2. 中国科学院大学, 北京 100049
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
氮磷等营养元素向水体过量输入会加速区域水体富营养化, 严重威胁饮用水源安全和水环境健康[1, 2].流域水体中氮磷等元素主要来自于点源和面源.随着污水处理终端的建设和诸多水环境治理工程的实施, 点源污染逐渐得到控制, 但面源污染治理却仍面临巨大挑战, 成为流域水环境治理的难点[3, 4].流域面源污染主要包括城镇面源污染和农业面源污染, 两种污染越来越多在小流域内共存[5], 这增加了流域面源污染的复杂性和治理的困难.因此, 同步研究小流域内这两种面源污染具有重要意义.
国内外关于流域面源污染的研究始于种植业的面源污染, 后来逐渐拓展到村镇及城市的建设用地等多种类型的面源污染.由于城乡分化的差异, 以往针对村镇和农业面源污染的研究和治理通常独立进行[6], 但研究内容均主要涵盖以下4个方面: ①污染物溯源[7]; ②氮磷等污染物输出及迁移特征比较[8, 9]; ③面源污染输出过程特征影响因素分析[10~12]; ④面源污染控制技术研究等[13, 14].然而, 目前在小流域内同时关注村镇和农业这两种面源污染的研究仍然较少, 农业流域的面源污染研究中侧重点是种植业, 城镇面源污染的研究多关注在建设用地[15, 16], 但单一类型的面源污染研究已经无法支撑当下流域治理需求.因此, 两种面源污染类型在小流域的空间分布和污染物输出特征, 以及不同降雨特征下污染贡献的关键源区动态变化还有待深入研究.
鉴于此, 本研究在南方红壤丘陵小流域中同时考虑这两种主要类型的面源污染, 野外实地观测3种土地利用上的5种下垫面的径流过程, 以下垫面透水性特征作为研究的切入点, 分析透水性特征对代表两种面源污染的典型下垫面产流过程与氮磷污染物输出过程的影响, 尝试依据不同土地利用组成和下垫面的污染物输出特征确定流域面源污染的高风险区及不同降雨条件下主要贡献源, 并提出针对性生态调控措施.
1 材料与方法 1.1 研究区概况岩口水库流域位于钱塘江流域义乌江支流航慈溪上游, 集水面积约50 km2, 属于典型的低山丘陵小流域(图 1).当地日照充足, 雨量丰沛, 多年平均降雨1400 mm, 但降水量分布不均, 多集中在4月中旬至8月中旬.研究区内农田和村镇均有分布, 农业生产和商业活动繁荣.土壤主要为红壤和改良的水稻土, 林地约占流域总面积的74%; 其次是农田, 主要包括园地和耕地两种类型, 分别占总面积的12%和7%; 最小为建设用地, 约占总面积的2%; 其余为水体及湿地.林地以次生常绿针阔叶混合林为主, 园地以种植桃树等果树为主, 耕地以种植蔬菜为主, 建设用地包括村镇道路和村民居住点.流域下游为岩口水库, 曾多次暴发水华.村镇已对生活污水截污纳管, 流域水体的水质受到面源污染的影响较大.
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图 1 岩口水库流域位置示意 Fig. 1 Location of Yankou Reservoir watershed |
为方便监测, 选择有多类下垫面集中分布的岩下村作为采样点.同时为减少干扰, 选择有独立径流出口的林地、园地、耕地、村镇道路和屋顶进行监测.监测过程中, 用挡水墙和围堰等措施围成径流小区, 使监测区不与周边地块发生径流交换, 并实测地块集水面积.各下垫面信息见表 1.雨量计站点位于岩下村1.5 km处的黄山四村村民楼顶, 型号为RG3-M型翻斗式雨量计(Onset Computer Corporation, 美国HOBO)[17].监测时间从4月初开始, 到10月初结束, 共监测到15次降雨, 共采集样品122个, 其中采集到整场径流过程样品4次, 采集到局部径流过程中样品2次, 其余未发生有效产流.采样时用带有刻度的集流桶收集各地块排水口径流, 用径流润洗后的聚乙烯采样瓶保存样品, 记录集流桶内径流体积和收集时间以计算采样时流量.采样频率参考以往的研究, 初期每5 min采集一次, 累计采集3次, 中后期每10~30 min采集一次[10, 18]. 样品采集后即送回实验室于5℃冰柜冷藏, 并于48 h内完成检测.
