2021, Vol. 42
长江是亚洲第一、世界第三长河, 流域面积约占我国国土面积的1/5, 维护长江水质安全意义重大[1].随着人类活动的加剧, 长江水体氮磷污染形势日趋严峻, 水体富营养化、下游河口及邻近海域藻类暴发等问题频发[2]. 2000~2010年, 由于长江氮污染负荷逐年增加, 下游长江口及其邻近海域的赤潮暴发次数高达500余次, 成为全球最主要的“死氧区”之一[3].因此, 有效控制氮污染对保障长江水资源可持续利用及下游水域生态安全至关重要.
定量识别长江氮输出通量演化趋势及来源组成是实现氮污染控制的关键科学基础.目前, 对大型河流水系氮输出通量模拟及来源识别主要依赖模型模拟方法. 2006年以来, 国内外学者已对长江氮污染来源定量解析开展了较为广泛地研究.有学者应用或改进已有的模型, 如Global-NEWS、MARINA、IMAGE-GNM和SIRPAT等[2, 4~8], 识别了长江氮输出通量及点源污染和非点源污染贡献.也有一些学者基于长江流域的水质、污染源及相关报道数据, 发展了集总式模型ENPS-LSB、收支平衡模型和多元统计模型[9~11], 解析了长江氮污染的来源组成及动态趋势.然而, 已有模型研究对长江氮污染的源解析结果之间存在巨大差异, 即不同模型研究得到的非点源污染贡献为35%~99%, 意味着存在较大的不确定性.造成以上结果的主要原因之一是已有的模型应用研究中对长江流域氮源输入类型及其估算方法不一致, 且往往忽略了流域累积的历史遗留氮的污染贡献.
由于许多流域长期以来人为氮的过量输入, 每年输入的人为氮中相当一部分在土壤和地下水中累积, 这些累积的遗留氮库成为河流氮污染的持续来源[12].以密西西比河流域为例, 模型模拟结果显示遗留氮对河流氮输出负荷的贡献达55%, 且持续时间长达十余年[13].Chen等[1]的研究构建了基于净人为氮输入(net anthropogenic nitrogen inputs, NANI)的长江可溶性无机氮(DIN)输出通量多元统计模型, 识别了1980~2012年期间5 a平均NANI、自然背景源和遗留氮对长江DIN输出通量的贡献分别为56%、6%和38%.但是, 由于该研究忽视了NANI的氮源组分变化及建坝过程对长江DIN输出通量的影响, 其结果可能存在较大不确定性[1].由于农林地系统氮流失主要通过地表和地下径流形式, 而人居地系统的污水排放形式及不透水地表存在, 使两个系统中氮流失的输移效率存在较大差异[14].因此, 需要在进一步系统估算长时间序列的长江流域的NANI及其组分变化基础上, 构建预测长江氮输出通量及其来源解析模型, 科学支撑长江氮污染的精准防治.
本研究基于长江流域1980~2015年的各氮源输入等数据, 估算了1980~2015年NANI及其组分的年际动态变化, 分析了长江大通站河流DIN输出通量的年际变化及其影响因素, 构建了定量描述NANI组分与河流DIN输出通量动态关系的多元回归模型, 识别了不同氮源对河流DIN输出通量的贡献, 以期为长江流域人为氮输入宏观调控和河流氮污染高效控制提供关键科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况长江发源于青藏高原唐古拉山脉, 横跨中国西南部、中部和东部三大区域, 最终汇入东海(图 1)[1].长江干流流经西藏、青海、四川、云南、重庆、湖北、湖南、江西、安徽、江苏和上海等11个省、自治区、直辖市; 支流流经贵州、甘肃、山西、河南、广西、浙江、福建和广东等8个省、自治区(广东省在长江流域占比 < 0.1%不计入计算).长江流域面积达1.8×106 km2, 气候温暖, 雨量丰沛, 平均降水量约为1 122 mm·a-1, 平均河流流量为907 km3·a-1(图 2).长江流域是我国的经济中心和畜禽生产基地, 生产总值约占全国的40%, 平均人口密度为231人·km-2, 平均畜禽密度为203头·km-2(按猪折算).长江流域各土地利用类型占比分别为森林42%、农田27%、草地24%、未利用地4%、水域2%和住宅用地1%[15].根据流域边界, 本研究把长江流域划分成3个区段: 上游(源头至宜昌, 流经有许多支流的山区)、中游(宜昌至湖口, 流经有缓坡的低洼平原)和下游(湖口至长江口, 流经受潮汐影响的河段)[1].
