黄棕壤和紫色土等地带性土壤.
复种指数和距工矿距离是影响过渡区耕地RI的关键因素, 土壤类型、土壤pH值和距公路距离也对过渡区耕地RI的变化产生了一定的单因子作用和交互作用.由于过渡区耕地集中连片分布于南部地势平坦区, 农业生产活动频繁, 复种指数较山地区有明显提高, 高强度的作物种植直接增强了重金属的输入和耕地RI[36, 37].同时, 过渡区南部工矿企业密集, 并分布有石油冶炼和水泥制造等大型工业基地.有研究发现, 石油、水泥制造中产生的扬尘、废气易携带Cd和Hg等元素沉降于附近地区, 导致周围区域土壤中重金属的输入和RI的升高[38, 39].另外, 过渡区南部地形属沱江流域典型冲积扇.有研究发现, 发育于龙门山区的沱江冲积物中Cd和Cr有异常富集表现[40, 41].并且过渡区南部发育了面积较大的潮土, 该类型土壤易发生羟基沉淀反应将重金属元素固定于土壤中, 可能导致过渡区南部耕地RI的升高[43].此外, 过渡区南部公路路网密集, 公路上汽车尾气沉降和刹车部件磨损等交通源会增强公路周围土壤Pb和Cd等重金属的输入, 使耕地RI有所升高[42, 43].
土壤pH值和化肥施用量是影响平原区耕地RI的关键风险因素, 距工矿距离、距铁路距离和复种指数也对平原区耕地RI的变化产生了一定的单因子作用和交互作用.由于平原区整体地势平坦, 自然条件差异不大, 耕地土壤中的重金属受河流和地形等自然迁移的影响大致相同, 背景值含量差异不大, 其输入风险主要来源于人类活动.首先, 由于平原区大部分耕地属于著名的商品粮和经济作物生产基地, 利用强度极高, 化肥施用量和复种指数普遍能达到400 kg·hm-2和3~4次·a-1, 高强度耕地利用模式下直接导致了土壤重金属的富集.同时, 该区是主城区所在地, 靠近场镇, 人类活动频繁, 耕地土壤受到生活垃圾和污水等排放的一定扰动.此外, 平原区西部不仅靠近过渡区南部的重工业集聚区, 还分布有以石油和矿产运输为主的铁路干线与密集的公路网, 交通运输和工业活动产生的含Cd和Hg等扬尘、废气可能沉降于周围的农田[44], 因此平原区耕地土壤重金属含量和RI都较高.值得注意的是, 由于平原区耕地RI可能受到了pH值降低和土壤酸化的强烈影响, 活化了Cd为首的重金属元素, 并迅速在土壤动植物、微生物体中迁移[45, 46], 导致了小部分地区耕地土壤重金属含量和RI的下降.
4 结论(1) 研究区耕地土壤普遍出现重金属含量超标的问题.Cd、Cr、Pb、Cu和Zn的平均值各超过背景值含量的2.60、1.59、1.19、2.00和1.54倍.
(2) 随着地形由山地向平原过渡, 土壤Cd和Pb含量逐渐上升, Cu含量逐渐下降, Cr和Zn含量先降低后略有升高.除Cu外, 研究区大部分区域耕地土壤的Cd、Cr、Pb和Zn含量均大于其背景值含量.
(3) 随着地形的过渡, 大部分耕地潜在生态风险等级有所上升.区域内耕地土壤均存在轻微乃至中等程度的生态风险, Cd是造成耕地土壤潜在生态风险的主要重金属元素.
(4) 随着地形的变化, 人类活动因素开始代替自然因素对耕地土壤潜在生态风险产生主要影响.其中, 距河流距离和土壤类型是影响山地区的关键因素, 复种指数和距工矿距离是影响过渡区的关键因素, 土壤pH值和化肥施用量是影响平原区的关键因素.
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