中国主要城市土壤重金属累积特征与风险评价

引用本文

彭驰, 何亚磊, 郭朝晖, 肖细元, 张严. 中国主要城市土壤重金属累积特征与风险评价[J]. 环境科学, 2022, 43(1): 1-10.

PENG Chi, HE Ya-lei, GUO Zhao-hui, XIAO Xi-yuan, ZHANG Yan. Characteristics and Risk Assessment of Heavy Metals in Urban Soils of Major Cities in China[J]. Environmental Science, 2022, 43(1): 1-10.

中国主要城市土壤重金属累积特征与风险评价

彭驰, 何亚磊, 郭朝晖, 肖细元, 张严

中南大学冶金与环境学院环境工程研究所, 长沙 410083

收稿日期: 2021-03-07; 修订日期: 2021-06-07

基金项目: 国家自然科学基金项目（41771532）

作者简介: 彭驰(1984~), 男, 博士, 副教授, 主要研究方向为土壤污染过程与风险预测, E-mail: chipeng@csu.edu.cn

摘要: 我国快速城市化过程可能会导致重金属在城市土壤中累积，威胁居民健康.通过收集和整理最近15年间发表的文献数据，从整体上分析了我国52个主要城市土壤重金属含量特征及其健康风险.结果表明，我国城市土壤平均ω（Pb）、ω（Cd）、ω（Cu）和ω（Zn）分别为：58.5、0.49、42.1和156.3 mg·kg^-1，其I_geo值排序为：Cd（1.10）> Zn（0.36）> Pb（0.28）> Cu（0.13）.沿海经济发达省份（如江苏、浙江等）和资源型省份（如湖南、河南、内蒙古等）城市中土壤重金属含量相对较高.土壤重金属I_geo值较高的城市主要包括开封、扬州、呼和浩特、太原和湘潭等.城市工业区和交通区中土壤重金属含量显著高于居民区与公园，说明城市中繁忙交通和发达的重工业是造成土壤重金属显著累积的主要原因.城市土壤重金属平均含量与城市经济和环境指标[如常住人口、GDP、ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）和SO₂排放量]之间相关性不显著，可能是因为城市土壤重金属含量空间异质性大，平均含量难以反映出整体累积水平.我国城市土壤重金属对儿童的非致癌风险总体较低，主要风险元素为Pb，但个别冶炼工业发达城市的土壤重金属暴露风险值得警惕.

关键词: 城市化健康风险评价镉铅经济指标数据整合分析

Characteristics and Risk Assessment of Heavy Metals in Urban Soils of Major Cities in China

PENG Chi , HE Ya-lei , GUO Zhao-hui , XIAO Xi-yuan , ZHANG Yan

Institute of Environmental Engineering, School of Metallurgy and Environment, Central South University, Changsha 410083, China

Abstract: The rapid urbanization in China may lead to heavy metal pollution in urban soil, threatening the health of residents. By collecting literature data published in the last 15 years, the characteristics and risks of heavy metals in the urban soils of 52 cities in China were analyzed. The results showed that the average ω(Pb), ω(Cd), ω(Cu) and ω(Zn) in the urban soils of China were 58.5, 0.49, 42.1, and 156.3 mg·kg^-1, respectively, and the average I_geo values were ordered as follows Cd(1.10) > Zn(0.36) > Pb(0.28) > Cu(0.13). The high concentrations of heavy metals in the urban soils were mainly found in cities located in coastal economically developed provinces (such as Jiangsu, Zhejiang, etc.) and resource-based provinces (such as Hunan, Henan, Inner Mongolia, etc.). The cities of Kaifeng, Yangzhou, Hohhot, Taiyuan, and Xiangtan had relatively high I_geo values for heavy metals in the soils. The concentrations of heavy metals in soils from industrial areas and roadsides were significantly higher than those from residential areas and parks, suggesting that heavy traffic and developed heavy industry were the main causes of heavy metal accumulation in the urban soils. No significant correlations between the average concentrations of heavy metals in urban soil and urban economic and environmental indicators[such as permanent population, GDP, ρ (PM₁₀), ρ(PM_2.5), and SO₂ emissions] were found. The concentrations of heavy metals in urban soils showed large spatial heterogeneity, and hence the average concentrations may not reflect the overall accumulation level in a city. The non-carcinogenic risks for children posed by heavy metals in urban soils were generally low, and the main risk contributor was Pb. However, the exposure to heavy metals in soils in cities with developed smelting industries is worthy of attention.