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图 1 长江流域及其行政区区位示意 Fig. 1 Location of the Yangtze River basin and its administrative divisions in China |
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图 2 1980~2015年长江流域降水、河流流量、人口密度和畜禽密度变化 Fig. 2 Historical trends of annual precipitation, water discharge, population density, and animal density in the Yangtze River basin in 1980-2015 |
1980~2015年长江流域771个县的氮肥施用量、畜禽养殖数量、人口数量和土地利用方式等基础数据来源于国家统计局(http://www.stats.gov.cn/tjsj/)、中国年鉴网络出版总库(http://acad.cnki.net/kns55/brief/result.aspx?dbPrefix=CYFD)、中国经济社会大数据研究平台(http://data.cnki.net/YearData/Analysis)和各地市的统计年鉴. 1980~2010年, 长江大通水文站(位于长江下游干流水系, 距离入海口642 km, 集水面积占长江流域95%以上)的年际河流DIN输出通量、平均流量以及流域降水量和建坝库容来源于文献[2, 16~19]. NANI估算所需的各类参数来自于相关报道(表 1).
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表 1 长江流域净人为氮输入(NANI)估算的相关参数值及其来源 Table 1 Relevant values and sources for parameters in estimating net anthropogenic nitrogen inputs (NANI) in the Yangtze River basin |
1.3 净人为氮输入估算方法
净人为氮输入(NANI)是流域人类活动的控制氮源输入强度核算方法, 主要包括大气氮沉降(NAD)、化肥氮输入(CF)、农业生物固氮(ABF)、种子氮输入(SI)和净食物/饲料氮输入(NFFI)这5个组分, 代表了人类活动导致研究流域外源氮的输入[14, 20].具体公式如下:
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(1) |
根据氮输入的土地利用类型不同, 本研究将NANI划分为农林地氮输入(NANIN, 代表了非点源污染潜力)和人居地氮输入(NANIP, 代表了点源污染潜力)[14]:
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(2) |
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(3) |
化肥氮输入是NANI的重要组成部分.由于有机肥主要来源于区域内部, 并不是外部的氮源输入, 故在NANI计算中仅考虑化学肥料的氮素输入量.不同类型化肥氮施用量从有关统计年鉴中直接获得, 各类型化肥含氮率从已发表文献中获取.长江流域施用化肥类型主要有: 尿素、硝酸铵、碳酸氢铵和其他复合肥, 其含氮量分别为46%、35%、17%和13%[14, 20].
1.3.2 大气氮沉降大气氮沉降主要包括NHy和NOy两种形态.在NANI核算中, 仅考虑来自化石燃烧产生的NOy沉降量, 这是由于NHy在大气中存留时间较短, 主要来源于当地化肥、畜禽粪便等的挥发, 因此并不是外部的氮源输入[13].本研究中1980~2015年的大气氮沉降数据来源文献[20].
1.3.3 农业生物固氮部分农作物具有固氮作用, 是流域氮输入的重要来源.农业固氮量采用作物种植面积与作物固氮率的乘积获得[13, 14].根据长江流域的作物和农地类型, 本研究主要考虑了绿肥、豆科作物以及水稻和旱地等的固氮作用.各类作物和农地的单位面积固氮强度来自于已有报道的数据(表 1), 对应的种植面积来自统计年鉴.
1.3.4 种子氮输入不同作物种子氮输入根据各农作物种子播种面积乘以单位面积的种子氮输入强度.根据长江流域的作物种植类型, 本研究主要考虑了水稻、小麦、玉米、高粱、薯类作物、豆科作物、油料、棉花和蔬菜的种子氮输入.长江流域各农作物播种面积来源于各省份、直辖区、市和县统计年鉴, 单位种植面积的种子氮输入强度来源于已有研究(表 1).
