2022, Vol. 43
2. 陕西省环境工程重点实验室, 西安 710055
2. Shaanxi Key Laboratory of Environmental Engineering, Xi'an 710055, China
现代人类社会工农业的发展和城市化进程的加快, 导致环境污染日益严重, 大量营养物进入水体并不断积累.水体沉积物根据污染的状况含有不同量的氮磷物质, 可通过溶解再次进入水体, 造成水体的二次污染[1].
当前, 内源污染修复方法中以原位覆盖为主流[2~4], 技术日渐成熟.其中, 沸石比表面积大、离子交换性能和选择性强的特点[5~7]使之成为有效去除氨氮并广泛应用的材料[8], 但当其饱和后就不能继续去除氨氮[9].孙同喜等[10]的研究采用NaCl溶液对天然沸石进行改性处理, 改性后比表面积增加, 去除效率提高, 并且改性过程中与大半径离子发生置换, 使其在发生离子交换时位阻小且速度更快.等离子体和沸石的协同体系[11]、UV/O3[12]和UV/H2O2[13, 14]等可对天然沸石进行高级氧化, 也能明显提升氨氮去除, 但产生的亚硝氮和硝氮作为副产物在水体中难以处理, 无法彻底降低水中氮负荷.刘嘉夫等[15]的研究利用硝化细菌和反硝化细菌对斜方沸石进行挂膜, 然后对污染底泥进行原位生物修复, 对NH4+-N去除率高达94.64%, 可实现沸石的原位清洁再生, 同时利用反硝化降低污染底泥的氮负荷.有研究发现细菌的一些生理功能和生态功能受细菌本身的群体感应系统所控制, 细菌在繁殖过程中会分泌信号分子, 细菌可以通过监测信号分子的浓度感知其群体密度的变化, 当密度达到某个阈值时, 才能启动靶基因的表达[16, 17].Ren等[18]的研究认为信号分子的产生可能诱导了悬浮状态下细菌的基因表达, 使其实现附着生长, 加速了污泥颗粒化的进程.
再生沸石的重复利用价值[19]和材料的使用寿命预测[20]对实际应用非常重要.发展至今, 信号分子强化挂膜覆盖沸石的技术确可有效抑制底泥氮释放, 并且利用生物硝化和反硝化反应实现生物再生[21].但这些技术能否延长沸石使用寿命, 使其长期有效地抑制底泥所释放的氮类物质还鲜见报道.基于上述研究, 本实验制备4种铝盐改性沸石, 并设高和低两种改性浓度, 联合OHHL信号分子作用于不同污染浓度的上覆水.探究不同铝盐类型和Al3+改性浓度对上覆水氨氮浓度的去除情况, 筛选氨氮去除效果最好的铝盐和改性浓度.并将改性后的强化挂膜沸石原位覆盖在污染底泥表面进行为期60 d的修复实验, 通过两轮的实验对上覆水中总氮、氨氮、亚硝氮和硝氮浓度与硝化细菌和反硝化细菌的数量占比情况进行检测分析, 探讨改性沸石和反硝化菌数量的占比对沸石使用寿命的影响.
1 材料与方法 1.1 实验材料 1.1.1 实验沸石本实验基础沸石采购于夹津口海宇填料厂(基本技术指标见表 1).实验前将其用蒸馏水洗净, 烘干并过筛待用.
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表 1 天然沸石技术指标 Table 1 Technical indices of natural zeolite |
1.1.2 菌株
本实验所用菌株: 异养硝化细菌(WGX10和WGX18); 反硝化细菌(HF3和HF7), 分离自汾河水库、大唐芙蓉园和黑河金盆水库等沉积物.放置于2 mL离心管, 4℃冰箱保存.
1.1.3 底泥本实验底泥采样于西安浐河, 底泥取回后放入4℃冰箱中保存用以分析底泥各项指标(表 2), 底泥修复实验所用的底泥取回直接进行修复实验.
