2021, Vol. 42
2. 湖北理工学院环境科学与工程学院, 矿区污染控制与修复湖北省重点实验室, 黄石 435003;
3. 中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室, 武汉 430074
, HU Tian-peng1 , MAO Yao2,3 , XU An1 , SU Ye-wang1 , LI Xing-yu1 , CHENG Cheng1 , SHI Ming-ming1 , LIANG Li-li1
, XING Xin-li1 , ZHANG Jia-quan2 , QI Shi-hua1,3
2. Hubei Key Laboratory of Mine Environmental Pollution Control and Remediation, School of Environmental Science and Engineering, Hubei Polytechnic University, Huangshi 435003, China;
3. State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China
近年来, 我国大气污染防治工作不断加强, 防控措施推陈出新.2018年, 我国338个地级城市全年空气质量优良天数比率为79.3%, 其中重污染天数同比下降0.3%, PM2.5浓度同比下降9.3%, 重污染天气过程的峰值浓度、污染强度、持续时间和影响范围均明显降低(http://www.mee.gov.cn/ywgz/zcghtjdd).由于受产业结构不合理等情况影响, 大气污染治理边际递减效应逐步显现, 因此继续大幅改善空气质量的难度加大.其中, 污染物的区域传输及恶劣气象条件导致的污染事件, 重大节日期间强烈的人为干扰也会导致污染事件[1].因此, 亟需更多研究对突发霾事件进行分析认识.
2017年, 我国生态环保部将京津冀及周边重点区域的“2+26”城市划定为大气污染重点监测区域.2018年开始对京津冀大气污染传输通道的“2+26”城市进行大气降尘监测.根据结果分析, 自2018年10~12月, 河北南部和山西中部的降尘量处于较高水平.如图 1(b)和1(c)所示, 2018年10月至2019年1月, 太原市的大气降尘量呈升高趋势(14.99~17.90 t·km-2), 此外, 晋城、长治和阳泉等地每月的大气降尘量均较高(http://www.mee.gov.cn/xxgk2018).熊秋林等[2]对北京市冬季的降尘研究表明, La、Li、Ce、Rb、V、Y和Zr主要代表远程传输的尘埃和再悬浮降尘, 是近地面降尘的主要组成部分.代杰瑞等[3]对济宁市区近地面的大气降尘来源研究表明, 降尘来源除工业活动外, 主要受自然沉降与远程传输影响.汾渭平原位于京津冀“2+26”城市圈的西南方向, 是黄河流域汾河平原、渭河平原及其台塬阶地的总称, 包括陕西省的西安、咸阳和渭南, 山西省的运城、临汾和吕梁等11个城市, 如图 1(a)所示.汾渭平原地形多以盆地为主, 分布的工矿业城市较多.2018年冬季和春节期间, 汾渭平原空气污染严重, 其中受燃煤和烟花燃放等污染排放的影响, 多个城市发生重度污染事件(http://www.cnemc.cn/).但是, 目前对于汾渭平原的大气污染研究报道较少, 2018年Wu等[4]对西安春节雾-霾期间的PM2.5形成机制进行研究, 表明霾的形成主要受烟花爆竹排放和燃煤排放的影响.Hu等[5]对湖北襄阳春节期间的空气质量进行监测, 分析表明重雾-霾期间起始于汾渭平原的气团可能携带污染物向华中地区传输.因此, 汾渭平原频发重污染事件的成因, 以及汾渭平原和京津冀区域的“2+26”城市圈之间是否存在污染物传输, 成为本研究关注的焦点.
