2022, Vol. 43
2. 中国气象局交通气象重点开放实验室, 南京 210009
2. Key Laboratory of Transportation Meteorology, China Meteorological Administration, Nanjing 210009, China
近年来随着中国经济的高速发展, 大量的细颗粒物(PM2.5)被排放至环境大气中, 不仅使环境空气质量恶化, 还对人体健康产生严重危害[1~3]. PM2.5能有效吸收和散射太阳辐射, 使得大气能见度下降, 对全球气候变化产生重要影响[4~6].在经历了多次严重雾-霾事件后, 中国政府为治理PM2.5污染, 从2013年开始实施了有效的减排措施, 使得近年来中国地区PM2.5浓度大幅下降, 但仍有PM2.5高浓度污染事件发生[7~10].由于人为排放减少而导致的空气质量改善可能受到气象条件的影响而有所变化[11], 因此分析气象条件对PM2.5浓度变化的影响有着重要的意义.
统计分析是评估气象条件对空气质量影响的常用方法, 在我国的空气污染研究领域有着广泛的应用.目前, 大量的统计分析研究都表明气象条件对我国空气质量有着不容忽视的作用.张人禾等[12]的研究针对2013年1月中国东部地区的低能见度事件进行了统计分析, 指出在雾-霾及重污染天气的逐日演变中超过2/3的变化是由气象因子所造成的.Zhai等[9]的研究采用逐步多元线性回归模型研究了京津冀地区气象要素对PM2.5的贡献, 结果表明2013~2018年期间气象要素使得京津冀地区ρ(PM2.5)以每年1.3 μg ·m-3的趋势递减.李颖若等[13]的研究也采用多元线性回归方法定量评估了气象条件和空气污染控制措施对APEC期间北京空气质量的影响, 结果发现气象因素使得APEC控制期PM2.5浓度下降了30.6%, 而控制措施则使得PM2.5浓度下降了28.8%. Liang等[14]的研究采用广义线性回归模型方法也得到了相近的结果.武文琪等[15]的研究采用统计分析并结合大数据挖掘技术量化分析区域气象条件和减排对空气质量的贡献, 结果发现2001~2018年间减排与气候变化均对空气质量改善有着促进作用.对于长三角和珠三角城市群, 气象条件在非正常气候时的贡献达到了50%左右, 与减排贡献几乎相当.
随着我国高分辨率的排放源数据的不断累积、更新以及大气化学模式的不断发展, 数值模式在我国的区域大气环境预测和模拟评估中也越来越起到积极作用.与以往的统计分析的结果类似, 当前的数值模拟研究也都表明气象条件对我国空气质量有着重要作用. Gao等[16]使用WRF-Chem(weather research and forecasting model with chemistry)模式对北京地区污染物进行了模拟研究, 结果表明2002~2016年间气象条件的变化导致北京地区ρ(PM2.5)以每年2.1 μg ·m-3的趋势递增.蔡子颖等[17]的研究采用WRF-Chem模式定量评估了2016年10月~2017年9月区域输送对天津一次PM2.5的影响, 结果表明天津的局地贡献为62.9%, 而区域输送贡献为37.1%. Kang等[18]采用WRF-CMAQ(community multiscale air quality modeling system)模式对一次冷锋输送过程中污染物浓度的演变进行了模拟研究, 指出冬季期间冷锋能够将京津冀地区的PM2.5输送到长三角地区, 造成长三角地区PM2.5污染加剧.其中, 长三角地区局地的贡献为35%, 而京津冀地区对长三角地区输送的贡献则为29%. Huang等[19]的研究也采用WRF-CMAQ模式发现2014年南京青奥会期间, 气象条件使PM2.5浓度上升18.8%, 而控制措施则使其下降8.1%.尹晓梅等[20]将WRF-Chem模式与大数据挖掘技术相结合定量研究了气象条件和人为减排对大气环境的贡献, 指出2017年霾日和重污染日的减少, 65%归因于减排, 余下的35%归因于气象条件的改善.