Key words: urbanization health risk assessment cadmium lead economic indicators data integration and analysis

城市环境中重金属的主要来源包括工业活动、交通排放、建筑油漆涂料侵蚀和土壤母质等^[1].随着我国城市化进程的不断加快, 城市工业发展较为粗放, 机动车保有量呈高速增长, 导致大量重金属被释放至城市环境中^{[2, 3]}.土壤有机质对重金属具有强吸附性, 释放至城市环境中的重金属会在土壤中累积^{[4, 5]}.随着城市化过程, 城市土壤重金属含量会随时间缓慢增加^[6].土壤重金属可以通过经口摄入、皮肤接触和呼吸摄入等途径威胁城市居民健康^[7].人体过量摄入重金属会导致一系列疾病, 如神经和血液系统损害、关节疼痛、肾脏损害和高血压等^[7].城市土壤重金属的分布特征和健康风险日益受到关注.

城市土壤重金属含量主要受到排放源强度和距离的影响, 土壤重金属含量通常沿城乡梯度下降^[8].城市不同功能区中重金属来源存在很大差异, 因此功能区类型是影响城市土壤重金属含量的主要因子, 如工业区土壤重金属含量通常高于公园和居民区土壤^[9].有学者对我国城市土壤重金属累积特征进行了研究^[10~13], 结果表明我国东部城市土壤重金属含量往往高于西部城市, 工业城市中土壤重金属含量通常高于第三产业为主的城市.地质高背景、金属采选和冶炼活动是造成我国部分城市土壤重金属含量显著升高的主要原因^[11].目前, 在全国范围上对城市不同功能区土壤重金属累积特征的研究较少, 且缺少土壤重金属含量与城市经济发展水平和环境统计数据之间关联性的研究.因此, 本研究通过收集和整理最近15年发表的城市土壤重金属数据来研究: ①中国主要城市及其不同功能区中土壤重金属的累积特征; ②城市土壤重金属含量与城市经济和环境统计数据的相关性; ③评估城市土壤重金属的健康风险, 确定主要的风险元素.以期为城市土壤污染管理和风险防控提供科学支撑.

1 材料与方法 1.1 数据收集

本研究收集和整理了最近15年发表的52篇经过同行评议的文献, 涉及我国52个城市, 共计6 964个土壤样品的重金属含量数据.文献筛选于中国知网(www.cnki.net)、Web of Science(www.webofknowledge.com)和ScienceDirect(www.sciencedirect.com)等文献数据库, 使用“城市土壤”、“土壤重金属”、“重金属”和中国主要城市名称作为关键字.文献中城市重金属数据以Pb、Cd、Zn和Cu的数据最为全面, 因此本文以这4种重金属为研究对象.部分文献中没有报道城市土壤样品的具体采样时间, 但文献发表时间多为2016年前后.同时考虑到城市环境监测数据的可获取性, 收集了这52个城市2016年的常住人口和GDP数据^[14], 以及ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)和SO₂排放量等大气环境监测数据(真气网: www.zq12369.com), 用于研究城市经济和环境统计数据与土壤重金属含量的关联性.

1.2 土壤重金属累积性评估 1.2.1 地累积指数(I_geo)

地累积指数(I_geo)常用来评估城市土壤中的重金属累积水平^{[15, 16]}, 计算公式如下:

(1)

式中, C_n为各城市土壤重金属含量(mg·kg^-1), B_n为各个城市土壤重金属的背景含量(mg·kg^-1), 通过文献[10, 17]获得.根据I_geo值的不同分为各种等级, 其中I_geo≤0为未累积, 0＜I_geo≤1为未累积到中度累积, 1＜I_geo≤2为中度累积, 2＜I_geo≤3为中度至重度累积, 3＜I_geo≤4为重度累积, 4＜I_geo≤5为重度至严重累积, I_geo>5为严重累积.

1.2.2 内梅罗污染指数(NIPI)

内梅罗指数法(NIPI)可以对多种土壤污染物进行综合评价, 是兼顾单因子污染指数(PI)的平均值和最大值的一类综合污染评价指数.其公式如下:

(2)

(3)

式中, PI是污染物单因子指数, PI_max和PI_ave分别为最大单因子污染指数和平均单因子污染指数.若PI>1, 则表示土壤已受污染, 其值越大, 表明污染程度越大; PI≤1, 则表示土壤未受污染.