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图 1 采样点位及京津冀大气污染传输通道“2+26”城市大气降尘监测结果空间分布 Fig. 1 Sampling sites and spatial distribution of "2+26" urban atmospheric dust monitoring results of Beijing-Tianjin-Hebei air pollution transmission channel |
临汾位于山西南部, 汾渭平原的北部, 京津冀“2+26”城市圈的西南方向, 以煤工业和焦炭型企业为主, 以丰富的煤资源著称.近些年, 频繁的雾-霾事件发生在山西省的各个城市, 包括太原市、临汾市和吕梁市等[6, 7].Miao等[8]对太原市雾-霾期间的PM2.5来源进行研究, 结果表明临汾地区是污染物的潜在源区之一, 且污染物疑似受到盆地地形影响, 从山西南部向中部传输.此外, Li等[9]对冬季雾-霾期间北京市的PM2.5进行源解析发现, 山西中南部对北京地区存在污染物区域传送.因此, 本研究选择对临汾站点春节期间的雾-霾时间进行观测, 通过分析气态污染物和PM2.5中13种微量元素的特征, 以期为汾渭平原的冬季大气防控提供理论支撑.
1 材料与方法 1.1 样品采集研究选用武汉天虹中流量颗粒物采样器(TH-150F)进行采样, 采样流量设定为100 L·min-1.滤膜选用石英纤维滤膜(Whatman, 英国), 滤膜直径为90 mm, 配备2.5 μm切割头.观测站点位于山西省临汾市城郊区居民楼顶(35.83° N, 111.23° E), 距地面高度10 m, 如图 1.观测时间介于2019年2月2~14日, 其中2月5日是中国农历新年第1 d, 采样时间为06:30~12:00、12:00~17:30、17:30~23:00及23:00~次日06:30, 每天收集4个样品.其中, 2月5日上午(大年初一)为烟花爆竹集中燃放时间, 于该时间段增设一个样品, 将上午采样时间分为06:30~08:30以及08:30~11:30.本研究观测共采集49个样品.
1.2 样品前处理与分析研究采用HNO3-HF消解体系对样品进行高温密闭容器消解前处理, 而后使用电感耦合等离子体质谱仪ICP-MS(PerkinElmer 350D)对样品上机测定.共测定Li、Be、Ti、Rb、Sc、Y、La、Ce、Zr、V、Tl、U和Sn这13种元素.准确截取1/4 PM2.5滤膜剪碎后放入聚四氟乙烯消解罐中, 加入2 mL浓硝酸于80℃下预消解6 h, 后加入1 mL氢氟酸, 盖上盖子, 装入密闭反应釜(保证密闭环境), 放入烘箱180℃下恒温48 h.而后取出消解罐, 在电加热板上于115℃加热至近干, 然后加入1 mL浓硝酸, 继续加热至消解罐中溶液仅剩1滴, 从加热板上取下, 室温稍冷却后, 加入2 mL 30%的稀硝酸放入密闭消解罐, 继续放入烘箱内, 180℃下恒温12 h后, 取出消解罐, 转移消解罐内的溶液至10 mL的离心管内, 用1%稀硝酸定容至10 mL, 摇匀.空白滤膜采取相同的方法进行处理与测定.
1.3 质量控制滤膜采样前在550℃的条件下马弗炉中焙烧4 h以上, 在25℃±2℃相对湿度55%±3%条件下恒温恒湿24 h, 然后选用精度为十万分之一的分析天平(T-114型, Sartorius, 德国)进行称量, 采样完成后再恒温恒湿24 h, 再次称量.每次称量保证连续2次的误差小于等于0.000 05 g.样品采集过程中需对中流量采样器及2.5 μm切割头定时清洗, 确保不会对样品造成交叉污染.滤膜消解过程中使用样品空白、过程空白和试剂空白进行质量控制, 用土壤标准物质BCR-2、BHVO-2、GSS-5和GSS-9对各元素进行回收率校准实验, 回收率均在90%~110%之间.消解过程前后对消解罐进行硝酸浸泡, 并用超纯水和去离子水清洗.测试过程中元素标准曲线的相关系数达到99.99%以上.
1.4 后向气团轨迹分析本研究主要利用NOAA空气资源实验室研发的HYSPLIT轨迹模型及结合GIS技术开发的TrajStat软件, 计算采样期间后向气团轨迹、潜在源区贡献分析(PSCF)[10, 11].运行TrajStat软件所需要的数据来自美国国家环境预报中心提供的GDAS气象数据, 数据可以从ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1下载, 后推模拟时间选为48 h.研究选取不同轨迹起始高度(100、300、600和1 000 m)计算气团运行轨迹.轨迹聚类分析是根据气团轨迹的空间相似度, 将所有轨迹进行组合, 采用逐个聚类法.