长三角地区是中国经济最发达和城市化最快的地区之一, 人口密集、工业发达, 大气污染问题一直广受关注[10, 21, 22].作为长三角地区的重要省份, 江苏一直是空气质量研究的热点区域之一, 但目前针对于江苏地区的气象条件影响PM2.5的研究多集中于单个城市或只对于某个阶段特定个例进行分析, 缺乏长期大范围的定量研究.本研究拟采用区域在线双向耦合模式WRF-Chem模式为主要研究工具, 基于固定排放源的方式对江苏地区2001~2019年的大气污染物分布状况进行模拟, 获取长时间的气象要素和PM2.5浓度数据.同时, 结合统计分析方法研究在年尺度上气象条件对PM2.5浓度分布的影响, 并考察气象要素与江苏省PM2.5浓度之间的关联性, 以期为江苏地区大气环境治理政策的制定提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 模式及试验设计本研究采用由美国大气研究中心(NCAR)、美国海洋和大气管理局(NOAA)和美国太平洋西北国家实验室(PNNL)等机构共同研发的WRF-Chem3.9.1模式为主要研究工具.模拟区域范围如图 1所示: 模拟的外层区域(D01)覆盖整个中国中东部区域, 包含79×79个网格, 水平分辨率为27 km; 内层区域(D02)则覆盖整个江苏省, 包含70×70个网格, 水平分辨率为9 km.整个WRF-Chem模式模拟的周期为2001年1月1日至2019年12月31日, 共228个月.整个试验按月份分为228组模拟, 每组模拟都提前7 d进行积分计算并将前7 d的结果作为spin-up, 以此来保证将初始条件的影响降到最小[23].
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灰色区域突出江苏省位置 图 1 本研究中WRF-Chem模式模拟试验的外层区域(D01)和内层区域(D02) Fig. 1 Outer region (D01) and inner region (D02) of WRF-Chem model simulations in this study |
模拟计算中采用美国环境预报中心NCEP和美国大气研究中心NCAR提供的全球再分析资料FNL(final operational global analysis)作为外部气象场数据去驱动WRF-Chem模式.FNL资料的水平分辨率为1°×1°, 时间分辨率为6 h.采用全球化学模式CAM-Chem(community atmosphere model with chemistry)[24]的计算结果作为WRF-Chem模式的两个模拟区域的化学初始场, 并为外部模拟区域D01提供化学边界条件.同时, D01的计算结果为内部模拟区域D02提供气象和化学边界条件. WRF-Chem模式采用的排放源主要包括人为源、生物质源等. 本研究中, 中国地区的人为排放源采用清华大学的MEIC(multi-resolution emission inventory for China)排放清单数据(http://www.meicmodel.org), 基准年为2016年, 水平分辨率为0.25°×0.25°.而除中国以外的亚洲地区的人为排放源则采用清华大学的MIX排放源清单数据[25], 基准年为2010年, 水平分辨率为0.25°×0.25°.人为源清单包含了5种源类型: 工业、电厂、居民、交通和农业.本研究中根据模式分辨率和投影设置(兰伯特投影), 利用临近插值法将人为排放清单插值成供模式计算使用的排放源文件.生物质排放源由MEGAN(model of emissions of gas and aerosols from nature)[26]计算生成与模式区域相匹配的生物质源文件参与模拟计算.模式的气象化学机制采用CBM-Z方案[27], 气溶胶方案采用与之相匹配的MOSAIC8-bin机制[28].其他参数化方案配置如表 1所示.
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表 1 本研究模拟试验所采用的参数化方案 Table 1 Parameterization schemes adopted in the simulation experiments of this study |
气象条件和排放源是影响某地区上空大气污染物浓度的两个主导因子.为了定量评估不同年份的气象条件对江苏省PM2.5浓度的影响, 在模拟试验中维持每年的排放源清单一致, 即固定排放源.最终, 将各年的污染物的分布状况与多年平均结果进行对比, 进而评估各年的气象条件影响江苏省PM2.5浓度的相对重要性.
