2021, Vol. 42
2. 云降水物理研究和云水资源开发北京市重点实验室, 北京 101200;
3. 中国气象局华北云降水野外科学实验基地, 北京 101200
, TIAN Ping1,2,3 , ZHOW Wei1,2,3 , XIAO Wei1,2,3 , SHENG Jiu-jiang1,2,3 , WANG Fei1,2,3 , DU Yuan-mou1,2,3 , HUANG Meng-yu1,2,3 , HE Hui1,2,3 , DING De-ping1,2,3
2. Beijing Key Laboratory of Cloud, Precipitation and Atmospheric Water Resources, Beijing 101200, China;
3. Field Experiment Base of Cloud and Precipitation Research in North China, China Meteorological Administration, Beijing 101200, China
随着大城市的资源、人口和教育汇聚效应的加强, 近年来城市地区的大气环境复合污染问题日益突出[1~6].大气复合污染来自于工业、发电、交通和取暖等多种污染源排放的气态和颗粒态一次污染物, 以及经过一系列复杂的物理、化学和生物过程形成的二次细颗粒物和臭氧等二次污染物[7~10].这些污染物在具有“静稳”特征的不利气象和天气过程的影响下, 会在短时间累积形成高浓度的污染, 并在大范围的区域间相互输送, 对人体健康和生态环境产生严重的、机制复杂的危害[11~14].此外, 大气污染与大尺度的天气、气候间还存在复杂的相互作用和影响[15~17].
2013年1月中国中东部地区出现了持续的大范围霾污染过程, 2013年9月10日, 国务院印发“大气污染防治行动计划”(大气“国十条”), 制定了详细的大气污染物减排目标, 自此中国开始了艰巨的大气污染防治任务[18~21].此后, 针对我国几个大气污染重点区域, 如京津冀地区、长三角地区、四川盆地和珠三角地区等, 开展了大量的关于大气污染物的时空分布、来源和传输机制等方面的研究工作[22~26].通常认为影响某一地区大气污染物浓度的因素主要分为气象条件和排放源排放两个方面, 其中气象条件是外因, 污染物的排放是内因.然而, 气象与排放对污染物的影响机制十分复杂, 在不同季节和不同地区存在显著差异.即使是在同一地区同一季节中不同污染过程中气象条件和排放源的影响机制也不同[27~29].
我国此前举行的多次重大活动空气质量保障过程, 为人们梳理气象与排放源对大气复合污染的影响机制提供了非常便利的条件[30~33].通过对这些空气质量保障过程的研究, 加深了对于大气复合污染形成机制的了解.然而, 这些重大活动的空气质量保障往往主要集中在某一区域, 并且也仅仅是对某些排放源实行了减排限排措施[34~36].因此无法规避区域输送的影响, 也无法真正地区分气象与排放源的贡献.2020年为了抑制新冠肺炎疫情(COVID-19)的传播, 中国在全国范围内实行了严格的居家隔离措施, 这为人们探讨大气复合污染过程中气象与排放源的影响机制提供了非常有利的条件[37, 38].
目前, 有研究表明在COVID-19期间, 空气质量会有明显改善[39~42].如Berman等[43]的研究发现美国COVID-19期间NO2与往年相比下降了25.5%, 在一些较早关闭商业活动的城市PM2.5也有所降低.Venter等[44]的研究发现, 在考虑到气象条件的变化之后, 居家隔离措施已使全球34个国家的人口加权NO2浓度和颗粒物浓度分别降低了60%和31%. Briz-Redón等[45]的研究则发现在居家隔离期间西班牙某些城市的O3浓度反而增加.Wang等[46]的研究也发现在居家隔离期间苏州市的PM2.5和黑碳(black carbon, BC)分别降低了37.2%和53.3%, 而SO2和O3反而增加了1.5%和104.7%.北京地区在居家隔离期间却出现了两次重霾污染事件, 在这两次污染过程中PM2.5、BC和NO2等大气污染物浓度急剧增加.本文使用北京市大气污染物、0.25~32 μm气溶胶数浓度和气象要素数据, 结合HYSPLIT模式, 计算了潜在源贡献因子PSCF和浓度权重轨迹CWT, 对比分析了两次重霾污染过程中大气污染物的演变特征以及潜在来源, 以期为大气复合污染治理提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 观测站点介绍观测点位于北京市农林科学院(39.95°N, 116.29°E, 海拔高度56 m), 位于北京四环附近, 周边以居民区和商业区为主.观测站为北京市人工影响办公室设置的大气成分综合观测站, 包括0.25~32 μm气溶胶数浓度、黑碳质量浓度和气象数据.其中气象数据包括: 温度、风速、风向、RH、降水量、大气压强和能见度, 时间分辨率为1 h. BC质量浓度使用AE-31进行观测, 时间分辨率为5 min. 0.25~32μm气溶胶数浓度使用GRIMM EDM180型在线气溶胶粒径谱仪进行观测, 时间分辨率为1 min. PM2.5、NO2、SO2、CO和O3和NO2数据来自中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/)公布的数据, 时间分辨率为1 h.观测时间为2013年1月1日~2018年12月31日.
1.2 观测仪器介绍BC质量浓度使用Aethalometer(美国Magee Scientific的AE-31型)观测, 该仪器有370、470、525、590、660、880和940 nm共7个测量通道, 本研究使用波长880 nm处测得的BC质量浓度数据.AE-31的工作原理是基于光的Lambert-Beer定律, 运用光学衰减测量方法, 通过测定石英滤膜上BC对光的衰减量来计算BC的质量浓度.该仪器的采样流量为5.0 L·min-1, 配备PM2.5的进样切割头, 观测精度为1 ng·m-3.针对仪器的具体介绍参见文献[47].
