2021, Vol. 42
2. 宣州区生态环境分局综合执法大队, 宣城 242000;
3. 安徽省气象科学研究所, 合肥 230031
2. Coordinated Law Enforcement Branch of Xuanzhou Ecology and Environment District Bureau, Xuanchen 242000, China;
3. Anhui Institute of Meteorological Science, Hefei 230031, China
伴随2013年“大气十条”的颁布实施, 全国各地直接排放细颗粒物(PM2.5)显著降低, 2013~2019年, 全国74个重点城市年均PM2.5下降了47.2%[1], PM2.5得到有效控制[2], 但另一方面光化学反应生成的二次有机气溶胶(SOA)和臭氧(O3), 以及由此引发的复合型污染使得污染治理变得更为复杂[3, 4].“十三五”以来全国337个地级及以上城市以O3为首要污染物的超标天数占总超标天数的比例达41.8%[5], 很多地区O3逐步取代PM2.5成为首要污染物[6~8], 2019年全国119个城市(占比35.3%)首要污染物为臭氧的天数占比超过50%, O3污染防治刻不容缓.挥发性有机化合物(VOCs)是O3生成的重要前体物和参与物, 在O3污染形成及防控中有着关键性作用[9~11], 由于VOCs来源广, 种类多, 化学反应复杂, 一直以来VOCs监管相对而言较为薄弱, 使得VOCs源强存在着较大的不确定性, 导致VOCs对O3生成影响的研究存在较多的困难和瓶颈, 而定量分析, 特别是利用三维空气质量模式量化计算VOCs源强不确定性对O3生成和控制影响的研究在国内鲜见报道.
本研究利用WRF-Chem模式, 并对模式化学反应模块(主要是O3生成过程化学反应、各生成率、损耗率等)和相关诊断量(如Ln/Q)等进行了修改和输出, 以目前在我国大气污染研究中广泛使用的INTEX-B人为排放源、FINNv1生物质燃烧源和MEGAN生物源为例, 系统分析了VOCs源强不确定对O3生成和控制的影响, 以期为国内O3污染防控研究提供参考借鉴.
1 材料与方法 1.1 观测数据本文气象场观测数据来自中国气象局气候中心, 选取京津冀、长三角和珠三角共75个气象观测站的时均观测值用于气象场模拟对比(每个区域25个站点).观测要素主要选择对污染物形成和输送有较大影响的4个气象因子: 地面2 m处温度(T2)、地面2 m处相对湿度(RH)、地面10 m处风速(WS)和地面10m处风向(WD).由于浓度场观测数据为2007年8月, 气象场模拟比较的时段也相应选择2007年8月.
污染物观测数据来自于中国科学院2007年夏季开展的“北京地区大气环境监测行动计划”.选用的观测站点包括保定(115.51°E, 38.87°N)、北京325 m气象铁塔(116.41°E, 40.00°N)、沧州(116.80°E, 38.28°N)、石家庄(114.53°E, 38.03°N)、唐山(118.15°E, 39.62°N)和禹城(116.37°E, 36.67°N), 选择O3和NO2进行模拟与观测值对比, 模拟和观测时段为2007年8月.
除此之外, 本文还参考引用了臭氧生成率[P(O3)]等观测资料或前人研究结果.主要包括: 2006年6月Kanaya[12]在泰山山顶(36.26°N, 117.11°E, 1 534 m)利用OBM(观测为基础的模式, 利用地面观测的O3、H2O、CO、NO、NO2、HCHO和CH3CHO等体积分数计算臭氧生成率等)模式求算的P(O3); Lu[13]在CAREBeijing项目中于2006年8月14日至9月9日在北京大学(39.99°N, 116.30°E)和榆垡(39.51°N, 116.30°E)的观测结果, 主要参考其2006年8月P(O3)小时观测或计算结果.
