2022, Vol. 43
大气降尘作为地球生态系统物质交换的一种形式, 在地球表面生态系统的物质交换过程中起着重要作用, 与生态、农业、健康和气候等领域密切相关[1~3].此外, 大气降尘本身及其所携带的重金属、有机物和微生物等, 会通过皮肤和呼吸等途径进入人体, 在人体中逐渐累积, 长期会对人体健康造成损害[4, 5].其中, 重金属具有难降解、易累积和毒性大等特点, 此外大气降尘中重金属还具有传输距离远、迁移能力强和影响范围大等特点, 因此污染范围更广[6].
近年来, 已经有许多学者对大气降尘中重金属开展了研究.大气降尘作为地-气系统的交换方式, 存在时间和空间上的变化规律[7~10].栾慧君等[3]的研究表明徐州市大气降尘中Cd、Pb和As的含量在第四季度(采暖期)相对较高, Cr和Cu的含量在第三季度相对较高.张夏等[8]的研究发现重庆市大气降尘秋季重金属(Cd、Cr、Ni和Pb)的含量显著高于其他季节, 且工业居住混合区和交通枢纽区的污染比郊区严重.此外, 我国大气降尘中重金属的含量普遍高于国外[11~15], 对我国大气降尘重金属的污染特征及来源进行研究, 可为今后大气降尘污染防治标准制定提供依据.然而国内对于大气降尘中重金属的研究时间跨度较短, 鲜见长时间跨度的报道.
兰州市是我国最早出现光化学烟雾污染的城市.作为西北重要的工业城市, 兰州市工业大气污染物排放量大, 及其特殊的地形和气象条件, 使兰州成为全国大气污染最严重的城市之一.本文通过监测2010年4月至2018年3月兰州市不同城区的大气降尘, 对兰州市大气降尘中重金属进行分析, 评估兰州市大气降尘重金属的污染情况, 并揭示其时空变化规律和来源解析, 以期为兰州市及其他城市大气污染防治提供基础数据和科学支撑.
1 材料与方法 1.1 样品采集根据兰州市城区划分, 在安宁区、城关区、七里河区、西固区和榆中县这5个城区共设置6个采样点(图 1), 采样点特征如表 1所示.将降尘缸(直径15 cm, 高度30 cm, 且内壁光滑)放置在当地居民楼或办公楼楼顶, 周围无高大遮挡物.于2010年4月至2018年3月期间(每年的4~10月为非采暖期, 11月至次年3月为采暖期; 其中2018年1~3月为2017年采暖期数据), 以月为周期连续采样, 用毛刷将样品装入信封后再放入密封袋, 带回实验室并存放于4℃条件下, 共收集大气降尘样品576个.每月采样结束后用0.5% HNO3溶液和去离子水先后清洗采样缸, 以继续下月采样.
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图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Location of the sampling sites |
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表 1 采样点特征 Table 1 Characteristics of sampling sites |
1.2 样品处理及测定
收集的大气降尘样品均需过100目尼龙筛以去除石子和落叶等杂物, 装袋后再存放于4℃条件下.液态大气降尘样品则先存放于-18℃条件下, 再进行冷冻干燥处理, 干燥后的样品经研磨过筛后装袋存放于4℃的条件下.大气降尘中重金属(Fe、Mn、Zn、Pb、Cr、Cu、Ni和Cd)的全量采用微波消解仪(Anton Paar, Multiwave PRO 3000)加入HNO3、HCl、HF和H2 O2进行消解, 消解后的样品使用原子吸收分光光度计(analytikjena, ZEEnit 700P)进行测定[16].为减小误差, 本实验过程中, 采用国家标准土壤样品GSS-8(GBW-07408)、空白样和平行样进行质量控制, 标准样品中重金属的回收率为(100±5)%.
1.3 富集因子法采用富集因子法(enrichment factor, EF)来判断和评估大气颗粒物中元素富集程度和来源[17].具体公式如下:
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式中, Ci表示重金属元素i的含量, Cn表示参考元素的含量.通常选用Fe、Al和Si等在地壳中分布相对均匀且含量比较稳定的矿质元素作为参考元素[18], 本文选择Fe作为参考元素.富集因子评价标准[18, 19]见表 2.