气溶胶数浓度使用德国GRIMM气溶胶技术公司生产的EDM180型在线气溶胶粒径谱仪观测, 该仪器采用激光散射原理, 将0.25~32 μm分为31个通道进行观测.该仪器配备除湿系统, 如果湿度低于55%, 仪器不启动除湿系统, 进行正常采样.如果高于55%, 仪器自动启动除湿功能.样气通过采样管内的NAFION管进入气室, 除湿系统在NAFION管壁外产生比采样流量大的气流, 这样在NAFION管的内外壁产生压差, 水分子将从高压的内管通过壁膜进入低压的外管.仪器具体介绍参见文献[48].
1.3 黑碳仪模型黑碳仪模型是基于Sandradewi等[49]的研究工作, 主要用于分析化石燃料和生物质燃烧两种主要排放源对BC的贡献大小以及相应BC的变化特征.气溶胶对光的吸收特性与波长之间联系的幂律关系式可以表示为:
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式中, babs是吸收系数; K为常数; AAE为吸收系数的Ångström指数, 它反映了气溶胶颗粒物的形状大小, 化学成分以及混合状态.
可由以下公式来计算液体燃料源和固体燃料源来源的BC:
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式中, AAE(liquid)和AAE(solid)分别为液体燃料和固体燃料产生的BC的光学吸收Ångström指数; BCsource为不同源的BC, 包括液体燃料源和固体燃料源; P为液体燃料源对BC贡献占比.
1.4 HYSPLIT后向轨迹模式本文所采用的后向轨迹模式是由美国国家海洋及大气管理局(NOAA)开发的轨迹计算模式HYSPLIT(http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php).该模式目前已在大气污染物输送研究中得到了广泛地应用[50].利用HYSPLIT模式计算了观测期间每小时距地500 m高度的24 h后向轨迹.模式采用的气象场为美国国家环境预报中心(NECP)的再分析资料, 水平分辨率为1.0°×1.0°.
1.5 潜在源区(PSCF)分析法潜在源区贡献函数(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)使用TrajStat软件计算[51].目前PSCF已经在多个领域得到广泛应用[52, 53].PSCF函数是基于空间网格进行计算, 定义为通过研究区内某一网格ij的污染气流轨迹(当要素值超过设定的污染阈值时的轨迹)端点数mij与经过该网格的所有气流轨迹端点数nij的比值, 即
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因为PSCF是一种条件概率函数, 当各网格内气流滞留时间较短时(mij值较小), PSCF值的不确定性就会较大.因此, 需要引入经验权重函数W(nij)对其进行区间化赋权和降误差处理[51], 权重函数W(nij)定义为:
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进而, 可以对PSCF进行加权计算:
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CWT是一种网格化识别源区的方法[54], 通过计算源区格网ij的平均权重浓度cij来分析其对目标格网的污染贡献:
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式中, cij为网格ij上的平均权重浓度, k为气团轨迹, M为气团轨迹总数, ck为轨迹k经过网格ij时对应的要素值, τijk为轨迹k在网格ij停留的时间.
因为CWT是一种条件概率函数, 当各网格内气流滞留时间较短时(nij值较小), CWT值的不确定性就会较大.因此, 需要引入经验权重函数W(nij)对其进行区间化赋权和降误差处理[55], 权重函数W(nij)定义为:
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(11) |
进而, 可以对CWT进行加权计算:
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(12) |
新冠肺炎疫情(COVID-19)在我国发生以后, 2020年1月20日, 国家卫生健康委发布公告, 决定将新型冠状病毒感染的肺炎纳入法定传染病乙类管理, 采取甲类传染病的预防和控制措施.1月24日, 北京宣布启动突发公共卫生事件Ⅰ级响应机制.但是由图 1可知在COVID-19居家隔离期间, 北京市依然出现了两次重霾污染过程: 1月24日21:00~1月29日08:00为第一次污染过程, 2月8日20:00至2月14日06:00为第二次污染过程.
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图 1 2020年观测期间大气污染物和气象要素时间序列 Fig. 1 Time series of the atmospheric pollutants and meteorological elements during the observational period in 2020 |
第一次污染过程发生在居家隔离初期, 恰逢春节假期, 由图 1(d)可知在持续重霾发生之前, 在1月22日19:00至1月23日05:00和1月23日23:00至1月24日08:00分别出现了短时污染过程, 并且两次短时污染物过程重PM2.5的质量浓度逐渐增加.在第一次短时污染过程中, PM2.5质量浓度最大值为88μg·m-3; 而在第二次短时污染过程中PM2.5质量浓度最大值达到120μg·m-3.由图 1可知两次短时污染物过程中BC、CO和NO2质量浓度均同步增加.在污染过程中RH较高, 风速较低, 因此主要是以局地污染物积累为主.
在观测期间均以偏北风为主, 污染物的消散均是由于风速变大, 扩散条件好转造成.如1月23日09:00风速和能见度分别为0.3 m·s-1和9.8 km, 而到了10:00风速和能见度分别为3.6 m·s-1和22.5 km.
1月24日12:00 PM2.5达到最低值46μg·m-3, 此时能见度为15.2 km.此后, PM2.5开始逐渐增加, 但是直到1月24日20:00 PM2.5的质量浓度仍没有超过75μg·m-3, 污染过程没有出现.在此阶段由图 1(a)可知风速较大, 多超过2.0 m·s-1; RH较低, 多低于40%, 扩散条件较好.
