2022, Vol. 43
2. 中国科学院生态环境研究中心饮用水科学与技术重点实验室, 北京 100085
2. Key Laboratory of Drinking Water Science and Technology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China
石英砂滤料作为饮用水砂滤池的组成部分, 其材料特性影响了生物膜的形成、成熟和脱落, 与进水效果有着直接的关系.石英砂价格低廉, 机械强度高, 生物膜形成速度快, 但是比表面积较低, 生物膜挂膜不稳定, 容易受到反冲洗的影响[1]. 有必要针对石英砂的表面结构和表面化学性质进行改性处理, 以改善石英砂滤料的吸附和截污, 并促进生物膜的形成和利用.
消毒副产物(DBPs)和条件致病菌问题越来越受到了广泛的关注[2].自从20世纪70年代三卤甲烷首次被发现为消毒副产物以来, 越来越多具有“致畸、致癌和致突变”的DBPs被发现[3], 其包括已知的三卤甲烷(THMs)、卤乙酸(HAAs)、卤代乙酰胺(HAcAm)、卤代硝基甲烷(HNMs)和卤乙腈(HANs)等, 未知的类如酮类、醛类和醇类等[4~6].天然有机物(NOM)是最为主要的消毒副产物前驱体, 水体中的微量污染物也会与氯消毒剂反应生成一系列有毒有害的消毒副产物[7, 8].相比于含碳消毒副产物(C-DBPs), 龙头水中的含氮消毒副产物(N-DBPs)含量少, 但是对人体的毒性更高[9].清华大学的学者研究了砂滤对DBPs形成势变化的影响, 指出了氯仿、三氯乙酸和二氯乙酸在二级砂滤废水的氯化过程中占主导地位, 絮凝和砂滤对DBPs前体的去除效果不佳[10].此外, 条件致病菌会长期稳定地居住在饮用水管网中, 对人类造成危害, 儿童和老人等免疫力低下者更易感染.与粪便致病菌不同的是, 条件致病菌产生大量的胞外聚合物(EPS)并形成致密的生物膜, 具有很强的抗氯性.饮用水痕量级别的磺胺嘧啶和环丙沙星会刺激微生物分泌EPS, 使水中的条件致病菌增多[11].因此, 研究如何强化砂滤工艺对龙头水消毒副产物和条件致病菌进行抑制具有十分重要的意义.
Eisazadeh等[12]研究在石英砂表面负载铁的氧化物, 提升其对水中Pb的去除效果, Kumar等[1]研究采用实验室合成的石墨烯氧化物和还原石墨烯氧化物对砂子进行表面包覆, 以提高其表面疏水性、粗糙度和比表面积, 从而增强了对微囊藻毒素的吸附.还有研究通过负载植物组织和生物质对石英砂进行强化, 来达到吸附特定污染物的目的[13, 14], 目前的研究主要集中于特定吸附某类微污染物质, 对抑制消毒副产物前驱体和条件致病菌却鲜见报道.
本实验针对饮用水砂滤处理工艺中的消毒副产物前驱体和病原微生物问题, 探索石英砂改性办法; 并探究改性石英砂与消毒副产物前驱体的关系, 探索砂滤池的微生物对消毒副产物前驱体的贡献程度, 以期减轻后续工艺负担, 并为龙头水的水质安全保障提供技术支撑.
1 材料与方法 1.1 实验材料本实验原水取自广州市某自来水厂沉淀池后的清水池出水, 石英砂粒径为2~3 mm.磷酸二氢钠二水合物、磷酸氢二钠、氯化钠、碳酸氢钠、牛血清白蛋白、葡萄糖、葡萄糖醛酸、浓硫酸和其他试剂均为分析纯.本实验所用水为超纯水.
1.2 实验材料制备普通石英砂(sand)先经自来水冲洗烘干, 将其用0.1 mol·L-1的盐酸浸泡48 h.配置1 mol·L-1的FeCl3为改性剂, 1.5 mol·L-1的NaOH为沉淀剂.先将改性剂与沉淀剂混合, 后与石英砂搅拌.石英砂、沉淀剂和改性剂的配比为1g∶0.3mL∶0.25mL.放入110℃烘箱烘干48 h, 随后放入马弗炉250℃煅烧2 h, 用纯水冲洗掉未负载上的铁, 随后放入烘箱烘干即为铁改性石英砂(Fe-sand).
