2021, Vol. 42
2. 江苏省环境监测中心, 南京 210036;
3. 江苏省环境与健康重点实验室, 南京 210036;
4. 云南财经大学城市与环境学院, 昆明 650221
, HOU Da-wei1 , XIE Li1 , SUN Hua1
, LI Fa-zhi1 , ZHOU Yu1 , DENG Ai-ping2,3 , SHEN Hong-jun2,3 , BAO Guang-jing4 , WANG Yi-nan1
2. Jiangsu Environmental Monitoring, Nanjing 210036, China;
3. Jiangsu Key Laboratory of Environment and Health, Nanjing 210036, China;
4. College of Urban and Environment, Yunnan University of Finance and Economics, Kunming 650221, China
经济社会的快速发展所引起的环境污染问题已引起全世界广泛关注, 由环境污染而引起的人体健康效应日趋复杂, 环境污染与人体健康之间关系的研究已成为全球研究的热点方向[1~4].相关统计数据表明, 70%的疾病和40%的死亡人口和环境因素有关, 并且与环境污染相关的疾病也呈现显著上升的态势[5].联合国于2015年已将饮用水和环境的可持续管理纳入到新制定的17个全球可持续发展目标之中, 而饮用水环境污染与健康之间研究的核心是分析环境污染导致的人体健康危害程度, 其有利于降低人群环境健康风险、提升应对环境健康风险的能力和有效制定环境与健康相关的管控策略等, 对于落实全球可持续发展目标、保障人体健康和推动环境健康研究等具有积极的意义[1~3, 6~8].
由于工业化、城镇化和农业现代化等的持续推进, 重金属已成为水环境污染物的重要组成部分, 而水体中的重金属进一步通过饮食、呼吸和皮肤接触等途径危害人体健康[6, 9].饮用水源地的重金属健康风险评价与分析是保证人们饮水健康的重要途径, 也是水环境重金属污染防控重要的参考依据, 对于维护水源地生态系统安全、保障人体健康安全和落实全球可持续发展目标等具有积极的意义[9~13].随着国内外对于水环境污染物监测能力进一步提升, 水环境污染物健康风险的研究领域、研究内容和研究视角等也随之不断拓展.然而, 饮用水环境重金属健康风险当前的研究内容侧重于在饮用水源地重金属监测结果基础上进行健康风险评估[10, 14]、风险因子来源分析[15, 16]、重金属治理[17, 18]和人群暴露参数[19~21]等, 虽然也有学者对于饮用水源地重金属健康风险的时空特征进行分析.如Zhao等[22]的研究对比分析了三峡库区水体重金属As、Cd、Cr和Cu在2015和2016年健康风险水平, 但是基于长期连续监测数据的饮用水源地重金属健康风险的时间变化特征与预测分析的研究依然缺乏, 同时饮用水源地重金属健康风险的研究视角侧重于环境科学和环境毒理学, 统计学、经济学和地理学等其他相关学科也应当或多或少涉及其中[5, 20, 23].因此, 利用统计学和计量经济学模型分析和预测饮用水重金属健康风险也有利于拓展环境与健康的研究视角和丰富环境与健康研究的基础理论.
在时间序列分析方面, Spearman秩相关系数法作为统计学中常用的分析方法, 其本质是通过秩差来分析两组数值的相关性, 已被应用于决策分析[24]、疾病研究[25, 26]和环境变化[27, 28]等方面的研究, 是分析研究对象的时间变化趋势是否显著的有效方法, 但其在环境与健康研究领域应用得较少.利用该方法对饮用水源地重金属健康风险的时间变化属性特征进行研究时, 可以分析调查点位重金属健康风险随时间变化的稳定性.同时, ARIMA模型充分考虑了预测过程的依赖性以及随机波动的干扰性, 对于时间序列数据具有较强的适用性, 已被广泛用于预测不同的时间序列数据, 对于饮用水源地重金属健康风险的预测也具有较高的适用性和较强的理论可行性[29~31], 然而很少学者尝试将ARIMA模型应用于重金属健康风险的预测分析中.因此, 在饮用水源地重金属健康风险评价和Spearman秩相关系数分析的基础上, 进一步引入ARIMA模型, 构建饮用水源地重金属健康风险的时间预测模型, 进而可以丰富重金属健康风险的研究手段, 对于拓展Spearman秩相关系数和ARIMA模型的应用领域也具有积极的意义.