PSCF是根据气流轨迹从而达到分析大气污染物的潜在来源的一种方法, 是一个条件概率函数[12].定义通过某网格的气团轨迹到达研究点所对应的值超过所设定的值, 则认为这条轨迹已受到污染, 值越大表示通过该网格污染轨迹的所占比例越高.在进行PSCF分析之前, 首先应对覆盖的区域网格化, 需创建PSCF网格, 分辨率为0.5°×0.5°, 计算公式如下:
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(1) |
当nij很小时, 使得PSCFij值很大, 这样就会使结果存在很大的不确定性, 引入权重因子W(nij), 会减小这种不确定因素, 计算公式如下:
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(2) |
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(3) |
式中, i和j分别代表纬度和经度, mij为研究区域内经过网格(i, j)的污染轨迹数, nij为经过网格(i, j)的所有轨迹数, nave每个网格(i, j)的平均端点轨迹数.WPSCFij值越大, 表明污染来源于网格(i, j)的可能越大.
2 结果与讨论 2.1 污染物浓度特征分析PM2.5中13种痕量元素在春节前(2月2~4日)、春节期间(2月5~10日)和春节后(2月11~13日)这3个阶段的浓度变化如表 1所示.其中, 元素Ti、V、La和Li呈逐渐降低趋势, 春节后期表现为最低.Ti是地壳中丰度较高的元素之一, V可对人体造成毒害作用.春节期间, 观测站点当地的工厂逐渐停产可能使V元素浓度降低; 农牧业等人为活动逐渐减弱可能使Ti含量降低.然而, Zr、Y、U和Tl等元素呈现先升高后降低趋势.春节当天, 观测站点附近伴有烟花燃放和生物质燃烧等现象, Zr和U元素可能与烟花中的黏土有关.
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表 1 观测期间春节前、中、后期这3个阶段PM2.5中13种元素的浓度/ng·m-3 Table 1 Concentrations of 13 elements in PM2.5 of three periods, including before, during, and after the Spring Festival/ng·m-3 |
大气中的气态污染物直接影响雾-霾的形成.本研究中SO2、NO2、O3和CO等气象数据均来自中国气象数据网.整个观测期间SO2的均值浓度为58.39 μg·m-3, 超过了国家环境空气质量标准(GB 3095-2012)24 h一级平均质量浓度限值(50.00 μg·m-3), O3的均值浓度为52.15 μg·m-3.其中春节前、中、后期, SO2的均值浓度分别为40.00、77.07和31.67μg·m-3, 呈现先升高后降低的趋势; O3的均值浓度分别为64.80、45.29和57.00 μg·m-3, 呈先降低后升高趋势.如图 2所示, 当SO2浓度较高时, O3浓度较低, 两者表现为负相关, 这可能与SO2转化为二次硫酸盐的主要途径有关, SO2易被大气中的O3或自由基氧化成硫酸盐发生均相氧化反应[13].
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图 2 观测期间的气态污染物与气象参数的时间序列 Fig. 2 Time series of gaseous pollutants and meteorological parameters during the sampling period |
观测期间, NO2的平均浓度为29.02 μg·m-3, CO的均值浓度为2.29 mg·m-3, 均未超过国家环境空气质量标准(GB 3095-2012)24 h平均质量浓度限值, NO2和CO的峰值均出现在2月6日的上午, 分别为65 μg·m-3和7.4 mg·m-3.如图 2, NO2和CO表现出相似的变化趋势, 这可能与两者的相同来源有关, NO2主要受到机动车尾气排放影响, CO与城市化的人为干扰有关[14], 观测站点为城郊区, 污染物可能从城区向郊区扩散.此外, 温度和相对湿度呈明显负相关趋势.
