2022, Vol. 43
2. 湖南师范大学地理科学学院, 长沙 410081;
3. 中国科学院大学, 北京 100049
, YAO Xiao-long1 , CHEN Hui-min1 , YU Xiao-qin1 , LI Yu-yang1 , ZHU Jun-yu1 , HAN Long-fei2 , ZHOU Lei1,3
, ZHOU Yong-qiang1,3
2. School of Geographic Science, Hunan Normal University, Changsha 410081, China;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
湖泊承接流域大量有机碳输入, 是溶解性有机物(DOM)重要的存储及迁移转化要冲.DOM富含有机碳、氮、磷和硫等生源物质, 是天然有机质的重要赋存形态及活性成分.河流进入湖泊后水面骤然扩宽, 水流迅速减缓, DOM因而经历了一系列复杂的光降解及微生物降解过程, 因而湖泊是陆地DOM归趋的重要枢纽.鄱阳湖位于长江中下游南岸, 是我国最大的淡水湖, 同时也是长江流域最大的通江湖泊, 受长江干流水文影响大, 有“枯时一条线, 丰水连一片”的水文节律[1].鄱阳湖承接赣江、抚河、信江、饶河和修水这5条河来水, 经湖泊调蓄后由湖口注入长江.鄱阳湖在调洪蓄水、调节气候、水源供应和内陆水体碳循环等方面发挥了重要的作用[2], 其水质的优劣直接影响到鄱阳湖周边地区以及长江中下游地区居民的用水安全, 因此关注鄱阳湖水质的动态变化具有重要的意义.作为我国最大的吞吐型湖泊, 鄱阳湖承接陆源有机碳的输入, 经湖泊调蓄后, 大量DOM不断被矿化释放无机碳、氮和磷等营养物质, 影响湖泊富营养化进程及湖泊生态系统演化, 剩下那部分难于被降解的有机物随水流进一步向下游继续迁移.近年来, 由于鄱阳湖流域工业化、城镇化和农业化进程的加快, 导致湖泊水生态环境面临更大的压力[3], 因此研究鄱阳湖的DOM归趋与收支各项显得尤为重要.
由于DOM来源组成异常复杂, 传统化学分析方法难以有效揭示其来源组成, 作为DOM中能吸收紫外光和可见光的部分, 有色可溶性有机物(chromophoric dissolved organic matter, CDOM)的光谱特性能有效示踪DOM来源组成和归趋特征信息[4, 5].不同的径流量会影响水体的生态结构, 并且影响水体中CDOM归趋, 从而制约碳、氮和磷等生源要素的地球化学循环[6], 进而影响湖泊生态群落结构.鄱阳湖作为重要的水源地, 一旦湖水中有高浓度CDOM的存在, 能使得水体酸臭刺鼻, 锈垢水处理系统及输水管网, 其来源与组成直接制约水处理工艺与流程[7].CDOM的生物可利用性是指在一定时间内可以被微生物利用的部分, 这部分有机物被称为生物可利用的那部分溶解性有机物(bio-available DOM, BDOM)[8].BDOM能与水体中的重金属及微型污染物相互作用, 影响其环境行为及毒理特征与致毒潜力, 进而对供水区人畜用水安全产生重要影响[9, 10].微生物降解还可改变水体中荧光组分的物质浓度, 进而影响CDOM在水体中的迁移转化过程[11], 因此对CDOM的来源组成及生物可利用性进行研究很有必要.