1.2 排放源数据本研究选取2007年为参考年份(该年各主要观测资料均较为完备, 且排放源未因政策因素发生较大波动变化).使用的人为源采用2006/2007年INTEX-B排放源清单.该源清单空间分辨率为0.5°×0.5°, 包括SO2、NOx、CO、NMVOC、PM10、PM2.5、BC和OC共8种污染物, 其中VOCs物种按照SAPRC-99化学机制进行分类, 共30种, 8类物种按照电厂、工业、交通和居民生活分为4个大类; VOCs物种按照电厂、工业、交通、居民化石燃料燃烧、居民生物燃料燃烧和居民非燃料燃烧分为6大类[14].本文参考Li等[15]提供的方法对源排放清单处理为按月更新, 再制作成WRF-Chem模式所要求格式的人为源数据.
INTEX-B源清单中未包括生物质燃烧源, 本研究中使用的生物质燃烧源采用FINNv1源[16].该数据库是由NCAR大气化学分部开发的逐日变化, 1 km分辨率的全球火源排放数据, 火源数据的收集主要针对开放式燃烧源, 包括野火(森林或草地), 农业燃烧, 其它有组织野外燃烧等, 但不包括生物燃料燃烧(该类并入人为源中计算).FINNv1源具有更好的时空分辨率, 本文选用基于FINNv1模型2007年排放源作为模式生物质燃烧源.
本研究使用的生物源是由NCAR地球系统实验室(NCAR-ESL)大气化学分部(ACD)提供的MEGAN模块计算所得[17].
1.3 WRF-Chem模式本研究使用WRF-Chem模式作为污染分析工具[18], 模式气相化学机制采用的是在VOCs-NOx-O3关系研究中广泛使用的CBM-Z机制[19], 对该机制中相关化学变量进行了修改.光解率求解方案采用的是Fast-J方案[20], 主要参数化方案见表 1.
|
表 1 WRF-Chem模式求解物理和化学过程/参数化方案选择 Table 1 Physical and chemical options used in the WRF-Chem model |
模式采用两层嵌套, 第一层区域覆盖东亚大部分地区, 水平分辨率81 km, 格点数为83×65, 中心经纬度位于35°N、110°E; 第二层区域覆盖京津冀(北京、天津、河北)、长三角(上海、浙江、江苏、安徽)和珠三角(广东、香港)的大部分区域, 水平分辨率为27 km, 格点数为64×97, 中心经纬度位于31.5°N、115°E.模式垂直分层共28层, 顶层气压设置为50 kPa, 模式第一层距离地面约30 m.模拟时段为2006年和2007年.模式气象场初始和边界条件是从NCEP获取的逐6 h更新文件, 化学场初始和边界条件是由全球模式MOZART-4提供[21], 每6 h更新一次.模式按月模拟, 初始化时间为一周.
2 结果与讨论 2.1 WRF-Chem模式模拟性能评估本研究对模式模拟的主要气象要素与主要污染物与观测数据进行了对比分析.采用的主要统计参数包括: 平均偏差(mean bias, MB)、平均误差(mean error, ME)、均方根误差(root mean square error, RMSE)、标准平均偏差(normalized mean bias, NMB)、标准平均误差(normalized mean error, NME)、一致性指数(index of agreement, IOA)和相关系数(correlation coefficient, CC).各指标计算公式与定义见表 2[22].气象与污染物观测数据时段以2007年8月为例.
|
|
表 2 模拟性能评价指标计算公式及取值范围1) Table 2 Definitions of model performance metrics |
主要气象要素模拟主要性能指标值见表 3. 本研究中温度、相对湿度、风速和风向的均方根误差(RMSE)分别为2.5℃、16.3%、2.5m ·s-1和99.3°, 一致性指数(IOA)分别为0.90、0.78、0.56和0.65.以上结果说明, 模式对温度和相对湿度的模拟效果要好于对风向和风速的模拟.与文献[23, 24]利用MM5模式模拟的结果及文献[25]利用WRF模式模拟的结果相比, 本研究模拟结果部分指标优于已有研究的模拟性能.
|
|
表 3 2007年8月WRF-Chem气象场模拟性能指标1) Table 3 Performance metrics of WRF-Chem meteorology simulations in August, 2007 |
本研究利用WRF-Chem模式模拟的O3结果与京津冀6个观测站点实测结果均有较好的一致性, 对比结果见图 1(a), 其中相关系数CC为0.84, 标准平均偏差NMB为-4.0%, 标准平均误差NME为35.0%, 一致性指数IOA为0.91, 相关结果见表 4.本研究结果性能指标优于文献[23, 24]的研究结果.模式NO2模拟与观测对比情况见图 1(b), 模式较好地反映了NO2总体变化趋势, 但模拟的峰值多数情况下高估, 特别是保定和禹城.以上高估可能与排放源中VOCs源强的低估有关[26].本结果相关系数CC为0.43, 标准平均偏差NMB为-33.0%, 标准平均误差NME为50.0%, 一致性指数IOA为0.61, 优于文献[23, 24]利用CMAQ模式模拟结果.
