近年来, 气溶胶及其前体物的排放加剧了中国的空气污染.特别是在人口密度高且工业化进程快的地区, 空气动力直径<2.5 μm的气溶胶细粒子(PM2.5)是我国主要的大气污染物[1, 2].高浓度的颗粒物加剧了雾-霾事件的发生[3], 不仅对城市环境、交通安全造成显著影响, 也会引起肺炎、支气管炎和心血管等疾病, 严重威胁人类健康[4~6]. 2013年以来由于大气污染防治行动计划的实施, 颗粒物浓度持续下降[7], 但颗粒物污染事件仍然频发, 尤其是在秋冬季.
有研究表明, 大气扩散和传输使大气污染物重新分布, 而天气系统对于大气扩散和传输条件有重要影响, 它提供了区域空气污染变化的主要驱动力[8].局地大气污染物的积聚、清除以及长距离传输[9], 在不同天气形势下有显著的差异[10].一般来说, 近地面稳定的反气旋环流有利于空气污染的形成, 而气旋系统相对不会造成严重的空气污染[11].冬季由于有西伯利亚冷高压活跃并南下, 冷锋可作为污染物的载体把北方上游的污染物传输至下游使下游地区空气质量恶化[12].在一定的天气形势下, 气温、风速及风向等气象要素水平和垂直分布的不同直接影响着大气边界层的垂直结构以及气溶胶的水平和垂直分布特征.有研究发现, 地面高相对湿度、低风速和稳定层结大气抑制了大气污染物的迁移和扩散, 强逆温层和较低的混合层高度有助于污染物累积[13~15].气溶胶的直接效应使边界层低层减温和高层増温, 从而大气层结更稳定, 进而使得边界层的高度更低和边界层内的湍流扰动更弱, 这造成了对PM2.5浓度聚积的正反馈[16, 17].目前我国已开展了一些应用不同空气质量模型对大气污染物区域传输的研究, 蒋永成[18]通过WRF-Chem模式对海西区2013年1月霾污染过程进行模拟研究, 阐明了大气污染物的区域输送对低污染源区空气质量的影响很大; Yu等[19]的研究使用FLEXPART-WRF模式对长江中游地区强北风、无逆温即大气层结不稳定条件下的PM2.5污染事件进行模拟, 发现PM2.5的区域输送对重度污染PM2.5浓度的贡献率超过65%.杨旭等[20]结合无人机探空和数值模拟对天津一次重污染事件研究, 发现区域污染物的输送高度主要在边界层顶部和逆温层以上的大风速层处, 且输送和边界层反馈作用对雾-霾天气的影响是相互的[21].
前人主要针对近地面PM2.5污染以及区域输送开展了很多观测和模拟分析研究, 但对垂直方向PM2.5和边界层结构相结合的分析研究还较少.对空气污染事件中, 天气形势移动和变化下的PM2.5的三维结构和演化还了解甚少.本文利用WRF-Chem模式针对2019年1月14~15日我国东部受冷空气影响发生的一次大范围PM2.5污染事件开展模拟研究, 结合同期在南京开展的一次边界层气象-大气污染的垂直观测数据, 分析冷锋移动的天气形势下, 边界层结构的变化及其对PM2.5浓度三维分布和变化的影响, 以期为区域空气污染成因和评估提供科学指导.
1 模式设置与验证本次研究采用中尺度天气-化学模式(WRF-Chem)3.4版本, 模拟前用MICAPS气象观测资料对气象场进行了同化, 同化采用的方法为牛顿张弛逼近法(nudging), 它在预报方程中额外增加一个松弛项, 表示预报与观测值之差, 从而使模拟值向观测值逼近, 使用MICAPS地面数据作为数据源, 同化的变量包括温度、比湿和UV风速[22, 23], 其中气象场使用ECMWF 0.25°×0.25°再分析资料.模拟区域包括中国中东部和周边的海洋(图 1), 中心经纬度为119.0°E、31.5°N, 包含99×99个网格, 水平分辨率为27 km.模式层顶设置为50 hPa高度处, 自地表到模式层顶共分38层, 2 km以下约为12层.模式的模拟时间为2019年1月1日00:00至1月23日00:00(北京时), 将模拟前48 h设置为spin-up的时间.边界层方案使用Mellor-Yamada-Janjic (Eta) TKE[24]方案, 该方案用边界层和自由大气中的湍流参数化过程代替Mellor-Yamada的2.5阶湍流闭合模型.排放源使用清华大学提供的MEIC(2016)源清单(http://www.meicmodel.org/), 分辨率为0.25°×0.25°, 使用全球化学模式MOZART-4[25]提供化学初始条件以及化学边界条件, 生物质源则使用MEGAN模式在线生成[26].本次模拟中其他参数化方案如表 1所示.
