2. 中国地质科学院水文地质环境地质研究所, 石家庄 050061;
3. 中国地质调查局第四纪年代学与水文环境演变重点实验室, 石家庄 050061
2. Institute of Hydrogeology and Environmental Geology, Chinese Academy of Geological Sciences, Shijiazhuang 050061, China;
3. Key Laboratory of Quaternary Chronology and Hydro-Environmental Evolution, China Geological Survey, Shijiazhuang 050061, China
土壤作为四大圈层互相紧密接触的过渡地带, 其生态环境意义重大.同时土壤作为人类赖以生存的重要资源, 也是生态和环境保护的重要对象[1].随着我国社会经济的快速发展, 人类在社会生产中排出的各种污染物与日俱增.土壤重金属污染则成为日益严重的环境问题[2].导致土壤环境产生污染的重金属主要有Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn等8种[3].过量的重金属进入土壤, 会导致土壤生产力下降, 从而引起土壤质量下降[4, 5].矿产资源开发、金属加工和冶炼、化学生产、工厂排放和污水灌溉等人为活动已被证明是重金属污染的主要来源[6~8].土壤重金属污染具有隐蔽性、潜伏性、不可逆性、长期性和后果严重性, 从而产生一系列危害[9].包括引起并加速环境污染、直接危害农作物的产量和质量[10]、影响人类的身体健康、降低生物多样性和威胁人类生存安全[11~13].因此, 调查土壤重金属地球化学特征, 进行生态环境风险评价, 对于开展土壤重金属污染防控和环境修复治理都至关重要.
南阳盆地东部山区作为南阳盆地、桐柏山北部山支余脉和华北平原的交界处, 工业和农业生产状况复杂多样, 矿产资源丰富.由这些活动产生的重金属元素在土壤中会进行迁移和扩散, 造成土壤污染, 给当地生活生产带来一系列影响.特别是该地区矿产资源的开发对土壤造成的影响不能忽视.林荩等[14]的研究认为矿产资源的开发在带来高利润收益的同时, 也带来了一系列环境污染问题.尤其是矿山开发的所有过程中, 都会产生大量的重金属元素, 严重破坏生态并影响人体健康[15].我国不同地方金矿[15]、铁锰矿[16]、铝铜矿[17, 18]、铅锌矿[19]和煤矿[20~22]等开采都造成了不同程度的土壤重金属污染.然而对于南阳盆地东部山区土壤重金属的研究相对较少, 通过对南阳盆地东部山区土壤重金属元素的空间分布特征及其生态风险进行分析, 并结合研究区人类活动、生态环境和地质背景, 以加深对土壤环境质量状况的了解, 以期为该地区土壤重金属污染的修复和防控提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况南阳盆地东部山区位于秦岭大别造山带中部, 西部是南阳盆地, 东部为华北平原, 南部为桐柏-大别山(图 1).在行政区划上主要位于河南省南阳市与驻马店市结合处, 包括桐柏县、泌阳县、确山县、遂平县、驻马店市、方城县、舞钢市和西平县.东邻信阳市, 南接湖北随州和枣阳市.研究区平均海拔高度约150 m, 属亚热带与暖温带的过渡地带, 年平均气温约15℃, 1月最冷平均气温约1.5℃, 7月最热平均气温约27.5℃, 年降水量900~1 200 mm.南阳盆地东部山区为长江、淮河两大水系支流上游发源地之一.区域内主要地貌为中低山、丘陵、台地、岗地、洪积平原和河谷平原.土地利用现状主要有水田、旱地、有林地和灌木林地.研究区土壤类型主要为黄褐土、黄褐土性土、粗骨土、灰潮土和淹育型水稻土.农作物主要有花生、小麦、玉米和水稻等.矿产资源主要有碱矿、萤石矿、磷矿、金矿、银矿、铁矿、铜矿和铅锌矿等.