1月24日21:00开始, 风速较低, 多低于1 m·s-1; RH较高, 多在50%以上.扩散条件较弱, 有利于大气污染物的堆积, 而又恰逢除夕夜, PM2.5质量浓度迅速增加. 21:00 PM2.5和BC质量浓度分别为79和5.36μg·m-3, 能见度为24.9 km, 此时PM2.5浓度刚刚开始积累, 而来自直接排放过程的BC质量浓度急剧增加, 这说明局地燃烧源的贡献较大, 如交通源、烹饪等居民源. 23:00 PM2.5和BC质量浓度分别为110μg·m-3和4.80μg·m-3, 能见度为5.5 km, 此时直接排放过程的BC浓度变化不大, 而PM2.5质量浓度急剧增加.一方面是由于扩散条件较差, 大气污染物积累增强; 另一方面由于RH较高, 因此大气中非均相化学过程加强, 使得PM2.5快速增加.
此后PM2.5持续积累, 1月25日07:00达到200μg·m-3, 其后浓度略有降低后又快速增加, 在1月26日22:00达到207μg·m-3, 在1月28日22:00达到210μg·m-3.此后受到冷空气活动的影响PM2.5质量浓度快速下降, 在1月29日09:00 PM2.5质量浓度为74μg·m-3, 污染过程结束.
第二次污染过程中大气污染物变化与第一次污染过程类似, 但是第二次污染过程出现在COVID-19居家隔离中期.此时自1月24日全国实行居家隔离政策已经半月有余, 但是此次污染程度比第一次更加剧烈.2月13日12:00 PM2.5质量浓度达到最大值249μg·m-3.
在这两次污染过程中, BC、CO和NO2的质量浓度变化与PM2.5类似, SO2质量浓度一直维持在较低的浓度.此外, 值得注意的是在两次重霾污染过程中O3的质量浓度也较高, 并没有出现以往冬季霾污染过程高PM2.5低O3的现象[11, 14, 15].
2.2 大气污染物日变化特征在本文中为了更好地分析COVID-19期间霾污染过程中大气污染物变化特征以及居家隔离政策对大气污染物的影响机制, 本文将观测期间分为4个阶段: 干净日(疫情前): 2020年1月20日00:00至1月24日20:00, 污染过程1: 1月24日21:00至1月29日08:00, 干净日(疫情): 1月29日09:00至2月8日19:00和2月14日07:00至2月16日00:00, 污染过程2: 2月8日20:00至2月14日06:00.
由图 2(a)可知居家隔离措施对PM2.5的日变化的影响较大, PM2.5在干净日(疫情前)的日变化呈现白天低夜间高的分布特征, 在05:00和20:00分别出现峰值, 主要受到边界层日变化特征和上下班高峰期影响.此外在疫情前, 夜间23:00也观测到PM2.5的峰值, 主要是由于两次短时污染过程的影响.但是在疫情期间, 干净日PM2.5日变化发生显著变化, PM2.5质量浓度日变化呈现出白天高、夜间低的分布特征, 最大值出现在14:00, 为35.8μg·m-3.由图 3可知干净日(疫情)期间温度最低, RH较高, 风速最大, 但是在14:00风速相对较小.
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图 2 不同过程下大气污染物日变化 Fig. 2 Diurnal variations of the atmospheric pollutants under different processes |
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图 3 不同过程下气象要素日变化 Fig. 3 Diurnal variations of the meteorological elements under different processes |
整体来看, 在观测期间, 白天温度较高, RH较低, 风速较大, 因此白天扩散条件较好, 白天边界层高度较高, 大气环境容量较大, 因此有利于污染物的扩散.但是, 在干净日(疫情)期间PM2.5的日变化却表现为白天浓度较高的特征, 这说明在人为排放较少的情况下, 或者说当浓度低于某一阈值后, 气象条件对于PM2.5日变化的影响可以忽略.由图 2(a)也可以发现在干净日(疫情)PM2.5最大值, 仍然低于干净日(疫情前)的浓度.
在两次污染物过程中PM2.5也表现出不同的日变化特征.污染过程1中夜间浓度相对较高, 最高值出现在20:00, 为176.3μg·m-3; 最低值出现在08:00, 为124.4μg·m-3.污染过程2中PM2.5日变化特征较弱, 最大值出现在12:00为173.4μg·m-3, 最小值出现在06:00为146.2μg·m-3.由图 3可知在污染物过程中温度较高, RH较高, 风速较低.扩散条件较弱, 有利于污染物的堆积.由图 3可知能见度的变化与PM2.5呈现负相关关系, 这说明不论是在干净日还是在污染日, PM2.5是影响能见度的主要因素, 在干净日PM2.5的波动对能见度的影响更大.
由图 2(b)可发现在不同过程中BC的日变化特征存在显著差异.在干净日(疫情前)BC为双峰型分布, 峰值位于04:00~05:00和20:00~22:00, 主要是受人为活动的影响.在干净日(疫情)BC的日变化特征消失, 全天浓度变化较小, 已经观测不到早晚的浓度峰值.COVID-19期间主要管控的交通源和工业源, 而北京工业源较少, 因此主要是交通源, 这说明交通源对BC日变化的影响较大.在污染期间, BC日变化也为双峰型分布, 在污染过程1峰值分别位于11:00和22:00, 在污染物过程2峰值分别位于09:00和19:00.由图 3可知污染过程中白天RH较低, 风速较大, 扩散条件较好, 有利于污染物的扩散, 因此BC浓度白天浓度较低.而在夜间由于RH非常高, 多高于70%, 风速较低, 因此有利于气溶胶老化过程的发生, 因此BC气溶胶的浓度反而较低.
