2022, Vol. 43
农田污染防治是污染防治攻坚战的重要一环, 也是保障我国口粮质量安全的重要基础[1].近年相继颁布的《土壤污染防治行动计划》和《中华人民共和国土壤污染防治法》等法律法规对农田重金属分区分级防控的主体思路进行了阐述[1, 2], 科学地进行重金属分级分区防治不仅是提升污染防治管理水平的有效途径, 也是未来农田管理工作的发展趋势[3, 4].然而当前大多数农田重金属分区防治研究都仅以土壤重金属全量作为评价指标量化耕地重金属污染风险并提出管控策略[5~7], 忽视了农田所产出的农产品质量对农田生产状态的指示作用[8].有研究表明, 农产品的污染状态并不一定与土壤重金属全量呈强相关[9~12], 如马宏宏等[13]的研究对于广西碳酸盐区农田的土壤-作物污染评价结果显示, 作物重金属累积现象明显低于土壤, 存在As元素的土壤超标而作物未超标现象; 敖明等[14]关于都匀市土壤-作物系统的重金属风险来源解析表明, 作物和土壤重金属含量不呈明显相关且空间分布也没有明显的一致性; 而秦越华等[15]和叶脉等[16]的研究中都出现了Pb元素的土壤样点未超标但作物中存在严重的重金属累积现象.可见, 仅以土壤重金属全量表征农田重金属污染状态并不全面[12, 14], 农产品作为人类经土壤-作物系统摄取重金属的最直接途径, 其质量安全本应成为农田系统安全体系的重要组成部分[8, 15, 16].但现有研究缺乏对农产品重金属累积状态及其对人体健康风险的考量, 这对科学客观评价区域污染现状、落实污染的分区分级防治和精确管理十分不利[16, 17].
东北黑土区是我国重要粮食产区, 黑土区农田环境质量的优劣及其产出农产品的数量和质量安全直接关系到我国粮食战略安全的稳定[18].但随着该地区土地城镇化的快速发展, 黑土区农田污染逐渐出现由工至农、由城至乡的趋势, 环境质量退化的问题愈发严重, 城郊地区已成为黑土地污染的热点区域[19~21].综上, 本文尝试构建基于农产品视角的重金属风险预警分区管理体系, 以黑土区典型城乡交错地带为研究区, 依据农产品的重金属累积特征及其所形成的人体健康风险进行定量评价并划定分区提出管控建议.本研究可丰富农田污染分区分级防治的内涵, 有助于夯实黑土区耕地质量建设在城郊这一薄弱环节, 以期为保障黑土区农产品质量安全提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究区在吉林省中部狭义黑土区分布范围内, 是位于长春市宽城区北侧的典型城乡交错带(15 km×16 km), 自南向北逐渐由城市景观过渡为乡村景观, 南部主要分布城市居民点、工业用地和交通道路等, 北部则是以水田和旱地为主典型农耕区(图 1).前期研究结果表明[22], 研究区Cd、Cr、Ni、Cu、Zn和Pb这6种土壤重金属元素发生了明显的累积现象, 但少有样点超过农用地土壤污染风险管控标准(GB 15618-2018), 土壤重金属含量多数呈现南部城市景观高于北部乡村景观的空间分异特征, 其主要污染来源包括农药和化肥的使用、交通排放与成土母质等.基于这一背景, 本研究尝试从农产品视角构建评价体系并依此开展农田重金属分区研究, 以验证该方法的重金属风险分区结果, 同时考虑城乡耕地环境的差异, 为制定黑土地城乡差别化防治策略提供指导.
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图 1 研究区区位及采样点分布示意 Fig. 1 Study area and distribution of samples |
研究区耕地资源以水田和旱地为主, 采集农产品主要为水稻和玉米.样品采集依据网格采样在农田分布范围内均匀分布, 共采集183个作物籽实样品(其中水稻样品31个, 玉米样品152个)及其所对应土壤样品(图 1).将作物籽实蒸馏水清洗后烘干粉碎, 过40目尼龙筛(DD2005-03), 取0.5 g作物样品, 加2 mL H2 O2+5 mL HNO3微波消解(Multiwave PRO, 奥地利Anton Paar)并定容.Cd、Cu、Pb、Ni和Zn元素含量用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS, NexION 300X, 美国PerkinElmer)测定; As和Hg的含量测定采用原子荧光光谱法(AFS230E, 北京海光); Cr的测定采用等离子体光谱法(ICP-OES, IRIS Intrepid Ⅱ, 美国Thermo Fisher Scientific).土壤元素全量的测试方法同文献[22].