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北京、济南、青岛和南京为模式评估所选站点; 蓝色实线表示后续论述的垂直界面方向 图 1 WRF-Chem模式模拟区域 Fig. 1 WRF-Chem Model domains |
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表 1 WRF-Chem模式参数设置 Table 1 Model parameter setting |
为了检验模式对PM2.5和气象要素的模拟性能, 将模拟区域内4个代表站点(北京、济南、青岛和南京)的PM2.5浓度、温度、风速和风向的模拟以及观测结果进行了对比, 其中PM2.5浓度观测值为中国环保部提供的逐小时数据, 地面气象要素观测值来自MICAPS提供的3 h一次地面全要素填图数据.图 2为PM2.5浓度以及各个气象要素模拟值与观测值的时间序列对比. 2019年1月12~26日, 在南京市浦口区设置观测点(32.2°N, 118.7°E)开展外场地面和边界层气象与大气污染垂直观测实验.图 3为1月15日南京PM2.5污染期间, PM2.5浓度、风矢量和温度垂直分布的观测和模拟对比.可以看出该模型再现了模拟时间段内各气象要素和PM2.5浓度的数值大小和变化特征, 其中所有站点温度模拟得最好. 尽管这期间风速变化较为剧烈, 但总体上模拟的结果能有效地再现风速的日变化特征, 大部分时期风向的观测值和模拟值也有较好的一致性. 4个站点PM2.5浓度的观测值与模拟值的一致性较好, 模拟值略偏高.垂直方向上(图 3), 1月15日白天南京发生污染期间PM2.5浓度和温度的模拟值和观测值的变化趋势相似, 可以有效再现PM2.5浓度以及气象要素垂直方向的变化特征.
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图 2 观测和模拟的PM2.5浓度及气象要素的时间序列 Fig. 2 Time series of observed and simulated PM2.5 mass concentration and meteorological elements |
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红色表示模拟值, 黑色表示观测值 图 3 南京观测和模拟的PM2.5浓度、风矢量和温度的垂直分布 Fig. 3 Vertical distribution of observed and simulated PM2.5 mass concentration, wind, and temperature |
为了进一步验证模拟效果, 运用Pearson相关系数(R)、一致性指数(IOA)、总偏差(GE)、平均分数偏差(MFB)、平均分数误差(MFE)和均方根误差(RMSE)这几个统计特征量对模拟结果的准确性进行验证(表 2).风向的IOA指数(IOAwdir), 是按照Kwok等[27]的研究方法, 根据风的矢量特性单独计算的.所用统计量公式如下:
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表 2 PM2.5浓度和气象要素(温度、风速、风向和湿度)的统计检验结果 Table 2 Statistical test results of PM2.5 mass concentration and meteorological elements (temperature, wind speed, wind direction, and humidity) |
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(1) |
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(2) |
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(3) |
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(4) |
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(5) |
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(6) |
式中, Mi为模式模拟值, Oi为观测值.
所有评估站点的PM2.5、温度和湿度的相关系数均大于0.67, 并达到显著性水平(α=0.01). PM2.5、温度、风速、风向和湿度的一致性指数分别大于0.7、0.83、0.61、0.78和0.7, 各参数的相关性和一致性指数都较高. 4个站点PM2.5的MFB范围为0.2~0.6, MFE在0.26~0.65之间, 它们都符合Boylan等[28]的研究提出的标准: 当MFB在±0.6以内, MFE在0.75以下时, 模型性能良好.所有站点的风速的RMSE均符合阈值(≤2.0), 虽然风向的相关系数较低, 但IOA均在0.78以上, 说明风速、风向的模拟值和观测值在变化趋势上有较好吻合.其中温度的模拟效果最好, 4个站点温度的R和IOA均大于0.79, 除北京站外其它3个站点的GE都符合标准阈值(≤2.0).整体上认为本次模拟效果良好, 其中温度、湿度的模拟效果优于风速风向, 本次模拟结果可以较好地重现我国东部地区地面气象要素和PM2.5的时空分布特征.