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表 2 底泥基本性质 Table 2 Basic properties of sediment |
1.1.4 信号分子
本实验信号分子N-(3-oxohexanoyl)-L-homoserine lactone(OHHL)采购于美国公司Sigma-aldrich.该信号分子可与细胞受体, 如激素、局部物质和神经递质等结合并传递信息, 并通过调节细菌表面的蛋白, 强化细菌生物膜的形成, 有助于细菌的富集[22].结构式如图 1所示.
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图 1 信号分子OHHL化学结构式 Fig. 1 Chemical structural formula of OHHL |
制备铝盐改性沸石的具体步骤如下: 首先, 称取AlCl3质量40.00 g和106.67 g, Al(NO3)3质量63.90 g和170.40 g, Al2(SO4)3质量102.65 g和273.72 g, KAl(SO4)2质量77.40 g和206.40 g于1 L的锥形瓶中, 加入一定量蒸馏水, 超声溶解后定容至1 L, 即得到不同浓度和不同类型的铝盐溶液.称取100 g上述天然沸石于1 L的锥形瓶中, 加入500 mL不同浓度的AlCl3、Al(NO3)3、Al2(SO4)3和KAl(SO4)2无机盐改性溶液, 加塞摇匀后将其置于恒温振荡培养箱(24 h, 25℃, 120 r·min-1).改性完成后, 将溶液倒出并加入蒸馏水, 清洗沸石3遍, 以去除沸石表面所附着的盐分.清洗好的沸石置于恒温干燥箱(40℃)48 h, 然后冷却至室温.最后用0.2 mm和1.9 mm过筛两遍待用.
制备NaCl改性沸石: 称取100 g洗净烘干的沸石于1 L锥形瓶中, 加入500 mL 1 mol·L-1 NaCl溶液.于上述相同条件摇床振荡, 结束后倒掉上覆水, 用蒸馏水将沸石清洗干净, 稍后置于40℃烘箱中烘干待用.
1.2.2 菌株活化与保存(1) 菌株的活化 配制硝化和反硝化细菌培养基, 密封后高温灭菌.灭菌后, 快速置于无菌操作台待其冷却至室温, 加入1.1.2节所述菌株摇匀后恒温振荡(3~5 d, 30℃, 120 r·min-1), 即得活化菌悬液.
(2) 菌株的保存 在2 mL灭菌的离心管中加入1 mL灭菌的丙三醇与1 mL活化好的菌液, 摇匀并放置于4℃的冰箱里保存待用.
1.2.3 铝盐改性挂膜沸石实验本实验制备分两组: 铝盐挂膜沸石实验组共8个锥形瓶, 分别加入20 g 1.2.1节所述的铝盐改性沸石和200 mL的活化好的菌悬液(WGX10、WGX18、HF3和HF7各50 mL), 然后加入1.0 μmol·L-1 OHHL于好氧条件下在恒温培养箱(30℃)中静置培养5 d.挂膜完成后倒掉上覆菌悬液, 并用灭菌的超纯水清洗沸石两遍, 即得到4种铝盐改性挂膜沸石.
将制备好的4种铝盐改性挂膜沸石各5 g加入250 mL具塞三角瓶中, 然后向每个反应器中分别添加200 mL浓度分别为20 mg·L-1和100 mg·L-1的分析纯级氯化铵溶液.从其反应开始之时计时, 分别在其1、4、7和10 d测定上覆水中氨氮浓度, 并计算其氨氮去除量和氨氮去除率.第10d测定结束后, 倒掉全部上清液并加入200 mL新鲜配制的相同浓度的氯化铵溶液进入第二轮实验周期, 重复第一周期测定.
1.2.4 底泥修复实验底泥修复挂膜沸石制备共3批, 3批锥形瓶中分别加入20 g的天然沸石、0.8 mol AlCl3改性沸石和1 mol NaCl改性沸石, 然后加入200 mL的菌悬液和1.0 μmol·L-1信号分子OHHL, 后续操作同上.即得到天然、AlCl3和NaCl改性挂膜沸石.