1.2 经验正交函数分解经验正交函数(EOF)分解在数理统计学的多变量分析中又被称为主分量分析, 该方法能够把随时间变化的变量场分解为不随时间变化的空间函数部分以及只依赖时间变化的时间函数部分.将EOF分解在气候变量场上进行, 由m个空间点n次观测构成的变量Xm×n可以被看作是p个空间特征向量和对应的时间权重系数的线性组合:
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式中, T为时间系数矩阵, V为空间函数矩阵.通过以上的分解过程将变量场的主要信息集中由几个典型特征向量表现出来[36], 该方法在地球科学、环境科学以及其他学科领域得到了广泛地应用.
2 结果与讨论 2.1 模拟评估为了评估WRF-Chem模式对江苏省的ρ(PM2.5)的模拟性能, 本研究采用中华人民共和国生态环境部发布的大气污染物的地面站点观测数据(其中江苏省内共有68个站点), 对2016年ρ(PM2.5)的模拟结果进行了对比评估, 具体结果如图 2所示.可以看出模式总体上能够较好地再现江苏省ρ(PM2.5)的空间分布特征和月变化趋势.但模拟值和观测值之间也存在一些差异, 主要表现为沿江和苏南部分地区的模拟值要比观测结果偏高.
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圆点表示站点观测的ρ(PM2.5), 色块表示模拟的ρ(PM2.5), μg ·m-3 图 2 2016年各月的站点观测的ρ(PM2.5)与WRF-Chem模式模拟的ρ(PM2.5)的对比 Fig. 2 Comparisons between observed ρ(PM2.5)and WRF-Chem simulated ρ(PM2.5)in each month of 2016 |
为了更好地评估出PM2.5浓度的模拟值与观测结果的差异, 本研究进一步给出了江苏省13个市ρ(PM2.5)的模拟值与观测值的相关系数(R)、一致性指数(IOA)、平均标准偏差(MFB)和平均百分数误差(MFE).其中, IOA、MFB以及MFE这3个统计特征值的计算公式如下:
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式中, N=366×24为2016年时间样本数, Mi和Oi分别为第i时次的模拟值和观测值, M和O分别为模拟结果和观测结果的平均值.表 2列出了2016年江苏省13个市的ρ(PM2.5)模拟值和观测值的对比统计特征值.可以看出, 各个市的PM2.5浓度的模拟值与观测值有较高的相关性(R≥0.89), 所有的相关系数都通过了95%信度水平t检验, 这表明WRF-Chem模式能够较好地再现出江苏省PM2.5浓度的时间演变特征.江苏省各市的IOA值总体都在0.74以上, 这再次表明模拟值和观测值整体上有较好的一致性. MFB和MFE可用于判断模拟值与观测值之间的偏差程度, 本研究采用美国环保署(EPA, 2007)[37]所推荐的两个阈值标准, 这两个阈值标准也被Hu等[38]用来评估WRF-CMAQ模式对中国地区PM2.5浓度的模拟性能.可以看出, 江苏省各个市的MFB值都在[-0.6, 0.6]的阈值范围之内, 且MFE值也都≤0.75, 表明WRF-Chem模式模拟的江苏省PM2.5浓度总体上与观测值是可比的.总之, WRF-Chem模式能够较好地再现江苏省各个市的PM2.5浓度的时空分布特征.