2 结果与讨论 2.1 天气形势与空气污染概况取2019年1月9~17日时间段内的北京、保定、济南、青岛、徐州和南京这6个站点(图 1)根据经纬度由北向南作PM2.5浓度和风矢量的时空分布, 由图 4可见, 1月11~14日我国华北地区出现PM2.5持续区域性重度污染; 1月14日17:00至1月16日02:00, PM2.5浓度高值区随时间自北向南快速推移, 且高值区对应强偏北风, PM2.5峰值浓度均大于150μg·m-3, 污染强度为重度-严重污染.由北到南浓度峰值滞后时间约为33 h, 表现出这股强烈的偏北气流将污染气团从华北地区快速吹向长三角地区的形态; 之后, 随着强冷空气不断南下, PM2.5由北向南得到了有效地清除.
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图 4 1月9~17日PM2.5浓度和风矢量的时空变化 Fig. 4 Temporal and spatial variation in PM2.5 concentrations and wind vectors from January 9 to 17 |
结合地面天气[图 5(a)]和模拟的PM2.5浓度水平分布[图 6(b)~6(d)], 1月14日17:00高压中心位于蒙新高地上, 高压前部的冷锋刚刚到达华北平原北部, 华北北部地面等压线密集; 而华北中南部地区受高压底前部的均压场控制, 地面等压线稀疏, 地面风速较小, 大气扩散能力较差.此时河北南部和山东西部的空气污染较为严重, PM2.5浓度最高超过300μg·m-3.此后高压中心增强, 在高空槽后西北气流的引导下向东南方向移动, 伴随冷空气东移南下, 冷锋进一步向南推移; 1月15日08:00[图 5(b)], 河北南部和山东大部受锋后偏北大风影响, 大气扩散条件转好, PM2.5浓度显著降低, 而PM2.5高值区随冷空气由北向南移动.冷锋主体入海后冷锋残留继续将污染物向南推移, 直至1月16日02:00, 污染带被输送至长江中游地区.
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(a)01-14T17:00; (b)01-15T08:00, 蓝色曲线为冷锋所在位置 图 5 冷锋过境时地面天气形势 Fig. 5 Surface weather patterns as the cold front passes through |
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(a)~(d)地面, (e)~(h)1km高度; (a)和(e) 01-13T23:00, (b)和(f) 01-14T 17:00, (c)和(g) 01-15T 08:00, (d)和(h)01-16T 02:00; 箭头: 风矢量; 红框: 华北地区; 箭头颜色: PM2.5通量 图 6 地面和1 km高度PM2.5浓度、PM2.5通量和风矢量分布 Fig. 6 PM2.5 mass concentrations, PM2.5 fluxes, and wind vectors at ground level and a 1 km altitude |
为了研究冷锋前后的PM2.5在地面和高空分布特征, 将地面和1 km高度处的PM2.5浓度分布以及PM2.5通量进行对比研究.由图 6(a)和6(e)可见, 1月13日23:00的静稳污染时华北大部地区地面污染较为严重, 地面和1 km高度处平均PM2.5浓度分别为209.2μg·m-3和17.3μg·m-3, 高低空浓度差别很大, 这与静稳阶段PM2.5大部分被压在很低的边界层之下有关.当冷锋于1月14日17:00刚刚到达华北平原北部边缘时[图 6(b)和6(f)], 地面PM2.5尚未受到冷锋的影响, 但在1km高度上华北北部开始出现PM2.5高值带, 在地面和1 km处的PM2.5平均通量分别为406.5 μg·(m2·s)-1和230.10 μg·(m2·s)-1.随着冷锋继续向南推移, 1月15日08:00冷锋到达山东南部, 1 km高度污染带更加明显[图 6(c)和6(g)].由于高空风力较强, 高空PM2.5高值带先于地面到达, 在地面和1 km高度处PM2.5平均通量分别为656.26 μg·(m2·s)-1和354.36 μg·(m2·s)-1.在1月16日02:00冷锋继续将污染物推移到长江中游地区[图 6(d)和6(h)], 高空PM2.5通量在锋区进一步加强, 达到430.87 μg·(m2·s)-1, 对应的地面通量减小到513.98 μg·(m2·s)-1.随着冷锋向南侵入, 锋面运动将空气污染物从地面快速抬升到高空, 高空风速大于地表从而增加了高空PM2.5通量, 使得高空PM2.5通量逐渐增强[13].
观测研究发现, 在天气系统移动中, 位于天气系统相同部位站点的边界层结构具有共同的特征[29, 30].为了更好地判断天气系统途经的各地边界层结构是否发生相似的变化, 使用模拟结果分析本次冷空气南下过程中由北至南各站点边界层和PM2.5浓度垂直结构特征.针对冷锋主体扫过区域, 选取保定、济南和青岛这3个站点, 分析地面锋线到达该三站点之前的温度、风矢量和PM2.5浓度的垂直廓线, 并与静稳污染时作对比(图 7).