1.3 其他数据来源研究区土地利用现状数据解译自2017年高分一号的影像数据(2 m), 主要通过目视解译获取研究区地块尺度的旱地、水田、水体和工业用地等.由于研究区范围有限, 全部地块均逐块验证, 经土地变更调查数据校验, 精度符合研究需求.
1.4 评价方法 1.4.1 农产品综合质量指数法采用农产品综合质量指数法对作物累积特征进行评价, 该方法考虑了农产品与土壤缓冲性(DDSB)及背景校正因子(k)间的关系, 将土壤和农产品重金属含量有机地联系在一起, 同时还考虑了作物系统多种重金属对农产品综合质量的复合影响[23, 24].
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(1) |
式中, DDSB为总体上土壤标准偏离背景值的程度, CSi和CBi分别为土壤标准值与背景值, n为元素在土壤中的稳定态的氧化数, As和Cr元素n值分别为5和3, 其余元素n值为2.
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(2) |
式中, PAi为农产品中重金属i的累积系数, CAPi、CLSi分别为农产品样品的元素i的实测值与限量标准.
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(3) |
式中, IICQAP为农产品综合质量指数, 其数值越大表明农产品多种重金属复合累积程度越强、污染风险越高; Z为农产品污染物含量超过限量标准的元素数目; N为测定元素的数目; k为背景校正因子, 参考以往农产品背景值测算研究确定k值取5[23, 25].农产品重金属累积等级划分见表 1.
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表 1 农产品重金属累积等级划分方案 Table 1 Classification criteria and descriptions for the indexes of crop heavy metal accumulation |
1.4.2 目标危险系数法
采用目标危险系数法评价农产品摄入的人体健康风险, 其中污染物日平均摄入量采用美国国家环保局推荐的MMSOILS模型[26, 27]中的食物摄入暴露评价方程进行估算.此外由于重金属进入人体并不会完全被吸收, 会使评价结果被高估, 故本文考虑重金属被人体肠胃吸收的生物可给性[28, 29], 进行生物利用效率的修正, 使结果具有可比性.
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(4) |
式中, CDI为污染物经农产品摄入的重金属元素日均摄取量, mg ·(kg ·d)-1; I为接触频率, 稻米和玉米的摄入频率分别为0.25 kg ·d-1和0.15 kg ·d-1[30]; ED为暴露区间, 取70 a[31, 32]; EF为农产品摄食暴露频率, 取值350 d ·a-1; BA为经肠胃吸收的重金属的生物可给性, 参考文献[29, 32], 各重金属生物可给性分别取As: 53.88%、Hg: 43.62%、Cd: 72.86%、Cr: 11.29%、Ni: 55.68%、Cu: 59.96%、Zn: 69.51%和Pb: 77.85%; WAB为成年人平均体重, 取值56.8 kg; TA为平均接触时间, TA=365 ·ED[30].
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(5) |
式中, QTH为单一重金属元素i的靶标危害系数, RfD为口服参考剂量.
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(6) |
式中, QHI为高危指数, 其数值越大表示多种重金属对人体健康的综合风险越大, 区别于传统风险等级划分方式, 对健康风险采取更为详细的等级划定(表 2).
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表 2 人体健康风险等级划分方案 Table 2 Classification criteria and descriptions for the indexes of health risk |
1.4.3 评价标准限值
农产品综合质量土壤标准值参照《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 15618-2018)中的风险筛选值, 背景值参照吉林省土壤元素背景值, 农产品重金属Cu和Zn临界值参照《粮食中重金属元素含量限量国家标准》(NY 861-2004), Ni元素临界值参考文献[33], 其余元素临界值参照《食品安全国家标准食品中污染物限量》(GB 2762-2017)的相关限量标准.目标危险系数法RfD参数值中, 依据FAO/WHO成人Pb周摄入参考限值(25μg ·kg-1)计算得出Pb的RfD值为0.004mg ·(kg ·d)-1, 其余元素参考《污染场地风险评估技术导则(发布稿)》(HJ 25.3-2014)的口服参考剂量.
1.4.4 农产品视角的农田重金属风险分区农产品累积特征及其人体健康风险是分别从农产品自身及其对人体危害视角衡量农产品安全状态的最直观指标.对农产品综合质量指数及高危指数评价结果进行排列组合与总结, 将农田重金属风险分区划分为4个等级(表 3), 各分区内涵、特征及主要防治对策阐述如下.