CDOM的光学测量操作简单, 灵敏度高, 被广泛应用于反映水体环境状况及天然有机质来源组成及归趋研究[12, 13].三维荧光结合平行因子分析是目前应用较广的一门技术, 可以提供CDOM的组成和结构信息, 被应用于各种天然水体中[14, 15].近年来, 一些国内外学者对CDOM及其生物可利用性做了相关研究[11, 16, 17].张柳青等[17]结合三维荧光-平行因子分析法对洪泽湖和骆马湖CDOM的生物可利用性进行了研究, 认为不同季节两个湖泊的CDOM来源存在差异, 进而影响了CDOM的生物可利用性.魏珈等[18]的研究运用三维荧光-平行因子分析了不同流域背景的DOM的入海通量, 发现不同流域背景下, 河流DOM入海通量存在差异性.目前国内外对鄱阳湖这类水力滞留时间较短的吞吐型通江湖泊的CDOM通量、收支平衡和生物可利用性的研究较少, 尤其鄱阳湖这类过水型湖泊在主要入湖河流与出湖口之间的CDOM生物降解潜力和收支平衡方面鲜见报道.鉴于此, 本文通过在不同水文情景下开展样品采集(采样点涉及主要入湖河道、湖中和出湖口), 并结合CDOM的光学参数与室内28 d生物培养实验所揭示的生物可利用性特征, 进一步分析鄱阳湖在不同来水情景下的CDOM通量、收支平衡的格局和其生物降解潜力, 通过揭示通江湖泊CDOM归趋及碳收支平衡, 以期为鄱阳湖的供水安全管理提供科学参考.
1 材料与方法 1.1 样品采集与处理在鄱阳湖各入湖河口、湖口以及湖面布设样点(图 1), 分别于2016年10月(15个)、2020年7月(16个)和2020年10月(19个)采集水样.采样结束后将样品置于车载冰箱保存, 并于当日运回实验室进行样品处理, 将100 mL的样品通过0.7 μm的Whatman GF/F滤膜以测定DOC浓度, 继而将滤后水再通过0.22 μm孔径的Millipore滤膜过滤, 滤后水装入酸洗和高温灭菌过的白色PET瓶, 用于测定CDOM紫外吸收光谱和三维荧光光谱.
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(b)、(c)和(d)依次为对应(a)中各点的局部放大 图 1 鄱阳湖采样点分布及局部放大 Fig. 1 Location of sampling sites in Lake Poyang and partial zoom |
在室温黑暗好氧环境下生物培养28 d以表征BDOM[19].首先将100 mL水样过0.22 μm孔径的Millipore滤膜以去除颗粒态有机物的潜在影响, 置于高温灭菌过的棕色玻璃瓶中.棕瓶中加入2 mL采样点原水作为接种细菌, 继而加入2 mL营养盐使得瓶中NH4+-N及PO43--P分别增加至80 μmol·L-1及10 μmol·L-1, 进行室内生物培养实验以避免生物培养中微生物活动受到营养限制[20].将棕瓶置于室温环境并拧松瓶盖, 每日摇晃数次, 以保证有足够的氧气供应, 28 d后再通过0.22 μm的Millipore滤膜过滤来测定CDOM紫外吸收光谱和三维荧光光谱, 通过Whatman GF/F滤膜以测定DOC浓度.各指标前面加“Δ”表示生物培养前与培养后各组分荧光强度的差值, 例如Δa254、ΔDOC和ΔC1~ΔC3.差值占培养前组分最大荧光强度(Fmax)的百分比值, 即% ΔC1~% ΔC3用来表征各个荧光组分的生物可利用性.
1.3 水文数据的获取本文各入湖河流以及出湖口的逐日流量数据均来自全国雨水情信息大江大河实时水情表(http://xxfb.mwr.cn/sq_djdh.html).
1.4 参数的测定 1.4.1 重要的水质参数以及CDOM光谱参数的测定DOC的测定使用Shimadzu TOC-L总有机碳分析仪在高温(680℃)下采用NPOC扫吹模式测定.TN及TP参照文献[21]的方法测定.
CDOM光谱参数的测定使用Shimazdu UV- 2550 UV-Vis分光光度计测定, 使用5 cm的比色皿, 间隔1 nm, 测定波长在200~800 nm之间的吸光度, 以当日超纯水为空白对照, 通过计算获得CDOM的丰度, 本文用a254来表示[22, 23]. S275- 295表示波长在275~295 nm波段拟合得到的指数函数曲线光谱斜率, S275- 295值越小, 反映CDOM的陆源类腐殖酸信号越强[24].
