2021, Vol. 42
2. 河海大学水利水电学院, 南京 210098;
3. 中国建设基础设施有限公司, 北京 100029
2. College of Water Conservancy and Hydropower Engineering, Hohai University, Nanjing 210098, China;
3. China Construction Infrastructure Co., Ltd., Beijing 100029, China
随着全球气候变化极端降雨增多, 导致城市内涝、水质型缺水、水污染循环加剧和生态退化等问题日益凸显[1].应对该些问题, 我国提出建设海绵城市, 加强对城市雨水资源的疏导和利用[2].生物滞留系统是海绵城市建设中进行城市雨水资源管理与利用的代表性生态设施[3].有研究证实, 生物滞留系统可以实现径流削减和污染物净化双重功能[4].
生物滞留系统中过滤层填料土对水文削减和污染物控制起到关键作用, 是发挥生物滞留设施功能的关键因素[5].现阶段生物滞留系统填料土主要采用砂土与有机物(如泥炭、木屑和堆肥等)混合物, 但尚无通用标准.美国马里兰州使用体积比为5∶2∶3的砂子、树叶堆肥物和覆盖土混合物作为填料土[6]; 北卡罗来纳州则采用质量比为88∶8∶4的混凝土砂、黏土和木屑混合物为填料土[7].填料土中的砂土可以提高系统的渗透性[8], 有机物的添加可以为植物和微生物提供必要的养分[9], 同时改善填料土的持水性[10].但木屑和堆肥这些有机物在实际使用中具有较高的氮磷浸出量[11], 影响生物滞留系统的运行效果.同时, 随着系统的施用与运行, 在水力作用下, 砂土逐渐沉积淤堵, 造成设施渗透性逐渐变差[12].故需要进一步对生物滞留系统的过滤层填料土进行优化改良研究.
生物炭具有多孔、清洁和吸附力强的特性[13], 已有研究考虑将不同种生物炭作为过滤层填料土添加剂用于生物滞留系统, 如木屑生物炭[14]、鸡粪生物炭[15]和浒苔生物炭[16]等.其中木屑生物炭对提高土体养分固持能力[17]、提高土的团聚体稳定性[18]和持水特性[19]等方面展现了突出的优势, 且商业化产量丰富.此外木屑生物炭营养盐淋出量低, 且具有较好的氮磷吸附效果, 可用作生物滞留系统填料解决雨水径流污染问题[20].但现仍缺乏木屑生物炭在施用情况下作为填料土添加剂的污染物去除量化研究与机理分析, 且需进一步探讨其对生物滞留系统水文影响.故本文通过比较对照填料土和施用了木屑生物炭的改良填料土在氮磷营养盐吸附和持水渗透方面的表现, 分析木屑生物炭作为生物滞留系统填料土改良剂的可性行.
1 材料与方法 1.1 材料准备与理化性质测试木屑生物炭: 由松木屑在600℃下热解制成, 其理化性质包括饱和含水率ωsat(%)、孔隙比e(无量纲)、比表面积BET(m2·g-1)、pH、阳离子交换量CEC(cmol·kg-1)、总氮含量ωN(%)和总磷含量ωP(%)的指标检测.对木屑生物炭进行扫描电镜SEM、能谱EDS和傅里叶红外分析.
对照填料土: 参考北卡罗来纳州生物滞留设施标准, 按质量比88∶8将河砂与粉质黏土混合均匀而成.
改良填料土: 按质量比88∶8∶4将河砂、粉质黏土与木屑生物炭混合均匀而成.
1.2 氮磷等温吸附实验为评估木屑生物炭在生态滞留设施应用中对氮磷营养盐的吸附能力, 分别对对照和改良填料土进行了氮磷的等温吸附实验.将100 mg·L-1的NH4Cl和Na2HPO4标准溶液用去离子水分别稀释到0、0.5、1、2、5和10 mg·L-1.取10 g对照和改良填料土放入50 mL锥形瓶中, 分别加入20 mL上述浓度的溶液, 在(20±2)℃条件下以150 r·min-1的频率振荡24 h.使用流动注射仪(San++, 荷兰Skalar公司)测吸附后溶液中NH4+-N与PO43--P的浓度.每组实验做2组重复.