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表 3 农田重金属风险分区划分方案1) Table 3 Classification criteria and descriptions for risk zones |
Ⅰ级无风险安全耕种区: 农产品未发生重金属累积或累积程度十分微弱, 且不会对人体健康产生风险, 农产品质量指示当前农田产出状态健康, 处无风险安全水平, 可采取优先保护策略.
Ⅱ级低风险预警监控区: 农产品存在一定的重金属累积或人体健康风险表明摄取该区农产品对人体健康存在微弱风险, 农田虽未发生严重污染但其重金属累积的抬头态势表明农田生产状态存在轻微风险, 建议对应采取预警监控的策略.
Ⅲ级中风险重点管控区: 农产品存在严重的重金属累积或对人体健康构成一定威胁, 区域农产品环境质量处于中风险水平, 产出农产品发生污染的可能性大, 需及时采取重点管控措施.
Ⅳ高风险限制生产区: 农产品重金属累积程度大, 人体健康风险高, 甚至可能存在慢性毒性, 农产品安全受到极大的威胁, 应尽快采取限制生产的措施.
2 结果与分析 2.1 作物重金属累积特征 2.1.1 农产品重金属含量统计特征分析统计性描述分析结果表明(图 2), 仅Cr、Ni和Pb这3种重金属部分点位含量超过限量标准, 并以Ni和Pb两种元素的累积更为明显, 其中水稻中Ni元素和玉米中Pb元素的平均含量分别为0.73mg ·kg-1和0.24mg ·kg-1, 超过Ni元素卫生标准含量0.4 mg ·kg-1[33]及食品安全国家标准规定的Pb限量标准0.2mg ·kg-1(GB 2762-2017), 其余As、Hg、Cd、Cu和Zn这5种重金属所有点位重金属含量低于标准限值.与其他研究中传统农田采集农产品测定的重金属含量对比发现(表 4), 本研究城郊农田农产品重金属含量几乎明显高于传统农田农产品, 特别是与更具参考意义的吉林中部黑土区传统农田采集的农产品相比较(由于该研究中仅采集玉米一种农产品, 对比两研究玉米籽实重金属含量), 除Ni元素含量相似外, 其余重金属含量(mg ·kg-1)分别为: As(0.04和0.02)、Cr(0.34和0.10)和Cu(1.39和0.99), 城郊耕地农产品含量是传统农田农产品含量的1.4~3.4倍, 说明在城郊农田所产出农产品更易发生重金属的累积.此外变异系数(CV)结果显示, 除水稻中Zn元素变异系数属中等变异(17%)外, 其余全部重金属元素CV值范围在38% ~115%, 均超过36%, 属强变异[14, 34, 35], 重金属含量空间分布不均匀, 受到显著的外部干扰.
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图 2 研究区农产品重金属含量统计 Fig. 2 Statistical analysis of heavy metals in crops of the study area |
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表 4 本研究区域农产品重金属含量与其他地区比较1)/mg ·kg-1 Table 4 Comparison of contents of heavy metals in crops from different areas/mg ·kg-1 |
2.1.2 农产品重金属累积评价结果
农产品8种重金属累积系数(PAi)结果表明(图 3), As、Hg、Cd、Cu和Zn这5种重金属全部点位PAi值小于1, 处清洁状态, Cr、Ni和Pb这3种重金属元素累积程度相对较高, Cr元素绝大部分点位处Ⅰ级清洁, 仅6.55%的点位处微弱累积或轻度累积; 而Ni和Pb两种元素发生累积的点位等级分布情况为: 微弱累积(23.63%和48.63%)、轻度累积(7.66%和2.19%)、中度累积(4.94%和2.19%), 此外Ni元素0.55%点位达Ⅴ级重度累积.
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图 3 农产品重金属累积特征 Fig. 3 Accumulation characteristics of heavy metals in crops |
农产品综合质量指数(IICQAP)评价结果显示, 研究区农产品IICQAP范围在0.01~3.56之间, 平均IICQAP值为1.09.采用IDW方法对研究区农产品综合质量指数进行空间化[图 4(a)], 据结果推测: 研究区农产品处Ⅰ~Ⅳ级累积的贡献率依次为28.10%、67.63%、4.00%和0.27%, 整体呈微弱累积状态, 且在研究区北侧的水田分布区与西南侧兰家镇工业园区附近出现了较明显的高累积现象.依据当前的农产品重金属累积状态, 研究区并未出现严重的农田重金属污染现象, 但存在一定程度的累积态势, 可能会存在人体健康风险.