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表 1 采样点信息 Table 1 Sampling point information |
1.3 样品处理与数据分析
本研究测定样品中总悬浮颗粒物(TSS)、总磷(TP)、总溶解态磷(TDP)、总氮(TN)和总溶解态氮(TDN)的质量浓度.采用烘干法测定TSS[19].原样品摇匀后采用0.45 μm滤膜过滤得到TDP和TDN的样品.过硫酸钾消解后用钼酸盐分光光度法(GB 11893-89)测定TP和TDP, 总颗粒态磷(TPP)即为TP与TDP之间的质量浓度差值.碱性过硫酸钾消解后用紫外分光光度法(HJ 636-2012)测定TN和TDN, 总颗粒态氮(TPN)即为TN与TDN之间的质量浓度差值.氮磷比为TN与TP质量浓度的比值.
分析过程中用到次降雨事件污染物平均质量浓度(event mean concentration, EMC)表示次降雨下垫面污染物的平均输出水平[20, 21], 其计算方法如公式(1):
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(1) |
式中, EMC为次径流污染物的平均质量浓度, mg·L-1; M为整个径流过程中污染物的质量, mg; V为径流总体积, L; ρt为t时刻污染物的质量浓度, mg·L-1; Qt为t时刻径流流量, L·min-1; Δt为采样间隔时间, min; t为降雨径流持续时间, min.
以1 min内降雨量代表瞬时降雨强度, mm·min-1, 其数值通过雨量计监测得到.单位面积输出强度为整个降雨事件中单位面积地块输出的污染物负荷, kg·km-2.单位面积负荷比为污染物贡献率与面积贡献率的比值, 无单位.
流域面源污染年负荷首先根据数字高程模型(digital elevation model, DEM)数据和自然流域状况等资料, 划分出子流域/汇水区[图 1(c)]; 其次获取子流域/汇水区内各土地利用类型的面积, 并利用SCS-CN模型得到次降雨径流深[22]; 最后结合实测氮磷污染物EMC, 参考年径流污染负荷计算方法得到各子流域/汇水区的氮磷污染负荷[23].数据精度及来源信息见表 2.
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表 2 污染负荷数据及相关参数来源 Table 2 Source of pollution load data and related parameters |
全文采用Excel进行数据统计计算, 利用Origin 2020进行图片绘制.
2 结果与分析 2.1 不同下垫面的产流过程规律下垫面透水性特征对产流过程有着重要影响.图 2为一场典型的暴雨事件[2020-08-04, 降雨量59.8 mm, 图 2(a)~2(c)]中流域主要下垫面流量及TSS输出情况.可以发现, 3种土地类型中产流时间最快的为建设用地(9 min, 累积雨量2.0 mm), 其次是种植用地(35 min, 累积雨量11.4 mm), 最晚为林地(108 min, 累积雨量24.0 mm).单位面积产流量的大小顺序与产流先后顺序一致, 建设用地单位面积产流量均超过0.10 L·(min·m2)-1, 而林地则均小于0.05 L·(min·m2)-1, 种植用地产流量介于两者之间[图 2(d)~2(f)].这主要是因为建设用地不透水面的比例较大, 雨水下渗少, 因此降雨后产流迅速、单位面积产流量多.而林地和种植用地均为透水下垫面, 土壤水饱和后才出现产流, 同时产流过程中也会有下渗过程, 因此单位面积产流量相对少.