使用网格化采集农用地表层0~20 cm土壤, 以1 km2内采集一个样品, 在采样中心点周围100 m范围内3处~5处多点采集组合, 共采集5 521个样品.采样过程中每个子样点采集表层0~20 cm土壤样品1 kg左右, 采样时去除表层杂物, 将样品装入布袋中, 标记样品号, 同时记录该子样点地理位置、海拔、地貌、农作物、土地利用现状和周围环境信息.装在布袋中的样品, 在通风干燥或50℃以下烘干.样品在干燥过程中要及时翻晒和敲打, 避免结块和霉变, 干燥后的样品在加工(过筛)前用木锤敲打, 使其恢复至自然粒级状态.样品干燥后过20目尼龙筛, 筛下部分总重量应大于500 g.将表层土壤样品按照4 km2的大格重量组合成1个分析样, 保证组合后的样品重量≥200 g, 组合分析样1 378件, 最后样品装袋送实验室进行测试.
使用PHS-3C离子选择电极测定土壤pH, 选择使用BAF-2000原子荧光光度计测定土壤As和Hg含量, 使用ZSXPrimus Ⅱ射线荧光光谱仪测定土壤Cr含量.其中As、Cr和pH分析检测过程按区域地球化学样品分析方法(DZ/T 0279-2016)的检验规程进行测试[23]. Hg检测方法依据土壤检测(NY/T 1121-2006)的要求[24].使用XSERIES2电感耦合等离子体质谱仪测定土壤Cd、Pb、Zn、Ni和Cu含量, 检测方法依据硅酸盐岩石化学分析方法(GB/T 14506-2010)的要求[25].各分析方法的最低检出限均等于或优于土地质量地球化学评价规范(DZ/T 0295-2016)的要求[26].
1.3 重金属污染评价方法 1.3.1 单因子污染指数法单因子污染指数(Pi)是指土壤中某一重金属含量与土壤环境质量评价标准之比, 计算公式为:
(1) |
式中, Pi为土壤中重金属i的单因子污染指数, Ci为重金属i的实测值(mg ·kg-1), Si为重金属i在土壤中的环境质量评价标准(mg ·kg-1).评价标准参考土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(GB 15618-2018)[27], 对于水旱轮作地, 采用其中较严格的风险筛选值.Pi≤1说明土壤未受到污染, 1<Pi≤2说明土壤存有潜在重金属污染, 2<Pi≤3说明土壤重金属存在轻度污染, Pi>3说明土壤重金属存在重度污染, 如表 1所示.
1.3.2 内梅罗综合污染指数法
内梅罗综合污染指数法(PN)[28]是对土壤中多种重金属的污染情况进行综合评价的方法, 计算公式为:
(2) |
式中, PN为土壤重金属综合污染指数值, Piave为重金属i的单因子污染指数平均值(mg ·kg-1), Pimax为重金属i的单因子污染指数最大值(mg ·kg-1).根据内梅罗综合污染指数(PN)的大小可将土壤按污染程度划分为5级, 如表 1所示.
1.3.3 潜在生态风险指数法瑞典学者Hakanson于1980年提出潜在生态风险指数法(RI)[29], 其后广泛应用于沉积物与土壤中重金属生态风险评价, 该方法不仅考虑到重金属的含量, 同时将重金属的生态效应、环境效应和毒理学联系在一起.计算公式为:
(3) |
(4) |
式中, RI为土壤中重金属的潜在生态风险指数, Ei为重金属i的潜在生态风险系数, Ti为重金属i的毒性系数[29](见表 2), Ci为重金属i实测值(mg ·kg-1), Cni为重金属i的背景值, 这里选择河南省表层土壤的背景值[30].潜在生态风险评价等级如表 1所示.
2 结果与分析 2.1 研究区表层土壤重金属空间分布特征
研究区土壤重金属含量特征见表 3.土壤pH值变化范围为4.5~7.97, 其中pH值小于7的地区占比94.56%, 以酸性土壤为主.研究区土壤重金属As、Hg、Cd、Cr、Pb、Zn、Ni和Cu含量平均值分别为8.30、0.04、0.16、65.34、29.49、67.94、25.74和22.98 mg ·kg-1; 土壤As、Hg、Cd、Cr、Pb、Zn、Ni和Cu平均值与全国表层土壤环境背景值[31]的比值分别为0.74、0.58、1.68、1.07、1.13、0.92、0.96和1.02, 与河南省表层土壤元素背景值的比值分别为0.85、1.52、2.51、1.03、1.32、1.09、0.94和1.15.