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(a)和(c)济南, (b)保定, (d)青岛 图 7 静稳和冷锋前各时次温度、风矢量和PM2.5浓度垂直廓线 Fig. 7 Vertical profiles of temperature, wind and PM2.5 mass concentration at each time of static stability and before the cold front |
静稳污染时刻的1月13日23:00济南站200 m以下和250~550 m高度均有逆温层出现, 1 km以下风速均小于2 m·s-1, 整层大气层结稳定, PM2.5浓度随高度升高明显减少. 1月14日18:00, 保定地面PM2.5浓度>200μg·m-3, 为重度污染, 此时保定处于高压底前部的等压线稀疏区域, 在100 m以下有贴地逆温存在, 逆温强度1.2℃·(100 m)-1, 400~530 m出现弱逆温层, 大气层结很稳定.对应100 m~200 m高度处于同一层结中, 该处PM2.5浓度变化不大.从风矢量来看, 200 m以下偏西风, 风速<2 m·s-1, 200 m以上开始转为北到西北风. 1月14日22:00, 济南在100 m以下仍有贴地逆温, 强度4.8℃·(100 m)-1, 430 m~600 m温度递减率极小, 近乎中性层结, 整层风都变为西北风, 100 m~300 m处PM2.5浓度保持稳定. 1月15日02:00, 青岛站与济南站温度和风廓线特征相似, PM2.5垂直廓线与保定站亦类似.
比较图 6(b)、6(c)和6(d)和前段分析可见, 当天气系统移动时处于同一天气系统相同位置的站点边界层结构具有相似性, 边界层特征随天气系统的移动而做类似的改变.与发生静稳污染时相比[图 6(a)], 冷锋移动过程中整层风速较大, 高空为北-西北大风, 贴地逆温层顶至边界层上部PM2.5浓度随高度变化不明显.
2.3 冷锋推进中PM2.5垂直结构和变化沿冷锋主体移动方向(保定-青岛)作气象要素(温度、湿度和风矢量)以及PM2.5浓度和假相当位温θse的垂直剖面可见(图 8), 1月14日17:00由于日落后热力作用减弱使边界层内湍流变弱[图 8(b)], 边界层高度仅为130 m, 不利于PM2.5的扩散.此后由于冷锋开始过境, 冷气团将暖气团抬升.尽管处于夜间,
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(a)和(e) 01-13T23:00, (b)和(f)01-14T 17:00, (c)和(g) 01-14T 23:00, (d)和(h)01-15T 02:00; 黑色实线: 边界层高度, 箭头: 风矢量; (a)~(d)绿色虚线表示相对湿度; (e)~(f)红色虚线表示假相当位温θse 图 8 温度、湿度、PM2.5浓度和假相当位温θse垂直截面 Fig. 8 Vertical cross sections of temperature, relative humidity, PM2.5 concentration, and equivalent temperature |
1月13日23:00地面为静稳污染时[图 8(a)和8(e)], PM2.5浓度在600 m左右可到达60μg·m-3, 温度递减率为-3.5℃·km-1. 1月14日凌晨保定附近有弱偏南风, 遇太行山脉的阻挡导致气流略微地上升, 使污染物在山前堆积并抬升, 1月14日17:00保定垂直方向PM2.5达到1.3 km高度[图 8(b)和8(f)], 远大于边界层200 m高度; 此时冷锋到达华北北部边缘, 低层风速小于2 m·s-1, 高空风速较静稳期明显增大, 3 km以下
(1) 观测发现, 地面重污染区域位于冷锋前部均压场或等压线稀疏区域.在冷锋由北至南快速移动过程中, 途经各站点PM2.5浓度峰值伴随锋前而至.WRF-Chem模式可以较好地模拟中国东部地面和高空气象要素以及PM2.5浓度的时空变化.
(2) 模拟结果表明, 处于该移动冷锋天气系统相同位置的沿途各站点的边界层结构以及PM2.5垂直廓线表现出相似的特征, 贴地逆温层顶至边界层上部的PM2.5浓度随高度不明显.当冷锋开始入侵时, 锋前污染物从地面被抬升到高空, PM2.5浓度的增加和高空风速的增大导致高空PM2.5通量增大, 且PM2.5浓度高值区随着高度升高向暖气团一侧倾斜.
(3) 夜间冷锋过境引发边界层内对流性不稳定增加, 边界层高度由北到南依次得以抬升, 可达1 km以上, 打破了边界层昼夜演变特征.
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