基于此, 本研究在对太湖某饮用水源地重金属健康风险评价的基础上, 进一步引入统计学的Spearman秩相关系数对重金属健康风险的时间变化特征进行定量分析, 并在此基础上构建ARIMA预测模型, 对未来重金属健康风险进行预测分析, 以期为饮用水源地的风险管控和水环境管理提供现实依据、丰富饮用水源地重金属健康风险的研究手段和为其他环境要素的重金属健康风险的时间变化特征分析提供参考借鉴.
1 材料与方法 1.1 研究区域太湖是中国第三大淡水湖, 拥有包括金墅港、渔洋山、沙渚和庙港等多个饮用水源地, 为4 000万人口的生产和生活提供了水资源, 同时无锡、苏州和湖州等太湖周边的城市则是长三角社会经济发展的核心区域[13]. 20世纪80年代以来, 随着城镇化和工业化的持续推进, 太湖地区的资源环境约束不断加强, 虽然太湖周边的区域已实施了一系列的水环境治理项目, 但是太湖流域依然是我国当前水污染防治的主要区域.国内外学者对于太湖水环境As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni和Zn等重金属污染特征、暴露参数、生态风险和健康风险等进行了一系列的研究[4, 13, 32~34], 对于太湖水环境重金属的治理、管控和污染预防等具有重要的意义, 然而基于连续时间视角的太湖饮用水源地重金属健康风险的分析与预测依然较为缺乏.基于时间序列模型研究太湖饮用水源地重金属健康风险的连续时间变化特征并预测未来变化情况, 可为后续的健康风险管控提供详实的理论依据, 对于制定风险防控策略和保障太湖饮用水安全等也具有积极的意义.
1.2 样本采集与处理根据地表水自动监测技术规范(试行)(HJ/T 91-2002)的具体规定, 在相关课题支撑的基础上, 采用国际认可的基于阳极溶出伏安法原理的在线快速监测设备, 每隔4 h监测一次调查点位的重金属As、Cd、Cu、Hg、Ni和Zn的浓度, 该设备可以对地表水重金属离子含量进行自动连续监测, 在监测过程中也可以排除地表水有机物的干扰, 考虑自动监测的准确度和精度, 定期对监测点人工采样, 然后在实验室进行分析校正与质量控制, 并删除异常点和数据缺失点, 最终得到饮用水源地重金属的初始监测数据.为方便研究, 将监测数据导入到SPSS 25.0中, 并分析As、Cd、Cu、Hg、Ni和Zn在2015~2018年间的连续监测数据的月均值, 并将其作为本研究的基础数据.
1.3 健康风险评价饮用和皮肤接触是饮用水源地重金属健康风险的主要暴露途径, 以往的研究表明由皮肤接触带来的健康风险较小[14~16, 35~37].因此, 采用已被国内外广泛使用的US EPA重金属健康风险评价模型, 分析基于饮用暴露途径下的饮用水源地重金属健康风险, 具体评价模型如公式(1)~(3).
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式中的参数含义见文献[4, 33, 34], 而饮用水源地重金属的RfDi和SFi主要参照美国The Risk Assessment Information System(RAIS)中的相关参数, 由于Cd经口的致癌斜率因子在该系统中未查询到, 因此本研究依据张清华等[9]的研究确定该参数.同时, 当HIi＜1时, 则重金属i在饮用暴露途径的非致癌风险可被接受, 相反则需引起关注; 当致癌风险CRi≤10-6、10-6＜CRi≤10-4和CRi＞10-4时分别表示重金属i在饮用暴露途径的致癌风险可以被忽略、处于可接受的风险水平和被认为存在潜在致癌风险.
1.4 Spearman秩相关系数在饮用水源地重金属健康风险时间特征分析时, 将2015~2018年间不同月份重金属健康风险结果进行编码, 得到时间序列Mj(Mj为1, 2, 3, …, 48)和对应的重金属i的健康风险值Vij(即V1i, …, V48i), 进而可以分析饮用水源地重金属的时间变化特征[38, 39].Spearman秩相关系数的分析模型如公式(4)~(5).