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降雨信息: 降雨量为59.8 mm, 降雨历时6.5 h, 平均降雨强度是9.2 mm·h-1, 最大雨强为96 mm·h-1 图 2 主要下垫面降雨产流过程规律(2020-08-04) Fig. 2 Rainfall runoff process of main underlying surfaces(2020-08-04) |
3种土地类型输出的TSS水平也不同.整体来看, 种植用地的TSS质量浓度范围最广, 在122~1146 mg·L-1之间; 建设用地次之, TSS质量浓度范围为156~425 mg·L-1; 而林地TSS质量浓度范围最小, 为156~261 mg·L-1.产流初期各下垫面输出的TSS质量浓度均出现了峰值, 此后则随着降雨量增加逐渐减小[图 2(g)~2(i)].各下垫面产流前30 min贡献了整场降雨TSS负荷的范围均在29%~33%之间.较高的TSS水平说明产流初期种植用地水土流失相对严重, 这主要是监测期种植地块土质松软且裸露表面较多, 容易受到降雨侵蚀[25].因此, 为减少种植用地的水土流失, 可以考虑在种植用地的排水出口设置截流堰或增加原有田埂高度.此外, 还可以对种植用地采取密植或者秸秆覆盖等措施减少地表裸露.
2.2 不同下垫面的氮磷污染物输出过程特征与TSS输出过程类似, 各下垫面的氮磷污染物质量浓度峰值均出现在产流初期(前30 min), 但总体均呈现下降的趋势[图 3(a)~3(f)].质量浓度梯度表现为种植用地整体最高, 林地整体最小, 建设用地介于二者之间.产流初期园地径流中TN、TP的质量浓度分别为地表水环境质量标准(GB 3838-2002)中地表Ⅴ类水标准(湖库)的2.37倍与4.98倍, 耕地则为1.29倍与1.22倍.村镇道路径流中TN质量浓度范围为地表Ⅴ类水标准(湖库)的1.31~1.58倍, TP质量浓度在Ⅴ类水标准上下波动.林地和屋顶两种下垫面的径流污染物质量浓度均在Ⅴ类水以下, 其中屋顶径流污染物质量浓度最低, 基本在Ⅲ类水以下.在初期径流的负荷贡献率方面, 各下垫面相差不大, 产流30 min贡献整场降雨TN负荷的范围在23%~35%之间, 贡献TP负荷的范围则在29%~43%之间.
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图 3 不同下垫面氮磷质量浓度及氮磷比随时间的变化规律(2020-08-04) Fig. 3 Changes in nitrogen concentration and N/P ratio with time on different underlying surfaces(2020-08-04) |
氮磷比是水体中营养盐结构的重要指标, 可解析各下垫面径流入河的富营养化风险[26].一般水体中氮磷比在7~20之间时适宜藻类生长.降雨过程中, 3种土地类型径流中的氮磷比变化呈现明显的区别[图 3(g)~3(i)].林地的径流中氮磷比变化相对稳定, 整体在5.20~10.12之间波动.两种种植用地氮磷比变化较为一致, 在2.38~16.20之间变化, 呈现稳步上升的趋势, 尤其在降雨后期, 氮磷比最高达到了16.20.而两种建设用地径流中的氮磷比变化差别较大, 其中村镇道路径流的氮磷比在5.62~10.84之间变化, 而屋顶径流则从7.32开始先上升到最大值25.46, 之后出现下降.除了林地和村镇道路外, 种植用地和屋顶的氮磷比均出现了随时间增高的趋势, 且皆是由总磷减少导致.对于种植用地, 其总磷减少是因为“过程”限制, 即降雨冲刷的减弱导致的; 而屋顶总磷减少则是由于“源”限制, 即降雨前期下垫面累积污染物总量较少[27].
径流中氮磷比和氮磷元素的质量浓度共同决定了径流的污染风险.综合图 3的结果发现, 各下垫面径流中氮磷比水平较高的阶段出现在降雨的各个时段, 与下垫面类型关系密切.总体上种植用地径流的氮磷比及氮素水平均较高, 其径流具有增加水体富营养化的风险.同样, 村镇道路径流具有较高的氮素输出水平和适宜藻类生长的氮磷比, 应对其径流增加相应的管控措施, 如配置植草沟等.而在以往的研究中, 往往忽略屋顶径流, 但其较高的氮磷比可能会对水体的营养盐平衡造成不利影响, 因此其径流应经过缓冲带等措施过滤后再排入河流涵养水源, 避免直接排入.