相比于农用地土壤污染风险筛选值, 土壤Cd、Cu、Cr、Ni、Pb、Zn和As的超标率所占比例分别为4.72%、2.90%、1.74%、1.02%、0.58%、0.36%和0.07%, 说明部分地区的土壤对农产品质量安全、农作物生长和土壤生态环境可能存在风险.与农用地土壤污染风险管制值对比得出, 土壤Cd和Pb分别有2和1个组合样超过管制值.
研究区土壤重金属空间变异系数从大到小排序: Hg>Cd>Pb>Cu>Cr>Ni>Zn>As.有研究表明, 变异系数大于50%, 说明重金属含量空间分布不均匀, 存在点源污染可能, 有外源物质进入所致[32, 33], 即变异系数越大, 受人为影响越严重.其中Hg、Cd和Pb元素的变异系数均大于50%, 且超过100%, 表现出明显的空间变异性, 表明这3种元素在局部地区可能受到人类活动影响.
图 2是运用ArcGIS 10.6中的反距离权重法插值得到的南阳盆地东部山区土壤重金属空间分布状况.整体情况来看, 研究区表层土壤8种重金属元素空间分布基本呈现片状和岛状分布.As和Hg元素高含量区分布较为分散, 其余重金属含量高值区主要分布在研究区南部的桐柏县和泌阳县, 而桐柏-泌阳地区矿产资源丰富, 采矿业较为发达, 矿山开采活动可能对该区域表层土壤重金属含量具有一定的影响作用.
通过计算土壤中重金属单因子污染指数, 利用公式(1)得出每个组合样的污染指数及其所占百分比, 并划分等级, 结果见表 4.各元素平均单项污染指数从大到小依次为: Cd>Cu>Cr>Ni>Zn>Pb>As>Hg, 其中As、Cd、Cr、Pb、Zn、Ni和Cu元素分别有0.07%、3.77%、1.67%、0.44%、0.22%、0.94%和2.76%的地区处于潜在污染等级, Cd、Cr、Zn、Ni和Cu元素中分别有0.44%、0.07%、0.07%、0.07%和0.15%的地区处于轻度污染等级, Cd、Pb和Zn元素中分别有0.51%、0.15%和0.07%的地区处于重度污染等级.
通过对研究区表层土壤中重金属元素综合污染状况进行评价, 利用公式(2)计算, 得出该地区内梅罗综合污染指数(PN)的变化范围是0.26~12.67, 平均值为0.50.绘制研究区内梅罗综合污染指数(PN)的空间分布, 并统计不同污染等级所占比例, 结果见图 3.研究区有88.82%的地区是安全的, 有7.62%的地区处在警戒值上, 3.05%的地区风险等级为轻度污染, 分别有0.15%和0.36%的地区存在中度和重度污染.而这些存在污染的地区主要分布在桐柏县中北部和泌阳县的南部边缘处, 并且污染严重的地区则与研究区南部矿区的分布相吻合, 而这些矿区大多属于多金属矿区.
通过对研究区表层土壤中重金属元素潜在生态风险进行评价, 利用公式(3)计算得出表 5, 该地区各个元素潜在生态风险系数(Ei)平均值从大到小依次为: Hg>Cd>As>Pb>Cu>Ni>Cr>Zn.其中Cr、Zn、Ni和Cu在全区的潜在生态风险系数为轻微风险等级, As元素有99.85%的地区潜在生态风险系数为轻微风险等级, 0.15%的地区为中等风险等级, Pb元素有99.85%的地区为轻微风险等级, 0.07%的地区为中等风险等级, 0.07%的地区为很强风险等级, Hg和Cd元素分别有33.74%和2.83%的地区为轻微风险等级, 54.50%和73.51%的地区为中等风险等级, 19.59%和10.23%的地区为强风险等级, 2.54%和1.16%的地区为很强风险等级, 1.09%和0.51%的地区潜在生态风险系数为极强风险等级.