使用Freundlich模型和Langmuir模型对等温吸附结果进行拟合[21], 如式(1)和式(2)所示:
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(1) |
式中, ce为吸附后溶液中NH4+-N与PO43--P的浓度, mg·L-1; qe为平衡吸附量, mg·kg-1; KF为Freundlich模型容量-亲和性参数, (mg·g-1)·(L·mg-1)1/n; n为Freundlich特征常数.
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(2) |
式中, qmax为最大吸附量, mg·kg-1; KL为Langmuir模型亲和性参数, L·mg-1.
1.3 土柱吸附实验为模拟填料在实际情况下的工作效果, 进行了土柱实验研究.在2个PVC圆柱(高30 cm, 直径6 cm, 底部有孔径3 mm的筛盘底座)中, 在底部垫上滤纸, 将翻拌均匀的对照填料土和改良填料土分别填入柱子中.每倒入2 cm厚度的混合填料, 就用木锤从填料上方5 cm处自由下落锤击10次, 直至填装至24 cm.在混合填料顶部铺设淋洗干净并烘干的碎石块.在柱子顶部用以15 mL·min-1的速度泵入人造雨水3 h.人造雨水径流包括2 mg·L-1 NH4+-N和2 mg·L-1 PO43--P.每隔20 min接取50 mL出水, 检测出水的NH4+-N与PO43--P浓度, 检测方法同上.每组实验做2组重复.
1.4 土柱入渗实验为评价填料土在暴雨条件下应对雨洪的入渗能力和渗透性质, 使用同样的土柱装置进行土柱入渗实验.对照和改良填料土分别按照上述方法再次填装入土柱中, 使用蠕动泵在土柱顶部进行供水, 保持3 cm的水头, 观察并记录下渗轨迹和高度, 在土柱底部有出水时刻, 使用量筒对土柱出水量进行监测.
1.5 土水特征曲线测定采用滤纸法分别对对照和改良填料土进行土水特征曲线的测定, 分析木屑生物炭添加前后填料土的持水性能的变化.对照和改良填料土每组制作20个, 高为20 mm, 直径为61.8 mm的标准环刀样, 保持每组的土样密度一致.将土样抽真空饱和24 h后取出, 在(20±2)℃的气候箱中恒温蒸发, 用天平检测土样的质量变化并估算其饱和度, 当饱和度到达预计值, 迅速取2张大滤纸夹着1张小滤纸放在两块土样之间, 用2块土样紧密夹住滤纸, 用保鲜膜包裹成一紧密整体后置于一个密封罐中.将所有密封罐置于无光恒温恒湿环境1周, 待土样与滤纸之间的吸力达到平衡.取出滤纸称重, 计算滤纸含水率, 通过率定曲线计算土样的基质吸力[22], 如式(3).
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(3) |
式中, us为基质吸力, kPa; ω为滤纸含水率, %.
采用Van Genuchten模型对实验数据进行拟合[23]:
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(4) |
式中, θw为体积含水率, cm3·cm-3; θs为饱和体积含水率, cm3·cm-3; θr为残余体积含水率, cm3·cm-3; a为进气值对应的吸力, cm-1; n为拟合参数; ψ为基质吸力, kPa.
2 结果与讨论 2.1 理化性质分析木屑生物炭的理化性质如表 1所示.轻质、饱和含水率高、孔隙率大和比表面积大是木屑生物炭的突出物理特性.SEM及EDS图像显示(图 1): 木屑生物炭为多孔的蜂窝状结构, 在热解过程中生成了大量的内部通道和孔隙, 使其比表面积提高, 表面存在大量金属矿物离子.木屑生物炭呈碱性, 阳离子交换量较高, 同时氮磷含量低.红外光谱图显示(图 2), 木屑生物炭存在大量的醚键和羟基, 能够提升对金属阳离子及NH4+-N的吸附效果[24].由此可见木屑生物炭符合应用于生物滞留池的基本要求: 碱性可中和酸性土壤介质, 提高固氮菌等微生物菌种的活跃度[25], 进而抑制硝化作用提高净化效果; 阳离子交换量大, 能够促进填料土中离子交换, 提高对NH4+-N的吸附效果[15]; 氮磷含量低避免了在使用中营养盐的淋失.