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表 2 富集因子评价标准 Table 2 Evaluation criteria of enrichment factor |
1.4 主成分分析
利用主成分分析(principal component analysis, PCA)来确定大气降尘中重金属的来源.PCA是一种通过降维思想, 在损失少量数据的前提下, 将多个变量转化为几个综合因子来确定其主要影响因素的分析方法[20].利用SPSS 24.0软件对大气降尘样品进行主成分分析, 在分析之前先对数据进行KMO和巴特利特球形检验, 只有KMO值大于0.5, 巴特利特球形度检验中的显著性小于0.05才适合做主成分分析[21].本文中分析的每组数据的KMO值和巴特利特球形度检验的显著性均满足上述要求, 且提取的主成分因子的特征值均大于1, 适合做主成分分析.
2 结果与讨论 2.1 重金属的含量对大气降尘重金属含量的数据统计结果见表 3.大气降尘中各金属元素在含量上有明显的差异, 平均含量高低依次为: Fe>Mn>Zn>Pb>Cr>Cu>Ni>Cd.其中, Zn、Pb、Cr、Cu、Ni和Cd的平均含量均高于甘肃省土壤元素背景值[22].虽然Fe和Mn的平均含量较高, 但并没有超过背景值, 而低含量的Cd却远远超过了背景值.有研究表明[23, 24], 元素的变异系数越高, 受人为活动干扰越多.从表 3可得, 除Fe和Mn外, 其他元素的变异系数均高于0.40, 说明这些金属元素均很大程度上受人为因素的干扰.此外, 大气降尘中Zn、Pb和Cd的平均含量分别为土壤风险筛选值的1.61、1.15和16.32倍, 其他元素平均含量均低于土壤风险筛选值[25].因此对于大气降尘而言, Cd、Zn和Pb存在一定污染, 需要重点关注.
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表 3 兰州市大气降尘中重金属的含量1)/mg ·kg-1 Table 3 Concentration of heavy metals in atmospheric deposition/mg ·kg-1 |
为探究兰州市大气降尘中重金属在全国范围内的污染水平, 选择华北、西南、东部和东南等地区的城市进行对比.各地大气降尘的重金属含量见表 4.从中可知, 兰州市降尘重金属含量在全国处于中等水平, 同为西北省会城市, 兰州降尘中重金属含量低于西安[26](除Cu和Ni), 而高于乌鲁木齐[27](除Zn)和银川[28](除Mn); 相比于华北城市(北京[15]), 兰州的Ni和Cd含量高于北京; 相比于中部城市(杭州[29]和南京[30]), 除Fe、Cr和Ni外, 兰州市其他元素含量均低于杭州和南京; 相比于华南城市(泉州[31]), 兰州市的Cd含量高于泉州; 相比于西南城市(重庆[32]), 兰州市的Pb、Cu和Cd含量较高.由此可得, 兰州市在西北地区污染水平偏高, 可能是由于兰州市是我国重要的工业基地, 逆温现象频繁, 导致排放到大气中的污染物难以扩散[33]; 在全国范围内, 兰州市Cd污染水平较高, 这可能是由于工业活动和民用燃煤导致的[34, 35]; 而其他元素与东部和东南部地区相比处于中等污染水平.
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表 4 兰州市与国内其他城市大气降尘重金属的对比1)/mg ·kg-1 Table 4 Comparison of atmospheric heavy metals in Lanzhou and other cities in China/mg ·kg-1 |
2.2 时空变化规律 2.2.1 时间变化规律
对兰州市而言, 每年4~10月为非采暖期, 11月到次年3月为采暖期.非采暖期和采暖期大气降尘中重金属含量的时间变化如图 2所示.从时间角度分析非采暖期和采暖期的各元素含量变化如下.