1.3 实验方法采用蠕动泵将实验原水通入实验室规模的砂滤池中, 砂滤池为圆柱形状, 砂滤池直径3.8 cm, 高度17 cm, 滤料垫层厚度为8 cm, 滤料堆积密度为1.34 g·cm-3, 水力停留时间为35 min, 砂滤池运行时间为2个月.装有Fe-sand的滤池为实验组, 装有sand的滤池为对照组.
1.4 实验表征方法材料的微观形貌用冷场发射扫描电镜(SEM, Hithachi su8010)表征; X射线光电子能谱分析用赛默飞光电子能谱仪(XPS, Escalab 250 Xi)表征; Zeta电位采用马尔文公司的Zeta电位仪(Nano-ZS90)对样品进行测定; 溶解性有机碳(DOC)用总有机碳分析仪(TOC-L CPH)测定; UV254用紫外分光光度计(MH4150)测定; 浊度用散射浊度仪(科晶OTF- 1200X)测定; 利用荧光定量PCR仪(QuantStudioTM 3 Real-Time PCR Instrument, 赛默飞)进行PCR扩增实验; 三磷酸腺苷(ATP)用单管型多功能检测仪(ModulusTM)表征; 利用液相色谱-有机碳联用检测仪(LC-OCD), 进一步检测水体NOM中的生物聚合物、腐殖质、腐殖质降解产物、小分子物质和有机酸.分别利用苯酚-硫酸分光光度法和Lowry法检测EPS中的蛋白质和多糖浓度[15]; 石英砂样品的比表面积用比表面积分析仪进行测定(BET, Micromeritics).砂滤池出水中总Fe的浓度用电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-OES, avio200)测定.
根据Krasner法测定DBPs生成势[16], 并利用气相色谱仪-ECD表征THMs、HAAs、HNMs、HANs和HAcAms.加入一定体积标定后的次氯酸钠溶液, 加氯量满足Cl2≈3×DOC+7.6×NH4+-N+10.将样品密封完好保存在250 mL的棕色试剂瓶内, 放入25℃的密封培养箱内避光振荡72 h.取100 mL消毒后的水样, 加入10 g无水硫酸钠, 使其振荡溶解, 再加入10 mL萃取剂, 振荡萃取10 min, 静置20 min.分层结束后加入无水硫酸钠脱水, 控制温度为37℃, 上层有机相氮吹至1 mL, 用气相色谱仪(Agilent, 7890B)检测.
2 结果与讨论 2.1 材料表征图 1(a)和1(b)为两种石英砂滤料使用前的SEM图片, sand表面的形貌较为光滑, 仅存在较少的结构凸起.相较于sand, Fe-sand表面较为粗糙, 呈现沟壑状, 其表面的颗粒为负载铁的贡献, 尺寸大多小于1 μm.基于BET表征测定, 铁负载后, 石英砂滤料的比表面积从0.018 1 m2·g-1增加至0.082 6 m2·g-1, 与SEM形貌的结果相一致.表 1为滤料使用前和使用60 d后主要元素比例, 经过铁改性后, Fe-sand的表面有效负载上了铁元素, 含量约为3.21%, 同时Si含量从26.61%下降至24.16%.而Fe-sand使用60 d之后, Fe含量为2.37%.将Fe-sand砂滤池运行60 d后的出水进行ICP-OES表征, 其出水中总Fe的含量低于检测限.图 1(c)和1(d)为Fe-sand使用前的Fe 2p XPS谱图, Fe2+在Fe 2p光谱中的Fe 2p3/2和Fe 2p1/2结合能峰值分别为709.6 eV和723.2 eV, Fe3+在Fe 2p光谱中的Fe 2p1/2的结合能峰值分别为710.8 eV和724.4 eV[17].通过分峰处理发现, 表面负载的铁在使用前后绝大多数为三价铁形式存在, 少数以二价铁形式存在.通过BET测定sand的比表面积为0.018 1 m2·g-1, 经过改性后, Fe-sand比表面积明显提高, 为0.082 6 m2·g-1.