1.3 健康风险评价

使用美国环境保护局(USEPA)的健康风险模型可以评价城市土壤重金属的长期暴露风险.该模型通过计算经口摄入、皮肤接触和呼吸摄入这3种途径的重金属摄入剂量来评价其风险^{[18, 19]}.人体过量摄入Pb、Cd、Zn和Cu会导致一系列疾病, 如神经及血液系统损害、骨质流失、肝脏损害和高血压等^{[20, 21]}, 但这些重金属的致癌毒性尚不明朗^[21].同时, 研究表明城市儿童通常面临比成年人更高的土壤重金属暴露风险^[19].综上, 基于已有研究数据评价了城市土壤重金属对于儿童的非致癌健康影响, 其风险评价模型如下:

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

式中, HQ_经口ⁱ、HQ_经皮肤ⁱ和HQ_经呼吸ⁱ分别为经口摄入、皮肤接触和呼吸摄入这3种暴露途径下重金属i产生的非致癌风险(无单位). HQ(i)为3种暴露途径下重金属i产生的总风险.C_i表示土壤重金属i的含量(mg·kg^-1).IR_S为经手口途径的土壤摄入率(mg·d^-1), 取默认值: 200^[22]. IR_a为呼吸途径土壤颗粒吸入率(m³·d^-1), 取默认值: 7.6^[22]. EF为年暴露天数(d·a^-1), 取默认值: 350^[22]. ED为暴露持续时间(a), 取默认值: 6^[22]. SA为裸露的皮肤面积(cm²·d^-1)取默认值: 2 800^[22]. AF为皮肤粘附因子(mg·cm^-2)取默认值: 0.2^[22]. BW为平均体重(kg), 取值: 15. ABS为皮肤吸收因子, 取默认值: 0.001^[22]. AT为平均暴露时间(d), 取默认值: 6×365. RfD为每日摄入参考剂量, 取值参考文献[22, 23], 其中Pb、Cd、Cu和Zn的RfD_经口分别为3.5×10^-3、1.0×10^-3、4.0×10^-2和3.0×10^-1mg·(kg·d)^-1. RfD_经皮肤分别为5.3×10^-4、1.0×10^-5、1.2×10^-2和6.0×10^-2 mg·(kg·d)^-1. Pb和Cd的RfD_经呼吸分别为2×10^-4 mg·(kg·d)^-1和1.0×10^-5mg·(kg·d)^-1, Cu和Zn取值与RfD_经口相同^[24]. HI表示土壤重金属对儿童产生的总健康风险, 是各重金属元素和暴露途径(HQ)的健康风险总和.HQ和HI值小于1表示健康风险处于安全等级, 大于1表示存在潜在风险^[23].

1.4 数据统计

本研究中相关性分析通过SPSS ver. 19.0(IBM, New York, NY, USA)完成.在相关分析之前, 将重金属含量进行对数转换以获得近似正态分布. I_geo、NIPI和HI的计算通过Excel 2016(Microsoft, Redmond, WA, USA)完成.城市土壤重金属含量的空间分布图使用ArcGIS 10.2(ESRI, Redlands, CA, USA)绘制.其它统计图通过Sigmaplot ver. 12.0(Corel Corporation, Ottawa, Canada)和Prism 9.0.0(GraphPad, California, USA)绘制.