通过对研究区表层土壤中重金属元素潜在生态风险指数进行评价, 利用公式(4)计算, 得出该地区潜在生态风险指数(RI)的变化范围是78.00~4 944.91, 平均值为164.8.绘制研究区潜在生态风险指数(RI)的空间分布, 并统计不同潜在生态风险等级所占比例, 结果见图 4.研究区土壤重金属潜在很强、强、中等和轻微生态风险所占比例分别为0.73%、2.69%、37.66%和58.93%.与矿区分布图对比发现, 研究区土壤重金属强到很强生态风险基本集中在矿点分布区, 说明矿业活动对生态存在明显的风险.
根据SPSS 23多元统计分析软件对研究区土壤重金属元素进行相关性分析(表 6).土壤重金属主要来源于人类活动和成土母质, 相关性分析是推测土壤中重金属来源的重要依据之一.有研究表明, 土壤重金属之间存在显著相关性, 可能有同一来源或者复合污染, 否则有可能有多个来源[34].研究区土壤重金属Pb-Hg、Pb-Cd-Zn和Ni-Cr-Cu之间的相关系数较高, 通过0.01水平的检验, 且相关性大于0.5, 这些重金属有很强的相关性, 说明它们存在共同的污染源, 且可能存在复合污染.As与其他元素相关性不显著, 说明和其他重金属来源途径不同.
2.4 研究区表层土壤重金属主成分分析
根据SPSS 23多元统计分析软件对研究区土壤重金属元素进行主成分分析, 选择累计方差大于80%的3个主成分可以解释土壤重金属大部分的信息(表 7).F1中Cd、Cr、Pb、Zn、Ni和Cu元素占有较大载荷, F2中Cd、Pb和Ni元素占有较大载荷, F3中As元素占有较大载荷.对因子进行旋转, 得到旋转后的成分矩阵, 更能反映土壤重金属的相关信息.其中旋转后的F1中Hg、Cd、Pb和Zn元素占有较大载荷, 方差贡献率34.331%, F2中Cr、Ni和Cu元素占有较大载荷, 方差贡献率33.555%, F3中As元素占有较大载荷, 方差贡献率12.743%.
3 讨论
本研究结果表明, 南阳盆地东部山区表层土壤重金属空间分布整体呈现南部高北部低的特点, 以面状和岛状分布为特征, 且8种金属含量高值区主要分布在桐柏县地区.该地区重金属含量高的原因, 一方面是受地质背景的影响, 另一方面是受人类活动的影响.通过统计结果显示, Hg、Cd、Cr、Pb、Zn和Cu的含量平均值高于河南省表层土壤背景值.Cd、Cr、Ni和Cu的含量平均值高于全国表层土壤背景值.Hg、Cd和Pb元素的空间变异性最强, 也证明了研究区的局部地区人为输入重金属较多.土壤Cd、Cu、Cr和Ni的超标率占比较高, 占比高的原因推测与该地区采矿活动有关.
根据单因子污染指数显示, 研究区各金属元素在大部分地区未受到污染, 少数地区为潜在污染、中度和重度污染.少数污染地区主要分布在采矿区附近(图 5), 还有一些分布在地势较高的区域, 说明污染地区除了受开矿活动的影响, 还受地质背景的控制.污染的地区中存在潜在污染的重金属主要是Cd、Cr和Cu, 并且还存在复合潜在污染的地区.存在轻度与重度污染的重金属主要是Cd, 主要分布在桐柏县北部泌阳县南部矿区.根据全国矿产地数据库显示, 桐柏县目前有矿产资源50余种, 现共有采矿区174个, 主要为石墨矿区、磷矿区、金矿区、银矿区、萤石矿区、铁矿区、铜铅多金属矿区、铅矿区、铅锌矿区和铜矿区等, 主要产矿有镉矿、金矿、硫铁矿、铅矿、锌矿、银矿、铁矿、磷矿、石墨矿和萤石等.泌阳县内现有采矿区56个, 主要为花岗岩区、萤石矿区、多金属矿区、铜矿区和铅锌矿区等, 主要产矿有金矿、银矿、铁矿、铅矿、锌矿和铜矿等, 且泌阳县矿区主要分布在东、南、东北部和西北部边缘.而这些存在污染的重金属的分布与桐柏县和泌阳县采矿区分布基本吻合.并且综合污染指数显示, 存在轻、中和重度污染的地区也分布在桐柏县北部和泌阳县南部采矿区, 表明采矿活动是该地区表层土壤产生重金属污染最主要的原因.