1.3.5 净食物/饲料氮输入净食物/饲料氮输入(NFFI)是指畜禽和作物的氮产量与人类和畜禽耗氮量之间的质量平衡[20], 在数值上等于食品氮消费量与畜禽饲料氮消费量之和减去畜禽产品氮产量与作物氮产量之和:
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(4) |
式中, HC为人类氮消耗量, AC为畜禽氮消耗量, G为收获谷物中的氮产量, AP为畜禽产品氮产量, GL为因虫害、腐败和加工造成的谷物氮损失, APL为因畜禽产品腐败和不可食用造成的氮损失.作物产品和畜禽产品因变质等原因导致不可用部分按总产量的10%计算[14].
当流域内的食物/饲料生产小于需求时, NFFI为正值(即净进口食品/饲料); 反之为负值(即净出口食品/饲料). 1981、1990、2000和2009年我国人均蛋白质摄入量(以N计)分别为3.92、4.67、4.75和4.58 kg·人-1, 缺失的年份采用线性插值进行估算[20].畜禽氮消耗量根据每种畜禽的数量乘以个体氮消耗量进行估算, 每种畜禽氮产量为该种畜禽的数量与其产品平均含氮量的乘积.农作物产品氮含量为农作物产量与农作物氮含量的乘积.各种畜禽个体的氮消耗量以及畜禽产品和作物产品的氮含量来源文献[13, 21]报道的数据.各类畜禽年均养殖数量用以下公式估算:
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(5) |
式中, AL为年平均畜禽养殖数量, inventory为年末畜禽存栏量, Sales为年畜禽出栏量.Cycles为1 a中包含的畜禽生命周期数(从出生到上市的天数), 以每种365 d除以畜禽生命周期进行计算.本研究中采用的每种畜禽的生命周期为: 猪199 d、家禽(鸡和鸭)132.5 d和大牲畜(马、牛)以及羊的生命周期都大于1 a[24].
1.4 数据分析本研究使用蒙特卡罗方法进行NANI估算的不确定性分析.在蒙特卡罗模拟时, 假设NANI估算中各参数遵循正态分布, 每个参数的变异系数都为30%.蒙特卡罗抽样根据正态分布函数随机生成10 000组模型参数, 每年产生10 000个NANI样本, 得到年度NANI的均值和95%置信区间[14].本研究的相关性分析和回归分析采用SPSS软件(17.0, 芝加哥, 美国).
2 结果与讨论 2.1 长江流域NANI的时空演化特征1980~2015年期间, 长江流域NANI呈现持续增加趋势(以N计, 下同), 即从1980年的4 166 kg·(km2·a)-1增长至2015年的8 571 kg·(km2·a)-1, 净增长1.1倍(图 3).1980~1995年的增长率为83%, 而1995~2015年的增长率为12%.本研究的NANI估算值高于Chen等[1]对长江流域的估算值[从1980年的3 537 kg·(km2·a)-1增加到2012年的8 177 kg·(km2·a)-1], 这主要是因为其按11个子流域8 a的数据计算, 而本研究按771个县的36 a数据估算.本研究估算的长江流域多年平均NANI值[6 993 kg·(km2·a)-1]远高于中国大陆[1980~2015年: 3 791 kg·(km2·a)-1][20]、美国东北部流域[20世纪90年代: 2 370 kg·(km2·a)-1][26]和厄瓜多尔流域[1994~2006年: 820~8 120 kg·(km2·a)-1][27].虽然长江流域多年平均NANI值低于滇池流域[2000~2010年: 9 900 kg·(km2·a)-1][28]和淮河流域[2003~2010年: 25 400 kg·(km2·a)-1][29], 但长江流域下游区域的NANI高达41 600 kg·(km2·a)-1, 表明长江流域是世界上NANI的热点区域.与已有研究结果一致, 长江流域年际NANI变化与人口密度(R2=0.89, P < 0.001, n=36)和畜禽养殖密度(R2=0.95, P < 0.001, n=36)呈显著正相关关系, 表明人类活动加剧是NANI增加的主要原因.