2 结果与讨论 2.1 中国主要城市土壤重金属累积特征

如表 1所示, 我国主要城市土壤重金属平均ω(Pb)、ω(Cd)、ω(Cu)和ω(Zn)分别为: 58.5、0.49、42.1和156.3 mg·kg^-1.城市土壤平均ω(Pb)、ω(Cd)、ω(Cu)和ω(Zn)分别是其平均背景值的2.28、4.45、1.70和2.24倍.我国城市之间的重金属含量差异很大, 土壤Cd、Pb、Zn和Cu的最高含量分别出现在扬州、湘潭和昆明.其中扬州土壤平均ω(Cd)为1.98 mg·kg^-1, 湘潭土壤平均ω(Pb)和ω(Zn)分别为466.6 mg·kg^-1和564.0 mg·kg^-1, 昆明土壤平均ω(Cu)为111.3 mg·kg^-1.我国主要城市土壤重金属I_geo均值排序为: Cd(1.10)>Zn(0.36)>Pb(0.28)>Cu(0.13), 超过75%的城市中土壤Zn、Pb和Cu的I_geo值小于1, 超过70%的城市中土壤Cd的I_geo值小于2, 这表明我国大部分城市土壤重金属含量在未累积到中度累积水平.个别城市Cd和Pb的I_geo值大于3, 如开封市和扬州市的Cd的I_geo值, 呼和浩特市、太原市和湘潭市的Pb的I_geo值, 说明这些重金属存在严重累积.湘潭市和开封市具有发达的冶炼工业历史, 冶炼厂排放的含重金属烟尘和废水可能是其土壤重金属I_geo值高的主要原因^{[25, 26]}.呼和浩特和太原当地煤矿资源丰富, 煤炭加工产业和发电行业发达, 可能是造成土壤Pb累积的主要原因^{[27, 28]}.文献[29]指出扬州市土壤主要采集于城市繁忙道路周边, 高强度的机动车尾气排放、刹车片和轮胎磨损会使得土壤ω(Cd)升高.相反, 南昌和西安的城市土壤中重金属I_geo值较低, 而这两个城市的主要产业是农副产品加工, 食品和设备制造业, 不涉及重金属排放.总之, 发达的重工业和交通运输很大程度上影响了城市土壤重金属的含量和累积程度.

表 1 中国主要城市土壤重金属含量和I_geo值汇总¹⁾ Table 1 Summary of heavy metal concentrations and I_geo values in urban soils of major cities in China