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式中, Rsi为重金属健康风险的秩相关系数, Xij为Vij按降序排列的序号, Yij为基于时间排列顺序产生的序号, N为周期次数.将重金属i的健康风险Spearman秩相关系数与对应的临界值Wp对比分析, 若Rsi＞Wp, 则表明重金属i的健康风险有显著变化趋势, 相反则无显著性变化趋势, 在显著性变化趋势的基础上, 若Rsi为负值, 则表明重金属i的健康风险呈现显著性的下降趋势, 相反则呈现显著性的上升趋势.当显著水平为0.05时, 周期次数为48和12分别对应的Wp为0.587和0.285, 显著水平为0.01时, 相应的Wp则分别为0.727和0.370.
1.5 ARIMA模型ARIMA模型又称差分整合移动平均自回归模型, 是在AR模型和MA模型的基础上发展演化而来的, 平稳的或者通过平稳化处理的非平稳的时间样本序列数据是ARIMA模型进行预测的前提, 其具体模型如文献[29, 31].重金属健康风险的预测模型ARIMA的建模主要是在软件SAS 9.4中完成的.步骤如下: 首先, 依据Spearman秩相关系数法的分析结果判断健康风险时间序列的平稳性并对非平稳性时间序列进行差分分析; 其次, 进行模型定阶, 依据ACF图(autocorrelation function)和PACF图(prtial autocorrelation function)初步构建ARIMA(p, d, q)模型; 最后, 对参数估计的显著性检验和残差是否为随机独立的白噪声序列进行分析.
2 结果与分析 2.1 饮用水源地重金属描述性分析依据处理后的监测数据, 利用SPSS 25.0软件中描述分析模块对饮用水源地重金属的月均浓度进行描述性统计分析, 结果如表 1.根据重金属在地表水环境质量标准(GB 3838-2002)中的Ⅲ类水质的标准限值, 可以发现Hg的月均浓度处于0.049 359~0.000 413 mg·L-1, 其最小值也超过其对应的标准限值的4倍, 表明Hg的浓度在数据监测期间一直处于一个相对较高的水平; As和Ni的月均浓度最大值分别为0.097 670 mg·L-1和0.042 920 mg·L-1, 均高于标准限值, 而其平均值分别为0.011 783 mg·L-1和0.012 618 mg·L-1, 均低于该标准限值, 表明在数据监测期间As的浓度在部分月份中存在浓度超标的现象; Cd、Cu和Zn的月均浓度的最大值均处于该标准限值以下, 均未存在浓度超标的月份, 但是由于不同类型重金属的健康风险具有累积效应[9, 10, 36], As、Cd、Cu、Hg、Ni和Zn的健康风险需进一步分析.同时, 根据变异系数可以看出Cd和Ni的变异系数低于1, 分别为0.633 159和0.831 597, 而As、Cu、Hg和Zn的变异数均高于1, 在进行变异特征分析时, 通常将变异系数CV＜0.1、0.1＜CV＜1和CV＞1分别看作为弱、中等和强变异性程度[39], 因此Cd和Ni属于中等变异程度, As、Cu、Hg和Zn属于强变异性程度, 表明该饮用水源地重金属浓度在数据监测期间的连续时间变化上变异程度较高.
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表 1 饮用水源地重金属统计分析 Table 1 Descriptive statistics of heavy metals in a drinking water source |
2.2 健康风险评价结果分析
运用饮用水源地重金属健康风险评价模型及相关参数分析As、Cd、Cu、Hg、Ni和Zn的非致癌风险(成人、儿童)以及As和Cd的致癌风险(成人、儿童), 饮用水源地重金属成人与儿童的综合致癌风险和非致癌风险则是不同类型重金属对应的健康风险评价结果的累积加和.