1.4.2 三维荧光光谱的测定与平行因子分析使用F- 7000分子荧光光度计(Hitachi公司)测定CDOM三维荧光光谱, 设定激发光谱范围为200~450 nm, 间隔5 nm; 发射光谱范围250~600 nm, 间隔1 nm.通过扣除每日超纯水的三维荧光光谱进行水拉曼散射校正, 并用超纯水EEMs中350 nm下的荧光强度将所有EEMs定标为拉曼单位(Raman unit, R.U.).用MATLAB软件中的drEEM工具包剪切散射峰后通过线性内插法以消除瑞利散射的影响[25], 内滤波效应采用每个样品的激发发射波长处的吸光度予以校正[26].
采用MATLAB R2015b的drEEM工具箱对88个EEMs矩阵进行平行因子分析, 对应有45个激发波长, 251个发射波长.数据被分为6个随机子集, 取3个子集用于建模, 其余3个用于模型验证, 每个EEMs子集均从3个组分逐步到6个组分检验, 最终确定了3个组分能通过对半检验、随机初始化检验及残差分析(图 2).各荧光组分对应的最大荧光强度(Fmax)用以表征该组分的荧光强度或该荧光物质对应浓度[27, 28].
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图 2 平行因子分析法得到的3个荧光组分荧光光谱和对半检验结果 Fig. 2 Fluorescent spectra of the three PARAFAC components and split-half validation results |
经过平行因子分析得到3个荧光组分(图 2), 分别是C1(Ex/Em=255/444 nm)为陆源类腐殖酸[27, 29], 与陆源土壤淋溶输入密切相关; C2(Ex/Em=235(285)/372 nm)为红移类色氨酸或蓝移微生物作用类腐殖酸[14], C3(Ex/Em=270/300 nm)为类酪氨酸[14, 30], C2和C3与湖泊周边生产生活污水输入和藻草降解等密切相关.
1.6 CDOM通量与DOC通量的计算各入湖河流CDOM通量通过丰、枯水期CDOM丰度(a254)与对应水期的径流量相乘获得, DOC通量同样通过相应丰、枯水期各河流的DOC浓度与该河径流量的乘积获得.当鄱阳湖5条入湖河流输入总通量高于湖口站的出湖通量时, 鄱阳湖表现为汇; 当5条入湖河流的输入总通量低于输出通量时, 该湖表现为源[31, 32].
1.7 统计分析使用IBM SPSS Statistics 23统计数据的平均值、标准差、最小值和最大值, 并进行独立样本t-test检验, 采样点位和CDOM参数的空间分布图使用软件ArcGIS 10.4绘制, 图表绘制使用Origin 2018, 本文用小写字母a表示两组数据在0.05水平上差异显著, 用大写字母A表示两组数据在0.01水平上存在显著性差异.
2 结果与分析 2.1 水文情景的划分以及重要的水质参数和荧光组分如图 3(a)所示, 根据多年湖口站的月平均径流量变化情况, 本研究将7月划分为鄱阳湖的丰水期, 10月为枯水期.图 3(b)为采样期间鄱阳湖入湖河流赣江(外洲站)、信江(梅港站)、抚河(李家渡站)、饶河(虎山站)、修水(万家埠站)和出湖口(湖口站)的DOC通量变化情况, 其中负值表示出湖通量.在2020年7月我国长江流域发生连续强降雨天气, 长江中下游径流量变化较大, 因此在2020年7月的径流量误差值在各个入湖河流和出湖口变化较大.由于两次10月的水文数据相近, 因此本研究在后面分析时将2016年10月与2020年10月归在一起, 共同代表枯水期CDOM光谱参数的变化情况.如图 4所示, 整体上, 各入湖河流和出湖口的总氮(TN)、总磷(TP)和陆源类腐殖质(C1)均在丰水期高于枯水期, 在赣江表现得尤为明显, 而类蛋白质(C2和C3)整体表现为在枯水期较高.