城市	采样点数	ω/mg·kg^-1				I_geo				ρ/μg·m^-3			常住人口/万人	GDP/亿元	文献
城市	采样点数	Pb	Cd	Cu	Zn	Pb	Cd	Cu	Zn	PM₁₀	PM_2.5	SO₂	常住人口/万人	GDP/亿元	文献
白银	132	64.6	0.30	58.8	200	1.07	1.19	0.80	1.22				50	442	[30]
宝鸡	62	18.3	0.94	24.2	221	-0.81	2.74	-0.41	1.09				384	1 932	[31]
包头	88	39.8	0.29	27.8	79.5	0.63	1.88	0.38	-0.16				286	3 868	[32]
北京	232	25.4	0.14	20.8	80.3	-0.18	0.05	-0.50	-0.12	76.3	92.0	10.0	2173	25 669	[33]
长春	153	46.9	0.24	21.1	136	0.22	0.96	-0.62	0.53	46.0	79.3	28.0	753	5 986	[34]
长沙	54	50.1	0.74	37.1	111	0.25	2.09	-0.07	0.00	55.2	80.8	15.8	696	9 357	[35]
成都	18	54.2	0.11	50.3	133	0.66	-0.86	0.18	0.22	67.3	111	14.6	1592	12 170	[36]
重庆	48	32.6	0.98	24.6	96.8	-0.11	2.22	-0.48	-0.28	55.2	80.4	12.8	3 392	17 559	[37]
阜阳	161	78.6	0.02	28.5	63.4	1.07	-2.43	-0.55	-0.64				799	1 402	[38]
福州	31	71.7	0.46	66.2	209	-0.47	0.38	0.95	0.19	27.3	52.9	6.00	687	6 198	[39]
广州	78	65.4	0.23	41.6	277	-0.22	-0.47	0.34	1.38	36.0	56.0	12.0	870	19 547	[40]
贵阳	50	79.5	0.98	66.1	243	0.53	0.62	-0.46	0.56	37.0	64.3	13.2	470	3 158	[9]
海口	70	29.1	0.25	26.7	84.1	-0.45	1.47	1.21	0.25	21.6	39.9	5.90	224	1 258	[41]
杭州	182	88.2	1.20	52.0	206	1.21	2.74	0.83	0.96	47.3	76.9	11.6	736	9 835	[42]
哈尔滨	53	41.1	0.13	34.5	109	0.32	0.07	0.44	0.35	53.5	77.4	27.3	962	6 102	[43]
合肥	151	37.0	0.20	38.6	109	-0.01	1.11	-0.06	0.03	57.3	83.0	15.0	730	6 274	[44]
淮南	36	24.2	0.19	21.7		-0.72	0.38	-0.49					389	964	[45]
呼和浩特	45	15.6		31.2	68.2	3.22		0.55	-0.24	40.8	94.3	29.6	241	3 174	[27]
葫芦岛	145	49.2	0.24	79.4	254	0.28	0.55	0.97	1.28				734	5 546	[46]
金华	42	25.8		15.0	16.4	-0.46		-0.82	-2.69	45.6	64.4	14.4	486	3 849	[47]
开封	99	36.7	1.05	36.4	164	0.32	3.24	0.30	0.86				455	1 755	[25]
昆明	204	60.3	1.32	111	151	-0.12	2.82	-0.07	0.61	27.7	56.9	16.4	673	4 342	[48]
昆山	126	28.1	0.16	28.5	115	-0.15	-0.04	-0.18	0.26				166	3 160	[49]
莱芜	106	42.8	0.17	30.6	94.1	0.22	0.70	-0.13	0.04						[50]
廊坊	1679	24.0	0.16			-0.43	0.18			67.8	114	16.9	470	2 721	[51]
兰州	117	42.7		52.4	184	0.49		0.69	1.01	55.0	140	18.6	324	2 264	[52]
洛阳	63	56.6	0.65	34.8	294	0.95	2.55	0.23	1.70				680	3820	[53]
南昌	396	33.9	0.16	26.8	79.5	-0.38	0.20	-0.40	-0.63	43.9	80.4	16.8	523	4 402	[54]
南京	181	111	1.11	76.5	196	1.66	2.19	0.57	0.90	46.1	83.8	17.8	827	10 503	[55]
南宁	46	65.6	0.77	45.6	105	0.86	2.68	0.34	0.07	37.7	63.9	12.4			[56]
攀枝花	17	32.0	0.29	64.8	158	-0.53	1.29	0.47	0.29				124	1 015	[57]
青岛	83	27.1	0.11	18.0	49.7	-0.51	-0.13	-1.00	-0.94	43.8	85.9	20.4	770	10 011	[58]
上海	127	119	0.33	55.0	229	1.52	0.51	0.34	0.50	42.7	59.0	15.0	2 450	28 179	[59]
沈阳	74	45.5		41.1	149	0.11		-0.54	0.38	54.8	94.7	45.7	281	647	[60]
深圳	98	83.5	0.59	73.1	212	0.63	2.71	1.52	1.58	27.4	42.0	8.00	1 191	17 493	[61]
石家庄	220	31.0	0.28	27.4	105	0.08	1.09	-0.17	0.24	104	171	40.4	1 078	5 928	[62]
苏州	167	40.3	0.33			0.03	0.80			45.2	72.3	16.6	678	15 475	[63]
太仓	54	18.0	0.11	32.4	92.0	-0.77	-0.66	-0.08	-0.25				71	1 155	[64]
太原	21	247	0.14	30.3	148	3.03	-0.41	-0.16	0.65	71.7	131	71.6	370	2 956	[28]
天津	128	21.4	0.50	28.7	95.1	-0.80	1.09	-0.63	-0.39	70.8	103	21.0	1 044	17 885	[65]
铜川	26	1.90		66.5	116	-4.07		1.05	0.16				84	312	[66]
乌鲁木齐	63	50.9	0.58	47.3	152	0.90	1.51	0.07	0.50	75.8	123	14.6	268	2 459	[67]
温州	23	65.2		34.6	169	0.25		0.49	0.53	38.0	68.5	13.0	818	5 102	[68]
芜湖	153	29.1	1.16	35.0	96.8	-0.36	2.03	-0.47	-0.25				388	2 699	[69]
西安	62	37.1		32.5	101	0.05		-0.30	0.04	71.0	137	20.0	825	6 282	[70]
湘潭	65	466	0.33	68.9	564	3.39	0.80	0.75	1.99				290	1 867	[26]
西宁	155	34.9		20.9	48.6	-0.05		-0.82	-0.98	48.9	118	30.0	231	1 132	[71]
徐州	172	35.5	0.40	43.8	163	-0.15	1.09	0.39	0.80	61.5	119	34.2	871	5 809	[72]
扬州	72	67.2	1.98	66.3	216	0.84	4.91	1.07	1.26	50.6	87.1	22.2	462	4 449	[29]
银川	80	29.0	0.15	40.4	74.9	0.00	-0.20	0.49	-0.06	56.3	118	55.1	223	1 618	[73]
郑州	196	36.3		29.6	494	0.43		0.50	2.97	78.5	144	28.4	972	8 114	[74]
株洲	60	86.0	0.61	37.4	141	0.95	1.69	-0.13	-0.01				402	2 489	[75]
平均值		58.5	0.49	42.1	156.3	0.28	1.10	0.13	0.36	52.4	90.7	21.4	693	6 407
最小值		1.90	0.02	15.0	16.4	-4.07	-2.43	-1.00	-2.69	21.6	39.9	5.90	50	312
最大值		466	1.98	111	564	3.39	4.91	1.52	2.97	104	171	71.6	3 392	28 179
1)各城市2016年的ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)和SO₂排放量数据来源于真气网(www.zq12369.com); 各城市2016年的人口和GDP经济数据来源于文献[14]

