2022, Vol. 43
2. 东莞理工学院生态环境工程技术研发中心, 东莞 523808;
3. 华南理工大学环境与能源学院, 广州 510006
, LI Cheng2 , LIU Jun-wen1 , ZHU Man-ni3 , GUI Xiao-liang1 , YU Fei1 , LIAO Song-di3 , JIANG Fan1 , LI Guang-hui1 , JIANG Bin1 , ZHENG Jun-yu1
2. Research Center for Eco-Environment Engineering, Dongguan University of Techonology, Dongguan 523808, China;
3. College of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China
挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)和正构烷烃(n-alkanes)是造成大气污染的重要化合物, 与大气细颗粒物(PM2.5)和臭氧(O3)的形成和演化密切相关[1~5].中国生态环境部报告显示, 移动源(包括机动车、非道路工程机械、船舶和农业机械等)是我国大型城市区域大气环境PM2.5的主要来源[6].随着中国城市化的持续推进, 基础设施建设得到了快速发展, 非道路工程机械尾气排放对大气环境的影响愈来愈受到关注.现阶段, 我国工程机械保有量达到了760多万辆, 且呈现逐年增长的态势, 其中挖掘机、装载机和叉车分别占工程机械的23.4%、17.8%和41.4%, 是支撑我国工业生产和建筑建设的主要机械类型[7].由于工程机械体积庞大、施工环境复杂且缺乏成熟的排放源测试系统, 国内外针对工程机械尾气排放的VOCs和正构烷烃的组分特征认知依然不足.
以往非道路工程机械的排放研究主要集中在气态污染物[如: 一氧化碳(CO)、氮氧化物(NOx)、碳氢化合物(HC)、二氧化碳(CO2)等]和颗粒物(PM).Lindgren等[8]的研究基于台架实验分析了非道路柴油机在怠速、受控瞬态运行工况下CO、NOx、PM和HC排放特征, 但台架实验具有较大的局限性不足以代表真实排放.因此, 随着便携式测试系统(portable emission measurement system, PEMS)在现场测试上的应用, 国外学者基于PEMS现场测试分析了非道路柴油机的发动机参数、工况变化、进气压变化等因素对多种工程机械排放的CO2、HC、NOx和其他污染物的特征影响[9, 10].Fu等[11]的研究也首次在我国采用PEMS测试了12台挖掘机和8台装载机在不同工况下HC、PM和NOx等的排放特性.而随着研究的深入, VOCs和正构烷烃组分测试分析也被逐渐开展.Wang等[12]的研究识别了工程机械的类型、排放标准、运行工况对其尾气中VOCs含量及变化特征的影响, 发现不同机械间的尾气VOCs排放因子差异较大, 排放标准对不同运行工况排放的VOCs也有着明显的影响.Li等[13]的研究认为机械间额定功率的差异也是影响VOCs排放的重要因素之一.此外, 有研究发现随着排放标准的提升, 工程机械尾气排放的正构烷烃总体上表现出降低的趋势, 且低负荷运行状态排放高于高负荷[14, 15].但不同学者研究结果也存在一定差异, 范国樑等[16]的研究认为柴油机在高负荷时正构烷烃排放高于低负荷.因此, 构建规范测试方法体系对于提升工程机械尾气组分特征的认识具有重要意义.
后处理装置可对尾气排放产生重要影响, Zhao等[17]的研究通过台架实验发现使用柴油机颗粒物过滤器(diesel particulate filter, DPF)后柴油机排放的VOCs比未使用任何处理装置时增加了4.3%, 原因可能是喷油助燃持续的再生方式增加了尾气中碳氢化合物的浓度[18].但是, 目前的研究认为DPF可以有效降低柴油车尾气正构烷烃的排放[19~22], DPF对正构烷烃的去除效果与车辆排气温度、运行工况等多个参数密切相关.例如, 车辆低速行驶状态下, DPF对正构烷烃的去除效率远低于高速行驶状态, 并且排气温度不同DPF对正构烷烃去除效果也有较大差异[20].目前, 我国对工程机械的排放提出了严格要求, DPF已成为最具市场需求的后处理技术之一[23~25], 但关于DPF对非道路工程机械尾气VOCs与正构烷烃的认识仍然非常有限.Wu等[26]的研究也指出, 因缺乏相关测试数据结果, 导致工程机械的排放清单存在很大的不确定性.因此, 针对特定的非道路工程机械开展VOCs和正构烷烃的组分测试, 识别其具体组分特征和影响因素显得非常重要.