|
图 1 2007年8月近地面O3和NO2在京津冀6个观测站模拟值与观测值对比序列 Fig. 1 Time series of simulated and observed concentrations of O3 and NO2 at six stations of the BTH in August, 2007 |
|
|
表 4 2007年8月WRF-Chem模拟的O3和NO2模拟性能指标 Table 4 Performance metrics of WRF-Chem simulations of O3 and NO2 in August, 2007 |
2.2 VOCs源不确定性对P(O3)的影响
臭氧生成率P(O3)是考察臭氧光化学反应过程的重要参考量, 能够反映臭氧形成过程中各反应的相对重要性.参考文献[12, 27]对P(O3)的定义, 臭氧生成率P(O3)及其损耗率L(O3)计算公式可表述为:
|
式中, othersR表示其它自由基, 例如C2O3(过氧酰基自由基)等.
为了便于分析, 本研究仅变动人为VOCs排放源(AVOCs), 考察VOCs排放源对O3模拟的影响.文献[14]指出INTEX-B中AVOCs源排放量的不确定性变化范围是±68%, 本文2.1节中对模式模拟性能评估时, 出现部分模拟偏差(特别是NO2在个别站点的明显高估, 以及O3峰值的低估), 笔者认为是VOCs排放源低估导致的, 本研究设计3种敏感性试验方案, 方案S1:基准INTEX-B人为源(AVOCs源不变); 方案S2:AVOCs源排放量增加68%; 方案S3:AVOCs源排放量减少68%.
本研究中WRF-Chem模式模拟的P(O3)与在北京大学站和榆垡站利用OBM模式计算结果[13]对比见图 2. WRF-Chem模式很好反映了P(O3)的日变化, 但普遍明显低估了P(O3)峰值, 特别是代表城区的北京大学站(方案S1).当AVOCs源排放量增加68%(方案S2)后, P(O3)模拟峰值显著改善, 增升比例达13% ~82%, 特别是榆垡站, WRF-Chem模式模拟的P(O3)峰值与利用OBM模式模拟的P(O3)峰值[13]有较好的一致性, 但北京大学站的P(O3)模拟峰值仍明显偏低. P(O3)峰值的增升主要是AVOCs源排放量增加后, 引起了HO2和RO2自由基体积分数的显著增大.同样道理, 当AVOCs源排放量减少68%(方案S3)后, 引起HO2和RO2体积分数显著降低, 导致P(O3)峰值降低了13% ~69%(图 2).这个结果表明, AVOCs源排放量的显著改变导致P(O3)峰值的明显变化, 对P(O3)值影响较大, VOCs源强不确定性直接关系到O3的生成过程.同时也说明, INTEX-B中AVOCs源排放量明显低估, 并且城区比郊区低估程度更大.
|
图 2 2006年8月WRF-Chem模式与OBM模式模拟北京大学和榆垡站P(O3)小时均值结果对比 Fig. 2 Comparison of hourly simulations of P(O3) based on the WRF-Chem model and OBM model at the PKU and YUFA stations in August, 2006 |
为了考察VOCs源排放量的增减对O3生成和损耗反应的影响, 本研究以北京为例(模拟时段为2007年8月), 计算了主要化学反应对P(O3)和L(O3)的贡献以及源排放量的变化对P(O3)和L(O3)月均日变化的影响, 结果如图 3所示.