饮用水源地重金属非致癌风险评价结果显示, 不同类型的重金属成人和儿童非致癌风险总体平均值的排序为: As＞Hg＞Cd＞Zn＞Cu＞Ni, 由于重金属非致癌风险的数据量较大, 本研究进一步分析该饮用水源地重金属非致癌风险, 评价结果如图 1, 由于Cu、Ni和Zn的成人和儿童非致癌风险较小, 在图 1中不明显, 但是该柱状图的高低直接表示不同月份的重金属非致癌风险的总体水平, 以上3种重金属的非致癌风险在分析过程中也不容忽视.对于重金属成人非致癌风险而言, 不同类型重金属非致癌风险均处于可接受的风险水平最大限值之内, 并且除了2015年2月的重金属成人综合非致癌风险大于1之外, 该饮用水源地其他月份的重金属成人综合非致癌风险均低于1.对于儿童非致癌风险而言, 其主要风险特征因子是As和Hg, As在2015年5月至2016年11月的儿童非致癌风险均大于1, Hg在2015年1月、2015年2月和2017年7月的儿童非致癌风险也大于1.同时, 儿童综合非致癌风险的时间变化特征与成人相似, 总体呈减少趋势, 季节性变化趋势并不明显, 但在连续时间的变化上具有一定的波动.
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图 1 饮用水源地重金属成人和儿童非致癌风险分析 Fig. 1 Analysis of non-carcinogenic risk for adults and children from heavy metals in a drinking water source |
饮用水源地As和Cd的成人与儿童的致癌风险分析结果如表 2所示, 在2018年7月之外的月份中, Cd的成人致癌风险均处于可接受水平以下, As的成人致癌风险在2015年7月至2016年9月之外的月份中也处于可接受水平以下, 同时在2017年9月之后, As和Cd的成人致癌风险均低于0.000 1.与成人致癌风险相比, As和Cd的儿童致癌风险一直处于较高的风险水平, 其中Cd在2015年8月、2016年8月、2017年11月和2017年12月之外的月份的致癌风险均低于0.000 1, 同时以上4个月份对应的风险值分别为0.000 083、0.000 085、0.000 083和0.000 093, 均接近于可接受水平的最大限值; As在2015年5月至2016年6月的儿童致癌风险均高于0.005, 在2016年2月达到最大值, 为0.001 558, 高于致癌风险的可接受水平限值, 然而在2017年7月至2018年12月, As的儿童致癌风险均低于0.000 1, 处于可接受水平限值之内.从时间变化特征来看, As的儿童致癌风险在2015年1月至2017年12月呈现出先增长后下降的趋势, 在2016年2月达到最高值, Cd的儿童致癌风险呈现出波动的变化特征, 其变化趋势并不明显.成人致癌风险变化趋势与儿童的相似, 但是As和Cd的儿童致癌风险明显高于成人, 本研究结论也在其他研究中被证实[8, 9, 40].
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表 2 饮用水源地重金属致癌健康风险评价结果 Table 2 Analysis of carcinogenic risk of heavy metals in a drinking water source |
根据健康风险评价结果来看, 该饮用水源地的主要健康风险特征因子为As、Hg和Cd, 其中, As和Cd儿童致癌风险以及As儿童非致癌风险的平均值分别为0.000 571、0.000 197和1.269 516, 均高于健康风险可接受水平的临界值.从时间变化总体特征来看, 健康风险的总体呈现出降低趋势, 虽然在不同的时间段也呈现出上下波动的现象, 但是该饮用水源地重金属健康风险的周期性变化并不明显, 这可能与太湖流域引江济太、水环境综合治理和水资源监控与保护预警系统等项目的实施有关[13, 32, 33].因此, 基于时间视角的该饮用水源地重金属健康风险的定量分析需进一步实施, 而明确饮用水源地重金属健康风险的总体变化特征, 为该饮用水源地重金属健康风险的预测和后续管控提供现实依据.
