2021, Vol. 42
2. 郑州大学环境科学研究院, 郑州 450001;
3. 郑州大学生态与环境学院, 郑州 450001
2. Research Institute of Environmental Science, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China;
3. College of Ecology and Environment, Zhengzhou 450001, China
近年来, 随着社会高速发展, 我国频繁发生空气污染现象, 大气颗粒物中的细颗粒物(PM2.5, 即环境空气中空气动力学当量直径小于或等于2.5 μm的悬浮颗粒物[1])已经成为我国大多数城市的首要污染物[2].有研究发现, PM2.5主要来源于人为及机动车排放、煤炭燃烧、工业生产、建筑及道路扬尘和生物质燃烧等直接排放源[3], 以及与SO2、NOx、VOCs和NH3等气态污染物发生复杂化学反应形成的二次排放源[4].PM2.5不仅会造成能见度降低[5]和引起雾-霾等复合型污染天气的发生, 还会对人体健康造成不利影响, 国内外学者发现呼吸道疾病[6]、心血管疾病[7]和大脑健康[8]等均与人体直接暴露于颗粒物环境有直接关系. PM2.5的主要成分包括水溶性离子、有机碳(organic carbon, OC)、元素碳(elemental carbon, EC)和无机元素[9].其中, 水溶性离子具有明显的吸湿性, 可以直接影响降水的酸度[10], 在PM2.5中占有很大的比重, 李欢等[11]的研究证实水溶性离子组分约占PM2.5的30%~80%; 碳质组分对PM2.5的贡献通常可以达到10%~50%[12], 并且OC和EC的来源存在异同[13], 史芳天等[14]和张俊峰等[15]的研究根据这一特征, 利用其比值定性分析了成都、北京和石家庄市含碳组分的来源特征. PM2.5的来源分析可以通过受体模型来实现, Anu等[16]的研究为探究大气细颗粒物的源头, 利用化学质量平衡模型(chemical mass balance model, CMB)实现了不同环境受体点的PM2.5源解析; 另外后向轨迹模型(hybrid single-particle Lagrangian integrated trajectory model, HYSPLIT)可以实现气团输送的轨迹模拟, 从而判断PM2.5的传输来源, 段时光等[17]的研究为探究郑州市的污染物传输来源, 利用HYSPLIT模拟了郑州市的气流贡献轨迹, 并结合潜在源贡献因子(potential source analysis function, PSCF)方法得到了PM2.5污染的潜在来源.随着珠三角和长三角地区空气质量的整体好转, 2017年汾渭平原PM2.5浓度已成为我国仅次于京津冀地区的第二高区域[18], 2018年汾渭平原首次被列为大气污染重点区域[19], 污染防治要求非常紧迫.
目前对于汾渭平原的研究主要集中在西安[20]、太原[21]和平顶山[22]等城市, 本文选取洛阳市进行研究, 为汾渭平原东部地区的研究补充数据.洛阳市位于河南省西部, 整体地势西高东低, 境内山川丘陵交错, 地形复杂, 加上盆地地形不利于污染物的扩散, PM2.5污染严重[19].目前已有少数对洛阳市的大气污染特征的研究, 张攀等[23]研究了洛阳市2014年冬季大风天气下PM10和PM2.5的变化情况; 王群[24]、周兵利等[25]和靳朝喜[26]研究了2015年洛阳市细颗粒物的变化趋势及含碳组分、重金属等, 并进行来源解析和风险评估; 齐静文等[27]研究了2018年秋冬季PM2.5中多环芳烃的污染特征和来源.然而, 以上研究主要针对细颗粒物中的某一组分或单一季节中的变化, 缺乏长期、全面和系统地研究分析.
为深入研究洛阳市大气细颗粒物的化学组分和污染特征, 本文综合探究大气PM2.5的季节变化, 以及水溶性离子和碳质组分的污染特征; 使用CMB模型分析各季节PM2.5的主要来源, 为PM2.5源解析提供现实依据; 并利用HYSPLIT模型和PSCF方法分析各季节的污染传输途径和潜在来源.本研究得到的结果有利于科学认知洛阳市大气颗粒物的组分分布特征和来源, 以期为洛阳市大气污染防控决策提供参考.