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(a)sand的SEM图像; (b)Fe-sand的SEM图像; (c)Fe-sand使用前的XPS谱图; (d)Fe-sand使用60 d后的XPS谱图 图 1 sand和Fe-sand使用前后的SEM和XPS表征 Fig. 1 SEM and XPS characterization of sand and Fe-sand before and after use |
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表 1 sand与Fe-sand使用前和使用60 d后主要元素比例/% Table 1 Ratio of main elements between sand and Fe-sand before and after 60 days of use/% |
2.2 水质基本参数表征
本实验连续运行, 整个实验周期60 d.饮用水厂砂滤池的首要作用是降低出水浊度[18], 原水(RW)以及两种不同砂滤池的出水浊度如图 2(a)所示.RW的浊度是0.46~1.02 NTU, 经过sand与Fe-sand分别降低至0.07~0.149 NTU和0.085~0.117 NTU(P=0.91), 但二者无显著差异(P＜0.01).出水DOC如图 2(b)所示, RW、sand和Fe-sand出水的ρ(DOC)分别为0.76~1.04、0.93~1.04和0.88~0.98 mg·L-1, 三者无显著差异(P＜0.01). UV254如图 2(c)所示, RW、sand和Fe-sand出水分别为0.015~0.026、0.013~0.02和0.017~0.02 m-1, 三者无显著差异(P＜0.01).DOC和UV254结果说明Fe-sand对天然有机物总量的去除并没有明显提升.
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图 2 水质基本出水情况 Fig. 2 Basic situation of water quality |
进一步地, 基于三维荧光光谱对水体中溶解性有机物的结构进行表征, 水样在室温下进行测定.进行体积积分, 分别得到5个积分区域为: Ⅰ区(络氨酸蛋白类)、Ⅱ区(色氨酸蛋白类)、Ⅲ区(富里酸类)、Ⅳ区(溶解性微生物代谢产物)和Ⅴ区(腐殖酸类)[19], 其积分结果如图 2(d)所示.相对于sand出水, Fe-sand出水在Ⅰ+Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ和Ⅴ区的荧光强度均微弱降低, 分别降低了5.5%、4.2%、6.4%和4.2%.有研究表明, 腐殖酸、富里酸和微生物代谢产物均是重要的消毒副产物前驱体[9].基于UV254和荧光定量结果而言, Fe-sand对饮用水源广泛存在的NOM去除效果的提升十分有限.
2.3 消毒副产物表征和条件致病菌测定水体加氯消毒过程中会生成消毒副产物[20], 本实验对两个砂滤池出水的消毒副产物最大生成势进行了详细表征, 包括4种THMs、9种HAAs、4种HNMs、4种HAcAms和4种HANs.由图 3(a)和3(b)可以看出, sand和Fe-sand出水中的THMs最大生成势分别为66.2 μg·L-1和64.9 μg·L-1, 显著低于原水(72.5 μg·L-1), 但sand和Fe-sand出水中THMs最大生成势二者差别不大.HAAs最大生成势的变化和THMs相似, 原水经过砂滤池后, sand和Fe-sand出水中HAAs最大生成势分别降低至39.2 μg·L-1和37.5 μg·L-1.HAAs和THMs为常规检测的消毒副产物C-DBPs, 相对于sand滤池, Fe-sand出水中C-DBPs最大生成势略微下降.