由图 4(a)可知AAE的日变化波动较大, 在干净日(疫情前)、干净日(疫情)和污染过程1中AAE的值较大, 在污染过程2中AAE的值较小.干净日(疫情前)AAE在05:00时最大, 为1.53, 在18:00最小为1.28.干净日(疫情)AAE在夜间较高, 01:00最高为1.55, 08:00最低为1.25.污染过程1中AAE在09:00最高为1.57, 16:00最低为1.37.污染过程2中AAE在02:00最高为1.24, 17:00最低为1.07.
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图 4 不同过程下AAE、BCliquid、BCsolid和P日变化 Fig. 4 Diurnal variations of AAE, BCliquid, BCsolid, and P under different process |
有研究表明, AAE值约等于1, 表明BC是由交通源(液体燃料)为主导; AAE约等于2表明BC主要来源于生物质燃烧[49, 56, 57]. Russell等[58]的研究基于AERONET观测数据也发现城市工业气溶胶的AAE值约为1, 生物质燃烧气溶胶对应的AAE值更大些(1.4~1.6), 而撒哈拉沙漠地区气溶胶的AAE值最大(>1.5); 同时, 沙尘气溶胶的EAE(消光Ångström指数)小于1.2, 而城市工业气溶胶和生物质燃烧气溶胶的EAE在1.5~2之间.这说明在干净日(疫情前)、干净日(疫情)和污染过程1中BC的来源比较复杂, 受到交通源、工业源和生物质燃烧源的影响, 而在污染过程2中则主要受到交通源的影响.
由图 4(b)和图 4(c)也可发现, 污染过程2中BCliquid的浓度最高, 而污染过程1中BCsolid的浓度最高. BCliquid的浓度为: 污染过程2(5.04μg·m-3)>污染过程1(3.20μg·m-3)>干净日(疫情前)(2.31μg·m-3)>干净日(疫情)(0.76μg·m-3). BCsolid的浓度为污染过程1(1.66μg·m-3)>干净日(疫情前)(0.85μg·m-3)>污染过程1(0.73μg·m-3)>干净日(疫情)(0.35μg·m-3).
由图 4(b)可发现BCliquid的日变化与BC日变化特征类似. BCliquid日变化在干净日(疫情前)为白天低夜间高, 而在干净日(疫情)变化基本消失, 在污染过程中为双峰型分布.由图 4(d)可发现在不同过程中P值(BCliquid占比)均较高, 超过50%.在污染过程2中最高, 为85.1%, 在污染过程1中最低为64.8%.这说明即使是在COVID-19期间BC仍然主要来自于BCliquid.
由图 4(c)可知在污染过程1中09:00~11:00 BCsolid的浓度出现峰值, 而在污染过程2中BCsolid的日变化浓度差异较小, 全天出现多个小的峰值.干净日(疫情)BCsolid的日变化较小.这说明在COVID-19期间的污染过程中可能存在较多的周边输送的影响.
由图 2(c)可知CO在干净日(疫情前)和干净日(疫情)的日变化特征和质量浓度类似, 均为白天低夜间高的分布.CO主要来自燃煤过程的不完全燃烧[35], 比如电厂和集中供暖等, 这些行业受COVID-19居家隔离措施的影响较小, 因此日变化特征和浓度基本类似.而在两次污染过程中CO的日变化存在显著差异, 在污染过程1中为双峰型分布, 在02:00和13:00~20:00出现峰值, 在夜间的峰值可能与春节期间的烟花爆竹的燃放有关.污染过程2中也为双峰型分布, 但是峰值出现在09:00和19:00, 可能主要与气象条件有关.
城市地区的NO2主要来自交通源[44~46].由图 2(d)可发现在不同过程中NO2日变化均为双峰型分布, 峰值位于06:00~08:00和18:00~21:00.在污染过程2中浓度最高, 在干净日(疫情)中浓度最低; 而在干净日(疫情前)的浓度与污染过程1的浓度类似, 在峰值时甚至高于污染过程1.虽然COVID-19期间实行了严格的居家隔离措施, 但是保障民生的交通运输以及一些必要部门的交通出行仍正常进行, 因此在不利的气象条件下, NO2仍然可以大量堆积.
SO2主要来自工业燃煤过程[40].在北京冬季主要来自电厂燃煤和集中供暖, 由图 2(e)可发现不同过程下SO2的日变化均为单峰型分布, 但是峰值时间不同.在干净日峰值位于11:00~12:00, 在污染过程1峰值位于14:00, 在污染过程2峰值位于12:00~14:00.
由图 2(f)可发现在不同过程中O3日变化均为单峰型分布, 峰值出现在14:00~16:00.在污染过程中O3的峰值浓度较高, 这说明在污染过程中大气氧化性较强, 有利于非均相化学过程的发生, 进而加剧了污染.此外发现干净日(疫情)期间O3浓度要高于干净日(疫情前), 在夜间干净日(疫情)O3浓度最高.这主要是由于在COVID-19期间NOx急剧降低, NO对O3的滴定作用减弱, 进而造成O3质量浓度增加[40].