1 材料与方法 1.1 样品采集本研究选用了河南省洛阳市华夏路社区服务站(高新, 112°04′E, 34°06′N, 市区)和河南林业职业学院(林校, 112°05′E, 34°07′N, 市区, 国控点).高新地处居民生活区, 周围有周山森林公园、河南科技大学附属中学和居民小区; 林校位于洛阳市中心地带, 人口密集, 车流量较大, 集居住、商业、交通和餐饮于一体, 属于城区居住区.2个采样地点相距约12.5 km, 均为典型的城市站点, 且周围无工厂排放, 能较好反映城市整体环境空气水平.采样仪器为武汉天虹大气颗粒物智能采样仪(TH-16A, 流量为16.7 L·min-1), 4个通道平行采集2张直径47 mm的石英滤膜(Whatman 1851-865)和2张直径47 mm的Teflon滤膜(Whatman 7592-104).采样时间分别为2018年3月31日至2018年5月2日(春季)、2018年7月1日至2018年8月6日(夏季)、2018年10月5日至2018年11月30日(秋季)和2018年12月1日至2019年1月29日(冬季), 每次采样连续采集23 h.其中高新共得163组有效数据, 林校共得161组有效数据.
1.2 分析方法实验通过美国戴安公司的ICS-900型(阴离子)离子色谱仪和ICS-90型(阳离子)离子色谱仪分析膜样品中的水溶性无机离子(Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+、F-、Cl-、NO3-和SO42-), 测定方法参考文献[28].采用碳分析仪(Sunset Lab Inc Model, 美国)和热光法测定膜样品中OC和EC组分和含量, 并辅助激光透射法校正OC和EC的切割点[29].
根据洛阳市的实际情况, 采用USEPA CMB 8.2模型在源类、受体成分谱确定的前提下, 通过建立线性方程计算出不同源类贡献值浓度大小[16], 对洛阳市城区各个季节的细颗粒物污染来源进行分析.
使用TrajStat进行轨迹聚类, 将林校设置为起始点, 起始高度为500 m, 起始时间为00:00、06:00、12:00和18:00, 计算48 h后向轨迹.将轨迹覆盖区域进行0.5°×0.5°网格化, 结合日均PM2.5浓度进行分析.潜在源贡献函数(PSCF)是网格内轨迹超过阈值的个数与总轨迹个数的比值, 本研究使用的阈值为环境空气质量标准(GB 3095-2012)中的二级日均标准限值75 μg·m-3, 为减少PSCF的不确定性, 引入权重因子得到WPSCF值, PSCF和WPSCF的计算参考段时光等[17]的研究.
1.3 质量控制本实验所用滤膜无毛刺无破损, 采样前后称重均需在平衡室(温度在20~25℃之间, 相对湿度为50%±5%)内平衡24 h, 同一张滤膜的两次称重质量之差小于0.04 mg.采样时每15 d一个全过程空白滤膜, 每7 d一个过程空白滤膜, 仪器的质量控制参考孙有昌等[28]的研究.
2 结果与讨论 2.1 PM2.5及组分特征洛阳市气象要素和2个点位PM2.5浓度时空分布如图 1所示, 气象数据来自全球气象网站(www.wunderground.com).洛阳市高新年均ρ(PM2.5)为(76.6±37.9) μg·m-3, 林校年均ρ(PM2.5)为(83.2±38.9) μg·m-3, 超过环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级标准年均限值(35 μg·m-3)的1.2倍和1.4倍.高新日均ρ(PM2.5)第95百分位数为140.5 μg·m-3, 林校日均ρ(PM2.5)第95百分位数为154.0 μg·m-3, 分别超出环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级标准日均限值(75 μg·m-3)的0.9倍和1.1倍.采样期内, 高新和林校的ρ(PM2.5)变化趋势基本一致, 超标天数分别占总采样天数的44.2%和52.2%, 较2015年细颗粒物超标率(占比60.0%以上)[24]相对减少, 但该区域大气污染仍较为严重.
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图 1 采样期间洛阳市气象条件和2点位ρ(PM2.5)变化 Fig. 1 Variation in meteorological conditions and ρ(PM2.5) at Gaoxin and Linxiao during the sampling period |
2个站点间的ρ(PM2.5)差异较小, 可能由于人口密度相当, 所受人类活动的影响相似.高新和林校的ρ(PM2.5)(μg·m-3)季节均值变化特征为: 冬季(88.1±43.1和91.5±41.7)>春季(81.4±34.8和91.3±40.6)>秋季(75.5±36.2和83.1±36.8)>夏季(53.2±20.1和57.2±21.8), 洛阳市PM2.5的季节变化趋势与深圳[30]和郑州[31]等相似.春季受沙尘天气影响, ρ(PM2.5)较高, 同时该季节为旅游热季, 大量游客涌入洛阳市观赏牡丹, 导致机动车尾气排放升高, 污染加剧.夏季高温多雨, 空气质量较好.秋冬季因采暖期燃煤量增加, 导致污染加重, 风速低, 降水减少, 逆温现象频繁, 不利于颗粒物扩散.