根据潜在生态风险指数法显示, 整个研究区土壤重金属元素中Cr、Zn、Ni和Cu的潜在生态风险系数为轻微风险等级, As和Pb大部分地区为轻微风险等级, 有个别地区为中等、强和很强风险等级.Cd和Hg元素的中等风险等级占比最高, 分布在研究区的大部分区域(图 6).Cd元素强、很强和极强潜在生态风险等级的区域主要分布在桐柏-泌阳县矿区, 还有少数分布在地势较高的区域, 由此可知Cd的污染和生态风险更为严重, 这与Yang等[35]的研究结果是一致的.Hg元素虽然未发现污染, 但是潜在生态风险系数等级较高, 风险较为严重, 其中强、很强和极强潜在生态风险系数, 主要分布在研究区西南部和东北部.潜在生态风险指数(RI)显示, 研究区南部存在很强生态风险, 需要加强对土壤重金属污染的预防.
根据相关性和主成分分析显示, 旋转后的载荷因子中第一主成分中Hg、Cd、Pb和Zn占有较大载荷, 且Pb-Hg和Pb-Cd-Zn这两组中的元素存在较强的相关性, 说明它们具有相似来源.研究表明, 土壤Hg、Pb和Zn存在明显的伴生关系, 可能受到矿产开采等人为活动的影响[36, 37].研究区Hg、Cd、Pb和Zn高含量区与矿区分布相关, 其中Hg、Cd和Pb高度变异性也表明了这3个金属元素高值区来源可能为采矿等人类活动, 但Cd还存在部分样点受地质背景值控制.第二主成分中Ni、Cr和Cu占有较大载荷, 且Ni-Cr-Cu这组中的元素存在较强的相关性, 变异系数也较小.相关研究表明Ni和Cr更多地来源于成土母质[38].但是Ni、Cr和Cu中有少量污染, 且污染地区与元素的高含量区主要分布在矿区, 说明这3种金属可能是自然和人类混合来源.第三主成分中As占有较大载荷, As与其他重金属相关性较低, 虽然受到人为矿山开采活动影响, 但程度很低, 则推测As是自然来源.
4 结论(1) 研究区表层土壤重金属含量统计显示, 各重金属含量存在一定的累积, 但是平均值均未超出土壤环境质量农用地土壤污染风险筛选值.土壤中重金属超标率从大到小排序: Cd>Cu>Cr>Ni>Pb>Zn>As. Hg、Cd、Cr、Pb、Zn和Cu的含量平均值分别是河南省表层土壤背景值的1.52、2.51、1.03、1.32、1.09和1.15倍, Cd、Cr、Pb和Cu的含量平均值是全国表层土壤背景值的1.68、1.07、1.13和1.02倍.Hg、Cd和Pb元素变异系数超过100%, 表现为强烈的空间变异性, 人为影响相对较大.各重金属含量高值区与矿区分布基本吻合, 主要分布在研究区南部桐柏县区域内.
(2) 单因子污染指数法评价结果显示, 各金属元素大部分地区土壤未受到污染, 只存在少数地区为潜在污染、中度和重度污染.内梅罗综合污染指数法显示, 研究区有88.82%的土壤是安全的, 有少数地区的土壤存在污染.研究区污染区与潜在生态风险系数值较高区主要分布在矿区.潜在生态风险评价结果显示, 研究区土壤重金属潜在很强和强生态风险占比较高, 范围较大, 分别为58.93%和37.66%, 说明了人类活动对土壤的影响很大.
(3) 相关性分析和主成分分析结果显示, 各重金属元素之间相关性较强.土壤Hg、Cd和Pb除了主要受到矿产开采等人类活动的影响, 还受到地质背景值影响.As主要受到研究区地质背景值的影响, Zn、Ni、Cr和Cu同时受到人类活动和地质背景值的影响.Cd元素污染区在研究区占比最高, 同时Cd和Hg潜在生态风险系数等级较高, 分布范围广, 应充分加以重视.
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