2.3 气溶胶数浓度分布特征由图 5可知不同过程下气溶胶谱分布均为单峰型分布, 峰值位于0.3 μm.干净日(疫情)数浓度最低, 污染过程中数浓度最高.在污染过程中0.2~0.5 μm粒径气溶胶数浓度增加最多.污染过程1此粒径段分别是干净日(疫情前)的3.3~5.4倍, 是干净日(疫情)的6.1~8.5倍; 污染过程2此粒径段分别是干净日(疫情前)的3.3~7.9倍, 是干净日(疫情)的6.0~13.6倍.当粒径>0.5 μm时, 污染过程和干净日(疫情前)数浓度相差不大, 甚至污染过程中气溶胶数浓度低于干净日(疫情前).
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(b)为(a)的局部放大 图 5 不同过程下气溶胶数浓度谱分布 Fig. 5 Spectral distributions of aerosol number concentration under different processes |
污染过程1在0.5~1 μm时, 数浓度是干净日(疫情前)的1.1~4.1倍, 且随着粒径的增加数浓度增加的倍数逐渐降低; 在1~10 μm时, 数浓度均低于干净日(疫情前)的浓度, 是其64.6%~94.5%; 而当粒径超过10 μm时数浓度又有所增加, 是干净日(疫情前)的1.1~2.5倍.污染过程1在0.5~6.5μm时数浓度是干净日(疫情)的1.1~6.5倍, 随着粒径的增大数浓度增加的倍数逐渐降低; 而当粒径>6.5 μm时, 数浓度均低于干净日(疫情)的浓度, 是其2.1%~88.2%, 随着粒径的增大数浓度增加的倍数迅速降低.
污染过程2的>0.5 μm数浓度变化趋势与污染过程1类似, 在0.5~1 μm时, 数浓度是干净日(疫情前)的1.1~4.1倍, 随着粒径的增加数浓度增加的倍数逐渐降低; 在1~10 μm时, 数浓度均低于干净日(疫情前)的浓度, 是其83.3%~95.5%; 而当粒径超过10 μm时数浓度又有所增加, 是干净日(疫情前)的1.1~2.7倍.污染过程2在0.5~7.5 μm时数浓度是干净日(疫情)的1.1~9.9倍, 随着粒径的增大数浓度增加的倍数逐渐降低; 而当粒径>7.5 μm时, 数浓度均低于干净日(疫情)的浓度, 是其2.2%~87.9%, 随着粒径的增大数浓度增加的倍数迅速降低.
图 6给出了不同粒径段下气溶胶数浓度日变化特征.由图 6(a)可知0.25~1.0 μm粒径段气溶胶数浓度在污染过程中远大于干净过程.不同过程下数浓度的日变化特征不同.在干净日(疫情前)其日变化为夜间高白天低, 峰值位于04:00~05:00和22:00; 在干净日(疫情)日变化为白天高夜间低, 峰值出现在13:00和19:00.在污染过程中为双峰型分布, 在污染过程1中峰值出现在12:00和19:00, 而在污染过程2峰值出现在10:00和18:00.0.25~1.0 μm气溶胶数浓度的日变化与PM2.5的日变化类似, 说明北京市PM2.5中以 < 1.0 μm的气溶胶为主.
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图 6 不同过程下不同粒径段气溶胶数浓度日变化 Fig. 6 Diurnal variations of different size range of aerosol number concentration under different processes |
1.0~2.5 μm和2.5~10 μm的气溶胶数浓度日变化类似.干净日(疫情前)为双峰型分布, 峰值位于07:00和21:00; 在干净日(疫情)为单峰型分布, 峰值出现在10:00~14:00; 污染过程1中为单峰型分布, 峰值位于20:00; 在污染过程2为双峰型分布, 峰值位于12:00和18:00.
10~32 μm气溶胶数浓度基本可以忽略, 除干净日(疫情), 基本看不到明显的日变化特征.而在干净日(疫情)中为显著的双峰型分布, 峰值出现在10:00~13:00和20:00.由图 3可发现干净日(疫情)期间10~32 μm气溶胶数浓度日变化与风速日变化类似.粗粒子主要来自扬尘, 因此风速较大, RH较低时, 数浓度较高.
2.4 PSCF和CWT分析由图 7可知不同过程中PM2.5的PSCF分布特征不同.在干净日(疫情前)PSCF高值区主要分布在北京的西南方, 主要分布于保定, 石家庄和太原一带, 此外还有一部分来自朔州一带的偏西气流的输送.而在干净日(疫情)高值区主要分布在北京西部, 主要分布在大同、张家口、乌兰察布和呼和浩特一带, 此外还有一部分来自东北方的承德-赤峰一带.
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图 7 不同过程下PM2.5的PSCF分布 Fig. 7 Source region of PM2.5 identified by PSCF under different processes |
在污染过程1中PM2.5的PSCF高值区主要分布在北京及其周边地区, 为典型的局地源.此外西部的大同、乌兰察布和呼和浩特, 东北部的承德-赤峰一带也有贡献, 但是PSCF值显著低于北京上空.而污染过程2可发现PM2.5的PSCF高值区主要分布在北京西南部, 主要分布在河北西部的保定、石家庄和邢台, 山西省的黄河以东的忻州、太原、阳泉、临汾和长治一带.但是在污染过程2中北京局地PM2.5的PSCF值最高.这说明这两次污染过程的形成原因存在显著区别, 污染过程1为局地污染为主, 污染过程2为外来输送和局地污染叠加.