2.3 不同下垫面的氮磷污染物平均输出浓度及组成下垫面特征和污染物来源等综合影响次降雨污染物的平均输出质量浓度(EMC)和组成.采用4次降雨事件(2020-06-19、2020-08-04、2020-08-07和2020-08-27)中氮磷污染物经过降雨量加权的EMC表征各下垫面的径流水质, 见图 4.从中可知, 5种主要下垫面上TN的EMC最高为耕地(2.72 mg·L-1), 其次为园地(2.08 mg·L-1)、村镇道路(1.15 mg·L-1)和林地(1.16 mg·L-1)居中, 屋顶径流总氮浓度最低(0.81 mg·L-1).从标准偏差来看, 浓度最不稳定的为耕地, 最稳定的为园地和林地.而TP的EMC最高同样为耕地径流(0.75 mg·L-1), 园地径流(0.42 mg·L-1)、村镇道路径流(0.41 mg·L-1)以及林地径流(0.36 mg·L-1)居中, 最小为屋顶径流(0.21 mg·L-1).种植用地和村镇道路污染物浓度较高, 主要是下垫面上的人为活动的影响, 如施肥和交通造成的.进一步分析不同形态组分对TN、TP的贡献, 发现各下垫面的TN输出形态均以溶解态TDN为主, 溶解态组分对TN的贡献均在51%~74%之间.而TP的输出形态则在各下垫面间不同, 其中透水性较差的建设用地的TP以溶解态TDP为主, 村镇道路和屋顶的TDP对TP质量浓度分别贡献了50%和57%; 其他3种透水下垫面的TP则以颗粒态TPP为主, 溶解态组分对TP的质量浓度仅贡献23%~39%.这种结果一方面是因为下垫面污染物来源的差异.各下垫面氮素多来自于化肥、有机肥等溶解态组分, 除去损失其仍占据主要比例; 而建设用地可接受来自村镇生活排放的溶解态磷素, 其他下垫面则较少.另一方面是因为可溶性氮磷污染物迁移性质的不同.迁移过程中溶解态磷素易被泥沙等颗粒吸附, 而溶解态氮素则较少受此影响, 因此下垫面间的氮磷组分差异进一步明显.
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图 4 各下垫面径流中氮磷及组分的EMC Fig. 4 EMC of nitrogen, phosphorus, and their components in runoff of each underlying surface |
下垫面的氮磷污染物输出强度为单位面积地块的污染负荷通量, 可用来代表不同用地类型的面源污染物输出能力[28].多次降雨条件下(2020-06-19、2020-08-04、2020-08-07和2020-08-27)的降雨量加权求得的氮磷污染物输出强度如图 5所示.从中可知, 3种土地利用中, 建设用地的单位面积TN输出负荷最大, TN输出强度分别为: 村镇道路(49.37 kg·km-2)、屋顶(37.15 kg·km-2); 其次为农业种植用地、耕地和园地的TN输出强度范围在10.71~16.36 kg·km-2之间, 最小为林地(2.61 kg·km-2).类似于TN输出强度的顺序, 各下垫面的TP输出强度最高的仍为村镇道路(6.89 kg·km-2), 最低的为林地(0.35 kg·km-2), 其余三者的输出强度介于1.93~3.90 kg·km-2之间.可以发现下垫面的TN和TP输出强度顺序与EMC的顺序不同, 其中屋顶的输出强度顺序明显提升, 这是因为屋顶基本属于不透水下垫面, 单位面积径流量较大, 提高了氮磷的输出强度.此外, 各组分的输出强度顺序与TN和TP的输出强度顺序存在一定差异, 这与各组分的质量浓度及径流量大小有关.上述结果表明, 下垫面透水性特征间接影响了污染物的输出强度.