2.3 基于Spearman秩相关系数的健康风险时间变化特征分析根据健康风险评价分析结果, 儿童健康风险水平明显高于成人, 且As和Cd的儿童致癌风险在部分月份明显高出致癌风险可接受水平的临界值, 需重点关注其时间变化特征.因此, 本研究对As和Cd儿童致癌风险、儿童综合非致癌风险、儿童综合致癌风险的时间序列变化特征进行定量分析, 并将评价结果与Spearman秩相关系数界值进行对比分析, 结果如表 3所示.根据不同年份的儿童健康风险秩相关系数可以看出儿童健康风险的变化趋势在不同的年份内有所差异, As的儿童致癌风险、儿童综合非致癌风险和儿童综合致癌风险在儿童健康风险相对较高的2015年和2016年均具有明显的下降趋势, 在2018年却有显著地上升趋势; 根据连续4 a的时间特征分析结果, 可以看出As的儿童致癌风险、儿童综合非致癌风险、儿童综合致癌风险的秩相关系数分别为-0.714 069、-0.773 122和-0.622 340, 均大于在0.01水平下的Wp, 均具有明显的下降趋势; Cd的儿童致癌风险的秩相关系数为0.208 424, 虽有上升趋势, 但其秩相关系数小于0.05水平下的Wp, 上升趋势并不显著.同时, 由于儿童综合致癌风险在数据监测期间均大于0.000 1, 并且其在2018年具有明显的上升趋势, 其秩相关系数为0.902 098, 其未来的变化情况需进一步分析.
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表 3 儿童健康风险秩相关系数分析结果1) Table 3 Spearman rank correlation coefficient of children's health risk |
2.4 基于ARIMA模型的儿童综合致癌风险的预测
根据健康风险评价和Spearman秩相关系数分析结果, 选择该饮用水源地重金属儿童综合致癌风险作为ARIMA模型的预测对象, 由于数据监测期间的重金属儿童综合致癌风险的秩相关系数为0.902 098, 具有显著的下降趋势, 该时间序列为非平稳时间序列, 需进行平稳化处理[30].因此, 对饮用水源地重金属儿童综合致癌风险的时间序列数据进行一阶差分转换, 并对转换后的数据d(1)进行ACF图和PACF图分析(图 2), 其中阴影部分表示对应的95%的置信区间, 图 2(a)中的时间序列Spearman秩相关系数分析中的Mj, 差分后偏自相关系数均收缩在两倍标准差内, 在滞后三阶便迅速收缩到0, 而自相关系数也是在3阶后收缩到0, 因此可以初步确定模型为ARIMA(3, 1, 3).随后, 采用最大似然估计对该模型参数进行分析, 分析结果如表 4, 其中P值表示t检验中双侧检验, 除常数项以外其余参数的估计值对应的P值均小于0.05, 说明该模型是有统计学意义的.
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图 2 一阶差分转换后的饮用水源地重金属儿童综合致癌风险的变化趋势及相关性分析 Fig. 2 Trend, ACF and PACF of comprehensive carcinogenic risk for children of heavy metals in drinking water source after first-order differential transformation |
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表 4 基于最大似然估计的ARIMA(3, 1, 3)的参数估计结果 Table 4 Parameter estimation results of ARIMA(3, 1, 3)according to maximum likelihood estimation |
在上述分析的基础上, 进一步诊断检验模型的适应性, 即对ARIMA(3, 1, 3)模型的残差序列实施白噪声分析, 若该序列不是白噪声则表明仍有信息未提取, 需对模型进行调整.因此, 对饮用水源地重金属儿童综合致癌风险采用拟合模型ARIMA(3, 1, 3)分析残差序列分布特征、ACF图以及Q-Q图, 结果如图 3.残差序列的自相关表明除了滞后一阶的自相关系数外, 其余均在95%的置信区间中, 残差序列属于平稳序列, 同时残差的Q-Q图也显示较好的拟合效果, 分布基本接近正态分布, 表明残差序列基本不存在相关性, 可以看作白噪声序列, 具有较高的可靠性[29, 41].因此, ARIMA(3, 1, 3)模型可以用于预测该饮用水源地重金属儿童综合致癌风险水平.
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图 3 饮用水源地重金属儿童综合致癌风险序列残差分析 Fig. 3 Residual analysis of comprehensive carcinogenic risk of heavy metals in drinking water sources |
基于ARIMA(3, 1, 3)模型预测的饮用水源地重金属儿童综合致癌风险水平结果如表 5所示, 根据预测结果可以发现饮用水源地重金属儿童综合致癌风险在后续2 a的变化范围为0.000 200~0.000 0302, 平均值为0.000 250, 超过了儿童致癌风险的最大可接受值0.000 1.同时, 由于本研究是针对饮用水源地的源头水进行采样分析的, 并未对末梢水进行采样分析, 而水源地的水往往会经水厂处理, 可能会导致评价结果高于真实值, 但是按照最大可能损失或者最大预期损失的健康风险管控原则, 在未来重金属风险管控或水环境治理过程中, 该饮用水源地重金属儿童综合致癌风险需重点关注.