表 1 中国主要城市土壤重金属含量和I_geo值汇总¹⁾ Table 1 Summary of heavy metal concentrations and I_geo values in urban soils of major cities in China

2.2 中国主要城市土壤重金属空间分布特征

我国主要城市土壤重金属含量的空间分布见图 1, 各重金属的分布既有差异也有相同之处.江苏和浙江等沿海经济发达省份以及湖南、河南和内蒙古等资源型省份中城市土壤重金属含量普遍较高, 而内陆的中西部地区以及东北三省的城市重金属含量普遍较低.以土壤Pb为例, 沿海城市普遍高于内陆城市, 经济发达城市一般高于经济欠发达城市.土壤ω(Cd)较高的城市主要在内陆资源型省份和沿海发达省份, 如湖南、河南、云南和江苏等.高含量的城市土壤Cu和Zn集中于背景值较高的资源型省份, 如云南、湖南和河南.总的来说, 城市产业结构差异和土壤背景值的地域性是影响我国城市土壤重金属空间分布的主要原因.

图 1 中国主要城市土壤重金属含量分布 Fig. 1 Distribution of heavy metal concentrations in urban soil of major cities in China

重金属的NIPI指数可以反映出城市土壤重金属的整体累积水平.如图 2所示, 大多数城市的NIPI低于5, 说明我国大部分城市中土壤重金属累积程度较低.而高NIPI主要出现东部沿海、中部和西南省份.其中呼和浩特、扬州和湘潭的NIPI高于45, 这与这些城市中发达的煤炭加工业、长期金属冶炼和繁忙交通运输有关.相比之下, 西宁、金华和廊坊的NIPI低于2, 这些城市的主要产业是农副产品加工、食品和纺织业.因此, 城市中涉重金属的行业规模和交通繁忙程度是影响土壤重金属累积水平的主要原因.

图 2 中国主要城市土壤重金属NIPI分布 Fig. 2 Distribution of NIPI values for heavy metals in urban soils of major cities in China

2.3 城市主要功能区土壤重金属含量特征

表 2显示了我国城市主要功能区土壤重金属的含量特征, 土壤平均ω(Cu)和ω(Zn)排序为: 工业区＞交通区＞居民区＞公园; 土壤平均ω(Pb)和ω(Cd)排序为: 交通区＞工业区＞居民区＞公园.总体上不同功能区重金属的I_geo和NIPI值依次排序为: 工业区≈交通区>居民区≈公园.工业区和交通区土壤重金属含量较高, 其次为居民区与公园, 这与之前对特定城市的研究, 如广州、南京和苏州等, 结果一致^{[40, 55, 63]}.

表 2 中国主要城市不同功能区土壤重金属含量、I_geo和NIPI均值 Table 2 Concentration, I_geo, and NIPI values for heavy metals in urban soils under different land uses of major cities in China

城市功能区之间土壤重金属含量差异与重金属的排放源有关^{[41, 68]}.工业区中涉重金属企业, 如金属冶炼、矿产开采与加工和电镀企业等三废排放等会显著提升周边土壤重金属含量^[35].繁忙交通会显著提高道路周边土壤重金属含量^[63].居民生活如做饭、取暖和垃圾堆放也会在一定程度上影响周边土壤重金属含量^[34].公园土壤重金属含量主要受到城市区域背景沉降和成土母质影响, 同时还会受到建筑材料(如油彩)脱落的影响, 这在历史悠久的公园中更为明显^[11].工业区和交通区土壤重金属含量较高, 也说明工业活动和交通运输是我国城市环境中重金属的主要来源.