本实验共分为4个反应器, 其体积约5.3 L(直径15 cm, 高30 cm)的广口瓶. 1号未覆盖空白对照, 2号天然挂膜沸石覆盖底泥, 3号NaCl改性挂膜沸石覆盖底泥, 4号AlCl3改性挂膜沸石覆盖底泥.首先, 在瓶中加入质量为500 g的沉积物(沉积物高度约为5 cm).然后, 铺设覆盖密度为5.20 kg·m-2的沸石覆盖层, 约为100 g沸石.最后, 采用虹吸方式缓慢地向反应器中加入5 L的实验用水(水温为室温25℃, pH为6.9, 溶解氧DO为2.8 mg·L-1).加入上覆水后, 将瓶盖打开, 模拟其在自然条件下的河流环境, 进行底泥修复实验.从反应器启动开始, 每5 d进行一次取样, 测定上覆水中总氮、氨氮、硝氮和亚硝氮的浓度, 共持续30 d.第30 d测定结束后进行新鲜的底泥、上覆水更换进入第二轮实验周期, 重复第一周期测定.
1.3 测试和分析方法 1.3.1 沸石氨氮吸附量测定方法预处理: 实验结束后, 将实验沸石取出置于在250 mL的锥形瓶中, 加入无水乙醇清洗并离心后倒掉上清液.
物理解析: 将预处理得到的沸石中加入150 mL 0.02 mol·L-1的CaCl2溶液, 将锥形瓶放置在摇床上进行振荡(24 h, 120 r·min-1, 室温), 将上清液倒出并进行过滤, 测定其中氨氮的含量, 这部分即为挂膜沸石内物理解析的氨氮残留量.
化学解析: 将物理解析后的沸石用蒸馏水清洗并再加入150 mL 2 mol·L-1的KCl溶液, 在摇床上振荡(24 h, 120 r·min-1, 室温), 将上清液进行过滤测定其中的氨氮含量, 即为挂膜沸石内化学解析的氨氮残留量.
1.3.2 水质指标测定方法总氮、氨氮、硝氮和亚硝氮的测定使用紫外可见分光光度计(HACH-DR5000, 美国), 采用文献[23]的方法.
总氮采用碱性过硫酸钾氧化-紫外分光光度法; 氨氮采用纳氏试剂-紫外分光光度法; 硝氮采用氨基磺酸-紫外分光光度法; 亚硝氮采用N-(1-萘基)-乙二胺-紫外分光光度法.
1.3.3 细菌数量测定方法总菌量的测定采用流式细胞仪(Accuri C6, 美国), 首先取5 μL的样品经5 μmol·L-1滤膜过滤后于2 mL灭菌的离心管中, 加入195 μL灭菌的PBS缓冲剂后置于振荡悬浮器, 然后加入5 μL的SG和PI染色剂后振动悬浮, 于30℃下加热15 min, 取出置于振荡悬浮器后进行测定(进样量30 μL; 速度fast).
1.3.4 FISH分析方法使用FISH方法测定细菌在沸石上的附着[24].将5 g生物沸石置于具塞三角瓶中并加入200 mL的0.3%无菌NaCl溶液, 后将其振荡(48 h, 30℃, 120 r·min-1)以便分离附着的生物膜.取8 mL悬浮液, 离心(5 min, 4℃, 10 000 r·min-1)后弃去上清液.然后, 将细菌重新悬浮于1 mL PBS并重复3次.使用探针EUB 338(GCTGCCTCCCGTAGGAGT)和TBD1419(ACTTCTGCCAGATTCCAC)染色样品[25], 选用的修饰分别为5′Texas Red和5′Cy3.将染色的样品放在显微镜载玻片上并风干2 h, 再用激光扫描共聚焦显微镜(Leica SP8, 德国)扫描样品(放大倍数: 2 000), 并通过双通道共定位分析两种染色点的占比.上述实验均在黑暗环境进行.
1.4 数据处理 1.4.1 氨氮削减量底泥中氨氮削减量Rn计算如下[26]:
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上覆水中氨氮削减量Wn计算:
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式中, Rn为第n轮实验中挂膜沸石对底泥中总氮(或氨氮)的削减量(mg), Wn为第n轮实验中挂膜沸石对上覆水中总氮(或氨氮)的削减量(mg), V为反应器中上覆水的体积(L), cn为实验第n天上覆水总氮(或氨氮)浓度(mg·L-1), c0为上覆水初始总氮(或氨氮)浓度(mg·L-1), cn0为第n轮实验进行到最后1天时空白对照组上覆水的总氮(或氨氮)浓度(mg·L-1).