基于此, 本文选用目前工程机械保有量最大的内燃叉车作为研究对象, 对其实际工作状态下尾气排放的VOCs和正构烷烃进行了分析, 探讨了DPF、发动机功率和机械差异等关键因素对VOCs和正构烷烃含量和组成特征的影响.本研究结果对工程机械尾气的精准排放表征、治理政策的科学制定以及区域空气质量的持续改善具有重要的意义.
1 材料与方法 1.1 叉车和DPF的选取中国非道路工程机械国一、国二、国三和国四阶段排放标准的实施时间分别为2008年底、2010年底、2016年初和2020年底.目前, 大部分在用非道路工程机械实施的排放标准为国二和国三, 总占比约为70%.其中, 叉车的占比最大, 保有量达290多万辆[7].本研究共选取6台典型国三排放标准叉车, 包括3台载重3500 kg的小型叉车和3台载重12000 kg的大型叉车(表 1).DPF为目前广泛使用的壁流式类型[27], 属主动再生型清洁过滤器, 过滤介质为含有多毛细微孔的陶瓷材质, 横截面圆形, 总体长度80 cm, 直径30 cm, 其中内圈陶瓷载体长度30 cm, 内径26 cm, 平均每平方英寸约有200个微孔(6台叉车使用同一款可拆卸的DPF).
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表 1 测试叉车基本信息 Table 1 Detailed information of tested forklifts |
1.2 测试系统搭建
叉车尾气排放测试采样系统由4个模块组成(图 1): 第一个模块为便携式烟气分析仪(Madur-Photon, 奥利地), 用于实时测量尾气中CO、CO2、NO、NO2和SO2浓度以及环境温度、尾气温度和大气压力; 第二个模块为便携式尾气流量监测计(kurz-2445, 美国), 用于实时监测尾气的流量动态变化; 第三个模块为多功能稀释通道细颗粒采样器(MFD25, 上海贝塞尔), 用于采集尾气排放细颗粒物; 第四模块为尾气稀释采样系统, 包括样气稀释系统(SEMTECH-MPS, Sensors, 美国)、SUMMA罐(Entech, 美国)、2, 4-二硝基苯并肼管(2, 4-Dinitrophenylhydrazine, DNPH)和装填Tenax-TA(60/80目)的热脱附管(CAMSCO, 美国).所有仪器均放置在与叉车同步移动的卡车车厢中.叉车尾气经阻燃管进入DPF处理装置后通入排气流量管, 流量管尾部分别接入烟气分析仪、多功能稀释通道细颗粒采样器以及样气稀释系统的采样探头.稀释后的尾气分支路1、2、3以SUMMA罐、热脱附管、DNPH管来采集样品.支路1和支路2中, 样气稀释系统分别连接一段不锈钢管和Teflon管, 稀释后的废气以0.2 L·min-1的流量通过颗粒物-水气过滤头进入到SUMMA罐和热脱附管中.支路3中, 在DNPH管前端连接KI管(Bonna-Agela, 中国)以除去O3的干扰, 并使用多功能采样器(ZC-QL, 恒达, 中国)以0.2 L·min-1流量进行采样.