|
垂直线条表示偏差, 黑色圆点表示偏差的最大值和最小值 图 3 2007年8月方案S1、S2和S3下, WRF-Chem模式模拟北京P(O3)和L(O3)月均日变化 Fig. 3 Monthly average diurnal profiles of P(O3) and L(O3) for cases S1, S2, and S3 calculated with the WRF-Chem in Beijing in August, 2007 |
从图 3可以看出, 在方案S1下, WRF-Chem模式模拟的P(O3)和L(O3)月均峰值分别为15.9×10-9 h-1和1.7×10-9 h-1, 该结果与2006年6月泰山的结果接近[其中P(O3)峰值为13.6×10-9 h-1, L(O3)峰值为2.0×10-9 h-1][12], 但比利用OBM模式模拟北京的P(O3)[峰值在北京大学站为69.5×10-9 h-1, 在榆垡站为25.8×10-9 h-1]明显偏低[13]; 当AVOCs源排放量增加68%(方案S2)后, P(O3)月均峰值增加了42%(22.5×10-9 h-1), L(O3)月均峰值增升了35%(2.3×10-9 h-1), 该结果与榆垡站计算结果接近[13], 但仍然比北京大学站的计算值低很多.当AVOCs源排放量减少68%(方案S3)后, P(O3)和L(O3)月均小时峰值分别减少了40%(9.5×10-9 h-1)和29%(1.2×10-9 h-1). O3形成的主要化学反应是HO2+NO[图 3(a)], 该反应对P(O3)贡献约68%; O3损耗的主要化学反应为O1D+H2O[图 3(b)], 该反应对L(O3)贡献约47%. AVOCs源排放量的增加(方案S2)会导致HO2+NO反应对P(O3)的贡献比例减小(下降为65%).同时, AVOCs源排放量的增加也会导致O1D+H2O反应对L(O3)的贡献比例减小(减少为40%).相反, AVOCs源排放量的减少则会使HO2+NO反应对P(O3)的贡献比例增大, O1D+H2O反应对L(O3)的贡献比例增升.
2.3 VOCs源不确定性对O3体积分数分布的影响 2.3.1 VOCs源强改变对P(O3)分布的影响从前节的分析可知, INTEX-B排放源对VOCs源强有较为明显的低估, 本研究使用卫星观测资料约束地面源的方法对VOCs排放源进行了改进[28].图 4是WRF-Chem模式模拟1、4、7和10月我国东部沿海地区白天(06:00~18:00) 在基准源条件下P(O3)空间分布和VOCs源改进后P(O3)增减量分布情况.可以看出, P(O3)季节变化显著, P(O3)夏季高, 春季次之, 秋冬季节小.京津冀、长三角和珠三角中心城市夏季出现明显高值区.冬季我国北方大部分区域处于VOCs敏感区, VOCs源强的增加会促进P(O3)的增升, 普遍增加达到2×10-9~4×10-9 h-1, 珠三角地区也有较明显的增强, 中心城市均增升4×10-9 h-1.春季P(O3)的增加主要集中在京津冀、长三角和珠三角中心城市, 增幅达2×10-9~4×10-9 h-1.夏季P(O3)增加范围缩小, 但增幅加大, 其中京津冀、长三角和珠三角中心城市最高增幅超过4×10-9 h-1, 其余地区增幅小于2×10-9 h-1.秋季, VOCs敏感区扩大, P(O3)增加范围扩大, 但增幅减小, 增幅普遍降至4×10-9 h-1以下, 中心城市增幅较大可能与VOCs源增加后中心城区自由基增幅较大有关.