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不同的小写字母表示数据差异性显著, P < 0.05 图 2 2010~2017年非采暖期和采暖期大气降尘中重金属的含量 Fig. 2 Contents of heavy metals in atmospheric deposition during the non-heating period and the heating period from 2010 to 2017 |
对于Fe元素, 2010、2013和2016年表现为非采暖期>采暖期, 其他年份为采暖期>非采暖期, 但只有2011年和2014年的非采暖期和采暖期之间存在显著差异.除2010年全年、2011年采暖期和2014年采暖期外, 其他年份的Fe含量差异性不大, 且2011年采暖期和2014年采暖期的Fe含量略大于甘肃省土壤背景值.说明Fe在非采暖期的含量仅受自然源的影响, 在采暖期除受到自然因素的影响之外, 还可能受到一定程度的人为活动影响.
对于Mn元素, 除了2010年和2011年外, 其他年份非采暖期和采暖期的含量无明显差异, 2010年采暖期和2011年非采暖期的含量明显低于其他时期, 2013年采暖期至2015年非采暖期的Mn含量略高于甘肃省土壤元素背景值.
对于Zn元素, 2012、2016和2017年表现为非采暖期>采暖期, 其他年份均表现为采暖期>非采暖期, 但只有2011年和2013年的非采暖期和采暖期存在明显差异.此外各时期的Zn含量为甘肃省土壤元素背景值的5~8倍, 表明Zn无论是在非采暖期还是在采暖期均受到很大程度的人为因素影响, 这是由于Zn元素主要来源于工业活动、煤燃烧和汽车轮胎磨损; 非采暖期Zn占全年的比重逐年增加, 表明随着汽车保有量的增加, 交通排放对大气降尘中Zn的贡献逐渐大于工业排放的贡献[36, 37].
对于Pb元素, 2010~2017年的Pb含量均表现为采暖期>非采暖期, 且各时期Pb的含量为甘肃省土壤背景值的5~10倍, 但只有2011年和2013年的非采暖期和采暖期存在明显差异.从整体来看, 除2013年采暖期和2016年非采暖期外, 其他时期的差异性不大.可以得出, 兰州市常年受到Pb污染, 采暖活动能够在一定程度上增加大气降尘中Pb的含量.
对于Cr元素, 除了2011年表现为采暖期>非采暖期, 其他年份均无明显差异; 除2011年采暖期外, 其他时期无明显差异, 且含量大小与甘肃省背景值相近.说明大气降尘中Cr的含量常年处于稳定水平, 其主要来自于自然源.
对于Cu元素, 所有年份皆表现为采暖期>非采暖期, 且含量是甘肃省土壤背景值的3~4倍, 但只有2010、2013和2016年的非采暖期和采暖期存在明显差异.说明大气降尘中的Cu主要受人为活动的影响, 例如工业生产、燃料燃烧和交通污染等, 尤其是冬季采暖期的燃料燃烧量增加会使大气降尘中Cu含量升高[23, 35, 38].
对于Ni元素, 除了2012年采暖期外, 其他时期之间均无明显差异; 且2012年采暖期含量为甘肃省背景值的2.16倍, 而其余时期均在1.50倍左右.说明大气降尘中的Ni受到人为因素的影响, 但影响不是特别明显, 且主要集中在采暖期, 这可能是由于兰州市冬季的大气逆温现象不利于污染物扩散, 造成采暖期的Ni含量升高.
对于Cd元素, 除2012年外, 其他年份皆表现为采暖期>非采暖期, 且含量为甘肃省土壤背景值的27~61倍, 但只有2011、2013和2016年表现出明显差异.从整体来看, 2011年采暖含量明显高于其他时期, 2014年非采暖含量明显低于其他时期.由此可得, 大气降尘中Cd污染严重, 冬季采暖活动对其含量的影响很大, 说明大气降尘中的Cd主要来源于人类活动, 尤其是燃料燃烧[38, 39].
