2. 中国气象局-南开大学大气环境与健康研究联合实验室, 天津 300074;
3. 南开大学环境科学与工程学院, 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室, 天津 300350
2. China Meteorological Administration-Nankai University Cooperative Laboratory for Atmospheric Environment-Health Research, Tianjin 300074, China;
3. State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China
2015~2020年, 全国重点区域PM2.5质量浓度均呈下降趋势, 其中天津市年均PM2.5质量浓度从2015年的70 μg·m-3下降到2020年的49 μg·m-3, 降幅为30%, 但秋冬季仍然会出现长时间、较高浓度的重污染天气过程.重污染天气频发的根本原因在于排放, 而气象条件是大气污染、特别是重污染事件形成和发展过程中必要的外部条件[1].风速、风向、边界层高度以及逆温等气象因素与污染物的水平和垂直扩散相关[2~4], 而空气湿度作为一种特殊的气象条件, 对颗粒物的理化性质均有重要影响, 最终影响颗粒物浓度和能见度.
颗粒物中含有多种无机盐, 内混合状态下颗粒物的潮解湿度往往较低, 有研究表明污染状态下亚微米颗粒物通常呈湿状态[5], 颗粒物潮解后其吸湿增长效应导致粒径增大, 进而引起颗粒物消光效率的大幅增加, 对能见度降低有重要的影响[6~8].大气重污染事件发生时高浓度的PM2.5往往伴随着较高的相对湿度, 导致能见度严重下降, 以2013年1月我国东部出现的长时间和大范围的“雾-霾”天气为例, 此次污染过程中大气环流形势非常稳定, 为重污染和低能见度天气提供了持续稳定的天气背景场, 对流层中低部南风携带大量水汽在边界层内形成高湿环境, 丰富的水汽与污染物互为载体, 造成能见度严重下降[9~11]. Xu等[12]的研究基于长时间的数据分析发现, 北京和广州市的PM2.5质量浓度在2013~2018年的下降幅度均超过30%, 但广州市低于10 km的低能见度事件发生频率仅下降5%, 而北京下降了25%, 颗粒物的吸湿性和散射效率增强导致广州市能见度未得到有效改善.李英华等[13]的研究针对天津市2013~2016年能见度的分析也同样发现, 空气质量的改善导致持续72 h以上且能见度低于10 km的低能见度事件发生频率逐年下降, 但极端低能度事件仍时有发生.除影响颗粒物的消光效率外, 颗粒物表面的水膜为气体-液体-气溶胶非均相反应提供重要场所[14~17], 是驱动二次无机和有机气溶胶生成的重要因素[14, 18, 19], 对颗粒物暴发性增长有重要贡献.此外, 水汽本身贡献于颗粒物质量, 以降水的极端情况为例, 北京市的研究发现43.2%的降水结束后PM2.5质量浓度出现了上升[20].在实际的采样过程中, 干燥装置很难将颗粒物中的液态水完全去除, 北京市对自动监测和手工监测的PM2.5质量浓度对比发现, 平均相对湿度为60%~90%时, 自动监测数据与手工采样数据的绝对偏差明显[21], 高湿环境下自动监测设备不能有效去除水分是造成PM2.5质量浓度偏高的原因之一.
天津市东临渤海湾, 水汽条件丰富, 空气湿度对天津市的大气污染有怎样的影响值得探讨.此外, 以往研究探讨空气湿度对大气污染的影响主要针对相对湿度, 本研究利用天津市2015~2020年冬季PM2.5质量浓度和气象因素的历史数据, 分别探讨相对湿度和绝对湿度对PM2.5质量浓度和能见度的影响, 识别有助于污染形成和发展的空气湿度范围, 以期为大气重污染预报和预警提供依据.
1 材料与方法本研究中的气象数据来自国家基本气象观测站, 包括实时的气温、相对湿度、气压和能见度.气温、相对湿度和气压由自动气象观测站观测, 能见度采用美国Belfort生产的前向散射能见度测量仪(MODLE 6000)测量.PM2.5质量浓度数据来自于全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/), 针对天津市的统计数据主要基于城区国控点, 城市间PM2.5质量浓度和气象数据的对比采用全市平均值.