1.4.2 挂膜沸石的原位再生量和原位再生率原位再生量m0计算:
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式中, m1+m2为单位质量生物膜沸石物理去除量和化学解析量(mg·g-1), m为单位质量生物膜沸石对氨氮的去除总量(mg·g-1).
原位再生率E计算如下:
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改性挂膜沸石使用寿命T预测计算如下:
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式中, Sn为第n轮实验中挂膜沸石对底泥的氨氮削减量(mg), D为每轮修复周期(d).
2 结果与讨论 2.1 铝盐改性程度对沸石去除氨氮和原位再生能力的影响本实验对比4种铝盐改性沸石[AlCl3、Al(NO3)3、Al2(SO4)3和KAl(SO4)2]在加入1.0 μmol·L-1 OHHL强化微生物挂膜后, 不同程度Al3+改性和高、低两种上覆水氨氮污染下的去除情况(表 3).
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表 3 两轮实验氨氮去除量详情 Table 3 Removal of NH4+ in detail of two rounds of experiments |
2.1.1 低氨氮污染上覆水(20 mg·L-1)
对于低污染上覆水(图 2), 使用0.3 mol和0.8 mol Al3+改性后, AlCl3改性挂膜沸石对氨氮去除量均为最高, 第一轮分别为19.0 mg·L-1和20.0 mg·L-1, 氨氮去除率分别高达95.0%和100%. Al(NO3)3改性挂膜沸石氨氮去除量次之, 分别为18.0 mg·L-1和17.5 mg·L-1, 去除率分别为90.0%和87.5%.而Al2(SO4)3和KAl(SO4)2改性后的沸石去除能力最差, 仅为AlCl3改性挂膜沸石的52.5%~81.0%.
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图 2 低氨氮污染上覆水氨氮去除效果 Fig. 2 Removal effect on low concentrations of NH4+ in overlying water |
第二轮中, AlCl3改性挂膜沸石去除量分别为18.9 mg·L-1和20.0 mg·L-1, 与第一轮相差不大.Al(NO3)3改性挂膜沸石对氨氮的去除量为16.5 mg·L-1和15.5 mg·L-1, 较第一轮下降约10%.然而, Al2(SO4)3和KAl(SO4)2改性挂膜沸石对上覆水中氨氮的去除(8.5~13.4 mg·L-1)较第一轮下降约20%.可见, 在低污染废水中, AlCl3改性挂膜沸石去除能力最佳, 可持续去除上覆水中氨氮.
2.1.2 高氨氮污染上覆水(100 mg·L-1)对于高污染上覆水(图 3), 4种铝盐的氨氮去除能力差别明显, 顺次依次为: AlCl3>Al(NO3)3>Al2(SO4)3>KAl(SO4)2.第一轮中AlCl3改性挂膜后对上覆水中氨氮去除量分别为78.1 mg·L-1和83.5 mg·L-1, 去除率维持在80%左右; Al(NO3)3改性挂膜沸石去除率为60%~70%, 而其他两种铝盐改性挂膜沸石去除量仅为AlCl3的34.7%~86.8%.第二轮中, AlCl3改性挂膜后对上覆水中氨氮去除量分别为76.9 mg·L-1和82.0 mg·L-1, 去除量下降的幅度不大(约1.5%).其他3种铝盐改性沸石氨氮去除率为24.5%~70.3%, 效果远低于AlCl3改性挂膜沸石.与之前陈婧等[27]的研究相比(第一轮氨氮去除率约75%, 第二轮约70%), 本实验AlCl3改性挂膜沸石两轮去除效果更持续和稳定.
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图 3 高氨氮污染上覆水氨氮去除效果 Fig. 3 Removal effect on high concentrations of NH4+ in overlying water |
可见, 对于高低两种污染程度的废水而言, AlCl3改性挂膜沸石均能实现氨氮的持续去除, 最佳改性浓度为0.8 mol·L-1.