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图 3 鄱阳湖多年月均径流量及采样期间各入湖河流和出湖口的DOC通量 Fig. 3 Multi-year monthly mean runoff of Poyang Lake at Hukou and DOC fluxes in the five inflow rivers and the only outlet at Hukou during the sampling periods |
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图 4 不同水期入湖河流及出湖口的营养盐和荧光组分变化情况 Fig. 4 Variations in nutrients and fluorescence intensities of PARAFAC-derived components in the inflow rivers and the only outlet at Hukou during different hydrological scenarios |
如图 5所示, CDOM通量和DOC通量在丰水期和枯水期的空间分布大致相同, 丰水期和枯水期输入通量的最大值均出现在赣江, 其次为信江.丰水期各入湖河流间CDOM和DOC通量差异性较大.如图 6所示, CDOM和DOC的输入和输出通量一致表现为丰水期显著大于枯水期(t-test, P＜0.05), CDOM通量在丰、枯水期分别表现为汇(输入＞输出)和源(输入＜输出), 其汇与源通量分别为1.1×1010 m3·(m·月)-1和9.3×1010 m3·(m·月)-1, DOC通量在不同水文情景下均表现为源, 丰水期的DOC源通量仅为1.4×103 t·月-1, 而枯水期其源通量可达14.0×103 t·月-1, 为丰水期输出的10倍之多.
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箭头的方向表示水流方向, 箭头的粗细表示通量大小 图 5 不同水文情景下各入湖河流以及出湖口的CDOM和DOC通量 Fig. 5 CDOM and DOC influxes and effluxes of the major inflowing rivers and the only outlet at Hukou of Lake Poyang under different hydrological scenarios |
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图 6 鄱阳湖调蓄对CDOM和DOC通量的影响 Fig. 6 Effects of Lake Poyang storage on the balance CDOM and DOC fluxes |
如图 7所示, 在生物培养前与培养后均存在a254和陆源类腐殖质(C1)在丰水期显著高于枯水期(t-test, P＜0.01), S275- 295、类酪氨酸(C3)在枯水期显著高于丰水期(t-test, P＜0.01).丰水期a254在生物培养后显著降低(t-test, P＜0.01), 被微生物利用了9.2%, 而枯水期a254被生物降解得更为显著(t-test, P＜0.01), 达到10.6%.经微生物作用后, 丰水期和枯水期DOC浓度降解显著(t-test, P＜0.01), 分别下降了32.5%和43.2%.不同水文情景下3个荧光组分的荧光强度在微生物利用后均显著降低, 丰水期类腐殖酸(C1)、类色氨酸(C2)和类酪氨酸(C3)的生物有效性分别为10.5%、8.6%和16.7%, 而枯水期C1、C2和C3分别被微生物利用了14.0%、17.6%和11.0%.
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图 7 不同水期鄱阳湖CDOM光谱参数和荧光组分强度在生物培养前后的变化情况 Fig. 7 Variations in CDOM spectral parameters and fluorescent intensities pre- and post-laboratory biodegradation under different hydrological scenarios |
如图 8, 经过生物培养后, 丰水期% ΔDOC的空间分布表现为湖区内部较高、出湖口处较低的现象, 而% ΔDOC在枯水期显著高于丰水期(t-test, P＜0.001), 并且在各入湖河流表现得更为显著.类腐殖酸的生物可利用性(% ΔC1)表现为枯水期显著高于丰水期(t-test, P＜0.05), 丰、枯情景下均表现为从南部湖区向北部湖区递减的趋势.% ΔC2同样表现为枯水期显著高于丰水期(t-test, P＜0.01), 如表 1, 枯水期% ΔC2在各入湖河流均为正值, 其负值出现在丰水期的湖口和修水.丰水期% ΔC2由上级湖泊向下级湖泊有递减的趋势, 枯水期% ΔC2在湖区中部赣江、修水一带较大.相比于丰水期, 枯水期% ΔC3存在较多负值, 并且信江和抚河的类酪氨酸(C3)累积较显著.