|
BJ表示北京, TJ表示天津, SJZ表示石家庄, SH表示上海, NJ表示南京, HZ表示杭州, GZ表示广州, SZ表示深圳, ZH表示珠海, 下同 图 4 基准源条件下和VOCs源强改进后WRF-Chem模式模拟我国东部沿海地区白天P(O3)空间分布及增减情况 Fig. 4 Monthly mean and increasing daytime surface P(O3) simulated by the WRF-Chem model by using the bottom-up inventories and modified inventories |
图 5为WRF-Chem模式模拟的1、4、7和10月我国东部沿海地区白天(06:00~18:00) 基准源条件下φ(O3)空间分布和VOCs源强改进后φ(O3)变化情况.基准源条件下, O3呈现冬季小, 夏季高的季节变化趋势, 冬季, 我国东部沿海地区φ(O3)约20×10-9~60×10-9, 其中20°~25°N区间为φ(O3)最高值区域(40×10-9~60×10-9); 低值区出现在华北及长三角中心城市一带(20×10-9~30×10-9).这些城区NOx排放量较高, 但冬季光照偏弱, 不利于光化学反应发生, 过多的NO会滴定O3, 导致O3降低.这与前人的研究结果一致[29~31]. VOCs源强改进后, φ(O3)在各个季节均有不同幅度的增加, 其中, 冬季增加幅度和范围较大, 春季增加幅度最小.具体来说, 冬季O3在华北及华东地区增幅达10×10-9~18×10-9, 在珠三角城市增幅达10×10-9, 其它地区仅增加3×10-9~5×10-9.春季, O3在京津冀、长三角、珠三角中心城市及其周边地区均增加6×10-9~8×10-9, 其它地区增幅不到4×10-9.夏季, 在长三角地区普遍增升10×10-9以上, 部分城市增幅达20×10-9以上, 京津冀增加6×10-9~11×10-9, 珠三角增幅5×10-9~7×10-9, 其它地区仅增加2×10-9~4×10-9.秋季, 华北及华东VOCs敏感区扩大, VOCs源强的增加促使相应区域O3明显增大, 华北及华东大部分地区增加了7×10-9以上, 部分城市增加11×10-9以上, 珠三角中心城市增加约12×10-9, 其它区域增加约3×10-9.总之, 各季节增幅较大的区域均主要集中在京津冀、长三角和珠三角中心城市及周边区域, 与我国大型城市区基本都是VOCs敏感区的结论一致[13, 32].整体而言, VOCs源强改进后, NOx敏感区φ(O3)增加幅度不大, 不超过4×10-9, 而部分VOCs敏感区增幅超过20×10-9.
|
图 5 基准源条件下和VOCs源强改进后WRF-Chem模式模拟我国东部沿海地区白天φ(O3)空间分布及变化情况 Fig. 5 Monthly mean and increasing daytime surface ozone concentration simulated by WRF-Chem using the bottom-up inventories and modified inventories |
O3、NOx和VOCs之间存在复杂的非线性关系, O3污染防控策略的制定与准确划定O3生成控制区是NOx敏感区还是VOCs敏感区密不可分. Ln/Q是目前被广泛应用于O3-NOx-VOCs敏感性判别的一个重要指示性判据[13, 33, 34], 其中Ln表示与NOx反应的ROx损耗率, Q是ROx生成率.如果某个区域Ln/Q>0.5, 代表该区域光化学反应为VOCs敏感(说明该区域NOx较丰富, VOCs体积分数的改变容易引起O3的变化); 某个区域Ln/Q＜0.5, 则代表该区域的光化学反应为NOx敏感; Ln/Q=0.5为过渡区域.为详细考察VOCs源对O3的影响, 本研究对WRF-Chem模式化学模块进行了修改, 使之能即时输出Ln/Q值, 用于分析O3控制区变化情况.
图 6给出了WRF-Chem模式模拟1、4、7和10月我国东部沿海地区白天(06:00~18:00) 基准源条件下和VOCs源强改进后Ln/Q空间分布及变化情况.可以看出, Ln/Q季节变化较明显.冬季, 大型城市及我国华东、华北大部分地区均处于VOCs敏感区; 春季, VOCs敏感区缩小, 集中在华北大部分地区和大型城市; 夏季, VOCs敏感区基本集中在大型城市, 而大部分地区基本处于NOx敏感区; 秋季, VOCs敏感区从华北向华东地区扩大.Ln/Q季节变化较显著的一个重要原因是NOx体积分数的季节变化, NOx体积分数冬季最高, 秋季次之, 夏季最低.冬季较高的NOx排放量, 不利的气象条件(气温偏低、大气边界层高度偏低等)以及污染物跨界输送的季节变换特征[35]是导致冬季NOx体积分数最高的主要原因.VOCs源强改进后, 部分地区O3生成从VOCs敏感区(Ln/Q＞0.5)转变为NOx敏感区(Ln/Q＜0.5).秋冬季节, 发生改变的区域主要集中在NOx排放量相对较低的地区; 春夏两季主要集中在大型城市周边地区.主要因为秋冬季节大型城市及其周边NOx维持在较高水平, 这些区域处于VOCs敏感区, VOCs源强的少量增加不会改变这些区域的VOCs敏感属性, 而NOx排放量相对较低的地区, VOCs源强的增加可能导致部分VOCs体积分数较高的地区从VOCs敏感区向NOx敏感区转变.春夏两季大型城市及其周边NOx体积分数下降, 随着太阳辐射的增强, 这些区域的光化学反应也逐步增强, 加强了NOx循环, 部分地区NOx体积分数出现较大幅度改变, VOCs源强的增加会使部分过渡区域从原来的VOCs敏感区转变为NOx敏感区.