由图 8可知BC的PSCF分布与PM2.5的分布范围类似.从中可知BC在干净日PSCF的高值区分布与PM2.5显著不同, 在干净日(疫情前)和干净日(疫情)中BC的PSCF高值区主要分布在北京及其周边地区, PSCF的值均超过0.9.越远离北京, PSCF的值越低, 且随着距离的增加, PSCF的值快速降低.在污染过程中BC的PSCF高值区分布与PM2.5的高值区分布类似, 这说明在污染过程中BC与PM2.5具有相似的来源.总体来说, BC作为一次污染物, 不论是在干净日还是在污染日均主要来自局地源的贡献.
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图 8 不同过程下BC的PSCF分布 Fig. 8 Source region of BC identified by PSCF under different processes |
由于潜在源区贡献因子分析法只能反映潜在源区贡献率的大小, 无法模拟数值的大小.为此, 本研究引入浓度权重轨迹分析法(CWT)计算潜在源区的权重浓度(浓度数值), 以反映潜在污染源区的污染程度.
由图 9(a)可知干净日(疫情前)PM2.5的CWT高值区主要分布在北京及其周边地区, 权重浓度超过50μg·m-3; 其次是西南部的保定、忻州和朔州一带, 权重浓度在30~50μg·m-3.在干净日(疫情)CWT的分布与PSCF的分布类似.高值区主要分布在北京西部的大同、张家口、乌兰察布和呼和浩特一带, 权重浓度超过30μg·m-3; 此外还有一部分来自东北方的承德-赤峰一带, 权重浓度为25~35μg·m-3.
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图 9 不同过程下PM2.5的CWT分布 Fig. 9 Source region of PM2.5 identified by CWT under different processes |
在两次污染过程PM2.5的CWT分布存在显著差异.在污染过程1中PM2.5的CWT高值区主要分布在北京及其周边地区, 权重浓度超过90μg·m-3; 在西部的大同、乌兰察布和呼和浩特一带权重浓度也较高, 为80~100μg·m-3; 东北部的承德-赤峰一带的权重浓度也较高, 超过90μg·m-3.污染过程2中PM2.5的CWT高值区主要分布在北京西南部, 主要分布在河北西部的保定、石家庄和邢台, 山西省的黄河以东的忻州、太原、阳泉、临汾和长治一带, 整个西南部的权重浓度均超过90μg·m-3, 说明外来输送的贡献非常大.
由图 10可发现不同过程下BC的CWT分布差异较大.在干净日(疫情前)主要分布在北京西南部, 保定、朔州、太原和石家庄一带的权重浓度较高, 超过2.4μg·m-3, 其余地区的权重浓度较低.在干净日(疫情)BC的CWT高值区明显要高于PM2.5, 在北京西部的张家口、乌兰察布、大同和呼和浩特一带权重浓度均较高, 超过0.9μg·m-3.CWT高值区甚至一直延伸到西北部的蒙古国边界线位置.而东北部的高值区范围也明显增加, 在承德、赤峰、通辽一带权重浓度均较高, 超过0.9μg·m-3.
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图 10 不同过程下BC的CWT分布 Fig. 10 Source region of BC identified by CWT under different processes |
在污染过程1中BC的权重浓度主要集中在北京及其周边地区, 权重浓度超过4.5μg·m-3, 随着距北京的距离增加, 权重浓度迅速降低, 相比PM2.5来说BC的CWT高值区更加集中.在污染过程2中虽然BC的CWT高值区与PM2.5类似, 主要来自西南方, 但是在这一分布带中出现了明显的分层现象, 在保定、石家庄、长治和临汾一带权重浓度最高, 超过5μg·m-3; 而在忻州、阳泉和太原一带的权重浓度较低, 多在4~5μg·m-3.
3 结论(1) COVID-19期间居家隔离措施对PM2.5和BC的日变化特征影响较大, 对CO、NO2、SO2和O3的日变化影响较小.PM2.5的日变化在干净日(疫情前)为白天低夜间高, 在干净日(疫情)为白天高夜间低. BC在干净日(疫情前)为双峰型分布, 峰值位于04:00~05:00和20:00~22:00, 在干净日(疫情)日变化特征消失.CO在干净日的日变化特征为白天低夜间高, 在污染过程中为双峰型分布, 峰值时间存在差异.不同过程中NO2日变化均为双峰型分布, 峰值位于06:00~08:00和18:00~21:00.不同过程中SO2和O3的日变化均为单峰型分布, 但是峰值时间不同.
(2) 两次重霾污染过程首要污染物均是PM2.5, 污染过程1主要是以局地污染为主, 污染过程2以局地污染和外来输送为主.两次污染过程中PM2.5、BC和CO的日变化差异较大, NO2、SO2和O3的日变化特征差异较小.不同过程下气溶胶谱分布均为单峰型分布, 峰值位于0.3μm, 在污染过程中主要是0.2~0.5μm粒径气溶胶数浓度增加, 是干净日的3.3~13.6倍.
(3) 干净日(疫情前)、干净日(疫情)和污染过程1中BC的来源比较复杂, 受到交通源、工业源和生物质燃烧源的影响, 而在污染过程2中则主要受到交通源的影响.不同过程中BCliquid对BC的贡献为64.8%~85.1%. BCliquid的浓度为: 污染过程2(5.04μg·m-3)>污染过程1(3.20μg·m-3)>干净日(疫情前)(2.31μg·m-3)>干净日(疫情)(0.76μg·m-3).