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图 8 鄱阳湖DOC及CDOM荧光组分的生物可利用性的时空分布特征 Fig. 8 Bioavailability of DOC and CDOM fluorescent components in Lake Poyang under different hydrological scenarios |
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表 1 鄱阳湖入湖河流和出湖口DOC及CDOM荧光组分的生物可利用性 Table 1 Bioavailability of DOC and CDOM fluorescent components in the inflowing rivers and the only outlet at Hukou of Lake Poyang |
3 讨论 3.1 不同径流下入湖河流的CDOM来源及湖泊的调蓄情况
鄱阳湖的5条输入河流的类腐殖质C1均表现为丰水期大于枯水期, 说明丰水期CDOM存在显著的类腐殖质特征, 来自上游的径流量携带了较多的土壤淋溶有机物[29].丰水期鄱阳湖CDOM通量主要来源于赣江, 意味着丰水期赣江经过上游南昌主城区后CDOM组成及结构发生显著变化[33].丰水期的总氮(TN)和总磷(TP)浓度均在赣江较大, 这会进一步刺激该河段藻类的生长, 使得水体溶氧下降, 进一步导致藻类死亡, 因此丰水期类蛋白质在赣江较高, 并且类色氨酸的荧光强度较大, 表明南昌市区可能存在因极端暴雨过程管网破损引起的生活及工业废水排放, 并且丰水期充沛来水量的稀释作用远不及生活污水输入的影响[2].陈晓玲等[34]的研究得到鄱阳湖的泥沙主要来自赣江, 这说明赣江作为鄱阳湖的最大支流对鄱阳湖的生态环境影响重大.枯水期3类荧光组分均在抚河的荧光强度较大, 意味着枯水期抚河的荧光类物质主要是由上游抚州市排放的陆源类物质和生活污水所决定的.
不同水文情景下CDOM和DOC的输入、输出通量变化与丰、枯水期的径流量变化大致相同, 表明径流量显著影响CDOM和DOC通量的季节变化.鄱阳湖的汇通量仅体现在丰水期的CDOM汇, 并且CDOM输入通量与输出通量差异并不显著, 这意味着部分来自上游入湖河流中的CDOM在湖泊中不断被矿化为碳、氮和磷等营养盐, 进而影响湖泊碳循环和富营养化水平, 在此过程中湖泊调蓄发挥的作用较大.枯水期由于长江干流水位较低, 鄱阳湖水在湖口位置宣泄流畅, 来自湖泊上游的溶解性物质可以被很好地转移到长江下游地区, 湖泊发挥的调蓄作用较小, 上游输入的CDOM未经微生物充分降解便输出湖泊.枯水期湖泊输出的CDOM通量和DOC通量显著高于同时期输入的CDOM通量和DOC通量, 表明鄱阳湖在枯水期是DOC和CDOM的源, 并且可能存在枯水期所排放的一部分CDOM通量和DOC通量来源于丰水期所输入的通量.
3.2 径流量对鄱阳湖CDOM光谱参数以及生物降解的影响在生物培养前后, CDOM浓度和陆源类腐殖质(C1)的浓度均在丰水期较高, 这表明丰水期CDOM主要来源于C1, 并且丰水期C1较难被微生物利用. Zhou等[35]的研究发现丰水时期, 由于地表径流量的增大, 会携带更多的土壤表层淋溶物质和凋落物入湖, 这进一步丰富了湖泊CDOM的组成结构, 在生物培养前与培养后, S275- 295在丰水期较低进一步验证了这一结论.CDOM中C1的荧光强度较大可能有以下两个原因, 一是丰水期本身具有更多的外源输入的类腐殖质基质; 其次是在生物培养时, 微生物会优先利用CDOM中的类蛋白组分, 且对类蛋白的利用性较高[36], 不同水文情景下类蛋白质的生物有效性均高于类腐殖质进一步验证了这一点.丰、枯水期C1在培养后的显著性降低表明CDOM在受到外界温度和营养状态的刺激时, 陆源类腐殖质的部分均会发生不完全降解[37].生物培养后, 微生物衍生的分泌物产生了新的腐殖类物质, 导致腐殖酸的信号增加[38, 39], 并且径流量的减小更有利于这一过程的发生, 这也是枯水期C1部分样点存在培养后高于培养前的原因.