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(a)THMs最大生成势; (b)HAAs最大生成势; (c)HAcAm最大生成势; (d)HNMs最大生成势; (e)HANs最大生成势; (f)出水条件致病菌qPCR结果 图 3 消毒副产物生成势和条件致病菌表征 Fig. 3 Characterization of maximum formation potential of disinfection by-products and opportunistic pathogens |
HNMs、HAcAms和HANs均为典型的N-DBPs, 具有更强的致癌性且浓度水平大多为ng·L-1级, 常规水处理工艺去除效果有限.图 3(c)为砂滤池进出水中HAcAms的最大生成势.RW的一溴乙酰胺、二溴乙酰胺、二氯乙酰胺和三氯乙酰胺的最大生成势分别为1.1、3.72、4.25和1.25 μg·L-1, 经过sand过滤之后, 最大生成势分别降低至0、2.8、3.5和0.8 μg·L-1.经过Fe-sand过滤之后, 最大生成势进一步降低至0、1.9、2.1和0 μg·L-1.显然, 相对于sand滤池, Fe-sand滤池出水中消毒副产物前驱体显著下降, 图 3(d)和3(e)为砂滤池进出水中HNMs和HANs最大生成势, 而HNMs和HANs最大生成势显示着同样的规律且去除效果更为明显.RW的HNMs和HANs总最大生成势为5.2μg·L-1和273 ng·L-1, sand滤池处理后分别降低至3.3 μg·L-1和56.4 ng·L-1, 而Fe-sand出水进一步降低至1.6 μg·L-1和5.3 ng·L-1.其中Fe-sand出水HANs最大生成势只检测到二溴乙腈, 其他组分均低于检测限.以上数据显示, 与sand相比, Fe-sand砂滤处理过后, THMs和HAAs生成势微弱降低, 但N-DBPs前驱体被显著去除, 减弱了饮用水的健康风险.有研究表明, N-DBPs前驱体更多来自于微生物菌体及其自身代谢产物[6].因此, N-DBPs前驱体的下降可能是由于Fe-sand界面的改变影响了整个砂滤池出水的微生物群落以及悬浮生物膜形态.
作为供水管路的土著微生物, 条件致病菌由于寡营养耐氯性, 是疾病暴发的主要来源之一, 感染条件致病菌的人数呈增加态势, 近期被广泛关注[21].把sand和Fe-sand砂滤池出水提取DNA, 图 3(f)对总细菌16S rRNA和典型条件致病菌进行定量PCR检测, sand和Fe-sand出水的16S rRNA基因拷贝数分别为6.47和6.51个对数单位, 两者相差不大, 证明细菌总量大致在同一水平.但是两种不同砂滤填料出水的条件致病菌含量出现显著的差别.与sand出水相比, Fe-sand出水中的Hartmanella vermiformis、Legionella spp.、M. avium、Mycobacterium spp.和Naegleria spp.的基因拷贝数分别降低了0.73、0.38、0.47、0.28和0.65个对数单位.有研究报道含铁元素的过滤器会抑制致病菌的繁殖[22], 这与其相符.可以看出, Fe-sand出水总微生物量不变的情况下抑制了条件致病菌的生长, 说明Fe-sand出水的微生物群落结构发生了明显的变化, 致病性微生物比重显著下降, 饮用水水质的微生物安全得以保障.
2.4 强化机制饮用水源中广泛存在的NOM是重要的消毒副产物前驱体, 但是滤料去除RW中NOM的同时, 滤料表面微生物分泌并脱落到水体中的EPS是饮用水消毒过程中N-DBPs主要的前驱体来源, 也是条件致病菌抵抗不利环境条件的反应机制[23~25].因此, 本研究对两个砂滤池出水以及砂滤滤料表面生物膜的EPS进行了提取和详细表征.
图 4(a)和图 4(b)分别为滤池出水悬浮态EPS的蛋白质、多糖浓度和Zeta电位.经过砂滤池过滤后, sand和Fe-sand出水中EPS的多糖和蛋白质浓度均有所降低.相对于sand出水, Fe-sand出水EPS中蛋白质浓度差别不大, 但多糖浓度明显升高(0.97 mg·L-1), 导致了蛋白质/多糖比例从0.78下降至0.51.较低的蛋白质/多糖比例会导致较强的静电排斥和较弱的疏水性, 抑制了生物膜的聚集[26].图 4(b)显示, RW中EPS的Zeta电位为-6.58 mV, sand和Fe-sand出水Zeta电位分别为-7.91 mV和-15.9 mV, 与上述蛋白质/多糖比例结果相一致.有研究显示, EPS蛋白质二级结构是决定微生物凝聚的关键因素[27], 其中蛋白质二级结构主要有聚合链(1 625~1 610 cm-1)、β折叠(1 640~1 630 cm-1)、无规则卷曲(1 645~1 640 cm-1)、α螺旋(1 657~1 648 cm-1)、三向螺旋(1 666~1 659 cm-1)和反平行β折叠(1 695~1 680 cm-1)[28].图 4(e)和图 4(f)为砂滤出水EPS酰胺Ⅰ区(1 700~1 600 cm-1)红外分峰结果.sand出水EPS不同蛋白质二级结构占比为聚合链(45.61%)、β折叠(9.00%)、无规则卷曲(27.20%)、α螺旋(3.51%)、三向螺旋(10.49%)和反平行β折叠(4.16%).与sand出水EPS不同的是, α螺旋二级结构消失, 从而有效地削弱了Fe-sand出水生物膜的絮凝能力.进一步地, 该研究对滤料表面生物膜EPS也进行了相关表征.如图 4(d)所示, 与sand相比, Fe-sand表面多糖的含量由0.10 mg·g-1增加到了0.19 mg·g-1, 证明其表面具有更多的细菌附着位点[29].同时, Fe-sand表面EPS的蛋白质/多糖比例为0.18, 显著低于sand(0.57).图 4(c)显示, 相对于sand, Fe-sand滤料表面EPS的静电排斥反而更弱, 说明其表面生物膜絮凝的机制主要是卷扫作用[30].以上结果说明, Fe-sand滤料表面生物膜聚集性不强, 分布较为均匀, 同时卷扫作用保障了生物膜的稳定性, 这可能是导致其出水EPS凝聚性不强的重要原因.