综上可得, 除地壳元素Fe和Mn外, 其他元素的含量大都表现为采暖期>非采暖期, 其中2011年和2013年中各元素非采暖期和采暖期的含量差异较大.此外大气降尘中Zn、Pb、Cu和Cd常年超过甘肃省背景值, 受人类活动的影响较大, 其中采暖活动也会使大气降尘中这4种元素的含量升高.污染元素Zn、Pb、Cu和Cd的含量在2011年和2013年采暖期均较高, 说明这两个年份采暖活动对大气降尘中重金属的含量影响较大.对于兰州市而言, 大气降尘重金属含量采暖期>非采暖期的原因主要有两方面, 一是采暖期城市采用燃煤供暖, 煤燃烧排放的污染物增多; 二是兰州的峡谷地形和冬季的大气逆温不利于污染物的扩散, 使得大气中污染物含量增多[33, 40].然而2010~2017年, 非采暖期和采暖期存在差异的元素逐渐变少, 说明采暖期对大气降尘的影响逐渐减小.
2.2.2 空间变化非采暖期和采暖期大气降尘中重金属的空间分布如图 3所示.从空间角度分析非采暖期和采暖期的各元素含量变化, 具体变化规律如下.
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不同的小写字母表示数据差异性显著, P < 0.05 图 3 各采样点非采暖期和采暖期大气降尘重金属的含量 Fig. 3 Content of heavy metals in atmospheric deposition during non-heating period and heating period at each sampling site |
对于Fe元素, 各区域均表现出采暖期>非采暖期, 但除城关区外, 其他区域均无明显差异, 且所有地区的Fe含量均低于甘肃省土壤元素背景值.表明大气降尘中Fe主要来源于自然源, 采暖期排放会增加Fe元素的含量, 但影响较小.
对于Mn元素, 所有区域的非采暖期和采暖期Mn含量均无明显差异, 且均低于甘肃省土壤元素背景值.Mn在非采暖期的变化范围比较大, 表明其受自然因素的影响比较大, 这是由于春季多风, 外来沙尘增多, 导致Mn的含量变化范围扩大[41, 42].
对于Zn元素, 除萃英山外, 其他区域的非采暖期和采暖期Zn含量无明显差异, 此外Zn的含量是甘肃省土壤元素背景值的4~7倍.说明Zn在空间尺度上主要受到人为因素的影响, 采暖期农村(萃英山)的民用燃煤对大气降尘中Zn的含量贡献最大[43], 集居住和工业为一体的七里河区Zn含量在非采暖期时最高, 可能是家庭厨房燃煤、交通排放和工业活动的共同影响[44].
对于Pb元素, 除城关区外, 其他区域非采暖期和采暖期的Pb含量无明显差异, 此外所有的Pb含量为甘肃省土壤背景值的6~8倍.各区域Pb含量在非采暖期无明显差异, 在采暖期萃英山不同于其他区域.表明大气降尘中Pb主要受到人为因素的影响, 尤其是使用民用燃煤的萃英山地区[45]; 最小值出现在城关区非采暖期, 且西固区非采暖期的Pb含量也较小, 说明交通对Pb的影响得到了一定控制, 目前需要重点关注燃煤对大气中Pb的贡献.
对于Cr元素, 所有区域的Cr含量在非采暖期和采暖期均无明显差异, 且含量大小与甘肃省背景值相近, 其中Cr含量在七里河和西固两区域明显区别于其他区域, 表明大气降尘中Cr的含量变化主要受人为因素的影响, 尤其是工业活动, 这与李萍[46]的研究一致, 但是Cr的含量与背景值差别不大, 说明工业排放中Cr的含量不大.
对于Cu元素, 各区域的Cu含量均表现为采暖期>非采暖期, 其中安宁、城关和西固的差异明显, 且所有区域Cu含量均为甘肃省土壤背景值的2~4倍.非采暖期时, 七里河明显高于其他区域; 采暖期时, 萃英山明显低于其他区域.说明大气降尘中的Cu主要受人为活动的影响, 冬季采暖和大气逆温现象会使主城区大气降尘中的Cu含量增加[47]; 此外, 七里河和城关的交通排放对大气中Cu含量的贡献比西固区的工业排放大.
对于Ni元素, 各区域Ni的含量均表现为采暖期>非采暖期, 但只有西固差异明显, 其中西固采暖期的Ni含量明显高于其他区域, 说明大气降尘中的Ni一般不受到人为因素的影响, 只有在工业生产和采暖活动同时进行时才会受到影响[48, 49].