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表 1 木屑生物炭理化性质 Table 1 Physicochemical properties of hardwood biochar |
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图 1 木屑生物炭的扫描电镜与能谱图 Fig. 1 SEM and EDS image of hardwood biochar |
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图 2 木屑生物炭的红外光谱图 Fig. 2 Infrared spectrum of hardwood biochar |
对照填料土及木屑生物炭改良填料土对NH4+-N与PO43--P的吸附实验结果如图 3和图 4所示.总体上看, 木屑生物炭的掺入明显提高了填料土对NH4+-N与PO43--P的吸附能力.
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图 3 对照与改良填料土对NH4+-N的吸附等温线 Fig. 3 Isotherm of NH4+-N adsorption by control and modified filler soil |
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图 4 对照与改良填料土对PO43--P的吸附等温线 Fig. 4 Isotherm of PO43--P adsorption by control and modified filler soil |
在NH4+-N吸附上, 木屑生物炭改良的填料土比对照填料土多吸附了75.5%~144.3%的NH4+-N, 将对照填料土的吸附量由0.183~5.714 mg·kg-1提高至0.470~8.316 mg·kg-1.在生物滞留设施中, 对径流中NH4+-N的吸附去除主要是通过填料对NH4+-N进行离子交换或者通过静电吸引[16].由表 1可知, 木屑生物炭的阳离子交换量高, 加入填料土后, 提高了填料土的离子交换能力[24].并且木屑生物炭在热解过程中, 产生了大量的含氧官能团, 如图 2所示, 表面含有羧基和醚键等, 官能团中的O和NH4+-N中的H通过静电吸引可以形成稳定的氢键[23].因此, 木屑生物炭能够较大程度地提高填料土对NH4+-N的吸附能力.
木屑生物炭将填料土对PO43--P的吸附量提高了28.0%~156.7%, 将其从0.274~4.016 mg·kg-1的吸附量提高至0.630~7.158 mg·kg-1.由图 1的EDS图像可知, 木屑生物炭表面携带了大量的Mg、Al和Ca等金属元素, 在与PO43--P的接触过程中, 形成磷酸镁晶体Mg3(PO4)2、羟基磷灰石Ca5(PO4)3(OH)及其他稳定的化合物[26, 27].而对照填料土中河砂主要成分为SiO2, 金属离子含量少, 故其对PO43--P的吸附效果较差.木屑生物炭的加入为填料土提供了离子交换和桥接的基础, 进而提高了填料土的吸附效果.
对照和改良填料土的等温吸附拟合结果如表 2所示.从表中R2对比发现, Freundlich模型和Langmuir模型均可用于拟合填料土对NH4+-N与PO43--P的吸附, Langmuir模型的契合程度更高.由Langmuir模型中的最大吸附量qmax可知, 木屑生物炭的添加将填料土对NH4+-N的吸附极限量提高了2.80倍, 对PO43--P提高了1.28倍.在Freundlich模型中, 对照和改良填料土的特征常数倒数1/n小于1, 说明该种吸附方式为非线性吸附, 即对NH4+-N与PO43--P吸附能力有限, 且将逐渐达到饱和.