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(a)砂滤池出水EPS的蛋白质与多糖; (b)砂滤池出水EPS的Zeta电位; (c)滤料表面EPS的Zeta电位; (d)滤料表面EPS的蛋白质与多糖; (e)sand出水的EPS酰胺Ⅰ区二级分峰结果; (f) Fe-sand出水的EPS酰胺Ⅰ区二级分峰结果 图 4 砂滤池出水和滤料表面的EPS表征 Fig. 4 EPS characterization of effluent and media surface of sand filter |
根据EPS分析结果, 与sand出水相比, Fe-sand出水生物膜的微生物聚集能力和疏水性较差, 难以形成较大尺寸的致密生物膜, 氯消毒剂很容易将其穿透, 导致其条件致病菌含量相对较低.另一方面, Fe-sand出水中生物膜的结构破坏导致EPS物质难以在输配过程中持续分泌.而sand出水容易聚集成较大尺寸的生物膜, 氯消毒剂难以完全将其穿透并完全杀灭, 微生物会抵抗不利环境条件出现应激反应, 生物膜内部的微生物仍在旺盛地生长繁殖, 氯会跟生物膜持续分泌的EPS物质进行反应[31], 导致其N-DBPs的生成量较大.对条件致病菌来说, 条件致病菌容易产生致密的生物膜和EPS, 并在EPS中繁殖, 具有很强的抗氯性[32], 导致sand出水条件致病菌较多.
如之前所述, sand和Fe-sand出水的DOC和UV254并无显著差别, 本实验利用LC-OCD对砂滤出水中的DOC进行了深度的表征.根据相对分子质量(Mr)可以将DOC分为生物聚合物(Mr＞20 000)、腐殖质(Mr＞1 000)、腐殖质降解产物(300＜Mr＜500)、小分子中性物质(Mr≤350)和有机酸[33].图 5(a)和图 5(b)分别为LC-OCD谱图和生物聚合物、腐殖质组分具体含量.显然, 与sand出水相比, Fe-sand出水DOC浓度变化不大, 但是低分子物质含量较多, 这是因为水中颗粒附着态EPS不易聚集, 结构比较分散且疏水性较差, 其EPS外层会向水中释放溶解性小分子物质.图 5(b)显示, Fe-sand出水腐殖酸比sand出水略低, 与DOC和UV254数据相符合.值得注意的是, Fe-sand出水的ρ(生物聚合物)为55 μg·L-1, 显著低于sand出水浓度(127 μg·L-1), 更加验证两个滤池出水的EPS含量和特征显著影响了N-DBPs的生成和条件致病菌的生长.