绝对湿度是指空气中实际的含水量, 在本研究中, 利用比湿(q)来表征大气中水汽的绝对量, 比湿的物理意义为每千克湿空气中有多少克水汽, 结合理想气体定律, 比湿的计算过程见式(1)~(3):
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(1) |
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(2) |
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(3) |
式中, e为水汽分压(hPa), p为大气压(hPa), T为大气温度(℃), RH相对湿度(%), E为饱和水汽压(hPa), 采用延伸的Wexler公式计算[22], 在-30℃≤T≤35℃内与Wexler公式的计算误差为0.1%.
2 结果与讨论 2.1 天津市冬季空气湿度、能见度和PM2.5年际变化特征2015~2020年冬季, 天津城区PM2.5质量浓度整体呈下降趋势(图 1), 6 a下降了28.0%.其中, 在2015年冬季, 受PM2.5质量浓度和空气湿度双高的影响, 城区平均能见度为11.5 km, 为近6年最低, 低于2 km的极端低能见度天气发生频率达17%, 为近6年最高. 2018年冬季, 气象条件有利于污染物扩散, PM2.5质量浓度较2017年出现大幅下跌, 平均相对湿度和比湿也同步下降, 平均为36%和1.4 g·kg-1, 平均能见度达到20.7 km, 为近6年能见度最好的情况.2019年和2020年的冬季, PM2.5质量浓度出现反弹, 但整体仍较2018年前有所下降.以2016年为基础, 2019年冬季PM2.5质量浓度较2016年冬季下降17.4%, 平均相对湿度和比湿均与2016年冬季相当, 但是平均能见度较2016年冬季下降6.5%, 这主要是由于2019年冬季30 km以上能见度天气的发生频率低于2016年冬季造成的, 这也是2019年冬季平均能见度低于2017年冬季的原因. 2020年1月和2月天津市相对湿度月均值分别达到63%和67%, 显著高于30a的历史同期均值(1月为55%, 2月为53%), 为近6年同期的最高水平.受此影响, 尽管2020年冬季PM2.5质量浓度较2016年冬季下降19.7%, 但平均能见度仍较2016年冬季下降16.8%.
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图 1 天津城区冬季PM2.5质量、能见度、相对湿度、比湿和不同能见度等级的发生频率在2015~2020年的变化 Fig. 1 Annual variation of PM2.5 mass concentration, visibility, relative humidity(RH), specific humidity(q), and frequency of different visibility between the winters of 2015 and 2020 in Tianjin |
从不同等级能见度天气的发生频率来看, 2016~2020年冬季, 5~10 km能见度天气的发生频率较2015年冬季明显下降, 整体保持在14%~16%的水平. 2015~2018年冬季, 低于2 km的极端低能见度天气发生频率呈直线下降趋势, 但2019年和2020年的冬季出现大幅反弹(图 1), 分别是2018年冬季的5.3和5.8倍.其中, 2020年冬季低于2 km的极端低能见度天气发生频率反弹至11.0%, 与2016年冬季相当.此外, 2~5 km能见度天气的发生频率在2020年的冬季也明显增加, 而10 km以上能见度天气的发生频率则明显降低.
综上, 近些年天津市冬季的PM2.5质量浓度整体呈下降趋势, 10 km以上能见度天气的发生频率在2015~2018年冬季逐步上升, 但随着2019年和2020年冬季PM2.5质量浓度的反弹, 10 km以上能见度天气的发生频率下降, 其中2020年冬季空气湿度的升高进一步在视觉上掩盖了PM2.5的减排效果, 表明在空气湿度较高的年份, 能见度的改善仍然任重而道远.
2.2 能见度与PM2.5质量浓度和空气湿度间的关系如图 2所示, PM2.5质量浓度随着相对湿度和比湿的增加均呈上升趋势, 平均相对湿度介于60%~80%和80%~100%时, PM2.5质量浓度>75 μg·m-3的频率为57%和78%, 当比湿介于2.0~3.0 g·kg-1时, PM2.5质量浓度>75 μg·m-3的发生频率为61%, 而当比湿>3.0 g·kg-1时, 80%的PM2.5质量浓度>75 μg·m-3.进一步分析发现, 2015~2020年冬季各月(1、2和12月)PM2.5质量浓度与比湿呈现非常一致的变化(图 3), 在2015年和2016年的12月以及2017年和2020年的1月, 较高的PM2.5质量浓度月均值均伴随着高于2.0 g·kg-1的月均比湿.2020年2月, 天津城区比湿月均值达到2.8 g·kg-1, 为近6年冬季各月比湿的最高值, 而相应的PM2.5质量浓度却较上述月份较低, 这主要是新冠疫情期间社会流动被严格管控的结果.新冠疫情暴发后, 全国各地紧随武汉采取了严格的疫情管控措施, 其中2020年2~3月中旬为天津市的严格管控时段, 管控期间机动车排放大量减少, 工业排放强度降低, 导致PM2.5的排放浓度降低.