2.2 信号分子强化沸石挂膜覆盖层对出水氮负荷的影响将改性后的强化挂膜沸石原位覆盖在污染底泥表面进行为期60 d的修复实验.在第二轮结束时, AlCl3改性挂膜沸石的上覆水中ρ(总氮)为1.47 mg·L-1[图 4(a)], 可达到地表水Ⅳ类水体标准(< 1.5 mg·L-1).相较于空白组, 总氮释放量分别减少18.4 mg·L-1和17.1 mg·L-1, 抑制率达到了85.2%和92.1%. NaCl改性挂膜沸石效果次之, 抑制率为79.5%和78.8%.天然挂膜沸石效果最差(6.3 mg·L-1和7.9 mg·L-1), 两轮实验均未达到地表水Ⅴ类水体标准[ρ(总氮)>2.0 mg·L-1].
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图 4 两轮实验出水的氮负荷指标 Fig. 4 Nitrogen load of effluent index in two rounds of experiments |
和总氮规律类似, AlCl3改性挂膜沸石对氨氮的释放也可达到有效的抑制[图 4(b)], 两轮修复实验中, 上覆水中ρ(氨氮)仅为0.3 mg·L-1和0.8 mg·L-1, 达到了地表水Ⅲ类水体水质标准(< 1.0 mg·L-1), 抑制率分别达到98.0%和93.2%.同时NaCl改性和天然挂膜沸石在两轮底泥修复实验后, 上覆水中ρ(氨氮)别为5.8 mg·L-1和2.9 mg·L-1, 控制效果较差, 各体系氨氮去除指标见表 4.由此可见, AlCl3改性挂膜沸石可持续抑制底泥中氨氮的释放.
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表 4 各体系氨氮去除指标 Table 4 Removal of NH4+ in each system |
与此同时, 底泥向上覆水中自然释放的硝氮量约为1 mg·L-1[图 4(c)], 亚硝氮量在2 mg·L-1左右[图 4(d)].在使用AlCl3改性挂膜沸石原位覆盖底泥时, 两轮底泥修复实验后上覆水中ρ(硝氮)和ρ(亚硝氮)维持在0.2 mg·L-1和0.1 mg·L-1, 去除率分别达到了80.0%和96.4%, 是天然挂膜沸石(28.4%和38.8%)和NaCl改性挂膜沸石(56.8%和72.4%)的1.3~2.8倍.表明AlCl3改性挂膜沸石对底泥同样具有持续修复能力, 进而提高上覆水水质.
Huang等[28]的研究使用紫色母岩对沉积物进行原位覆盖修复46 d.总氮、氨氮和硝氮的抑制量仅分别为2.2、2.0和0.4 mg·L-1.可见, AlCl3改性强化挂膜沸石对底泥释放的总氮(85.2%和93.2%)和氨氮(98.0%和93.2%)达到有效地抑制, 并且能将硝氮持续维持在较低水平, 实现出水浓度均达地表水Ⅲ类水质标准.
2.3 信号分子强化挂膜沸石修复底泥机制和使用寿命分析 2.3.1 信号分子强化挂膜沸石修复底泥机制分析SEM可以看出天然沸石表面粗糙且孔隙发达, 有利于细菌的附着(图 5).经AlCl3改性挂膜后, 表面细菌附着较为明显, 但比较分散.添加信号分子后的AlCl3改性挂膜沸石表面群聚众多细菌, 呈团状吸附于材料表面.这说明信号分子对细菌具有凝聚作用, 增强细菌在沸石表面的附着量[29, 30], 以加强生物作用提高挂膜后的氨氮去除和生物再生.
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(a)未挂膜, (b) AlCl3改性挂膜, (c)添加OHHL后AlCl3改性挂膜 图 5 沸石附着微生物SEM图片 Fig. 5 SEM image of bacteria attached on zeolite |
LSCM可看出AlCl3改性挂膜沸石的细菌(蓝色荧光标记)聚集程度最大, 明显多于NaCl改性和天然沸石上细菌附着量, 这与SEM表现一致(图 6).其中粉色荧光标记的反硝化菌在AlCl3改性挂膜沸石上数量占比较大, 经30 d修复实验后细菌聚集优势依然明显.对比发现, NaCl改性和天然挂膜沸石的反硝化菌数量占比小, 且30 d后减小明显.细菌中的群体感应现象是由特定于不同物种的信号分子调控的[31], 这也说明OHHL是能够调控该菌种的有效信号分子.