(4) 不同过程中PM2.5和BC的PSCF和CWT分布特征不同.PM2.5的PSCF高值区在干净日(疫情前)主要分布在北京的西南方, 在干净日(疫情)主要分布在北京西部, CWT权重浓度超过30μg·m-3; 在污染过程1中主要分布在北京及其周边地区, 在污染过程2主要分布在北京西南部, CWT权重浓度均超过90μg·m-3. BC的PSCF高值区在干净日(疫情前)、干净日(疫情)和污染过程1主要分布在北京及其周边地区, 在干净日(疫情前)权重浓度分别超过2.4、0.9和4.5μg·m-3; 在污染过程2中在北京西南部, 在保定、石家庄、长治和临汾一带权重浓度超过5μg·m-3, 忻州、阳泉和太原一带的权重浓度为4~5μg·m-3.
| [1] | An Z S, Huang R J, Zhang R Y, et al. Severe haze in northern China: a synergy of anthropogenic emissions and atmospheric processes[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2019, 116(18): 8657-8666. DOI:10.1073/pnas.1900125116 |
| [2] | Shen L J, Wang H L, Cheng M T, et al. Chemical composition, water content and size distribution of aerosols during different development stages of regional haze episodes over the North China Plain[J]. Atmospheric Environment, 2021, 245. DOI:10.1016/j.atmosenv.2020.118020 |
| [3] | Chan C K, Yao X H. Air pollution in mega cities in China[J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(1): 1-42. DOI:10.1016/j.atmosenv.2007.09.003 |
| [4] |
符传博, 唐家翔, 丹利, 等. 1960~2013年我国霾污染的时空变化[J]. 环境科学, 2016, 37(9): 3237-3248. Fu C B, Tang J X, Dan L, et al. Temporal and spatial variation of haze pollution over China from 1960 to 2013[J]. Environmental Science, 2016, 37(9): 3237-3248. |
| [5] | Wang H L, Zhu B, Zhang Z F, et al. Mixing state of individual carbonaceous particles during a severe haze episode in January 2013, Nanjing, China[J]. Particuology, 2015, 20: 16-23. DOI:10.1016/j.partic.2014.06.013 |
| [6] | Song C B, Wu L, Xie Y C, et al. Air pollution in China: status and spatiotemporal variations[J]. Environmental Pollution, 2017, 227: 334-347. DOI:10.1016/j.envpol.2017.04.075 |
| [7] | Zhang R Y, Wang G H, Guo S, et al. Formation of urban fine particulate matter[J]. Chemical Reviews, 2015, 115(10): 3803-3855. DOI:10.1021/acs.chemrev.5b00067 |
| [8] |
郝建奇, 葛宝珠, 王自发, 等. 2014年6月南京大气复合污染观测[J]. 环境科学, 2017, 38(9): 3585-3593. Hao J Q, Ge B Z, Wang Z F, et al. Observational study of air pollution complex in Nanjing in June 2014[J]. Environmental Science, 2017, 38(9): 3585-3593. |
| [9] | Guo S, Hu M, Peng J F, et al. Remarkable nucleation and growth of ultrafine particles from vehicular exhaust[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2020, 117(7): 3427-3432. DOI:10.1073/pnas.1916366117 |
| [10] | Huang X, Ding A J, Wang Z L, et al. Amplified transboundary transport of haze by aerosol-boundary layer interaction in China[J]. Nature Geoscience, 2020, 13(6): 428-434. DOI:10.1038/s41561-020-0583-4 |
| [11] | Wang Y S, Yao L, Wang L L, et al. Mechanism for the formation of the January 2013 heavy haze pollution episode over central and eastern China[J]. Science China Earth Sciences, 2014, 57(1): 14-25. DOI:10.1007/s11430-013-4773-4 |
| [12] | Xu P, Chen Y F, Ye X J. Haze, air pollution, and health in China[J]. The Lancet, 2013, 382(9910). DOI:10.1016/S0140-6736(13)62693-8 |
| [13] |
王振彬, 刘安康, 卢文, 等. 霾不同发展阶段下污染气体和水溶性离子变化特征分析[J]. 环境科学, 2019, 40(12): 5213-5223. Wang Z B, Liu A K, Lu W, et al. Change in characteristics of pollution gas and water-soluble ions at different development stages of haze[J]. Environmental Science, 2019, 40(12): 5213-5223. |
| [14] | Zhang L, Wang T, Lv M Y, et al. On the severe haze in Beijing during January 2013: unraveling the effects of meteorological anomalies with WRF-Chem[J]. Atmospheric Environment, 2015, 104: 11-21. DOI:10.1016/j.atmosenv.2015.01.001 |
| [15] | Wang H L, An J L, Shen L J, et al. Mechanism for the formation and microphysical characteristics of submicron aerosol during heavy haze pollution episode in the Yangtze River Delta, China[J]. Science of the Total Environment, 2014, 490: 501-508. DOI:10.1016/j.scitotenv.2014.05.009 |
| [16] | Huang X, Wang Z L, Ding A J. Impact of aerosol-PBL interaction on haze pollution: multiyear observational evidences in North China[J]. Geophysical Research Letters, 2018, 45(16): 8596-8603. DOI:10.1029/2018GL079239 |
| [17] | Li Z Q, Guo J P, Ding A J, et al. Aerosol and boundary-layer interactions and impact on air quality[J]. National Science Review, 2017, 4(6): 810-833. DOI:10.1093/nsr/nwx117 |
| [18] | Tao M H, Chen L F, Xiong X Z, et al. Formation process of the widespread extreme haze pollution over northern China in January 2013: implications for regional air quality and climate[J]. Atmospheric Environment, 2014, 98: 417-425. DOI:10.1016/j.atmosenv.2014.09.026 |
| [19] | Zheng Y X, Xue T, Zhang Q, et al. Air quality improvements and health benefits from China's clean air action since 2013[J]. Environmental Research Letters, 2017, 12(11). DOI:10.1088/1748-9326/aa8a32 |