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表 2 2016年江苏省13个市PM2.5浓度的模拟值和观测值的对比的统计特征值 Table 2 Statistical characteristic values on the comparisons between simulated and observed PM2.5 concentrations in 13 cities of Jiangsu Province during 2016 |
2.2 气象条件对ρ(PM2.5)的影响 2.2.1 年际变化
在排放源固定而气象条件变化情况下, 利用WRF-Chem模式对江苏省ρ(PM2.5)进行模拟, 图 3给出了各年平均的ρ(PM2.5)距平的空间分布情况.总体而言, 年均ρ(PM2.5)距平有正有负, 呈现出波动变化. 图 4进一步给出了排放源固定而气象条件变化情况下, 江苏省年均ρ(PM2.5)的逐年演变情况.可以看出, 2001~2019年期间江苏省ρ(PM2.5)的多年平均值为58.97 μg ·m-3, 其标准偏差为3.32 μg ·m-3.相邻年份之间的浓度差异最大为10.37 μg ·m-3(相对于多年平均值占比17.6%), 出现在2001~2002年. 2001年和2012年气象条件引起的ρ(PM2.5)的负距平值都超过了1倍标准偏差, 表明2001年和2012年为负异常年.其中, 2001年的ρ(PM2.5)距平值为-8.41 μg ·m-3(占比-14.3%, 指该变化值相对于多年平均值, 下同), 2012年的ρ(PM2.5)距平值为-5.87 μg ·m-3(占比-10.0%).而2008年和2013年为正异常年. 2008年的ρ(PM2.5)距平值为6.20 μg ·m-3(占比10.5%), 2013年的ρ(PM2.5)距平值为3.51 μg ·m-3(占比6.0%).以上的结果表明, 相对于多年平均值, 2001~2019年期间气象条件最多可以对江苏省年均ρ(PM2.5)造成-14.3%的负异常以及10.5%的正异常.最强正、负异常年之间的年均ρ(PM2.5)的差异接近25%, 这表明气象条件可以造成江苏省ρ(PM2.5)发生明显的年际波动.
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图 3 排放源固定而气象条件变化情况下, 2001~2019年江苏省年均ρ(PM2.5)距平的分布 Fig. 3 Distributions of averaged annual ρ(PM2.5)anomalies in Jiangsu Province from 2001 to 2019 under the fixed emissions and changing meteorological conditions |
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实线代表江苏省ρ(PM2.5)的多年平均值的位置, 虚线和实线之间的间隔代表 1倍标准偏差 图 4 排放源固定而气象条件变化情况下, 江苏省年均ρ(PM2.5)的逐年演变 Fig. 4 Evolution of annual ρ(PM2.5)in Jiangsu Province under the fixed emissions and changing meteorological conditions |
表 3列出了气象条件引起的江苏省13个地级市年均ρ(PM2.5)的最强正、负异常值出现的年份及其对应异常值与多年平均值的比值.与全省平均结果类似, 13个地级市的ρ(PM2.5)最强正异常都出现在2008年, 最强负异常则都出现在2001年.这表明, 2008年和2001年的气象条件对江苏省ρ(PM2.5)的空间分布的影响具有区域一致性.此外, 这2个年份的气象条件对13个地级市的ρ(PM2.5)都造成了明显的年际波动: 各市的最强正、负异常年之间的年均ρ(PM2.5)的差异都超过了20%.为此, 下面将针对这2个典型异常年份的气象条件进行详细地对比分析.
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表 3 江苏省以及13个地级市的年均ρ(PM2.5)的最强正、负异常年份及其对应异常值占比 Table 3 Years in which the most significantly positive and negative anomalies of averaged annual ρ(PM2.5) occurred and the corresponding anomaly ratios for Jiangsu Province and its 13 cities |
2.2.2 最强正、负异常年的气象条件
图 5(a)、5(d)和5(g)分别给出了2001~2019年1000、925和850 hPa高度上水平风和水平散度的多年平均值的分布情况.其中, 水平散度表征空间各点在水平方向上发散的强弱程度, 其计算式如下:
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箭头表示水平风, m ·s-1; 色块表示水平散度, 10-5 ·s-1; 白色区域表示无数据 图 5 2001~2019年水平风和水平散度的多年平均值及其在2001年和2008年的距平值的分布 Fig. 5 Distributions of multi-year averaged values of horizontal winds and horizontal divergences from 2001 to 2019 and their anomalies in 2001 and 2008 |
式中, u为纬向风速大小, v为经向风速大小, x轴表示纬圈切线方向, y轴表示经圈切线方向.空气在运动中集中的区域为辐合, 散度值为负; 而空气在运动中发散的区域为辐散, 散度值为正.从图 5可以看出, 1 000 hPa和925 hPa高度上江苏省整体受到高压底部的偏东风控制, 850 hPa高度上江苏省则受到高压前部的偏西气流的作用.在这3个高度上, 江苏省的水平散度都为正值, 即低层大气总体呈现出辐散特性.图 5(b)、5(e)和5(h)给出了2001年水平风和水平散度的距平值在3个高度上的分布情况, 2008年的异常值则在图 5(c)、5(f)和5(i)中显示. 2001年江苏省在3个高度上主要受异常的东北风影响, 该异常风有利于海洋上的清洁空气输送至江苏省.而2008年江苏省主要表现为受到弱的偏西风异常影响, 这在一定程度上不利于东边海洋上的清洁空气往江苏省输送.与此同时, 在大气低层(1 000~925 hPa), 2001年江苏省的水平散度有所增加, 而2008年的水平散度则整体上略有减小.综上, 从年均结果可以看出, 2001年江苏省低层大气的水平扩散条件较多年平均态要好, 异常东北风和偏大的水平散度都有利于ρ(PM2.5)的降低; 而2008年水平扩散条件则略有转差, 异常偏西风和偏小的水平散度都有利于ρ(PM2.5)的增加.