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图 6 沸石附着微生物激光共聚焦扫描图片 Fig. 6 LSCM image of bacteria attached on zeolite |
进一步分析, 在使用3种挂膜沸石对污染底泥进行原位覆盖后的第一轮初期, AlCl3改性挂膜沸石上附着的反硝化菌数量占比达82.1%, 此时该沸石的总氮和氨氮削减量均为最大(分别为96.9 mg和77.5 mg).而NaCl改性与天然挂膜沸石上的反硝化菌数量占比仅为59.2%和38.7%, 削减量也相应低于AlCl3改性挂膜的数值.经30 d实验后, AlCl3改性挂膜沸石上附着的反硝化菌数量占比较第一轮有所减少(占比为61.1%), 但也高于其他两组(25.5%和9.4%).与此同时, AlCl3改性挂膜沸石的总氮和氨氮削减量仍为最大(分别为85.3 mg和55.4 mg).而NaCl改性与天然挂膜沸石反硝化菌削减量(总氮: 72.1 mg和53.0 mg; 氨氮: 44.7 mg和30.6 mg)也低于前者相应数值[图 7(c)].
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图 7 各体系氮负荷指标、菌量占比情况和沸石使用寿命对比 Fig. 7 Comparison of nitrogen load, proportion of bacteria, and service life in each system |
本实验结果表明: AlCl3改性挂膜沸石(挂膜时投加1.0 μmol·L-1信号分子OHHL)原位修复底泥由于沸石上附着的细菌量较多, 反硝化菌数量占比大(82.1%和61.1%), 所以沸石的生物再生率较高, 进而对底泥释放的物质达到了有效和持续地抑制.
相较于传统的纯物理改性沸石, 加入信号分子的改性挂膜沸石不仅能有效吸附, 还能实现原位再生, 持续去除氮负荷, 达到修复底泥的目的.与此同时, 附着在沸石上的硝化和反硝化细菌共同作用, 将底泥释放的氨氮通过硝化和反硝化作用转化为氮气, 彻底降低了水中的氮负荷(图 8).这与辛慧敏等[32]的研究发现, 底泥中反硝化细菌的繁殖, 能加速底泥中硝酸盐的消耗, 从而降低了上覆水体的硝态氮二次污染的理念一致.
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图 8 信号分子强化改性挂膜沸石持续抑制沉积物中氨氮释放的机制 Fig. 8 Mechanism of persistent inhibition of ammonium released from contaminated sediments through biofilm-modified zeolite enhanced by signaling molecules |
根据两轮实验中总氮削减量预测该批沸石使用寿命[图 7(d)].根据1.4.3节所述公式可知, AlCl3改性挂膜沸石预计使用寿命为251 d, 比天然(156 d)和NaCl挂膜沸石(189 d)延长约2~3月.作为长期有效沸石的AlCl3改性挂膜沸石上附着的反硝化细菌数量占比约为天然和NaCl挂膜沸石的1.4~2.1倍, 且30 d修复后为其的2.4~6.5倍.可见, 反硝化细菌数量占比大是沸石使用寿命长的限制因素.
3 结论(1) 相较于Al(NO3)3、Al2(SO4)3和KAl(SO4)2改性挂膜沸石, AlCl3改性挂膜沸石能实现持续地去除上覆水中不同浓度的氨氮, 并且最佳改性浓度为0.8 mol·L-1.
(2) AlCl3改性挂膜沸石对底泥修复效果优于NaCl改性挂膜沸石, 对底泥释放的总氮(抑制率85.2%和93.2%)和氨氮(抑制率98%和93.2%)均能有效地抑制, 并且将硝氮持续抑制在较低水平, 实现出水浓度均达地表水Ⅲ类水质指标.
(3) 添加信号分子OHHL后, AlCl3改性挂膜沸石表面生物附着量大且反硝化细菌数量占比(82.1%和61.1%)高, 原位再生能力强(再生率达64.9%), 使用寿命长达251 d.
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