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图 1 非道路工程机械尾气采集系统示意 Fig. 1 Non-road construction machinery exhaust collection system |
VOCs分析流程参考美国EPA TO-14/TO-15方法[28, 29].样品首先经低温冷阱预浓缩, 再通过气相色谱-质谱联用系统(Agilent 7890B/5977, 美国)对VOCs进行定性和定量分析.VOCs方法检测限为0.01~0.038 μg·m-3, 回收率为76.4%~110%, 详细实验步骤见文献[30].OVOCs分析参考美国EPA推荐的TO-11A法[31].该方法基于OVOCs和DNPH硅胶小柱与强酸作为催化剂的特定反应, 将含羰基化合物快速衍生化为有色的腙类化合物, 然后使用乙腈将这些化合物从小柱上进行洗脱, 通过高效液相色谱(Agilent 1260, 美国)进行定性定量检测.正构烷烃的定量采用热脱附-气相色谱/质谱联用仪(Agilent 7890B/5977, 美国), 在分析之前使用一组氘代标准品(氘代二氯苯和氘代正构烷烃)注入吸附管中, 以确定正构烷烃的回收率.样品在TD热脱附中进行热解析(280℃)后进入色谱柱(DP-5MS, 30 m×0.25 mm×0.25 mm), 60℃恒温5 min, 再以6℃·min-1速率加热到300℃恒温10 min, 最后使用MS进行选择性扫描.
1.4 质量保证和质量控制样品在采集、运输、储存和实验分析过程均严格遵守质量保证和质量控制措施, 包括尾气采样管路的污染防控、多功能采样器的校准、SUMMA罐使用前的清洁、热脱附管活化、DNPH管防光保护, 采集后样品的保存和实验室分析.尾气采样管路使用的是低吸附、高阻燃、气密性好的阻燃软管以满足测试需求.在采样前, 使用高精度流量计(MW-20SLPM-D, Alicat, 美国)对多功能采样器(ZC-QL, 恒达, 中国)进行校准, 以保证热脱附管与DNPH管采样时抽气流量的精准控制; SUMMA罐通过清洗仪使用高纯氮进行10次循环的反复清洗, 确保SUMMA罐的清洁; 热脱附管使用前经活化仪在350℃、氮气流量0.05 L·min-1状态下进行120 min老化, 确保管子无残留污染物.采样时, DNPH管前端连接KI管(Bonna-Agela)以除去O3的干扰, 并将DNPH管和热脱附管用锡箔包裹, 以避免阳光直射.为确保热脱附管和DNPH管的收集率, 分别将两根热脱附管、两根DNPH管进行串联连接以减少穿透损失, 将DNPH和热脱附管用铝箔紧密包装放入密实袋中, 并在低温(-18℃)下冷藏.本研究中的DNPH管穿透率为12.6%~15.5%.热脱附管穿透率为28.80%~40.11%, 正构烷烃的标准样品的回收率为80.59%~112.90%, 相对标准偏差(RSD)为4.30%~12.36% (n=12).
1.5 基于燃料的VOCs与正构烷烃排放因子的计算方法本研究利用碳平衡公式计算叉车的排放因子, 计算公式如下:
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(1) |
式中, EFi为污染物的排放因子(g·kg-1), ρi为污染物i的浓度(g·m-3), RFG为单位质量燃油气体排放量(m3·kg-1)
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(2) |
式中, CF为1 kg柴油中的碳质量(g·kg-1), ρ(CO)、ρ(CO2)和ρ(PM)分别为CO、CO2和PM的碳排气浓度(g·m-3).本研究根据实际运行条件下不同工况的时长, 将工况的采样时间权重进行分配, 具体为怠速工况10%, 行走工况45%以及作业工况45%.