江苏地处东亚地区, 其上水平风场受到东亚季风系统的影响而有着明显的季节变化性.为此, 本研究进一步考察了2001~2019年江苏省的水平风和水平散度在各个季节的分布情况, 图 6和图 7分别给出了冬季和夏季期间的结果.从图 6可以看出, 冬季期间江苏省在1 000 hPa和925 hPa主要受到偏北风或东北风影响, 而在850 hPa高度上由西北风控制.同时, 在这3个高度上江苏省的水平散度都为正值. 2001年冬季期间江苏省在这3个高度上的水平散度有所减小, 但异常的偏东气流有利于海洋上的清洁空气向江苏汇聚, 进而对冬季期间江苏省地表PM2.5浓度产生稀释作用. 2008年冬季期间江苏省在这3个高度上主要受到异常偏北气流的作用, 且1 000 hPa高度上江苏省的水平散度有所减小, 这些条件有利于冬季期间北方的污染物向江苏传输并在大气低层累积, 进而有利于江苏省地表PM2.5浓度升高.夏季期间, 由于受到东亚夏季风的影响, 江苏省主要受到偏南气流的控制(图 7), 且1 000 hPa和850 hPa高度上江苏省绝大部分地区的水平散度为负值, 而925 hPa高度上大气则呈现出弱的水平辐散特性. 2001年夏季期间受到异常反气旋的影响, 江苏省低层大气中的水平散度整体上有所增加; 而2008年夏季期间的情况则相反.春、秋季为东亚季风季节转换的过渡期, 这2个季节期间江苏省低层大气中水平散度在2001年和2008年的异常变化情况与年均结果(图 5)类似, 即2001年的水平散度有所增加而2008年的水平散度有所减小.
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箭头表示水平风, m ·s-1; 色块表示水平散度, 10-5 ·s-1; 白色区域表示无数据 图 6 2001~2019年冬季期间水平风和水平散度的多年平均值及其在2001年和2008年的距平值的分布 Fig. 6 Distributions of multi-year averaged values of horizontal winds and horizontal divergences during the winter from 2001 to 2019 and their anomalies in 2001 and 2008 |
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箭头表示水平风, m ·s-1; 色块表示水平散度, 10-5 ·s-1; 白色区域表示无数据 图 7 2001~2019年夏季期间水平风和水平散度的多年平均值及其在2001年和2008年的距平值的分布 Fig. 7 Distributions of multi-year averaged values of horizontal winds and horizontal divergences during the summer from 2001 to 2019 and their anomalies in 2001 and 2008 |
综上所述, 无论是水平风场和水平散度的年均结果还是它们的季节平均结果都表明, 2001年江苏省低层大气的水平扩散条件较好, 而2008年的水平扩散条件则较差.