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图 3 1980~2015年长江流域净人为氮输入及其各组分输入动态变化特征 Fig. 3 Dynamic characteristics of NANI and its components in the Yangtze River basin over the 1980-2015 period |
1980~2015年期间, 长江流域的NANIN从1980年的2 642 kg·(km2·a)-1增长到了2015年的6 094 kg·(km2·a)-1(净增加1.3倍), NANIP从1980年的1 524 kg·(km2·a)-1增长到了2015年的2 477 kg·(km2·a)-1(净增加0.6倍, 图 3).NANIN和NANIP对NANI的平均贡献率为69%(63%~72%)和31%(28%~37%), 化肥氮输入、净食物/饲料氮输入、农业生物固氮量、大气氮沉降和种子氮输入对NANI的平均贡献率分别为51%、31%、12%、5%和1%.化肥氮输入是NANI的主要来源, 约占NANI的41%~55%. 化肥氮输入在1980~1996年增加迅速(增加了136%), 而在1996~2015年增速减缓(增长了12%).这可能与1990s以来配土测方施肥技术推广应用有关[30]. 1980~2015年, 净食物/饲料氮输入对NANI的贡献为28~37%, 净增加了63%; 农业生物固氮和大气氮沉降分别增加了25%和261%, 但种子氮输入略有下降.
从空间分布看, 长江流域1980~2015年多年平均NANI呈现从上游区域向下游区域的上升趋势: 上游区域[5 254 kg·(km2·a)-1] < 中游区域[10 400 kg·(km2·a)-1] < 下游区域[15 696 kg·(km2·a)-1](图 4).化肥氮、净食物和饲料氮、大气沉降氮输入和农业生物固氮均呈现与NANI一致的空间变化特征.净食物/饲料氮是上游区域NANI的主要来源(62%), 而中游区域和下游区域的NANI主要来源于化肥氮输入(54%和61%).
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图 4 长江流域NANI及其主要组分的空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of NANI and its main components in the Yangtze River basin |
1980~2015年期间, 长江大通站的DIN输出通量净增长了4倍, 即由1980年的455 kg·(km2·a)-1(0.85 mg·L-1)增加到2015年的1 811 kg·(km2·a)-1(3.40 mg·L-1, 图 5).长江DIN输出通量与NANI[R2=0.84, P < 0.001, n=36, 图 6(a)]、NANIN[R2=0.84, P < 0.001, n=36, 图 6(b)]和NANIP[R2=0.70, P < 0.001, n=36, 图 6(c)]间均呈现出显著的正相关关系.以上结果表明NANI及NANIN和NANIP的增加是长江DIN输出通量快速增加的重要原因.河流DIN输出通量与NANIP之间的显著正相关关系体现了长江流域点源污染的重要影响.已有的研究表明, 长江流域污水排放量(主要含NH4+和可溶性有机氮)从1980年的197×108 Mt增加到2015年的347×108 Mt(增加了1.8倍)[31].然而, 长江DIN输出通量的年增长速率(图 5)显著高于NANI、NANIN和NANIP的(图 3), 这表明长江流域人为氮从陆域到河流输移效率增加或者遗留氮(即历年累积在土壤、地下水等中的人为输入氮)的污染贡献增加.已有的研究表明, 1982~2015年期间, 长江流域梯田、谷坊、植树造林和保护性耕作等水土保持措施的应用面积显著增加[32], 使得植被覆盖面积增加了5%[19], 意味着非点源污染氮流失效率可能未提高.因此, 长江流域土壤和地下水中累积的遗留氮库贡献的氮污染负荷可能不容忽视.