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图 4 研究区空间化成果 Fig. 4 Spatial distributions in study area |
对农产品摄入的健康风险进行评价, 经食物摄取考虑肠胃吸收效率的健康风险评价结果显示(图 5): 仅As元素有极少量(1.09%)的点位QTH略超阈值, 其余各重金属全部点位的QTH值均小于1, 且QTH平均值远小于1, 总体来看各重金属经农产品直接摄取不会对健康产生风险.各重金属风险值的贡献率中以As(39.59%)和Pb(20.65%)为最大.值得注意的是As元素并不是在农产品累积中占主导地位的元素, As在人体中较强的生理毒性是导致其人体健康风险高的主要原因[32].
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图 5 人体健康风险评价结果 Fig. 5 Health risk assessment of heavy metals by intaking crops |
多种重金属对人体的综合健康风险(QHI)范围在0.3~2.02之间, 平均QHI为0.61, 总体来看, 摄入研究区农产品不会对健康产生风险或风险极其微弱, 对健康风险进行空间化, 结果显示[图 4(b)]: 91.43%地区属一级无风险; 仅8.57%耕地处于二级微弱风险.经查明, 处于二级微弱风险的样点大多位于水稻种植区.
2.3 农产品重金属风险分区基于农产品重金属累积特征及其人体健康风险评价结果划定的农田重金属风险分区结果表明[图 4(c)]: 研究区仅存在Ⅰ级无风险安全耕种区和Ⅱ级低风险预警监控区, 分别占比为89.45%和10.55%. Ⅰ级无风险安全耕种区广泛分布于研究区大部分地区, 而Ⅱ级低风险预警监控区在空间分布上主要表现为呈较大规模集中分布在伊通河沿岸水稻田范围内或其周边区域.此外玉米可食部分虽较其他作物而言重金属累积程度相对较低, 但在城镇化作用下, 靠近城市一侧的兰家镇工业园区附近玉米田仍出现了少量的低风险预警监控区.
2.4 农产品重金属相关性特征重金属经土壤向农产品迁移和累积是其进入食物链的重要途径[29], 引入农产品富集系数(作物籽实重金属含量与土壤全量之比), 各重金属的富集系数分别为: 0.005±0.003(As)、0.108±0.074(Hg)、0.019±0.019(Cd)、0.006±0.006(Cr)、0.017±0.017(Ni)、0.072±0.055(Cu)、0.198±0.122(Zn)和0.010±0.006(Pb), 农产品富集重金属能力大小: Zn＞Hg＞Cu＞Cd＞Ni＞Pb＞Cr＞As.农产品对Zn、Hg和Cu的富集系数较高, 其中Zn和Cu是作物生长发育的必需营养元素[29, 36], 而尽管作物对土壤中Hg具有很强的富集能力[14, 37], 但目前研究区农产品平均ω(Hg)(0.004mg ·kg-1)远远低于食品安全国家标准(0.02mg ·kg-1, GB 2762-2017).此外农产品对Pb、Cr和As这3种重金属的富集系数较低, 原因在于这3种重金属在土壤中大部分都以残渣态的形式存在[13, 16], 不易被生物利用.
另对土壤全量和籽实含量以及籽实含量之间进行Pearson双变量相关性分析, 结果显示土壤和作物中同一种重金属含量之间没有显著相关性, 与前人的研究结果一致[13, 16, 38], 籽实中重金属含量可能受土壤重金属赋存形态、土壤理化环境和作物重金属富集能力等多因素决定[29, 39].而不同重金属作物籽实含量的Pearson相关性分析结果显示, 作物籽实中Pb和Hg在0.01水平(双侧)存在显著的相关性(0.578), 说明Pb和Hg可能具有协同变化的关系[14], 已有研究表明作物Pb和Hg的来源除根系吸收外, 大气干湿沉降也是其主要的来源途径[15, 40], 且研究区位处城乡交错地带, 近城市侧广泛分布交通用地及物流仓储用地, 因此农产品中Pb累积的主要来源很有可能来自汽车尾气排放.此外Pb和Hg与其余重金属间均不存在明显的相关性, 而其余6种重金属间普遍存在0.01水平上的显著相关性.另分析在农产品重金属累积中同样占主导地位Ni元素的来源, Ni元素与Cu和Zn之间的相关系数分别在0.01水平上达0.752和0.409, 呈显著相关, 而这3种元素又通常被认为是农业活动源的标志元素[40], 因此推测农产品中Ni元素累积异常高点主要受农业活动影响.另外目前有关Ni元素的国家食品卫生标准仅有油脂及其制品的限量值(1.0mg ·kg-1, GB 2762-2012), 而本次Ni元素的限量标准参考的是以往研究中的粮食探讨值(0.4mg ·kg-1), 相对更加严格, 导致农产品中Ni元素的累积程度整体偏高.