图 8(a)、8(d)、8(g)、8(j)和8(m)给出了2001~2019年江苏省平均的相对湿度(RH)、边界层高度(PBLH)、地表温度(T)、地表水平风速(WS)和年降水量(PRE)的分布情况.而图 8(b)、8(e)、8(h)、8(k)和8(n)给出了2001年这5个量的距平值的分布, 2008年的距平值则在图 8(c)、8(f)、8(i)、8(l)和8(o)中显示.可以看出, 2001年江苏省的RH总体上要偏大, 而2008年除淮北以外的大部分地区的RH要偏小. 2001年低层大气中的水平东风分量增强, 可增强海洋的水汽向江苏的输送; 而2008年低层大气中出现了异常的西风分量, 一定程度上减弱了海洋的水汽流入[图 5(b)和图 5(c)].这在一定程度上解释了2001年和2008年江苏省RH的变化.与此同时, 2001年江苏省的WS普遍有所增加, 而2008年的WS则有所减小, 这与图 5(b)和图 5(c)中1 000 hPa风场的变化一致.RH和WS的变化进一步证明了2001年江苏省的水平扩散条件较好, 而2008年的水平扩散条件则有所转差.另一方面, 2001年江苏省的PBLH显著增加, 而2008年的PBLH则显著减小, 表明2001年大气的湍流垂直扩散作用显著加强, 而2008年的湍流垂直扩散作用显著减弱.
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RH表示相对湿度, %; PBLH表示边界层高度, m; T表示地表温度, ℃; WS表示地表风速, m ·s-1; PRE表示年降水量, mm 图 8 2001~2019年江苏省气象要素的多年平均值及其在2001年和2008年的距平值的分布 Fig. 8 Distributions of multi-year averaged values of meteorological factors in Jiangsu Province from 2001 to 2019 and their anomalies in 2001 and 2008 |
2001年江苏省的年降水量显著偏小, 而2008年的年降水量显著偏大.一般情况下, 更多的降水对应更显著的湿清除作用.但是, 江苏省PM2.5浓度的最强负异常却出现在2001年, 而最强正异常出现在2008年.为此, 本研究进一步考察了各个季节中降水量的变化情况, 如图 9所示.可以看出, 2001年冬季期间的降水显著加强, 而其他3个季节的降水是普遍减弱的.冬季是我国雾-霾的高发期, 2001年冬季期间湿清除作用的加强, 是导致2001年江苏省PM2.5浓度降低的一个重要因素. 2008年降水的增加主要发生在夏季, 春季沿江以北地区的降水也有所增加, 而冬季降水没有太明显的变化, 秋季降水有所减小.这表明2008年秋季的湿清除条件略有转差.
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图 9 2001~2019年江苏省4个季节降水量的多年平均值及其在2001年和2008年的距平值的分布 Fig. 9 Distributions of multi-year averaged values of precipitation in four seasons in Jiangsu Province from 2001 to 2019 and their anomalies in 2001 and 2008 |
综上可知, 2001年江苏省的水平和垂直扩散条件都较好, 且冬季的湿清除作用较强, 这是气象因子导致该年江苏省的PM2.5浓度显著偏低的主要原因. 2008年气象因子导致江苏省的PM2.5浓度显著偏高则主要与水平和垂直扩散条件较差、秋季的湿清除作用较弱有关.
2.2.3 PM2.5浓度与气象要素的关系本研究进一步采用EOF方法考察了2001~2019年气象条件对江苏省PM2.5浓度的空间分布和时间演变的影响.EOF分解前2个模态通过了North检验, 累计方差贡献为86.90%, 这2个模态的空间向量分布及对应的时间系数如图 10所示.其中, 第一模态空间向量的方差贡献率为79.92%, 该模态表征了2001~2019年气象条件引起的江苏省PM2.5浓度变化的最主要的空间分布特征.图 10(a)显示第一模态空间向量在整个江苏省都为正值, 这表明在该模态下气象条件对江苏省PM2.5浓度的空间分布的影响具有一致性, 即同时上升或下降.例如, 图 3中2008年和2013年(正异常年)以及2001年和2012年(负异常年)的气象条件对江苏省PM2.5浓度的空间分布的影响就有较明显的区域一致性.图 10(c)给出了第一模态的时间系数的演变情况.时间系数为正时, 表示江苏省PM2.5浓度上升; 反之则PM2.5浓度下降.第一模态的时间系数呈现明显的季节变化特征: 冬季正值、夏季负值.图 10(b)给出了第二模态空间向量的分布情况, 该空间向量在江苏省总体上呈现出西北部为正值、东南部为负值的特征.这表明在该模态下气象条件对江苏省西北部和东南部PM2.5浓度的影响相反.但值得注意的是, 第二模态空间向量的方差贡献率仅为6.98%.此外, 图 10(d)显示第二模态的时间系数呈现出很强的波动性, 各季节内时间系数都在0值上下波动.