洛阳市高新和林校的9种水溶性离子浓度变化范围分别为6.9~121.8 μg·m-3和8.2~117.5 μg·m-3, 各占PM2.5的质量分数为55.1%和54.2%, 该比值高于郑州(52.2%)[31]和武汉(42.0%)[32], 低于石家庄(60.7%)[33].从表 1可知, 高新和林校的9种水溶性离子组分浓度由大到小均为: NO3->SO42->NH4+>Cl->Ca2+>K+>Na+>F->Mg2+.
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表 1 高新和林校PM2.5中水溶性离子浓度/μg·m-3 Table 1 Water-soluble ions characteristics of PM2.5 at the sites of Gaoxin and Linxiao/μg·m-3 |
二次离子NO3-、SO42-和NH4+是水溶性离子中的主要成分.秋季ρ(NO3-)明显提高且林校高于高新, 表明林校受到交通排放的影响较大[34].夏季ρ(SO42-)最高且林校高于高新, 可能由于温度高促进光化学反应生成二次硫酸盐[35]; 冬季由于采暖期燃煤和工业燃煤排放大量气态SO2, 导致ρ(SO42-)升高, 仅次于夏季.NH4+是PM2.5中重要的碱性离子, 在高温条件下颗粒态NH4NO3易分解成气态的硝酸和氨[36], 导致ρ(NH4+)和ρ(NO3-)在夏季低; 冬季气温低、大气层结构稳定和NOx的排放增多均有利于NH4NO3的稳定存在, 增加了ρ(NH4+) 和ρ(NO3-)的季节差异.此外, NO3-/SO42-在春夏均小于1, 说明春夏季大气氨和硫主要贡献源以固定源[37]为主, 秋冬季比值大于1, 则以移动源[37]为主.洛阳市的NO3-/SO42-总比值为1.67, 表明本地交通源对大气污染的贡献更加突出.春季地面尘土易被卷至空中产生沙尘天气导致ρ(Ca2+)在该季节最高.K+和Cl-通常作为生物质燃烧和燃煤的示踪物[11], 浓度季节变化相似, 秋季浓度升高可能来自生物质燃烧, 冬季则可能与采暖期燃烧排放增多有关.
OC和EC是碳在大气PM2.5中的主要存在形式, EC主要来自含碳燃料的一次燃烧排放, OC则包括直接排放的一次有机碳(primary organic carbon, POC)和二次反应等途径形成二次有机碳(secondary organic carbon, SOC)[12].洛阳市PM2.5中的年均ρ(OC)和ρ(EC)分别为(12.9±7.7) μg·m-3和(1.3±0.5) μg·m-3, 占PM2.5的16.2%和1.6%.高新和林校的ρ(OC)(μg·m-3)季节变化较为明显, 呈现: 冬季(18.7±8.4和18.9±8.0)>秋季(11.8±5.6和13.4±6.8)>春季(7.8±2.6和8.8±3.2)>夏季(6.1±1.3和6.9±2.1)的变化趋势.林校的含碳组分在各季节均高于高新, 表明该点位受到机动车尾气排放影响以及污染程度较重有关.
OC/EC比值是局地碳质气溶胶排放和区域SOC转化的综合结果, 常被用来识别碳质气溶胶的来源[14].有研究认为OC/EC比值为2.5~5.0表示来自汽车尾气排放[34], 5.0~10.5表示来自燃煤排放[34], 16.8~40.0表示来自生物质燃烧排放[38].根据OC/EC比值范围得到洛阳市春夏季PM2.5中的碳质组分主要来自汽车尾气排放, 而秋冬季的OC和EC主要来自煤炭燃烧和生物质燃烧.同时, OC/EC比值也可以鉴别颗粒物的二次来源[15], OC/EC比值大于2时, 说明有SOC的生成, 比值越大, 二次污染越严重.高新和林校的OC/EC年均值分别为11.3和10.7(图 2), 说明洛阳市的二次污染严重, 高新冬季OC/EC比值高于林校, 表明高新还受到生物质燃烧的影响.