3 讨论针对目前研究区存在的Ⅰ级无风险安全耕种区建议采取优先保护的策略, 以维持其安全稳定的农田产出状态.针对现存的部分Ⅱ级低风险预警监控区, 建议积极采取预警监控的策略: 首先要加强区域农产品和土壤环境的协同监测, 其次可以选择种植同种作物的重金属低累积品种[41, 42], 适当地通过调节土壤pH、提高阳离子交换量和改变氧化还原电位等手段干预重金属向农产品方向的富集[43, 44].此外针对伊通河流域的低风险区做进一步风险来源调查, 若该区的风险来源确由伊通河污灌导致且短时间内难以有效治理, 则可以考虑“水改旱”进行耕作制度调整[45, 46].
研究区目前不存在中风险重点管控区和高风险限制生产区, 但是本研究目前考虑的谷物类作物相对于蔬菜具有较低的重金属累积效率, 而素有“城市菜篮子”之称的城郊耕地一旦变更种植类型为蔬菜, 则可能会导致农田风险由低转变为中甚至高风险.若农田重金属风险达Ⅲ级说明农产品安全受到了一定威胁, 应采取重点管控的措施: 积极选取适宜的低累积品种或调整作物种植结构[43, 45], 同时联合钝化修复, 通过调节农田理化环境使重金属发生沉淀、吸附、拮抗等效应降低重金属有效量, 再结合适宜的农艺措施如水分处理、秸秆还田或是植物修复[47]等方式进行治理[43], 减少重金属对农产品的胁迫[48].若区域已达四级高风险可考虑对区域进行生产限制, 相对弱化城郊高风险黑土地的生产功能, 退耕还林还草, 甚至调整为非农用地, 强调黑土地的生态功能、景观功能和娱乐文化功能, 以确保重金属元素不会经由农产品威胁人体健康.
综上由于土壤中重金属具有隐蔽性和滞后性等特点以及重金属在土壤-作物-人体各个环节的毒性响应特征不同, 土壤重金属全量与农产品中作物累积量并不具有较好的相关性, 这再一次印证了当前仅以土壤重金属风险划定农田风险管控区在精准对应农产品风险方面存在偏差[16].而有关农田重金属分区防治的内涵, 越来越多的专家学者提出不仅要关注土壤环境质量, 也要关注农产品安全[8].至此, 本文提出了农产品视角的农田重金属分区防治划定方法及相应策略, 以期弥补农田分区防治在保障农产品安全及反映农田生产状态的不足.最后在实际农田风险评价与分区整治中, 可将土壤与农产品效应做关联评价, 结合传统土壤重金属分区与本文探讨的农产品分区全方面开展农田的重金属风险分区、分级整治工作.
4 结论(1) 研究区农产品重金属累积特征显示, 仅Cr、Ni和Pb 3种重金属分别有6.55%、36.78%和53.01%的点位存在不同程度的重金属累积, 且以Ni和Pb元素的重金属累积程度更高, 农产品综合质量指数(IICQAP)为1.09, 研究区农产品整体呈重金属微弱累积状态.
(2) 人体健康风险评价结果显示, 仅As元素存在1.09%的点位靶标危害系数(QTH)略超阈值, 其余重金属全部点位的QTH值远小于1, 多种重金属高危系数(QHI)为0.61, 即无风险.
(3) 农产品重金属风险分区结果表明, 研究区大部分耕地属无风险安全耕种区(89.45%), 仅少量耕地(10.55%)因轻至中度的重金属累积或微弱健康风险划入低风险预警监控区, 建议分别采取优先保护与预警监控策略, 可从适当调整种植结构和干预重金属向农产品方向富集等手段进行积极可行的农田治理.
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