2 结果与讨论 2.1 叉车尾气排放VOCs组成特征本研究共检测了119种VOCs组分(29种烷烃、11种烯烃、1种炔烃、18种芳烃、35种卤代烃和25种OVOCs)和29种正构烷烃组分(C7~C36).如图 2所示, 未使用柴油机颗粒物过滤器(without diesel particulate filter, WDPF)条件下, VOCs的主要成分为: OVOCs、烯烃、烷烃和芳香烃, 平均质量分数分别为: 31%、27%、20%和15%, 使用DPF后, OVOCs、烯烃、烷烃和芳香烃平均质量分数分别为: 28%、30%、20%和15%, DPF的使用可致OVOCs的组分质量分数略微降低, 烯烃略微升高, 而其他组分不受影响.以WDPF为例, 叉车尾气排放的VOCs成分平均质量分数排序(卤代烃 < 芳香烃 < 烷烃 < 烯烃 < OVOCs)与其他典型工程机械尾气排放的VOCs (烷烃 < 芳香烃 < 烯烃 < OVOCs)[12]和我国柴油车尾气排放的VOCs组成类似(烯烃 < 烷烃 < 芳香烃 < OVOCs)[32, 33], 但明显区别于欧美发达国家的柴油车排放的VOCs(烯烃 < OVOCs < 烷烃 < 芳香烃)[34, 35], 这主要可能是柴油发动机技术以及燃料差异所导致[36].此外, 叉车比柴油车排放的烯烃(ω)相对较高, 这与叉车在的高负荷低速运行模式和燃料在柴油机的燃烧状况有关, 柴油机在高负荷低速的条件下烯烃排放量要比其他运行模式高[37].
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图 2 叉车尾气VOCs化学成分组成分布 Fig. 2 Chemical composition distribution of forklift exhaust VOCs |
如图 2所示, 无论是否使用DPF, 大功率(额定功率>75 kW, 包括T4、T5、T6)叉车尾气OVOCs和芳香烃组分的质量分数均高于小功率叉车(额定功率 < 75 kW, 包括T1、T2、T3), 然而小功率叉车排放烯烃组分质量分数却高于大功率叉车, 但烷烃的质量分数几乎不受叉车功率大小的影响.通过对119种VOCs浓度归一化分析(图 3), 本研究进一步发现未使用和使用DPF叉车尾气排放的前41种VOCs分别占总VOCs的88.6%与90.3%.其中, 乙烯(14.6%)、丙烯(6.7%)、乙烷(5.9%)和甲苯(5.6%)质量分数最大(以WDPF为例), 这与船舶尾气VOCs成分组成类似[38], 但与柴油车以及部分工程机械有着很大的差异[32, 33], 反映了不同柴油发动机类型以及燃料的差异对VOCs化学成分的影响.
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图 3 归一化的前41种物种质量分数 Fig. 3 Normalization mass fraction of top 41 species |
如图 4所示, 叉车在未使用和使用DPF时VOCs的排放因子平均值分别为(1.95±0.58)g·kg-1和(2.09±0.79)g·kg-1.叉车使用DPF后VOCs排放总量略微增加了6.6%, 这与Zhao等[17]的研究结果类似.VOCs的微小增加可能是因DPF的使用增加了发动机排气背压, 引起发动机内燃油燃烧不充分导致的[39].此外, 未使用DPF时, 烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、卤代烃和OVOCs的排放因子分别为: (0.39±0.10)、(0.54±0.28)、(0.018±0.01)、(0.29±0.06)、(0.094±0.01)和(0.61±0.14)g·kg-1.使用DPF后, 烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、卤代烃和OVOCs的排放因子分别为: (0.41±0.15)、(0.64±0.039)、(0.02±0.01)、(0.32±0.01)、(0.11±0.04)和(0.58±0.16)g·kg-1.显然, DPF的使用导致了烷烃、烯烃、芳香烃和卤代烃的排放量略微增加, 但可以降低OVOCs的排放.其中, 甲醛、乙醛、丙酮和乙酸乙酯平均排放因子分别从67.80、45.80、52.60和72.00 mg·kg-1降低到64.20、36.80、39.00和60.40 mg·kg-1, 分别降低了5.2%、19.3%、25.8%和16.1%, 与Zhao等[17]的研究结果一致.