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图 5 各下垫面平均输出氮磷强度 Fig. 5 Average output intensity of nitrogen and phosphorus pollutants on each underlying surface |
面源污染最明显的特征之一是污染物分布范围广和空间异质性大[29, 30], 是当前流域水环境治理的瓶颈.受到人类活动干扰剧烈的小流域, 往往同时存在多种土地利用方式和多种下垫面类型, 为流域面源污染治理增加了困难.因此, 科学地识别和评估面源污染的关键源区(高污染风险地区和高污染输出时段)是高效治理的前提[31].本研究基于不同土地利用类型的面积和下垫面组成比例, 结合面源污染输出过程特征, 通过年尺度径流污染负荷计算方法来量化流域面源污染负荷(结果见表 3), 并以负荷分析为主进一步从空间、时间和污染物组分这3个方面梳理氮磷污染输出的关键源区特征, 进而简单有效确定小流域面源污染发生的关键源区.
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表 3 各流域氮磷负荷及面积信息 Table 3 Nitrogen and phosphorus load and area information for each basin |
由表 3可知, 空间分布方面, 氮磷污染物总负荷贡献最多为黄山流域, 而单位面积污染负荷最高为库周流域, 这是由于黄山流域总面积最大, 而库周流
域种植面积及建设用地比例较高; 进一步考虑污染物传输距离, 库周流域距离库区更近, 黄山流域次之.此外, 流域中各用地类型对TN和TP年负荷的贡献率为: 种植用地最高(57%和45%), 林地次之(24%和30%), 建设用地最低(19%和25%); 而对TN和TP的单位面积负荷比最高则为建设用地(9.50~12.50), 其次为种植用地(2.37~3.00), 最小为林地(0.32~0.41).时间分布方面, 6月是氮磷污染物输出最高的月份(图 6).污染物组分方面, 全流域TN负荷中TDN和TPN分别占比69%和31%, TP负荷中TDP和TPP分别占比36%和64%, TDN和TPP分别为氮磷污染的主要控制成分.因此, 针对岩口水库流域的面源污染治理, 需要重点关注面积较大的黄山流域以及单位面积负荷较高且靠近水库的库周流域, 并对流域中污染输出风险较高的种植用地和建设用地予以整治, 在雨季加大对流域水体水质、水量的监测和调度管理, 优先控制溶解态氮和颗粒态磷可有效削减氮磷污染物输出.
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图 6 岩口水库流域2020年逐月尺度降雨与氮磷负荷 Fig. 6 Monthly rainfall and nitrogen and phosphorus load in the Yankou Reservoir watershed in 2020 |
在当前的小流域治理中大多是根据土地利用类型及其面源污染过程来识别年尺度面源污染的关键源区.还缺乏基于不同降雨事件的面源污染贡献源动态性的考虑, 以及由此进行经济效益分析并设置针对性管控措施.然而, 在我国海绵城市建设中提出了基于年降雨事件分布频率的工程设计思路, 如根据不同气候地区提出不同设计降雨量和径流总量控制率等.在人类活动剧烈干扰的小流域还鲜有类似的思想方法.本研究根据岩口水库流域2020年的流域面源污染负荷识别了不同降雨类型下面源污染的主要贡献源, 结果如图 7所示.从中可知, 不同的降雨条件下各下垫面所贡献的面源污染负荷比例大相径庭.根据识别结果, 需要在小降雨事件下对弱透水下垫面如村镇道路径流进行管理, 而在强降雨事件下则需要重点对以种植用地和林地为主的透水下垫面进行径流管控.上述发现也进一步表明, 在流域尺度上随着降雨量增加, 面源污染来源范围会从建设用地向种植用地、林地扩大, 并且后两者的占比也会随着降雨量增加而增加.因此, 流域面源污染治理中需要加强对大雨/暴雨事件的面源污染管控.