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(a)砂滤池出水的LC-OCD谱图; (b)砂滤池出水的生物聚合物和腐殖质; (c)砂滤池进出水属水平上的物种比例分布; (d)砂滤池进出水的PCA分析; (c)中A.RW, B.sand, C.Fe-sand, D.sand滤料, E.Fe-sand滤料; 1.others, 2.Sphingobium, 3.Phreatobacter, 4.Reyranella, 5.Hyphomicrobium, 6.Acinetobacter, 7.Spingopyxis, 8.Mycobacterium, 9.Sphingomonas, 10.Aquabacterium, 11.Brevundimonas, 12.Lysobacter 图 5 砂滤池进出水DOC和微生物多样性表征 Fig. 5 Characterization of DOC and microbial diversity in RW and effluent of sand filter |
对砂滤池进出水以及滤料表面生物膜进行了微生物测序分析, 不同样品属水平的群落结构分析结果见图 5(c).在RW中, Brevundimonas(17.27%)和Mycobacterium(16.97%)为主要菌群.经过砂滤处理后, sand出水和Fe-sand出水的微生物群落结构出现了明显的差异.在sand出水中, Aquabacterium、Acinetobacter和Brevundimonas占据了主导地位, 分别为22.40%、8.10%和7.17%.而在Fe-sand出水中, 占据主导地位的为Lysobacter, 占比为48.58%. Fe-sand出水的水质风险更低, 微生物菌群结构更加单一, 证明其具备一定的微生物群落调节作用. sand出水和Fe-sand出水的Shannon指数分别为5.79和4.50, 也验证上述结论.砂滤工艺运行的过程中, 其填料表面的生物膜脱落对出水的微生物群落起着重要的作用.sand滤料表面的优势菌群为Lysobacter和Brevundimonas, 而Fe-sand滤料表面优势菌群和其出水一样, 仅仅是Lysobacter占比较高, 比例为25.87%.微生物群落的PCA分析可以准确地描述不同样品微生物群落结构的差异性, 如图 5(d)所示, 原水与两种不同滤料出水的距离长度相差不大.同样地, 原水与两种滤料表面的微生物群落结构差异性也不大.值得注意的是, Fe-sand滤料与其出水之间的微生物群落差异性要明显大于sand填料与sand出水之间, 也间接地说明了Fe-sand滤料表面生物膜的脱落相对并不剧烈, 对N-DBPs和条件致病菌的减少也起到了较好的解释. N-DBPs与微生物有着更强的关联性, 与sand出水相比, Fe-sand出水中C-DBPs浓度微弱下降, 但是Fe-sand中N-DBPs浓度下降明显.其出水EPS的特征控制N-DBPs普适性[34].因此, 铁改性石英砂的固-液界面对生物膜EPS特征和微生物群落结构有显著影响, 最终实现了饮用水N-DBPs和条件致病菌的协同控制, 水质风险明显下降.
3 结论(1) Fe-sand和sand对RW浊度的去除效果十分明显, 并且二者无显著性差异.进一步地, 从UV254、DOC以及三维荧光光谱等来看, Fe-sand去除饮用水源中NOM的能力有限, 但是Fe-sand界面改性对微生物具有较大影响, 显著抑制了出水中EPS对消毒副产物前驱体的贡献.
(2) THMs、HAAs、HNMs、HAcAms和HANs为砂滤池出水消毒后主要的DBPs, 原水经Fe-sand过滤后的加氯消毒过程中均得到有效控制, 尤其是更具毒性的N-DBPs.对于砂滤出水HNMs, HAcAms和HANs最大生成势, Fe-sand比sand的效果分别提升了51.51%, 43.66%和90.6%.其次, Fe-sand出水中的EPS给条件致病菌提供了不利的生长环境, Fe-sand出水中Hartmanella vermiformis、Legionella spp.、M. avium、Mycobacterium spp.和Naegleria spp.的基因拷贝数比sand出水中分别降低了0.73、0.38、0.47、0.28和0.65个对数单位.
(3) Fe-sand滤料表面生物膜聚集性不强, 分布较为均匀, 同时生物膜絮凝作用较强且脱落并不剧烈.最终导致Fe-sand滤池出水生物膜凝聚性较差, 胞外蛋白α螺旋二级结构消失, 氯消毒剂容易穿透, 给条件致病菌的生长繁殖提供了不利的环境.Fe-sand的固-液界面显著改变了生物膜特征和微生物群落结构, 实现了N-DBPs和条件致病菌的协同控制, 为饮用水水质安全提供了安全保障, 对水厂现有工艺的提升和改造起到良好的理论支撑作用.
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