|
图 6 基准源条件下和VOCs源强改进后WRF-Chem模式模拟我国东部沿海地区白天Ln/Q空间分布及变化情况 Fig. 6 Monthly mean and changing daytime Ln/Q simulated by WRF-Chem using the bottom-up inventories and modified inventories |
上述结果表明, 不同季节Ln/Q存在显著差异, VOCs源强不确定性会影响O3形成过程中NOx和VOCs敏感区的判断, 特别是VOCs源强明显低估会夸大VOCs敏感区的范围, 从而降低O3调控对策的有效性.
3 结论(1) WRF-Chem模式能较客观地模拟出气象场和污染物浓度场, 模拟值与观测值有较好地一致性, 模拟性能个别指标优于前人模拟结果, O3模拟指标比其他结果更优, 能较真实地反映区域污染现状, 可评估主要大气化学过程.
(2) VOCs源强的不确定性影响到P(O3)中各主要化学反应过程贡献比例, 从而会影响到P(O3)日变化和峰值变化, 影响到O3生成过程.
(3) VOCs源强的不确定性影响到P(O3)的空间分布变化, 进而影响到O3体积分数分布变化, VOCs源强调整后各季节增幅较大的区域均主要集中在京津冀、长三角和珠三角中心城市及周边区域, 因此VOCs源强不确定性造成的影响也重点集中在这些复合型污染较为严重的区域.
(4) VOCs源强的不确定性影响O3形成过程中NOx和VOCs敏感区的判断, 特别是VOCs源强明显低估会夸大VOCs敏感区的范围, 从而降低O3调控对策的有效性.
| [1] | 张远航, 郑君瑜. 中国大气臭氧污染防治蓝皮书(2020年)[EB/OL]. https://img74.hbzhan.com/4/20201016/637384586133551705645.pdf, 2021-03-20. |
| [2] |
王跃思, 李文杰, 高文康, 等. 2013~2017年中国重点区域颗粒物质量浓度和化学成分变化趋势[J]. 中国科学: 地球科学, 2020, 50(4): 453-468. Wang Y S, Li W J, Gao W K, et al. Trends in particulate matter and its chemical compositions in China from 2013-2017[J]. Scientia Sinica (Terrae), 2020, 50(4): 453-468. |
| [3] |
孙金金, 黄琳, 龚康佳, 等. 2014-2019年北京和南京地区PM2.5和臭氧质量浓度相关性研究[J]. 南京信息工程大学学报(自然科学版), 2020, 12(6): 656-664. Sun J J, Huang L, Gong K J, et al. Correlation between surface PM2.5 and ozone during 2014-2019 in Beijing and Nanjing[J]. Journal of Nanjing University of Information Science & Technology (Natural Science Edition), 2020, 12(6): 656-664. |
| [4] | Zheng B, Tong D, Li M, et al. Trends in China's anthropogenic emissions since 2010 as the consequence of clean air actions[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(19): 14095-14111. DOI:10.5194/acp-18-14095-2018 |
| [5] | 严刚, 王凤, 蔡俊, 等. 挥发性有机物治理实用手册[M]. 北京: 中国环境出版社, 2020. |
| [6] |
韩婷婷, 李颖若, 邱雨露, 等. 上甸子区域背景站VOCs污染特征及其对臭氧生成贡献[J]. 环境科学, 2020, 41(6): 2586-2595. Han T T, Li Y R, Qiu Y L, et al. Characteristics of VOCs and their roles in ozone formation at a regional background site in Beijing, China[J]. Environmental Science, 2020, 41(6): 2586-2595. |
| [7] | Mozaffar A, Zhang Y L, Fan M Y, et al. Characteristics of summertime ambient VOCs and their contributions to O3 and SOA formation in a suburban area of Nanjing, China[J]. Atmospheric Research, 2020, 240. DOI:10.1016/j.atmosres.2020.104923 |
| [8] | Lu X, Hong J Y, Zhang L, et al. Severe surface ozone pollution in China: a global perspective[J]. Environmental Science & Technology Letters, 2018, 5(8): 487-494. |
| [9] | Hatfield M L, Huff Hartz K E. Secondary organic aerosol from biogenic volatile organic compound mixtures[J]. Atmospheric Environment, 2011, 45(13): 2211-2219. DOI:10.1016/j.atmosenv.2011.01.065 |
| [10] | Wei W, Wang S X, Chatani S, et al. Emission and speciation of non-methane volatile organic compounds from anthropogenic sources in China[J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(20): 4976-4988. DOI:10.1016/j.atmosenv.2008.02.044 |
| [11] |
朱彬, 安俊岭, 王自发, 等. 光化学臭氧日变化特征与其前体物关系的探讨[J]. 南京气象学院学报, 2006, 29(6): 744-749. Zhu B, An J L, Wang Z F, et al. Relations of diurnal variations of photochemical ozone to its precursors[J]. Journal of Nanjing Institute of Meteorology, 2006, 29(6): 744-749. |