2.2 污染物相关性分析与聚类分析采用Pearson模型对PM2.5中13种元素含量及气象参数(大气压、温度、相对湿度和风速)进行相关性分析, 相关系数如图 3(a)所示.值得注意的是, Li、Be、Ti、La、Ce、Zr、V和U呈正相关, 相关系数介于0.45~0.85之间, 其中La和Ti的相关系数为0.85, Ti与Ce和V的相关系数分别为0.84和0.91, 除此之外, La和V的相关系数为0.82, 表明两者之间可能有相同来源.Ti元素是地壳中含量较为丰富的常量元素之一, V元素常被用于钢材制备的工艺中用来提高钢材强度, 除此之外, V元素被人体摄入, 并不断累积可以影响眼鼻喉及呼吸道功能产生毒害作用[15].因此, 以上结果分析表明细颗粒物中的痕量元素可能受到工业降尘的影响, 且提高了颗粒物的毒害作用.Tl和Sn元素与其余参数未表现出很强的相关性, 表明受其他元素影响较小, 但二者的相关系数较高为0.54, 表明二者来源相同.湿度与细颗粒物中的元素均呈现负相关, 温度与湿度的相关系数为-0.7, 观测期间为冬季, 当温度升高, 空气中水分子含量较低, 导致相对湿度降低; 在相对湿度高的情况下, 水分子可附着在颗粒物上, 受重力作用直接降落至地面, 降低颗粒物浓度.
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(a)相关性分析, (b)聚类分析 图 3 13种元素与气象参数的相关性分析和元素的聚类分析 Fig. 3 Correlation analysis of the 13 elements and meteorological parameters and cluster analysis |
对PM2.5中13种元素进行聚类分析, 揭示具有相似地球化学特征的元素集群[16].同时, 聚类分析也可以用来判别元素的来源, 验证相关性分析结果.本研究通过SPSS软件采用系统聚类中的Ward最小方差法和计算欧氏距离进行聚类分析, 如图 3.元素主要被分为两类, 第一类元素包含: La、Ce、Ti、V、Li、Be、Rb、Y、U、Sc和Zr, 主要受地壳土壤源影响, 其中Li一般被认为来自地壳源, Ti在地壳中的含量较高.但值得注意的是, 本研究中PM2.5中Ti和Zr浓度较高, Zr浓度变化在春节前后起伏较大, 相关研究证明, 烟花爆竹内部的黏土中Zr含量较高, 因此第一类元素被认定为土壤源.第二类元素主要包括Tl和Sn, 认定为其他来源.
2.3 污染物空间分布特征如图 4(a)~4(c), SO2和NO2与CO表现出不同的空间分布特征.其中, 在整个观测期间, 监测站点主要以1~3 m·s-1风速为主, 这可能与当地的盆地地形有关.条件概率函数(CPF)被用来计算某一特定风向某一物种的浓度大于某一特定值的概率[17, 18], 一般特定值被认定为某一变量的75%分位浓度值.因此, CPF可以展示高浓度下的主导风速.计算公式如下:
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(4) |
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(a)~(c)气态污染物随风速和风向变化的玫瑰图; (d)~(f)气态污染物的75%分位浓度概率分布; (g)~(i)气态污染物的相关系数随风速和风向变化的玫瑰图; 半径为风速, 单位为m·s-1 图 4 观测期间临汾站点气态污染物的空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of gaseous pollutants in Linfen during the sampling period |
式中, Pθ指污染物在θ风向上的概率, mθ为θ风向上浓度(c)高于某值(x)的样品数量, nθ为该风向上的样品总数量.图 4(d)~4(e)分别展示了监测站点3种污染物75%分位的浓度值.SO2、NO2和CO的75%分位浓度值分别为86μg·m-3、38 μg·m-3和2.9 mg·m-3.