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图 10 EOF方法分解得到的江苏PM2.5浓度距平的第一模态和第二模态的空间向量分布及其对应的时间系数演变 Fig. 10 Distributions of mode 1 and mode 2 spatial vectors of PM2.5 concentration anomalies in Jiangsu as decomposed by EOF method, and their corresponding time coefficients |
EOF分解的结果表明, 第一模态空间向量表征了2001~2019年气象条件引起的江苏ρ(PM2.5)变化的最主要的空间分布特征.同时, 在该模态下气象条件对江苏省PM2.5浓度的空间分布的影响具有一致性[图 10(a)].这表明气象条件的综合作用所导致的PM2.5浓度的分布在江苏省会呈现出一致的区域性特征.而单一气象要素对江苏省的PM2.5浓度的影响又是怎样的？为此, 本研究计算了PBLH、RH、T以及WS分别和江苏省PM2.5浓度之间的关联性, 如图 11所示.可以看出, PBLH、T、WS都与PM2.5浓度呈现出显著负相关关系.其中, PBLH与PM2.5浓度相关性最好, 100%的格点通过了95%信度水平检验, T次之, WS与PM2.5浓度相关性最弱.PBLH与PM2.5浓度的平均相关系数为-0.45, 而WS与PM2.5浓度的平均相关系数为-0.23.江苏省内99.9%格点上的T与PM2.5浓度呈现出显著负相关关系, 二者的平均相关系数为-0.39.此外, 江苏省内98.4%格点上的RH与PM2.5浓度呈现出显著相关关系, 二者的平均相关系数为-0.27.同时, 除了徐州西北部地区二者存在显著正相关关系, 绝大部分地区二者存在显著负相关关系.此外, 为得到降水对PM2.5浓度的影响, 分别统计降水及非降水期间的PM2.5浓度.非降水期间平均ρ(PM2.5)为75.04 μg ·m-3, 降水期间平均浓度为39.67 μg ·m-3(相比于非降水期浓度下降了47.13%), 反映PM2.5浓度受降水影响显著.值得注意的是, PBLH、T、WS都与PM2.5浓度呈现显著负相关关系, 但是这3个气象要素的数值越大并不一定就对应于更大的负相关性的系数.这进一步表明在排放源不变情况下, PM2.5浓度的分布是多个气象要素综合作用的结果, 而非由单一气象要素所决定.为此, 本研究采用聚类分析的方法进一步考察不同气象条件下江苏省PM2.5浓度分布特征.
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色块表示各气象要素与PM2.5浓度的相关系数, 黑色十字符号表示该地区的相关系数通过了95%信度水平的检验 图 11 排放源固定而气象条件变化情况下, 气象要素与PM2.5浓度的相关系数的分布 Fig. 11 Distributions of correlation coefficients between meteorological factors and PM2.5 concentration under the fixed emissions and changing meteorological conditions |
采用主成分分析法对PBLH、RH、T、WS和PRE进行降维, 可以得到其特征根和贡献率, 具体结果见表 4.可以看出前3个成分的特征根都大于1, 可提取作为主成分, 它们的累计贡献率达到了84.23%.为此, 采用K-Means聚类方法对这3个主成分进行聚类分析, 得到了3类典型气象条件下江苏省ρ(PM2.5)分布.这3类气象条件下, 江苏省的各气象要素以及ρ(PM2.5)的平均结果见表 5.可以看出, ρ(PM2.5)在第一类最高, 在第二类最低, 并可以得到以下结果.