对于Cd元素, 各区域均表现为采暖期>非采暖期, 其中安宁、城关、西固和榆中县的非采暖期和采暖期差异明显.非采暖期时, 萃英山明显高于其他区域; 采暖期时, 各区域无明显差异.由此可得, 农村家庭燃煤做饭和取暖对大气降尘中Cd的影响比工业排放大[50].有研究表明蜂窝煤炉和煤球炉排放的Cd含量分别为工业锅炉的2.13倍和5.45倍[34], 因此兰州市萃英山地区需要着重治理农村家庭式燃煤, 减少民用燃煤对大气中重金属的贡献.
从整体来看, 各区域的非采暖期和采暖期存在一定的差异, 但除Zn和Cd外, 其他元素在各区域之间的差异不大.此外, Fe、Zn、Pb和Cd的最高值均出现在萃英山的采暖期, 表明民用燃煤采暖是大气重金属污染的重要来源.
2.3 来源解析 2.3.1 偏相关分析相关性分析可以判断重金属的来源是否相同, 偏相关分析不仅可以计算出两种重金属间相关性强弱, 还可以排除其他金属元素对该两种重金属相关性的影响[51]. 通过SPSS软件分别对非采暖期和采暖期的重金属进行偏相关分析, 结果见表 5.从中可知, 非采暖期时, Cu与Zn和Fe, Ni与Cr和Fe, Pb与Cd, Mn与Cr和Fe, Zn与Cd均呈现一定程度的正相关关系, 表明以上元素可能有相同的来源.此外Mn与Ni, Cr与Fe呈现一定程度的负相关, 表明两者可能来源不同.采暖期时, Cu与Pb, Ni与Pb和Cr, Pb与Cd和Fe, Mn与Cr和Fe, Zn与Cd均呈现一定程度的正相关关系, 其中Ni与Cr, Pb与Cd, Mn与Fe分别呈现出强, 中等, 中等的显著正相关, 表明它们具有较高的同源性.此外Mn与Cu和Ni, Fe与Cr和Cd在P < 0.01水平上呈现出负相关关系, 表明以上元素可能来源不同但相互影响.
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表 5 各重金属元素间的偏相关系数1) Table 5 Partial correlation coefficient of heavy metals |
2.3.2 富集因子分析
采暖期和非采暖期大气降尘重金属富集因子的变化见图 4.各元素的富集因子大小依次为: Cd>Pb>Zn>Cu>Ni>Cr>Mn.除Mn和Zn外, 均表现为采暖期>非采暖期.元素大致可以分为四类: 第一类是EF小于2的元素, 包括Ni、Cr和Mn, 属于轻度富集; 第二类是EF为2~5的元素, 仅有Cu, 属于中度富集; 第三类是EF为5~20的元素, 包括Pb和Zn, 属于显著富集; 第四类是EF大于40的元素, 仅有Cd, 属于极高富集.数据表明, 除了Ni、Cr和Mn外, 其他元素的EF值均大于2, 则说明Cd、Pb、Zn和Cu均来自人为源.
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图 4 非采暖期和采暖期的富集因子变化 Fig. 4 Variation in EF during non-heating and heating periods |
通过对兰州市大气降尘中重金属进行主成分分析, 进一步了解兰州市降尘中各重金属之间的关系, 从而判断大气降尘的来源和影响因素.对兰州市非采暖期和采暖期的大气降尘分别进行主成分分析, 分析结果见表 6和图 5.