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图 2 高新和林校PM2.5中碳质组分浓度比较 Fig. 2 Carbon component concentrations of PM2.5 at Gaoxin and Linxiao |
由于SOC形成机制比较复杂, 常用OC/EC最小比值法对SOC进行估算, 计算公式如下[15]:
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(1) |
式中, (OC/EC)min为样品中OC/EC的最小值, SOC、OC和EC的单位均为μg·m-3.计算结果显示, 高新和林校年均ρ(SOC)为7.4 μg·m-3和8.6 μg·m-3, 高于郑州(6.0 μg·m-3)[38]和舟山(3.5 μg·m-3)[39]; 且2点位年均ρ(SOC)分别占ρ(OC)的50.0%和55.1%, 高于德阳、成都和眉山(47.0%、46.0%和38.0%)[14]; 冬季高新和林校的ρ(SOC)/ρ(OC)高达67.8%和77.3%, 高于同季节北京(49.3%)[12]和石家庄(45.0%)[15].以上数据表明2个点位的SOC污染严重, 其中林校的二次污染更加严重.
2.2 PM2.5质量重构及来源解析化学质量浓度重构可以得到大气颗粒物中的组分污染特征和贡献度, 通常用来和PM2.5实测值进行比较[40].本研究将PM2.5的化学组分分为: 硫酸盐(SO42-)、硝酸盐(NO3-)、氯盐(Cl-)、铵盐(NH4+)、钾盐(K+)、元素碳(EC)、有机物(OM=1.4×[OC])、地壳物质(1.89×[Al]+2.14×[Si]+1.4×[Ca]+1.43×[Fe])、微量元素和其他.
图 3为高新和林校四季的化学组分重构结果, 可以看出2点位化学组分变化趋势相似.春季地壳物质重构质量浓度和质量分数(29.7 μg·m-3, 29.6%)远高于其他季节, 说明扬尘源是洛阳市春季大气污染的主要来源; 夏季硫酸盐的重构质量浓度和质量分数(16.5 μg·m-3, 30.3%)明显增大, 可能是由于高温条件促进了硫酸盐的转化; 秋冬季有机物和硝酸盐的重构质量浓度和质量分数(48.0 μg·m-3, 56.3%)高于春夏季(21.0 μg·m-3, 31.8%), 供暖期燃烧大量的煤炭导致大气颗粒物排放升高, 并且由于大气结构层稳定、气温低, 进而二次转化增多, 加剧了大气污染, 增加了有机物和硝酸盐的浓度.综上所述, 二次无机盐(高新36.5%, 林校36.0%)和有机物(高新26.7%, 林校26.7%)是洛阳市大气颗粒物中主要污染物.因此, 洛阳市需要加强控制硫酸盐和硝酸盐前体物的排放, 加快新能源转型, 减少空气污染.
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图 3 高新和林校四季的平均重构特征 Fig. 3 Average reconstruction characteristics of four seasons at the sites of Gaoxin and Linxiao |
由于SOC的源成分谱难以获得, 无法通过模型直接解析.为降低不确定性, 采用OC/EC最小比值法估算SOC浓度, 二次有机气溶胶(SOA)以1.4×[SOC]计算[38], 将SOC和SOA从受体成分谱中去除, 重新构建受体成分谱.将采样期间PM2.5各组分的平均浓度作为CMB模型的受体输入数据, 将减去SOA的PM2.5浓度作为CMB模型的PM2.5浓度输入, 得到洛阳市2018年采样期间各污染源对环境PM2.5的贡献率, 结果如图 4, 可以看出2点位源贡献的季节变化趋势相似.春季由于沙尘天气导致扬尘源贡献最高, 其中林校受到扬尘影响(23.8%)高于高新(22.9%); 夏季高新(34.2%)和林校(37.1%)均为二次硫酸盐的贡献最高, 这可能是由于NH4NO3在高温天气影响下易受热分解, 因此二次硝酸盐贡献在夏季最低; 秋季主要贡献源相似, 均为二次硝酸盐、SOA和燃煤(高新61.5%, 林校63.0%); 冬季受供暖影响, 高新和林校的燃煤贡献最高, 分别为14.4%和13.3%.从不同点位结果来看, 林校的二次盐类和SOA污染(54.1%)较高新(52.2%)更为严重, 高新的燃煤和工艺过程污染(12.6%和7.2%)则高于林校(11.6%和6.9%), 且各季节机动车源在林校贡献均高于高新, 该结果与组分特征得出的结论一致.从全年结果来看, 洛阳市的二次污染较重, 二次硝酸盐和二次硫酸盐的总和在各季节的贡献率均居于首位, SOA在秋冬季的贡献率较高; 燃煤、机动车和扬尘的贡献率相当, 均在10.0%以上; 工艺过程和生物源的贡献相对较低.综合全年污染源占比来看, 洛阳市PM2.5污染主要为二次污染.