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表 5 基于ARIMA(3, 1, 3)模型饮用水源地重金属儿童综合致癌风险预测结果 Table 5 Prediction results of the comprehensive carcinogenic risk of heavy metals for children in drinking water sources based on ARIMA(3, 1, 3)model |
3 讨论
环境健康不佳不仅会造成人力资本的破坏, 也会对社会生产力、私人或者公共资源利用效率等产生一定的负面影响, 良好的环境质量不仅有助于改善公共健康, 而且对于缓解不平等、减少贫穷和社会冲突等也具有积极的意义[5, 16].饮用水源地作为高敏感环境风险受体, 其重金属健康风险评价与分析对于保护饮用水源地安全、践行水污染防治行动计划和推进“健康中国2030”国家战略等具有重要的意义[9, 12, 13].首先, 受数据可获得性限制, 本文仅分析了某水源地在2015~2017年间的重金属As、Cd、Cu、Hg、Ni和Zn健康风险时间变化特征, 未能分析饮用水源地Cr、Pb和Mn等其他重金属健康风险, 而环境污染物的健康风险具有累积效应[4, 6], 后续可进一步增加其他重金属[42]、有机污染物[43]和激素[44]等最近年份污染物的监测与分析, 进而全面揭示饮用水源地污染物的健康风险水平以及时间变化特征; 其次, 本研究仅探索分析了ARIMA模型在饮用水源地重金属健康风险时间特征分析中的应用, 虽然研究结果对于健康风险的管控具有一定的指导意义, 但是关于时间特征研究的思路和方法众多, 未来可以进一步尝试结合多项式函数[45]、最小二乘支持向量机[46]、灰色系统预测模型[47]和神经网络预测模型[48]等对饮用水源地重金属健康风险进行预测分析, 进而进一步丰富其研究手段, 也可为其他环境要素的评价与分析提供更为全面的参考借鉴. 最后, 本文旨在构建基于时间序列的重金属健康风险分析体系, 而基于地理学、管理学和医学等视角分析的饮用水源地环境健康风险分析也值得资源环境评价与管理者进一步思考, 如饮用水源地重金属健康风险的情景模拟、不同时期饮用水环境暴露参数调查分析和风险特征因子治理效益分析等的相关研究[5, 21, 23, 49].
4 结论(1) 在2015年1月至2018年12月期间, 除Hg之外, 该饮用水源地重金属Cd、Cu、As、Ni和Zn的平均浓度均低于地表水环境质量标准(GB 3838-2002)中的Ⅲ类水质的标准限值.同时, 重金属浓度在监测期间也呈现出中、强变异程度, 其变异系数均高于0.6, 也表明重金属浓度在时间序列上存在一定程度的变化.
(2) 该饮用水源地重金属的健康风险水平总体呈减少趋势, 但是在连续时间的变化上具有一定的波动, 2015年和2016年风险水平相对较高, As、Hg和Cd是该饮用水源地健康风险特征因子, 同时与饮用水源地重金属非致癌风险相比, 致癌风险需要重点关注, 尤其是对于更容易受到重金属威胁的儿童, 其综合致癌风险在数据监测期间一直高于0.000 1.
(3) 在数据监测期间, 饮用水源地重金属As儿童致癌风险、综合致癌风险以及综合非致风险的总体时间变化特征表现出显著下降趋势, 但是根据不同年份的秩相关系数来看, 2018年的As和Cd儿童致癌风险、综合致癌风险值均具有显著的增长趋势, 尤其是儿童综合致癌风险, 其Spearman秩相关系数为0.902 098.
(4) ARIMA(3, 1, 3)模型可适用于预测饮用水源地重金属儿童综合致癌风险水平, 预测结果表明, 在对重金属没有继续进行监测的2019~2020年的饮用水源地重金属儿童综合致癌风险水平范围为0.000 200~0.000 302, 平均值为0.000 250, 未来在重金属风险管控、水环境治理和规划方案制定等过程中需要重点关注.
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