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散点表示PM2.5质量浓度随相对湿度和比湿的分布, 四分位图表示不同相对湿度等级下的统计结果, 相对湿度统计间隔为20% 图 2 冬季不同相对湿度和比湿水平下PM2.5质量浓度的分布 Fig. 2 Variation of PM2.5 mass concentration at different relative humidity(RH)and specific humidity(q)levels during winter in Tianjin |
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图 3 2015~2020年冬季各月PM2.5质量浓度和比湿月均值 Fig. 3 Monthly averaged PM2.5 mass concentration and specific humidity in winters of 2015-2020 |
新冠疫情管控期间, 尽管污染物的排放量大幅下降, 但华北地区仍然发生了大气重污染事件.以2月7~15日的污染事件为例(图 4), 有研究对这一污染事件进行了精细分析[23~25].在该污染事件中, 河北、北京和天津的空气质量与南部城市相比较差, 逆温、静风和辐合风场等不利气象条件是该污染事件的直接诱因.此外, 该污染事件的一大特点是区域内相对湿度整体偏高, 且维持时间较长, 其中天津市夜间相对湿度高达90%以上, 明显高于周边城市.2月7~13日, 地面温度升高导致蒸发强烈, 比湿不断升高, 大气中的水汽含量丰沛.静稳天气建立后, 石家庄方向的污染物最先开始累积, 随后向北部的北京和天津传输, 受此影响, 2月9日天津市的PM2.5质量浓度开始上升, 且在2月9~11日持续保持较高浓度, 配合夜间相对湿度90%以上的高湿环境, 天津市的能见度在周边城市中最低. 2月11日后天津市受弱东风影响, PM2.5质量浓度缓慢下降, 显著低于同一时段北京和石家庄市的PM2.5质量浓度, 但受较高相对湿度的影响, 天津市能见度并没有得到有效改善, 夜间仍会出现2 km以下的极端低能见度.除对能见度的影响外, 有研究表明疫情管控期间华北地区异常升高的水汽条件促进了气溶胶的非均相反应, 对重污染事件的形成和发展有重要贡献[25, 26].笔者之前的研究发现, 在冬季一些水汽充足且高温的条件下PM2.5中硝酸盐含量较高, 而低温和高相对湿度环境更有利于硫酸盐的生成[27].
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图 4 2020年2月7~15日天津及周边城市的PM2.5质量浓度、相对湿度、比湿和能见度的时间序列 Fig. 4 Time series of PM2.5 mass concentration, relative humidity(RH), specific humidity(q) and visibility in Tianjin and surrounding cities between February 7th and 15th, 2020 |
比湿反映大气中水汽的绝对量, 而受温度影响, 相对湿度反映水汽的饱和程度.一定温度下, 相对湿度随着比湿的增加而上升, 但是当大气温度较低时, 在比湿较低的条件下相对湿度也会达到80%以上.如图 5所示, 将80%的相对湿度和2.0 g·kg-1的比湿作为分界线, 当比湿≤2.0 g·kg-1且相对湿度≤80%时, 91%的天气为优良天, 当相对湿度>80%时, 仍有74%的天气为优良天.在相对湿度≤80%的条件下, 比湿>2.0 g·kg-1时污染天气的发生频率(33%)较比湿≤2.0 g·kg-1时的污染发生率(9%)明显升高.而当比湿>2.0 g·kg-1且相对湿度>80%时, 污染天气的发生频率达64%, 其中重度及以上的污染天气发生频率为43%, 接近半数.受温度的影响, 相对湿度的日变化幅度一般较大, 而比湿在短期内的变化则较为平稳.基于上述比湿与PM2.5质量浓度及空气质量的关系, 冬季利用比湿的变化在一定程度上可以预测大气污染事件的发生和污染程度.在冬季的环境气象预报中, 要尤其警惕比湿高于3.0 g·kg-1的天气条件.