观测期间, 临汾站点的主导风向为东北风和西南风, 高浓度的SO2多发生在西风向, 且风速以1~2 m·s-1为主, 表明监测站点附近的SO2多以静态传输为主.监测站点位于城郊区, 附近的西方向分布有焦化厂和煤炭加工厂.高浓度的NO2多伴随东北风, 以低风速为主, 表明站点的东北方向有NO2排放源, 可能与该方向公路的机动车尾气排放有关.春节假期, 大量的机动车流动, 尾气排放可直接导致附近区域的大气污染.较高浓度的CO多发生在东北方向, 且风速较高(3~4 m·s-1).监测站点的东北方向为城区, 白天的06:00~10:00城区活动慢慢开始, CO逐渐累积, 随后10:00~12:00太阳辐射增强, CO浓度逐渐下降.因此, 在高风速影响下, 可能会导致城区的CO向城郊区扩散.
运用高斯核函数计算相关统计量的加权皮尔逊相关系数(r)[19], 计算结果体现在极坐标图中.本研究通过高斯核函数对风速和风向进行加权计算, 包括CO与NO2、NO2与SO2和CO与SO2的加权皮尔森相关系数(r), 当相关系数值为1时, 表明污染物具有相同来源, 如图 4(g)~4(i)所示.NO2与SO2的高相关性多体现在西北方向和正南方向及正东方向, 监测站点附近遍布以煤为主要输入能源的工厂, 如汽车零件制造业、焦化厂和煤冶炼厂等, 导致工业生产过程中产生硫氧化物及氮氧化物.同样地, SO2与CO的高相关体现在东北方向和西北方向, 这可能与城郊区和城中村的散煤取暖相关.因此, 对比3种气态污染物的污染来源特征, 当地工业燃煤与散煤燃烧造成的排放仍然是大气污染的主要来源之一.
2.4 气团后向轨迹及潜在源区分析相关研究表明, 重雾-霾期间研究区域的行星边界层高度均低于1 000 m[20, 21].为探究重污染期间, 观测站点气团的来源及传输和污染受地形影响的程度, 分别对观测期间不同高度的气团轨迹进行计算并聚类分析[22], 气团轨迹运行高度分别为100、300、600和1 000 m, 如图 5.在100 m高度时, 第1簇气团来源于新疆地区, 经过内蒙古, 陕西北部到达观测站点, 运行轨迹较长, 占比14.74%, 第2簇气团起始于甘肃西北地区, 经宁夏、陕西到达站点, 占轨迹总数的25.00%.1、2类气团运行轨迹较长, 有研究表明气团轨迹运行较长时, 传输速度较慢[23, 24].此外, 前两类气团均受到季风气候影响, 山西省属于温带大陆性季风气候, 冬季气流由陆地吹向海面[25], 新疆、甘肃及气团经过地等地气候较为干燥, 气团可能会携带土壤尘向观测站点传输.第3簇气团起始于陕西中部, 经过西安, 沿着汾渭平原传入站点, 占总气团轨迹的27.24%, 第4簇气团始于河北南部, 属于“2+26”城市圈, 经河南北部, 从东方向传入监测站点, 占比33.01%.第3、4类气团属于短距离传输, 相关研究表明: 气团进行短距离传输, 传输速度较快, 且气团传输不仅会携带颗粒物, 可能会携带大量的气态污染物[23, 26].
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图 5 不同起始高度临汾站点后向气团轨迹聚类分析结果 Fig. 5 Cluster analysis results of backward air mass trajectories at Linfen sites with different starting heights |
不同高度(100、300、600和1 000 m)气团轨迹计算、聚类结果大致相似.不同的是, 在不同气团起始高度, 每类气团轨迹的占比不同.随着起始高度的增加, 起始于新疆的气团数增加, 从14.74%增至35.90%, 但起始于河北南部和河南北部的气团数逐渐降低, 从33.01%降至12.82%.除此之外, 第3类起始于陕西中部沿着汾渭平原传输的气团轨迹数变化不明显, 如图 5所示.
综上所述, 随着气团起始高度增加, 气团逐渐受到季风气候的影响, 第1簇气团和第2簇气团逐渐占据主导.但对比第3类气团的轨迹占比变化, 随着高度增加, 沿着汾渭平原的盆地地形进行传输的气团不受季风气候影响.第3簇气团可能会携带污染物沿着汾渭平原盆地进行扩散, Zhan等[27, 28]的研究也表明盆地地形会影响气团携带污染物的扩散.第4类气团起始于“2+26”城市圈, 在重霾期间, 气团可能会携带污染物从“2+26”城市圈传入汾渭平原.