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表 6 兰州市非采暖期和采暖期大气降尘样品的主成分分析 Table 6 PCA of atmospheric fallout during non-heating period and heating period in Lanzhou |
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图 5 大气降尘的主成分分析 Fig. 5 PCA of atmospheric deposition |
由表 6和图 5可得, 非采暖期的大气降尘数据提取的3个主成分占总方差的62.52%.第一个主成分占总方差的33.86%, 主成分1以Ni、Pb、Cr和Cd为主.Pb一般来源于交通排放和工业活动, 由于无铅汽油的使用, 交通排放对大气中Pb的贡献减少, 且Cd主要来源于燃煤和工业活动[52], 非采暖期燃煤量减少, 则将主成分1识别为工业源.第二个主成分占总方差的15.08%, 主成分2以Cu和Zn为主, 且远高于其他元素的载荷.Cu和Zn通常来源于汽车刹车和轮胎磨损等交通排放[24], Siudek等[7]的研究指出, Zn是交通量的一个很好的标志, 主要来源于车辆部件的磨损, 而重金属如Cu与交通堵塞相关.由于兰州城市面积小, 道路宽度不大, 容易造成堵车现象, 增加了汽车怠速时尾气的排放[53], 则将主成分2识别为交通源.第三个主成分占总方差的13.58%, 主成分3以Cu和Cr为主, 两者的EF值均较低, 且非采暖期风速较采暖期大, 则将主成分3识别为扬尘.由此可得, 兰州市非采暖期大气降尘主要来源于33.86%的工业源、15.08%的交通源和13.58%的扬尘源.
采暖期的大气降尘数据提取的3个主成分占总方差的69.25%.第一个主成分占总方差的35.70%, 主成分1中8种元素的载荷均较高, 其中以Cu、Pb和Fe为主.由于Cu、Pb和Fe主要来源于交通排放和煤炭燃烧[54].除Mn外, 采暖期的其他元素的EF值均大于非采暖期, 则将主成分1识别为交通、工业和采暖燃煤的混合源.第二个主成分占总方差的19.51%, 以Ni和Cr为主, 两者的EF值小于2.但非采暖期与采暖期的Ni和Cr含量均无明显差异, 可能是由于冬季逆温使大气污染物无法扩散[33], 植被覆盖率降低和降雨量减少造成二次扬尘.则将主成分2识别为二次扬尘源.第三个主成分占总方差的14.04%, 主成分3以Mn和Fe为主, 且含量均低于背景值.Mn含量低于非采暖期, 而Fe含量高于非采暖期, 且采暖期的沙尘天气较少, 说明采暖活动或者大气逆温层使得大气降尘中Fe的含量略有增高, 但仍低于土壤背景值则将主成分3识别为自然源.由此可得, 兰州市非采暖期大气降尘主要来源于35.70%的交通、工业和采暖燃煤的混合源、19.51%的二次扬尘源和14.04%的自然源.
综上可得, 兰州市大气降尘在非采暖期和采暖期的源解析结果相差较大.对于非采暖期来说, 工业源占主导地位, 其次是交通源, 扬尘源最低.说明工业排放仍然是非采暖期大气降尘的主要来源, 此外虽然春季沙尘天气较多, 但是非采暖期从4月份开始计算, 此时天气回暖, 植被覆盖率逐渐增加, 使得沙尘对非采暖期的影响较小.对于采暖期来说, 燃煤、交通和工业活动对大气降尘的贡献最大, 其次是二次扬尘和自然源.说明采暖期的燃煤活动和逆温现象使得大气中污染物混合, 无法精准区分; 此外采暖期植被覆盖率低, 二次扬尘和沙尘天气对大气环境也有一定影响.
3 结论(1) 兰州市大气降尘中重金属的含量顺序为: Fe>Mn>Zn>Pb>Cr>Cu>Ni>Cd, 其中Cd、Zn和Pb存在一定污染, 需要重点关注.此外, 兰州市在西北地区污染较为严重, 在全国范围内, 兰州市的污染水平处于中等, 较东部和东南地区低.
(2) 从时间角度来看, 除地壳元素Fe和Mn外, 其他元素的含量大都表现为采暖期>非采暖期.但2010~2017年, 非采暖期和采暖期存在差异的元素逐渐变少.从空间角度来看, 各区域的非采暖期和采暖期存在一定的差异, 但除Zn和Cd外, 其他元素在各区域之间的差异不大.
(3) 大气降尘中各重金属元素的富集因子大小顺序依次为: Cd>Pb>Zn>Cu>Ni>Cr>Mn.兰州市大气降尘重金属在非采暖期主要来源于工业源, 其次是交通源和扬尘源; 在采暖期主要来源于燃煤、交通和工业活动, 其次是二次扬尘和自然源.
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