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表 4 主成分分析相关参数 Table 4 Relevant parameters of principal component analysis |
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表 5 3类典型气象条件下江苏省的气象要素和ρ(PM2.5)的平均结果 Table 5 Averaged results of meteorological factors and ρ(PM2.5)under three typical meteorological conditions in Jiangsu Province |
① 第一类气象条件表现为少雨低湿、低风速、低温和低边界层.这样的气象条件不利于污染物的水平和垂直扩散、湿清除作用也较弱, 所以该类条件下ρ(PM2.5)最高.
② 第二类气象条件主要表现为多雨高湿、高温和较高的边界层, 这样的气象条件下湿清除作用和垂直扩散作用都较强.同时, 其风速也较第一类气象条件下的数值要大, 这反映该条件下的水平扩散作用也较第一类气象条件的要强.多种气象条件综合作用下, 使得该条件下的ρ(PM2.5)最低.
③ 第三类气象条件下ρ(PM2.5)介于第一、二类的之间.相较于第一类气象条件, 第三类扩散及湿沉降条件更好, 因此ρ(PM2.5)更低.而相比于第二类气象条件, 第三类的扩散条件更好(风速大、边界层高), 但降水明显少于第二类.对比第二类及第三类条件下ρ(PM2.5)可以看出, 降水(湿沉降作用)对ρ(PM2.5)影响大于扩散作用.
由于气象数据中T与PBLH、PRE和RH等存在一定的相关性, 为解决多因素回归的共线性问题, 因此在进行回归分析前利用主成分分析对气象要素进行降维.选取前3个主成分(贡献率为84.23%)进行线性回归, 得到以主成分为自变量的回归方程.将主成分表达式代入回归方程, 并将标准化自变量转化为原始自变量, 得到原始自变量与因变量的回归模型, 最后得到ρ(PM2.5)与气象条件的关系为:
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(6) |
此外, 本研究使用一阶卡尔曼滤波方法对该线性回归方程预测值进行订正, 得到2001~2019年日均PM2.5浓度的预测值与模拟值相关性为0.73, 通过了99%的信度水平检验, 表明使用上述线性回归方程能够较好地还原江苏省PM2.5浓度与气象要素之间的关联性.
3 结论(1) 2001~2019年气象条件引起的江苏省年均PM2.5浓度的最强负异常出现在2001年, 而最强正异常则出现在2008年.这2个正、负异常年之间的江苏省年均PM2.5浓度的差异接近25%, 表明气象条件是引起江苏省PM2.5浓度年际波动的一个重要因子.进一步的分析发现, 较好的水平和垂直扩散条件、冬季较强的湿清除作用是2001年气象条件导致江苏省PM2.5浓度显著偏低的主因; 而2008年气象条件引起的江苏省PM2.5浓度的正异常则主要与水平和垂直扩散条件较差、秋季的湿清除作用较弱有关.
(2) EOF分解的结果表明, 第一模态空间向量的方差贡献率为79.92%, 该模态下气象条件对江苏省PM2.5浓度的空间分布的影响具有一致性, 是2001~2019年气象条件引起的江苏PM2.5浓度变化的最主要的分布特征.进一步相关性分析的结果表明, 排放源不变的条件下PBLH、T、RH和WS整体上都与江苏省PM2.5浓度呈现出显著负相关关系.此外, 降水也是影响江苏省PM2.5浓度的重要气象因子.
(3) 采用主成分分析法和K-Means聚类方法, 得到了3类典型气象条件下江苏省ρ(PM2.5)的分布.第一类气象条件表现为少雨低湿、低风速、低温和低边界层, 该类条件下江苏省ρ(PM2.5)最高.第二类气象条件主要表现为多雨高湿、高温和较高的边界层, 该类条件下江苏省ρ(PM2.5)最低.而第三类气象条件对江苏省ρ(PM2.5)的影响则介于第一、二类之间.最后, 本研究得到了排放源固定条件下江苏省ρ(PM2.5)和主要显著气象因子之间的线性回归方程, 该线性回归方程预测值与模拟值相关性为0.73, 通过了99%的信度水平检验, 能较好地表示江苏省ρ(PM2.5)与气象条件之间的关联性.
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