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表 2 对照与改良填料土对NH4+-N和PO43--P的等温吸附线拟合数据 Table 2 Fitting data of NH4+-N and PO43--P adsorption by control and modified filler soil |
图 5为不同NH4+-N与PO43--P起始浓度下, 对照和改良填料土对营养盐的吸附率.在加入木屑生物炭后, 填料土对NH4+-N的吸附率由18.3%~39.0%提高至41.6%~50.9%, 对PO43--P的吸附率由20.1%~27.4%提高至35.8%~63.0%.改良填料土对PO43--P的吸附率随PO43--P浓度的升高有明显地下降趋势, 但对NH4+-N的吸附率保持较为稳定的趋势.在2 mg·L-1的典型雨水径流浓度下[28], 改良填料土对NH4+-N的吸附率达到最高.需要指出, 图 5的吸附率是在填料土与雨水径流的固液混合比为0.5 g·mL-1的情况下的实验结果.在生物滞留系统填料土的实际施用过程中, 可根据当地雨水的径流浓度和降雨量, 调节填料土的配比以达到设施经济和吸附效果最优化.
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图 5 对照和改良填料土对NH4+-N与PO43--P的吸附率 Fig. 5 NH4+-N and PO43--P adsorption rate of control and modified filler soil |
土柱实验模拟了填料土在实际情况下对NH4+-N与PO43--P的去除效果, 出水浓度及去除率如图 6~8所示.从总体上看, 木屑生物炭的加入将会降低NH4+-N与PO43--P的出水浓度, 提高填料土对营养盐去除率.
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图 6 土柱出水中ρ(NH4+-N) Fig. 6 Outflow ρ(NH4+-N) from columns |
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图 7 土柱出水中ρ(PO43--P) Fig. 7 Outflow ρ(PO43--P) from columns |
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图 8 土柱营养盐平均去除率 Fig. 8 Average removal rates of columns |
在固液混合比为0.3 g·mL-1的土柱实验中, 改良填料土柱对NH4+-N平均去除率为64.10%, 高于等温吸附实验中改良填料土对2 mg·L-1 NH4+-N的吸附率(50.90%, 固液混合比为0.5 g·mL-1).亲水性是影响填料土在雨水入渗过程中对营养盐去除效果的重要因素[29].在土柱实验中, 木屑生物炭由于丰富的孔隙和内部通道, 使其在与雨水接触过程中, 迅速捕获雨水完成吸附过程[30].相比于等温吸附实验, 土柱实验中填料土与NH4+-N的接触时间变短、水力作用降低, 已经吸附在填料表面的NH4+-N难以被冲刷流失, 故尽管固液混合比相比于等温吸附实验降低, 但去除率在土柱实验中反而上升.按照等温吸附实验中Langmuir模型qmax的预估, 改良填料土将在入流量达到38.14 L(约16场一年一遇的降雨量)时, 失去NH4+-N的吸附能力.
改良填料土柱对PO43--P的平均去除率为90.00%, 高于对照填料土的61.90%.在出水浓度检测中, PO43--P浓度一直保持在较低的平稳状态且有下降趋势.随着雨水的入渗和冲刷, 木屑生物炭表面携带的部分有机物被逐渐冲刷, 故其亲水性会有所提升.亲水性增强后, 雨水与木屑生物炭的接触路径增多、接触时间延长, 导致吸附作用有所增强.虽然亲水性提高带来吸附效果的增强, 但吸附过程在持续进行, 吸附能力会趋向饱和, 故出水浓度降低趋势不明显, 且在后期会保持较为平稳的趋势.
2.4 渗透特性分析对照和改良填料土进行了常水头入渗实验, 其入渗特征曲线如图 9所示.在雨水入渗干燥土柱的过程中, 木屑生物炭改良填料土柱的入渗速度在初始阶段略高于对照柱, 随着雨水向下继续入渗, 改良填料土柱的入渗速度放缓, 慢于对照柱.对照和改良填料土柱的平均密度分别为1.60 g·cm-3和1.40 g·cm-3, 木屑生物炭的掺入降低了填料土容重, 增加了填料土颗粒间的孔隙体积, 使得在入渗初期, 改良柱表层雨水吸纳下渗速度快, 在入渗后期, 入渗雨水先用于饱和上部土层后向下渗透, 故入渗速度减缓.以入渗结束后填料土的含水率表征其持水能力, 改良填料土持水能力是对照填料土的1.63倍.这一特性有利于生物滞留系统应对短期暴雨径流, 在短时间内可以迅速、大量地吸纳地表径流, 延迟洪峰出现时间, 有较好地雨水滞蓄效果.