在生物培养前, 枯水期类蛋白质的荧光组分强度较高, 表明枯水期CDOM的主要来源为周边地区所排放的生活污水以及藻类等浮游植物死亡后经微生物降解的产物.在生物培养后, 类蛋白质的生物有效性在不同水文情景下差异不显著, 表现为枯水期略高于丰水期, 表明类蛋白质在不同水文情景下均具有较高的生物可利用性.张柳青等[40]发现高邮湖、东平湖在枯水期时类蛋白质的生物活性较低, 这主要是不同湖泊所接受的CDOM来源差异引起, 鄱阳湖作为我国最大的淡水湖, 具有“丰水一片, 枯水一线”的水文特征, 在枯水期湖泊周边河流向湖泊排放的生活污水, 这一过程在缺少雨水或径流的稀释作用下将变得十分明显.DOC的损失主要是由DOC的矿化驱动引起的[37], 枯水期由于周边城市及乡镇居民生产生活排放废水聚集于河槽, 鲜少被上游河流来水冲刷稀释, 且该时段有机碳降解具有更低的营养限制[41], 加上水力滞留时间较长, 更容易被微生物所利用, 因此具有较高的生物可利用性.这一过程也可能增强微生物对类腐殖质物质的降解能力, 这与枯水期C1降解比例高于丰水期结果相印证.
3.3 鄱阳湖CDOM光谱参数生物可利用性的空间分布DOC的生物有效性在修水南入湖口附近的湖区达到较高值, 这说明该地区湖面变窄, 有机质较为聚集, 更有利于DOC的进一步降解[42]. % ΔC1在丰、枯水期均呈现出从南部湖区向北部出湖口位置递减的趋势, 作用于类腐殖质(C1)的微生物在南部湖区具有较高的生物活性, 这说明上级河流输入的陆源类腐殖质具有更高的营养基质, 在外界环境的刺激下更容易被微生物降解[37], 而CDOM在向湖口迁移的过程中, 由于受紫外辐射发生光降解作用, 因此微生物降解效果较为微弱, 并且丰水期水力滞留时间更短, 微生物对C1的降解现象更加微弱, 一些学者的研究同样发现在湖区的下游地区, CDOM降解效果减弱[40].枯水期类色氨酸组分% ΔC2在中部湖区较高, 表明中部湖区特别是修水南入湖口的微生物活性较高, 可以充分降解类蛋白质中的类色氨酸组分, 并且较高的类色氨酸浓度将导致更快的矿化速率.类蛋白质中类色氨酸组分和类酪氨酸组分的生物活性在不同水文情景下并不相同, 类酪氨酸的生物活性在丰水期更高, 在枯水期更低.丰水期湖口位置不仅受到上级河流带来的溶解有机质, 还会接受来自长江的倒灌作用, 此时湖口附近的CDOM组成结构将会更加复杂[43], CDOM的生物利用性也会有所变化, 与入湖河流相比, 丰水期类酪氨酸的生物有效性在湖口达到最大.
4 结论(1) 在生物培养后, 丰水期和枯水期类腐殖酸(C1)的生物有效性分别为10.5%和14.0%, 不同水文情景下类蛋白质的生物有效性差异不显著, 在丰水期和枯水期的生物可利用性分别是12.6%和14.3%, 枯水期DOC被微生物降解得更为显著, 其生物有效性可达43.2%.
(2) 鄱阳湖调蓄后, CDOM通量和DOC通量的输入、输出变化情况与径流量在丰、枯水期的变化较为一致, 鄱阳湖在丰水期DOC源通量为1.4×103 t·月-1, CDOM表现为弱汇, 汇通量为1.1×1010m3·(m·月)-1.鄱阳湖枯水期表现为DOC源和CDOM源, 源通量分别达14.0×103 t·月-1和9.3×1010 m3·(m·月)-1.
(3) 不同水文情景下类腐殖质(C1)的生物有效性在空间上均呈现由南部湖区向北部出湖口递减的趋势, 径流量对两种类蛋白质组分的生物利用性影响更大, 表现为丰水期鄱阳湖具有较高的类酪氨酸生物活性, 而枯水期作用于类色氨酸的微生物活性更高.
致谢: 感谢鄱阳湖站刘贺和中国科学院南京地理与湖泊研究所石玉、张柳青、李元鹏、邢晓晟和张成英等同志在野外及室内实验过程中给予的帮助.
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