| [12] | Kanaya Y, Pochanart P, Liu Y, et al. Rates and regimes of photochemical ozone production over Central East China in June 2006:a box model analysis using comprehensive measurements of ozone precursors[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2009, 9(20): 7711-7723. DOI:10.5194/acp-9-7711-2009 |
| [13] | Lu K D, Zhang Y H, Su H, et al. Oxidant (O3+NO2) production processes and formation regimes in Beijing[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2010, 115(D7). DOI:10.1029/2009JD012714 |
| [14] | Zhang Q, Streets D G, Carmichael G R, et al. Asian emissions in 2006 for the NASA INTEX-B mission[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2009, 9(14): 5131-5153. DOI:10.5194/acp-9-5131-2009 |
| [15] | Li Y, An J L, Min M, et al. Impacts of HONO sources on the air quality in Beijing, Tianjin and Hebei Province of China[J]. Atmospheric Environment, 2011, 45(27): 4735-4744. DOI:10.1016/j.atmosenv.2011.04.086 |
| [16] | Wiedinmyer C, Akagi S K, Yokelson R J, et al. The Fire INventory from NCAR (FINN): a high resolution global model to estimate the emissions from open burning[J]. Geoscientific Model Development, 2011, 4(3): 625-641. DOI:10.5194/gmd-4-625-2011 |
| [17] | Guenther A, Karl T, Harley P, et al. Estimates of global terrestrial isoprene emissions using MEGAN (Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature)[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2006, 6(11): 3181-3210. DOI:10.5194/acp-6-3181-2006 |
| [18] | Grell G A, Peckham S E, Schmitz R, et al. Fully coupled "online" chemistry within the WRF model[J]. Atmospheric Environment, 2005, 39(37): 6957-6975. DOI:10.1016/j.atmosenv.2005.04.027 |
| [19] | Zaveri R A, Peters L K. A new lumped structure photochemical mechanism for large-scale applications[J]. Journal of Geophysical Research, 1999, 104(D23): 30387-30415. DOI:10.1029/1999JD900876 |
| [20] | Fast J D, Gustafson W I Jr, Easter R C, et al. Evolution of ozone, particulates, and aerosol direct radiative forcing in the vicinity of Houston using a fully coupled meteorology-chemistry-aerosol model[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2006, 111(D21). DOI:10.1029/2005JD006721 |
| [21] | Emmons L K, Walters S, Hess P G, et al. Description and evaluation of the Model for Ozone and Related chemical Tracers, version 4(MOZART-4)[J]. Geoscientific Model Development, 2010, 3(1): 43-67. DOI:10.5194/gmd-3-43-2010 |
| [22] | Simon H, Baker K R, Phillips S. Compilation and interpretation of photochemical model performance statistics published between 2006 and 2012[J]. Atmospheric Environment, 2012, 61: 124-139. DOI:10.1016/j.atmosenv.2012.07.012 |
| [23] | Wang X, Zhang Y, Hu Y, et al. Process analysis and sensitivity study of regional ozone formation over the Pearl River Delta, China, during the PRIDE-PRD2004 campaign using the Community Multiscale Air Quality modeling system[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010, 10(9): 4423-4437. DOI:10.5194/acp-10-4423-2010 |