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图 5 1980~2015年长江大通站DIN输出通量和建坝库容动态变化 Fig. 5 Dynamic changes in riverine DIN export and dam storage capacity at Datong Station in the Yangtze River in 1980-2015 |
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图 6 长江DIN输出通量与NANI、NANIN、NANIP和建坝库容的相关关系 Fig. 6 Relationships between riverine DIN export and NANI, NANIN, NANIP, and dam capacity in the Yangtze River |
1980~2015年期间, 长江建坝库容从1980年的92.8 km3增长到了2015年的296.4 km3(图 5). Maavara等[33]的研究结果表明由于建坝增加, 长江的反硝化作用脱氮效率将由1980年6%增到2015年的14%.但是, 建坝库容与长江DIN输出通量呈显著正相关关系[R2=0.81, P < 0.001, n=36, 图 6(d)].这可能一方面是由于NANI的增加提高的河流DIN输出通量增量远大于建坝库容增加提高的河流脱氮作用.另一方面是由于河流滞留时间的增加促进了颗粒态氮沉降并向DIN的转化[34].由于建坝过程降低了河流悬浮物浓度, 增加了水体温度以及光照入射深度, 有利于沉积物中颗粒态氮向DIN的生物转化[35, 36].然而, 长江DIN输出通量与流域降水量和河流流量未呈现相关关系, 这一方面与点源污染影响较大有关, 另一方面与地下水对长江DIN污染的贡献较大有关.已有的研究表明, 长江流域77%~80%的NO3-非点源污染负荷是通过地下径流途径输移进入长江水系[37], 这表明长江的NO3-输出通量有相当一部分来自于历史遗留氮.
2.3 长江DIN输出通量模型构建及来源识别基于以上分析结果, 结合已有的相关研究[1, 14], 本研究考虑将NANIN和NANIP作为长江DIN输出通量的来源, 将建坝库容(V, km3)作为反硝化作用(建坝库容与反硝化作用呈显著正相关关系[33])以及遗留氮库的代表性因素(建坝库容和NANI与河流DIN输出通量之间差值之间存在显著正相关关系, R2=0.99, P < 0.001, n=36), 并将河流流量(Q, km3·a-1)作为河流DIN输出通量年际变异性的影响因素, 试构建预测长江DIN输出通量[FDIN, kg·(km2·a)-1]的多元回归模型.根据模拟精度指标(R2和NS系数), 比较筛选了以上变量各类组合方式的模型形式, 选择了以下最优的多元回归模型形式:
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(6) |
式(6)能解释长江DIN输出通量92%的年际变异性, NS系数为0.89, 平均相对误差为13%(误差范围: -16%~43%), 见图 7.与Chen等[1]的研究所建立的基于NANI的长江DIN输出通量模型相比(R2=0.90), 式(6)具有更高的精度(本研究的数据点过多).这可能不仅是由于本研究对NANI的估算时间和空间尺度上更加精细, 而且综合考虑了建坝库容以及不同NANI组分(NANIN和NANIP)对河流DIN输出通量的影响.同时, 式(6)的模拟精度高于大部分之前应用Global NEWS-DIN、MARINA、IMAGE-GNM、SIRPAT和ENPS-LSB等模型对长江流域氮污染的模拟精度(R2为0.63~0.97)[2, 4~9].考虑到长江流域氮循环和流失过程复杂性, 式(6)对长江DIN输出通量年际变化具有较高预测精度, 为评价长江氮污染的长时间序列变化趋势及其对人类活动的响应提供了有效工具.