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(a)RH>80%, q≤2.0 g·kg-1, (b)RH>80%, q>2.0 g·kg-1, (c)RH≤80%, q≤2.0 g·kg-1, (d)RH≤80%, q>2.0 g·kg-1 图 5 天津市冬季不同相对湿度(RH)和比湿(q)组合下空气质量的等级分布 Fig. 5 Frequency of different air quality levels at different combinations of relative humidity(RH)and specific humidity(q) during winter in Tianjin |
有研究表明能见度与PM2.5质量浓度和相对湿度均呈负相关[28~30], 在不同的相对湿度等级下, 能见度随PM2.5质量浓度上升呈明显的指数下降趋势. 与以往研究中单一地利用指数方程拟合能见度与PM2.5质量浓度之间的关系相比, 本研究在未知函数关系的前提下利用1stOpt软件的自动匹配拟合工具箱建立能见度、PM2.5质量浓度和相对湿度或比湿之间的非线性关系, 拟合方程见式(4)~(7), 模拟能见度与实测能见度的比较如图 6所示.考虑到高湿环境下水汽对能见度的主导作用, 拟合方程分不同的相对湿度和比湿区间, 其中相对湿度以60%为界限, 比湿以2.0 g·kg-1为界限.基于PM2.5质量浓度和相对湿度模拟的能见度与实测能见度之间的斜率为0.81, R2为0.81[式(4)~(5)], 模拟结果好于其他研究[31, 32]使用的VIS=a×[PM2.5]b×(1-RH)cRH得到的结果(斜率为0.64, R2为0.70).其中, 当空气质量为良至严重污染时, 模拟的能见度与实测能见度之间的斜率接近1.0, R2为0.78, 空气质量较为清洁时, 能见度的模拟值偏低.基于PM2.5质量浓度和比湿模拟的能见度与实测能见度之间的斜率为0.77, R2为0.78[式(6)~(7)], 能见度与PM2.5质量浓度、比湿的拟合关系不如与PM2.5质量浓度和相对湿度的拟合效果好, 说明相对湿度对于能见度的预报更重要, 这主要与高相对湿度环境下颗粒物的潮解有关.
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(a)不同相对湿度等级下实测能见度随PM2.5质量浓度的散点分布, (b)实测能见度随相对湿度的散点分布, (c)基于PM2.5质量浓度和相对湿度模拟的能见度与实测能见度的线性回归, (d)基于PM2.5质量浓度和比湿模拟的能见度与实测能见度的线性回归, 图中红色直线为线性回归线, 灰色直线表示1∶1线 图 6 实测能见度随PM2.5质量浓度和相对湿度的散点分布以及与模拟能见度的对比 Fig. 6 Scatter distribution of measured visibility with PM2.5 mass concentration and relative humidity(RH), as well as the comparison of measured visibility with predicted visibility |
当RH≤60%:
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(4) |
当RH>60%:
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(5) |
当q≤2.0 g·kg-1:
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(6) |
当q>2.0 g·kg-1:
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(7) |
式中, VIS为能见度(km), [PM2.5]为PM2.5质量浓度(μg·m-3), RH为相对湿度(%), q为比湿(g·kg-1).
2.3 天津市冬季水汽的外部来源定义比湿>2.0 g·kg-1, 风速>2 m·s-1时存在水汽输送.对天津而言, 水汽的外部来源主要包括西南方向和偏东方向的水汽输送, 其中偏东方向输送的水汽占比约为59%, 西南风输送的占比约为25%.地面主导风向为东风, 风速在2~4、4~6和>6 m·s-1的范围内时, 比湿的平均值分别是(2.3±0.9)、(2.4±0.9)和(3.4±0.8)g·kg-1.而当地面主导风向为西南风时, 风速在2~4 m·s-1及>4 m·s-1的情况下, 比湿的平均值分别是(2.0±1.1)g·kg-1和(1.9±0.8)g·kg-1, 说明偏东方向传输的水汽量明显高于西南方向.天津市东临渤海湾, 主导风向为东风时, 丰沛的水汽进入天津, 造成相对湿度的升高和能见度的下降(图 7).