| [24] | Li L, Chen C H, Huang C, et al. Process analysis of regional ozone formation over the Yangtze River Delta, China using the Community Multi-scale Air Quality modeling system[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2012, 12(22): 10971-10987. DOI:10.5194/acp-12-10971-2012 |
| [25] | Zhang H L, Li J Y, Ying Q, et al. Source apportionment of PM2.5 nitrate and sulfate in China using a source-oriented chemical transport model[J]. Atmospheric Environment, 2012, 62: 228-242. DOI:10.1016/j.atmosenv.2012.08.014 |
| [26] | Wang F, An J L, Li Y, et al. Impacts of uncertainty in AVOC emissions on the summer ROx budget and ozone production rate in the three most rapidly-developing economic growth regions of China[J]. Advances in Atmospheric Sciences, 2014, 31(6): 1331-1342. DOI:10.1007/s00376-014-3251-z |
| [27] |
安俊岭. 北京近交通主干线地区的臭氧生成效率[J]. 环境科学学报, 2006, 26(4): 652-657. An J L. Ozone production efficiency in Beijing area with high NOx emissions[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2006, 26(4): 652-657. |
| [28] |
王峰, 汪健伟, 翟菁, 等. 卫星观测资料改进活性挥发性有机化合物源排放及其对臭氧模拟影响[J]. 中国环境科学, 2021, 41(6): 2504-2514. Wang F, Wang J W, Zhai J, et al. Emission improvements of reactive VOCs based on satellite observations and their impact on ozone simulations[J]. China Environmental Science, 2021, 41(6): 2504-2514. |
| [29] |
杨文夷, 李杰, 陈焕盛, 等. 东亚边界层臭氧时空分布的数值模拟研究[J]. 中国环境科学, 2014, 34(7): 1633-1641. Yang W Y, Li J, Chen H S, et al. Modeling analysis of boundary layer ozone distributions over East Asia[J]. China Environmental Science, 2014, 34(7): 1633-1641. |
| [30] |
宗雪梅, 王庚辰, 陈洪滨, 等. 北京地区边界层大气臭氧浓度变化特征分析[J]. 环境科学, 2007, 28(11): 2615-2619. Zong X M, Wang G C, Chen H B, et al. Analysis on concentration variety characteristics of atmospheric ozone under the boundary layer in Beijing[J]. Environmental Science, 2007, 28(11): 2615-2619. |
| [31] |
刘洁, 张小玲, 张晓春, 等. 上甸子本底站地面臭氧变化特征及影响因素[J]. 环境科学研究, 2006, 19(4): 19-25. Liu J, Zhang X L, Zhang X C, et al. Surface ozone characteristics and the correlated factors at Shangdianzi atmospheric background monitoring station[J]. Research of Environmental Sciences, 2006, 19(4): 19-25. |
| [32] | Shao M, Lu S H, Liu Y, et al. Volatile organic compounds measured in summer in Beijing and their role in ground-level ozone formation[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2009, 114(D2). DOI:10.1029/2008JD010863 |
| [33] | Kleinman L I, Daum P H, Lee J H, et al. Dependence of ozone production on NO and hydrocarbons in the troposphere[J]. Geophysical Research Letters, 1997, 24(18): 2299-2302. DOI:10.1029/97GL02279 |
| [34] | Song S K, Kim Y K, Shon Z H, et al. Photochemical analyses of ozone and related compounds under various environmental conditions[J]. Atmospheric Environment, 2012, 47: 446-458. DOI:10.1016/j.atmosenv.2011.10.026 |
| [35] |
安俊岭, 李健, 张伟, 等. 京津冀污染物跨界输送通量模拟[J]. 环境科学学报, 2012, 32(11): 2684-2692. An J L, Li J, Zhang W, et al. Simulation of transboundary transport fluxes of air pollutants among Beijing, Tianjin, and Hebei Province of China[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2012, 32(11): 2684-2692. |