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2020全年降雨1788 mm, 总降雨188次, 有效产流135次; 降雨事件按照: 小雨(2~10 mm)、中雨(10~25 mm)、大雨及暴雨(25 mm及以上)进行划分[32] 图 7 小流域面源污染主要贡献源识别 Fig. 7 Identification of main contributory sources of non-point source pollution in the micro-watershed |
地表径流的生态拦截和调蓄是治理面源污染的重要举措之一.由图 7可知, 不同的产流条件下, 流域面源污染的来源和贡献范围均不同, 生态拦截和调蓄需要有针对性地开展.地表径流生态拦截技术主要包括集水坑塘、生态田埂、生态拦截带和生态拦截沟这4种类型[33, 34], 技术要点及适用性分析见表 4.对于小降雨事件, 流域面源污染主要贡献源为村镇建设用地径流, 这部分径流往往污染物浓度高且分布较为集中, 直接排放容易对区域水环境造成污染, 可利用村镇中的坑塘进行收集并进一步处理, 其对径流的收集率可达到54%~66%[35], 能有效减少面源污染排放.南方丘陵地区小流域往往存在大量天然或人工坑塘, 这些坑塘具有水系连通、调节旱涝、净化水质和保护生物系统等多种生态功能[36~38].坑塘的生态功能的丧失, 是流域水环境恶化的重要原因之一[39, 40].因此对坑塘系统进行修复和改造, 可以提升其对面源污染的生态拦截和调蓄功能.但要注意对坑塘系统的管理, 如及时利用或者排空坑塘水体.
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表 4 面源污染主要过程拦截技术 Table 4 Main process interception technologies of non-point source pollution |
在中到大雨情况下, 流域面源污染的主要贡献源从建设用地转变为种植用地, 需要根据种植用地的产流及污染排放特征设置针对性措施.当前研究区内的种植用地存在农田地块田埂高度偏低(5 cm左右)及破损的问题, 在中到大雨情况下往往会输出径流.如将田埂高度再增加5~10 cm, 田埂对径流的拦截率达到50%~100%[41], 则可以有效减少中到大雨情况下污染物的输出.但也要注意某些果树如桃树等及某些蔬菜不耐淹特性, 需及时排水.生态拦截带和生态拦截沟能在中到大雨条件下有效拦截地块的面源污染输出, 典型降雨事件下, 这两种措施对氮磷等污染物的削减率分别为14%~42%和25%~37%[33, 42].以上措施还可以搭配林下绿肥种植等措施, 进一步减少化肥的使用, 提升地块水土保持能力.
整体而言, 通过生态拦截技术可有效针对小雨及中到大雨情况下拦截面源污染物的输出.但要注意在大到暴雨事件下对径流过程进行调控.目前岩口水库流域有面积在几十m2到几百m2的各类坑塘100余个, 总面积0.13 km2, 如将坑塘生态化改造并与沟渠连通、在坑塘周边设置拦截带, 用于收集、调蓄和净化暴雨径流, 可有效削减径流峰值, 控制面源污染输出.在此基础上, 增加坑塘的景观功能[43], 还可以达到乡村综合治理的效果.
4 结论(1) 土地利用方式影响着地表径流的水文水质过程, 典型降雨事件中3类用地类型的产流时间及产流累积雨量的特征为: 建设用地(9 min, 2.0 mm)、种植用地(35 min, 11.4 mm)和林地(108 min, 24 mm); 与此同时, 3种用地类型径流污染物的质量浓度及氮磷比变化等污染输出过程特征均呈现出明显的差异.
(2) 不同用地类型具有相似的污染物输出阶段, 即在产流初期阶段各下垫面径流的TSS、TN和TP质量浓度均偏高, 之后逐步趋于稳定, 产流过程的前30 min贡献整场TSS、TN及TP负荷的范围均在23%~43%之间.
(3) 氮磷污染物的平均输出质量浓度以及污染物输出强度受到下垫面特征和污染物来源等综合影响, 整体表现为种植用地污染输出浓度最高, 而建设用地污染输出强度最高.各用地类型对TN和TP年负荷的贡献率为: 种植用地最高(57%和45%), 林地次之(24%和30%), 建设用地最小(19%和25%); 而单位面积氮磷负荷比最高则为建设用地(9.50~12.50), 其次为种植用地(2.37~3.00), 最小为林地(0.32~0.41).
(4) 小流域面源污染关键源区的分布具有时空动态变化特征, 由汇水单元内的用地类型组成和年降雨特征等综合决定; 随着次降雨量的增加流域面源污染主要贡献源由建设用地向种植用地动态转变.治理时需要重点关注污染负荷贡献高的汇水区和用地类型, 优先控制污染物的主要成分, 并基于下垫面产流过程规律对面源主要输出源头进行针对性生态拦截.
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