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颜色表示在不同风向和风速下相应参数的平均值, 径向灰色同心圆表示风速等级, 数字表示具体风速值(单位: m·s-1) 图 7 PM2.5质量浓度、相对湿度、比湿和能见度随风向风速的分布 Fig. 7 Wind-dependence map of PM2.5 mass concentration, relative humidity(RH), specific humidity(q), and visibility |
PM2.5质量浓度随风速和风向的变化表明, 大气污染主要出现在静稳天气以及地面主导风向为西南风的情况下, 其次是东风(图 7).定义≤2 m·s-1的风速为静风, 静风状态下PM2.5质量浓度>75 μg·m-3和>150 μg·m-3的发生率分别为49.6%和20.9%.当风速>2 m·s-1, 地面主导风向为西北风时, PM2.5质量浓度>75 μg·m-3的发生率仅为13.9%, 表明冷空气对颗粒物污染起清除作用, 但是锋前输送也会将上游的颗粒物输送至天津.当风速>2 m·s-1, 地面主导风向为偏东风(风向为45°~135°)时, PM2.5质量浓度>75 μg·m-3和>150 μg·m-3的发生率分别32.0%和7.0%, 其中当风速>6 m·s-1, 水汽较为充足时, 平均能见度为8 km左右, 但PM2.5的平均质量浓度未超过70 μg·m-3.对天津而言, 东风带来的水汽虽然会对污染的发生和发展有一定的影响, 凝结水可能对颗粒物质量有所贡献, 但更多影响的是能见度.而当风速>2 m·s-1, 地面主导风向为西南风, 且比湿>2.0 g·kg-1时, PM2.5质量浓度>75 μg·m-3和>150 μg·m-3的发生率高达83.6%和47.6%, 但是比湿≤2.0 g·kg-1时, PM2.5质量浓度>75 μg·m-3的发生率大幅降低, 仅为24.7%.
由上述分析可知, 污染物的局地排放和累积以及西南方向上游城市对天津地区的污染传输是天津市大气污染的主要来源.华北地区主要的工业城市坐落在西南部, 西南风主导地面时, 西南气流同时携带污染物和水汽向北部输送.传输过程中颗粒物发生老化, 一方面, 气-粒转化加剧, 增加颗粒物质量浓度, 另一方面, 污染气团传输过程中颗粒物发生吸湿增长, 颗粒物粒径和二次组分增加导致气溶胶对光的散射增强, 能见度下降.因此, 在污染已经发生的基础上, 水汽量的增长会对空气质量恶化起协同作用.清洁的东风虽然带来丰沛的水汽, 但由于缺乏发生作用的“种子”, 对颗粒物质量浓度增加的贡献有限, 更多体现在对能见度的恶化.
3 结论(1) 2015~2020年冬季, 天津城区PM2.5质量浓度整体呈下降趋势, 6 a下降了28.0%. 10 km以上能见度的发生频率在2015~2018年冬季逐步上升, 但在2019年和2020年冬季重新下降.
(2) 2020年新冠疫情严格管控期间, 天津市PM2.5质量浓度较往年同期有所下降.然而, 2020年1月和2月相对湿度月均值达63%和67%, 显著高于30 a历史同期均值, 低于2 km的极端低能见度天气发生频率反弹至与2016年冬季相当的水平, 空气湿度的升高在视觉上掩盖了PM2.5的减排效果.
(3) 冬季平均相对湿度>80%或比湿>3.0 g·kg-1时, PM2.5质量浓度>75 μg·m-3的发生频率分别为78%和80%.在冬季的环境气象预报中, 要尤其警惕比湿高于3.0 g·kg-1的天气条件.
(4) 利用1stOpt软件的自动匹配拟合工具箱建立能见度、PM2.5质量浓度和相对湿度或比湿之间的非线性关系, 模拟结果好于以往研究中单一利用指数方程得到的结果.
(5) 天津市水汽的外部来源主要包括西南方向和偏东方向的输送, 其中偏东方向传输的水汽量明显高于西南方向, 对能见度的恶化有重要贡献.而大气污染主要发生在主导风向为西南风且比湿>2.0 g·kg-1的天气条件.
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