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图 4 综合工况下VOCs的排放因子 Fig. 4 Emission factors of VOCs on combined working condition |
工程机械的发动机额定功率的大小是影响污染排放的一个重要影响因素.如图 5所示, 以未使用DPF为例, 小功率叉车VOCs的排放因子为(2.47±0.33)g·kg-1, 而大功率叉车的排放因子为(1.48±0.24)g·kg-1.其中, 小功率叉车的烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、卤代烃和OVOCs的平均排放因子分别为: (0.46±0.042)、(0.77±0.18)、(0.024±0.003)、(0.33±0.036)、(0.092±0.016)和(0.72±0.064)g·kg-1, 而大功率叉车的烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、卤代烃和OVOCs的平均排放因子分别为: (0.31±0.075)、(0.30±0.098)、(0.012±0.004)、(0.25±0.047)、(0.096±0.004)和(0.49±0.048) g·kg-1.与大功率发动机相比, 小功率发动机的烷烃、烯烃、芳香烃、卤代烃和OVOCs分别增加了32.3%、60.3%、50%、25.1%和32.2%, 卤代烃类物质几乎不受发动机功率大小的影响, 这与Li等[13]的研究发现的工程机械功率大小对VOCs排放影响一致.烯烃、烷烃和OVOCs的产生主要是由于燃料的不完全燃料导致的, 这与发动机的运行工况状态密切相关, 当发动机的功率增大时, 发动机的技术要求也更加先进, 特别是当功率>75 kW时发动机会普遍使用高压共轨技术和电子精准喷油控制系统[40], 提高燃料燃烧效率从而降低污染物的排放, 以达到国家排放标准.
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图 5 不同功率叉车尾气的VOCs排放因子 Fig. 5 Emission factors of VOCs from forklift exhaust of different powers |
将本研究叉车VOCs的排放因子与其他文献进行了比较.如表 2所示, 本研究国三叉车VOCs排放因子总体上与其他研究处于同一水平, 但与已有研究结果存在2~4倍间的差异, 反映了非道路机械尾气VOCs的排放因子与机械种类、发动机类型、生产年份、额定功率、使用时长和维护水平等因素密切相关.例如国三叉车的VOCs排放因子远高于国三压路机和打桩机(额定功率范围为136~296 kW)的VOCs排放因子[12](较高的额定功率使燃料有更高的燃烧效率, 更低VOCs排放), 但都远低于文献[42]中国三排放的推荐值.此外从表 2中可知, 不同机械间的VOCs排放差异较为明显, 但国一和国二机械排放因子与文献[42]的推荐值相似.从中可以进一步观察到随着国家标准的日益严格, 工程机械尾气VOCs的排放呈现逐渐降低的趋势, 说明了标准加严对控制工程机械尾气VOCs的重要.
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表 2 本研究中的叉车基于燃料的排放因子与其他文献的对比 Table 2 Comparison of fuel-based emission factors of the forklifts with other literature |
2.3 正构烷烃的排放因子及其影响因素
正构烷烃是工程机械尾气有机物污染物排放的重要组成成分, 本研究主要针对气态C7~C36碳数的正构烷烃进行分析.在未使用DPF下, 叉车正构烷烃的平均排放浓度为1761.3 μg·m-3, 比柴油车尾气中正构烷烃浓度(351.06 μg·m-3)高5倍[43].C7~C11、C12~C22、C23~C32和C33~C36的平均排放浓度分别为354.2、1038.7、463.3和9.9 μg·m-3, 随碳数的增加, 正构烷烃挥发性降低, 高碳链的正构烷烃的相对浓度排放呈现降低趋势[44].将正构烷烃的浓度归一化处理, 如图 6所示, 无论是否使用DPF, 正构烷烃的质量分数分布趋势都极为相似.以未使用DPF为例, 正构烷烃组分的碳数分布主要以C7~C17和C24~C31为主导, 分别占总正构烷烃的74.3%和21.9%.其中, C15为主碳峰, 占总正构烷烃的27.8%, 这表明相对低碳数的正构烷烃是排放的主体. 与本研究类似, 范国樑等[16]的研究发现非道路用柴油机排放的气态正构烷烃的主碳峰为C15~C16.但柴油机排放的颗粒态正构烷烃却主要以C21~C22为主碳峰[44], 这可能是正构烷烃气粒相分配的差异导致的.Huang等[45]的研究结果显示, 使用重油为燃料的船舶排放约60%中等挥发性有机物(IVOCs, 有效饱和浓度相当于C12~C22)[22]是以颗粒相的形式存在.但有研究却发现工程机械排放的颗粒态IVOCs只占总IVOCs的5%, 而颗粒态的中低挥发性有机物(SVOCs, 有效饱和浓度相当于C22~C36)[22]则占了61.8%~71.2%[46], 以上表明机械和燃料的差异可以影响气态和颗粒态正构烷烃的占比以及主峰碳的分布.此外, 图 6表明使用DPF后较低挥发性的C17~C20和C25~C32质量分数相对于未使用DPF时存在降低趋势, DPF的使用对不同碳数的正构烷烃存在不同的影响.