2.4 城市土壤重金属相关性分析

城市土壤重金属元素之间相关性分析结果见表 3.城市土壤Zn与Pb、Cd和Cu存在显著的相关性(P＜0.05), 同时Cu与Cd也存在着显著的相关性.说明这些重金属具有相似的来源, 如交通尾气、轮胎和刹车片磨损会导致Cd、Zn和Cu在道路周边土壤中累积^[38].城市的经济和环境指标, 如城市常住人口、国民生产总值(GDP)、ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)和SO₂排放量等可以在一定程度上反映出城市重金属排放总量^[76].但是本研究结果表明, 已有研究报道的城市土壤重金属平均含量与之对应城市经济和环境指标的相关性不显著(表 3).因为城市土壤重金属含量往往呈现很强的空间异质性, 单一的平均值难以反映出城市土壤重金属的整体累积水平^[77].多种人为和自然因素都可能影响城市土壤重金属的平均含量, 如土壤背景值、土壤扰动、城市发展历史、采样位置和分析误差等^[36].另一方面, 城市常住人口和GDP也不能完全反映出重金属的排放总量, 同时ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)和SO₂排放量等大气环境指标随时间变化较大, 进一步掩盖了城市土壤重金属含量与这些经济环境指标的关联性.

表 3 中国主要城市土壤重金属含量与城市环境和经济指标相关性分析结果¹⁾ Table 3 Correlations of heavy metal concentrations in urban soils of major cities in China with urban environment and economic indicators

2.5 城市土壤重金属健康风险评价

我国主要城市土壤重金属的非致癌健康风险评价结果见表 4和图 3.城市土壤重金属HI均值为0.257, 大多数城市HI均低于1, 这表明大多数城市中土壤重金属对儿童的暴露风险较低.城市土壤重金属各元素的平均HQ值依次为: Pb(0.218)>Cd(0.024)>Cu(0.014)>Zn(0.007), 可知Pb是主要的风险.湘潭市土壤Pb的HQ值最高, 为1.80, 存在潜在风险.从发生途径来看, 健康风险大小排序为: 经口摄入>皮肤接触>经呼吸摄入, 大部分健康风险产生于经口摄入.部分城市中冶炼工业发达且历史悠久, 土壤重金属健康风险相对较高.在这些城市中减少儿童在地面上玩耍, 并督促其在接触土壤后及时洗手, 有助于降低土壤重金属的暴露风险.

表 4 中国主要城市土壤重金属不同暴露途径非致癌健康风险评价结果 Table 4 Non-carcinogenic risks of heavy metals in urban soils of major cities in China under different exposure routes

图 3 中国主要城市土壤重金属儿童非致癌风险评价结果 Fig. 3 Non-carcinogenic risks for children posed by heavy metals in urban soils of major cities in China

3 结论

通过对已发表数据的收集和整理, 发现我国主要城市中土壤重金属ω(Pb)、ω(Cd)、ω(Cu)和ω(Zn)均值分别为: 58.5、0.49、42.1和156.3 mg·kg^-1.城市土壤重金属I_geo平均值为: Cd(1.10)>Zn(0.36)>Pb(0.28)>Cu(0.13). I_geo值较高的城市主要包括: 开封市, 扬州、呼和浩特、太原市和湘潭市, 这与城市较为发达的交通运输、金属加工和冶炼业、汽车制造业和煤炭加工行业有关.我国城市工业区和交通区中土壤重金属含量显著高于居民区和公园土壤, 说明工业活动和交通运输是城市土壤重金属的主要来源.城市土壤重金属含量均值与对应的城市人口、GDP、ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)和SO₂排放量等环境和经济指标之间相关性不显著, 可能是因为含量均值难以反映出城市整体污染水平.健康风险评价结果表明大部分城市中土壤重金属儿童非致癌风险处于安全水平, Pb为主要风险元素.经口摄入是健康风险产生的主要途径, 因此减少儿童在地面上玩耍时间, 并在接触土壤后及时洗手, 有助于降低其健康风险.

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环境科学 2022, Vol. 43 Issue (1): 1-10	PDF