根据13种元素的聚类分析结果, 13种元素(Li、Be、Ti、Rb、Sc、Y、La、Ce、Zr、V、Tl、U和Sn)主要代表土壤扬尘源.土壤源(13种元素浓度)随监测站点的风向风速的分布如图 6(a)所示, 利用条件概率函数(CPF)对监测站点土壤源大于75%分位浓度值(1.2 μg·m-3)的概率如图 6(b).结果表明, 监测站点的土壤源主要发生在西北方向, 且多伴随较高风速(3~4 m·s-1).根据气团轨迹分析结果, 起始于新疆、甘肃等地的气团可能会携带土壤尘向观测站点传输, 因此, 本研究利用MeteoInfo软件对土壤源(13种元素)潜在源区PSCF进行分析, 气团选择起始高度为100 m的气团轨迹.如图 6(c)所示, 本次观测期间站点的土壤扬尘源主要受第1类和第2类气团轨迹影响, 观测站点土壤源的强潜在源区主要分布在站点的西北方向, 表现为陕西北部(WPSCF≥0.8), 此外甘肃东部, 宁夏东部和新疆东部也表现出较高可能(WPSCF≥0.6).结合气团轨迹分析, 结果表明: 观测站点受季风气候影响, 始于新疆、甘肃、宁夏及陕西北部的气团可能会携带土壤扬尘到达观测站点.然而, 对于观测站点的土壤扬尘受“2+26”城市圈的影响较小.
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图 6 临汾PM2.5中土壤源的潜在源区分析 Fig. 6 Potential source contribution function of soil sources to PM2.5 in Linfen |
(1) 2019年春节期间, 临汾站点污染严重.整个观测期间SO2的均值浓度为58.39 μg·m-3, 超过了空气质量标准(GB 3095-2012)24 h一级平均质量浓度限值(50.00 μg·m-3), 超标率为53.06%; 观测期间O3的均值浓度为52.15 μg·m-3, NO2的均值浓度为29.02 μg·m-3, CO的均值浓度为2.29 mg·m-3, 气态污染物以SO2为主.此外, SO2与O3呈负相关, 可能SO2易被大气中的O3或自由基氧化成硫酸盐而发生均相氧化反应; NO2与CO呈正相关, 表明两者具有相同来源, 污染物可能从城区向观测站点附近扩散.PM2.5中13种微量元素以Ti(232.32 ng·m-3)和Zr(597.97 ng·m-3)的均值浓度较高.
(2) PM2.5中13种元素呈现较高的相关性, 相关系数介于0.45~0.85之间, 湿度与13种元素均呈现负相关.聚类分析结果表明La、Ce、Ti、V、Li、Be、Rb、Y、U、Sc和Zr可能均受到土壤源影响.
(3) 污染物空间分布表明: 较高浓度的SO2分布在监测站点的西方向, 以静态传输为主, 高浓度的NO2和CO均发生于监测站点的东北方向, 前者扩散速度较低, 后者扩散较快.NO2与SO2的高相关性表明: 站点附近均受到散煤和工业燃煤排放污染物的影响.
(4) 后向轨迹分析结果表明: 在不同起始高度(100、300、600和1 000 m)进行气团轨迹分析, 结果表明随着起始高度增加, 起始于新疆和甘肃等地的气团轨迹占比升高, 从14.74%增至35.90%, 起始于河北河南等地的气团轨迹占比下降, 从33.01%降至12.82%, 但沿着汾渭平原传输的气团轨迹占比不变, 表明随着高度增加, 沿着汾渭平原的盆地地形进行传输的气团不受季风气候影响.观测站点的土壤扬尘易受季风气候影响, 从甘肃、宁夏和陕西北部向观测站点传输, 但受“2+26”城市圈的影响较小.
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