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图 6 归一化的正构烷烃质量分数分布 Fig. 6 Normalization mass fraction distribution of n-alkanes |
如图 7所示, 在未使用DPF情况下, 正构烷烃平均排放因子为(115±34) mg·kg-1, 其中C7~C11、C12~C22、C23~C32和C33~C36的排放因子分别为(20.4±2.3)、(62.6±15.2)、(30.74±24)和0.64 mg·kg-1.使用DPF后, 正构烷烃的综合平均排放因子为(53.7±19) mg·kg-1, 其中C7~C11、C12~C22、C23~C32和C33~C36的排放因子分别为(12.7±0.2)、(27.9±3.6)、(12.8±18)和0.26 mg·kg-1, C7~C11、C12~C22、C23~C32和C33~C36排放因子分别下降了37.7%、55.4%、58.3%和59.3%, 说明DPF对正构烷烃的去除效果随碳数的增加而加强, 进一步验证了前人研究的结果[47, 48].
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图 7 正构烷烃的排放因子 Fig. 7 Emission factors of n-alkanes |
将占比最大的C12~C22排放因子与其他研究进行了比对, 如图 8所示, 在未使用DPF情况下, C12~C22的平均排放因子与工程机械、柴油车的排放因子处于同一水平范围, 远洋船舶略高, 汽油车的排放最低.这表明了非道路移动源的正构烷烃普遍较高, 而正构烷烃是总碳氢(THC)的重要组成成分, 非道路移动源THC的控制政策滞后是造成这一现象的重要原因.此外, 燃料是正构烷烃排放的重要影响因素, 与汽油相比柴油中含有更高比例的正构烷烃成分从而致使柴油排放更高的正构烷烃, 而远洋船舶通常使用的重油比普通柴油具有更高的碳数和更低的燃烧效率, 从而导致船舶废气具有更高的正构烷烃的排放水平[45].本研究结果表明DPF技术可以有效降低正构烷烃的排放, 但是目前非道路工程机械只有少部分安装了DPF等后处理装置, 绝大部分机械还处于无控制排放状态, 需引起监管部门的注意.
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图 8 正构烷烃的排放因子与其他文献的对比 Fig. 8 Comparison with other literature of n-alkane emission factors |
(1) 总体而言, DPF的使用略微增加了叉车尾气VOCs的排放, 但与VOCs种类相关.VOCs组分质量分数最大的为OVOCs, 其次是烯烃、烷烃、芳香烃和卤代烃.排放量最大的前10种物种分别为: 乙烯、丙烯、乙烷、丙烯醛、甲醛、乙醛、丙酮、丙醛、苯和甲苯.
(2) 未使用DPF情况下, 小功率和大功率叉车VOCs的排放因子分别为(2.47±0.33) g·kg-1和(1.48±0.24) g·kg-1, VOCs排放因子随机械额定功率增加而减小, 尤其对烯烃、烷烃和OVOCs影响较为明显, 但卤代烃类物质几乎不受影响.
(3) 正构烷烃以C15为主峰碳, 相对低碳数的正构烷烃是排放的主体, 排放随正构烷烃碳数的增加呈下降趋势.DPF的使用可以显著降低正构烷烃的排放, 其中C7~C11、C12~C22、C23~C33和C33~C36的排放因子分别下降了37.7%、55.4%、58.3%和59.3%.
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