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图 7 长江大通站河流DIN输出通量的式(6)模拟值与观测值比较 Fig. 7 Relationship between modeled and observed riverine DIN fluxes at the Datong Station in the Yangtze River in 1980-2015 |
已有的研究结果表明, 河流氮的来源主要包括当年NANI、遗留氮库(遗留氮库是指在土壤、地下水和沉积物等中累积的历年人为输入氮[38])、自然背景源(自然背景源是指非人类活动形成的河流氮污染负荷, 即来源于森林和天然植被等的生物固定氮或岩石释放氮[1, 14]).基于建立的式(6), 本研究试着进一步分解NANI、遗留氮库和自然背景源对长江DIN输出通量的贡献.参考相关研究方法[3, 4], 当NANIN和NANIP都为0时, 式(6)预测的河流DIN输出通量主要来源于遗留氮库和自然背景源.因此, 来源于当年NANI的河流DIN输出通量[FNANI, kg·(km2·a)-1]可以表示为:
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为了进一步区分来自长江流域(流域面积为1 800 087 km2)遗留氮库和自然背景源的河流DIN输出通量, 以20世纪80年代初的长江平均ρ(DIN)作为自然背景值[(0.12±0.04)mg·L-1][39], 因此, 自然背景源贡献的长江DIN输出通量为[FBackground, kg·(km2·a)-1]:
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(8) |
基于以上分割结果, 流域遗留氮库贡献的长江DIN输出通量[FLegacy, kg·(km2·a)-1]可表示为:
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1980~2015年期间, 流域当年NANI、遗留氮库和自然背景源对长江DIN输出通量的贡献分别为58%(34%~72%)、36%(25%~56%)和6%(3%~10%), 见图 8.这与Chen等[1]研究报道的当年NANI、遗留氮库和自然背景源对河流DIN输出通量的贡献分别为56%(37%~66%)、38%(29%~51%)和6%(5%~12%)的结果整体相当[13], 也与浙江椒江流域[40]和福建山美水库流域[41]等研究结果具有可比性.自然背景源贡献的河流DIN输出通量为46~81 kg·(km2·a)-1[均值为61 kg·(km2·a)-1], 这与之前对其他流域研究中估计的自然背景源贡献的河流氮输出通量相当[58~278 kg·(km2·a)-1][42~44].当年NANI贡献的DIN输出通量为224~1 286 kg·(km2·a)-1[均值为717 kg·(km2·a)-1], 是长江DIN输出通量的主要来源.
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图 8 1980~2015年长江流域NANI、遗留氮和自然背景源对河流DIN输出通量的贡献 Fig. 8 Contributions of a particular year's net anthropogenic nitrogen inputs (NANI), legacy N source, and natural background source to annual riverine DIN export in the Yangtze River basin in 1980-2015 |
1980~2015年期间, 遗留氮库贡献的长江DIN输出通量从1980年的362 kg·(km2·a)-1持续增加到2015年的444 kg·(km2·a)-1[均值为394 kg·(km2·a)-1], 因此, 其污染贡献不容忽视.对长江流域的一些氮收支评估研究结果表明, 由于长期的人为氮过量输入, 土壤和地下水中累积了巨量的遗留氮(1900~2010年间累积17.8 Mt)[2].在长江流域的一些长期田间监测结果也表明, 1988~2012年期间0~0.4m的土壤剖面中累积的遗留氮量达24 670 kg·km-2[45, 46], 而地下水平均ρ(NO3-)从1990s的7.45 mg·L-1增加到2000s的9.08 mg·L-1[47].土壤及地下水中累积的遗留氮在经历矿化作用等复杂的生物地球化学过程以及缓慢的地下径流输移过程最终进入受纳水体, 使得其对地表水的氮污染贡献可能会持续几年到数十年时间[12].因此, 为了有效控制长江DIN污染, 不仅需要削减NANI(特别是化肥氮输入)、加强点源污染治理, 而且需要重视通过加大测土配方施肥等技术推广应用以促进农田土壤遗留氮的二次利用, 并通过在地下水污染关键区域应用渗透性反应屏障等技术以削减地下径流氮输移负荷[48].
3 结论(1) 1980~2015年期间, 长江流域NANI呈显著增加趋势, 净增加了1.1倍.人口密度和畜禽养殖密度增加是NANI快速增加的主要原因.化肥氮输入是NANI的主要来源.
(2) 1980~2015年期间, 长江大通站的DIN输出通量呈显著增加趋势, 净增加了3倍.长江DIN输出通量的增加主要是由于NANI的增加以及遗留氮库的贡献负荷增加, 且受建坝库容增加的影响.
(3) 基于NANIN、NANIP和建库容量的多元非线性回归模型能较好地预测长江DIN输出通量的年际变化, 为定量评价长江氮污染的长时间序列变化趋势及其对人类活动的响应提供了有效工具.
(4) 1980~2015年期间, 当年NANI、遗留氮库和自然背景源对长江DIN输出通量的贡献分别为58%(34%~72%)、36%(25%~56%)和6%(3%~10%).因此, 加强NANI和遗留氮协同管理是有效控制长江氮污染的关键.
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