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图 9 对照与改良填料土柱入渗特征曲线 Fig. 9 Infiltration characteristic curve of control and modified filler soil columns |
对照和改良填料土的渗透特征曲线如图 10所示.欧美地区对生物滞留系统填料土的渗透系数要求在3.47×10-6~5.5×10-5 m·s-1[31], 综合考虑我国的降雨特征和污染物负荷削减要求, 学者建议我国的生物滞留系统填料土渗透系数应大于10-5 m·s-1[32].经测定, 对照和改良填料土柱的渗透系数分别为9.68×10-6 m·s-1和2.36×10-5 m·s-1.经木屑生物炭改良后的填料土, 内部孔隙增多, 渗透通道增加, 故渗透性有显著提高, 且满足相关建议要求.但随着时间的推移, 在水力压实和沉积物的综合影响下, 微小颗粒向下运移, 堵塞了部分渗透通道导致渗透性下降[12], 生物滞留系统渗透系数会出现减小的现象, 对照柱尤为明显, 而改良柱渗透率几乎保持不变.恰当的颗粒级配是保证透水孔隙有效性的重要措施[33], 木屑生物炭的掺入优化了填料土的颗粒级配, 内部孔隙也额外增加了渗透空间, 故其保持了较优的渗透性.
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图 10 对照与改良填料土柱渗透特征曲线 Fig. 10 Permeation characteristic curve of control and modified filler soil columns |
对照和改良填料土的土水特征曲线如图 11所示.在饱和状态下, 木屑生物炭将填料土的基质吸力由2.694 kPa提高至3.124 kPa, 体积含水率提高了13%; 在相同饱和度下, 将填料土的基质吸力提升了9%~110%.木屑生物炭对填料土持水性的增强有助于提升生物滞留设施对雨水径流的滞留量, 延缓洪峰, 降低出流量.滞留量的增加有助于提升生物滞留设施的水力停留时间, 延长污染物在系统设施内部的净化反应时间, 提升暴雨径流的净化效果.
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图 11 对照与改良填料土的土水特征曲线 Fig. 11 Water retention curves of control and modified filler soil |
Van Genuchten模型能够很好地拟合对照及改良填料土的土水特征曲线, 拟合参数如表 3所示.通过拟合曲线可知, 木屑生物炭的加入将填料土萎蔫点的体积含水率由0.052 cm3·cm-3提高至0.059cm3·cm-3, 田间持水量较对照填料土高出了31%.木屑生物炭轻质疏松多孔的结构特性增加了填料土颗粒间的孔隙体积, 有助于提高填料土在较低基质吸力下的含水率.
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表 3 对照和改良填料土的Van Genuchten模型拟合参数 Table 3 Fitted parameters of control and modified filler soil using Van Genuchten model |
3 结论
(1) 木屑生物炭饱和含水率高、孔隙率大和比表面积大, 可优化填料土的孔隙结构和颗粒级配, 且其碱性能够改良酸性土, 其较高的CEC可提高填料土的离子交换能力.
(2) 经木屑生物炭改良后的填料土, 对氮磷的吸附效果显著提升.在等温吸附实验中, 改良填料土对NH4+-N的最大吸附量提高了2.80倍, 对PO43--P提高了1.28倍; 在土柱实验中, 改良填料土对NH4+-N的去除率由31.30%提高至64.10%, 对PO43--P的去除率由61.90%提高至90.00%.
(3) 填料土经木屑生物炭改良后, 入渗速度提升, 渗透系数提高2.43倍, 在各含水率下的基质吸力明显增加.木屑生物炭的施用将会提升生物滞留系统的持水效果、雨水滞留量, 提升生物滞留设施的水力停留时间.
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