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图 4 洛阳林校和高新不同季节PM2.5的CMB来解析源贡献 Fig. 4 Results of source apportionment for four seasons at the sites of Gaoxin and Linxiao |
以林校(112°05′E, 34°07′N)为起始点, 分析洛阳市2018年4月至2019年1月不同气团的污染轨迹, 聚类结果如图 5.春季有4条主要传输途径: 轨迹1(28.3%)和轨迹3(22.5%)均来自西北方向, 轨迹1起源于陕西省东部, 途经山西省西南部到达洛阳, 气团轨迹短、移动速度慢; 轨迹3起源于蒙古国南部, 途经内蒙古自治区、陕西省和山西省, 传输距离长且气团移动速度较快.轨迹2(27.5%)来自西南方向; 轨迹4(21.7%)来自渤海西南部.夏季有3条主要传输途径且均为短距离传输, 气团移动缓慢: 轨迹1(37.1%)来自山东南部; 轨迹2(32.3%)来自湖南省北部; 轨迹3(30.7%)来自安徽省西北部.秋季有4条主要传输途径: 轨迹1(48.4%)来自东南方向安徽省和河南省交界处, 主要为省内短距离传输.轨迹2(25.0%)和轨迹3(17.7%)均来自西北方向, 轨迹2为长距离传输, 气团移动速度最快; 轨迹3为短距离传输, 由内蒙古南部经山西省和陕西省到达河南省.轨迹4(8.9%)来自山东省北部, 由河南省东部进入洛阳.冬季仍主要受到西北方向气团的影响, 轨迹1(41.9%)和轨迹3(22.6%)分别为短距离和长距离传输; 轨迹2(26.6%)来自河南南部南阳盆地, 气团移动缓慢且途中颗粒物持续积累; 轨迹4(8.9%)来自北京东南方向, 气团移动较快, 说明洛阳地区也受到京津冀地区污染物的传输扩散影响.
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图 5 洛阳市四季后向轨迹聚类分析结果 Fig. 5 Results for back-trajectory clusters in the four seasons in Luoyang |
为了确定各季节污染物的潜在来源, 使用PSCF计算得到WPSCF值.春季WPSCF高值区主要为河南省西部、山西省南部、陕西省东部、湖北省西北部和重庆市北部, 即洛阳市周边省市地区, 其WPSCF值为0.4~0.6之间(图 6), 污染物主要来自周边地域及本地源排放.夏季来源较为分散, 主要受到山东省南部和安徽省北部的区域传输影响, 其WPSCF值>0.4, 显示出夏季主要受季风气候影响, 此外湘鄂交界区域也有一定程度的贡献.秋季主要为河南省中部区域各城市之间的相互影响, 以及安徽省西南部和河南省东南部的传输影响, 其WPSCF值为0.5~0.6之间, 这些地区对洛阳市的大气污染有较大影响.冬季WPSCF高值区明显增大, 主要为洛阳市周边城市, 其WPSCF值为0.6~0.8, 污染来源集中, 冬季不利地形和气象条件使污染物更加不易扩散.
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图 6 洛阳市四季PM2.5潜在源结果(WPSCF) Fig. 6 Results of potential sources (WPSCF) of PM2.5 in the four seasons in Luoyang |
(1) 高新和林校年均ρ(PM2.5)分别为(76.6±37.9) μg·m-3和(83.2±38.9) μg·m-3, 是环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级标准年均限值(35 μg·m-3)的2.2倍和2.4倍.2点位季节平均浓度变化一致, 由高到低为: 冬季、春季、秋季和夏季.
(2) 高新和林校9种水溶性离子浓度变化范围分别为6.9~121.8 μg·m-3和8.2~117.5 μg·m-3, 各占PM2.5的55.1%和54.2%.林校的含碳组分在各季节均高于高新, 且2个点位OC/EC比值全年均远大于2, SOC污染严重.
(3) 基于CMB源解析结果, 全年林校的机动车源贡献较高, 高新的生物质源贡献较高, 而秋冬季林校的燃煤源贡献明显高于高新.高新和林校全年主要来源均为二次硫酸盐、二次硝酸盐、燃煤和SOA.
(4) 根据后向轨迹分析, 洛阳市大气PM2.5污染在夏季受到正东方向的季风影响显著, 其他3个季节更多表现为受到周边省市的短距离传输影响.WPSCF结果表明, 除了周围地区的相互影响, PM2.5的主要潜在来源还有陕豫交界、晋豫交界、豫鄂交界、鲁苏交界、皖鄂交界和湘鄂交界.
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