| [20] | Feng Y Y, Ning M, Lei Y, et al. Defending blue sky in China: effectiveness of the "Air Pollution Prevention and Control Action Plan" on air quality improvements from 2013 to 2017[J]. Journal of Environmental Management, 2019, 252. DOI:10.1016/j.jenvman.2019.109603 |
| [21] | Cai S Y, Wang Y J, Zhao B, et al. The impact of the "air pollution prevention and control action plan" on PM2.5 concentrations in Jing-Jin-Ji region during 2012-2020[J]. Science of the Total Environment, 2017, 580: 197-209. DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.11.188 |
| [22] | Wang Y H, Gao W K, Wang S, et al. Contrasting trends of PM2.5 and surface-ozone concentrations in China from 2013 to 2017[J]. National Science Review, 2020, 7(8): 1331-1339. DOI:10.1093/nsr/nwaa032 |
| [23] |
冯小琼, 陈军辉, 尹寒梅, 等. 成都市冬季3次灰霾污染过程特征及成因分析[J]. 环境科学, 2020, 41(10): 4382-4391. Feng X Q, Chen J H, Yin H M, et al. Characteristics and formation mechanism of three haze pollution Processes in Chengdu in Winter[J]. Environmental Science, 2020, 41(10): 4382-4391. |
| [24] |
廉涵阳, 杨欣, 张普, 等. 北京2019年冬季一次典型霾污染特征与成因分析[J]. 环境科学, 2021, 42(5): 2121-2132. Lian H Y, Yang X, Zhang P, et al. Analysis of characteristics and causes of a typical haze pollution in Beijing in the Winter of 2019[J]. Environmental Science, 2021, 42(5): 2121-2132. |
| [25] |
沈利娟, 王红磊, 李莉, 等. 嘉兴市春季一次持续雾霾过程中气象条件与污染物变化特征分析[J]. 环境科学, 2016, 37(8): 2871-2880. Shen L J, Wang H L, Li L, et al. Observation analysis on the characteristics of meteorological elements and pollutants during a continuous fog and haze episode in Spring in Jiaxing City[J]. Environmental Science, 2016, 37(8): 2871-2880. |
| [26] | Li W G, Liu X G, Zhang Y H, et al. Characteristics and formation mechanism of regional haze episodes in the Pearl River Delta of China[J]. Journal of Environmental Sciences, 2018, 63: 236-249. DOI:10.1016/j.jes.2017.03.018 |
| [27] | Kang H Q, Zhu B, Gao J H, et al. Potential impacts of cold frontal passage on air quality over the Yangtze River Delta, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(6): 3673-3685. DOI:10.5194/acp-19-3673-2019 |
| [28] | Zhang Q Q, Ma Q, Zhao B, et al. Winter haze over North China Plain from 2009 to 2016: influence of emission and meteorology[J]. Environmental Pollution, 2018, 242: 1308-1318. DOI:10.1016/j.envpol.2018.08.019 |
| [29] | Dang R J, Liao H. Severe winter haze days in the Beijing-Tianjin-Hebei region from 1985 to 2017 and the roles of anthropogenic emissions and meteorology[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(16): 10801-10816. DOI:10.5194/acp-19-10801-2019 |
| [30] | Feng R, Wang Q, Huang C C, et al. Investigation on air pollution control strategy in Hangzhou for post-G20/pre-Asian-games period(2018-2020)[J]. Atmospheric Pollution Research, 2019, 10(1): 197-208. DOI:10.1016/j.apr.2018.07.006 |
| [31] | Huang K, Zhang X Y, Lin Y F. The "APEC Blue" phenomenon: regional emission control effects observed from space[J]. Atmospheric Research, 2015, 164-165: 65-75. DOI:10.1016/j.atmosres.2015.04.018 |
| [32] | Shen L J, Wang H L, Lü S, et al. Influence of pollution control on air pollutants and the mixing state of aerosol particles during the 2nd World Internet Conference in Jiaxing, China[J]. Journal of Cleaner Production, 2017, 149: 436-447. DOI:10.1016/j.jclepro.2017.02.114 |
| [33] | Streets D G, Fu J S, Jang C J, et al. Air quality during the 2008 Beijing Olympic games[J]. Atmospheric Environment, 2007, 41(3): 480-492. DOI:10.1016/j.atmosenv.2006.08.046 |
| [34] | Ji Y, Qin X F, Wang B, et al. Counteractive effects of regional transport and emission control on the formation of fine particles: a case study during the Hangzhou G20 summit[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(18): 13581-13600. DOI:10.5194/acp-18-13581-2018 |
| [35] | Wang H B, Zhao L J, Xie Y J, et al. "APEC blue"-the effects and implications of joint pollution prevention and control program[J]. Science of the Total Environment, 2016, 553: 429-438. DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.02.122 |
| [36] |
李文涛, 高庆先, 刘俊蓉, 等. APEC期间北京空气质量改善对比分析[J]. 环境科学, 2015, 36(12): 4340-4347. Li W T, Gao Q X, Liu J R, et al. Comparative analysis on the improvement of air quality in Beijing during APEC[J]. Environmental Science, 2015, 36(12): 4340-4347. |
| [37] | Chang Y H, Huang R J, Ge X L, et al. Puzzling haze events in China during the coronavirus(COVID-19)shutdown[J]. Geophysical Research Letters, 2020, 47(12). DOI:10.1029/2020GL088533 |
| [38] | Le T H, Wang Y, Liu L, et al. Unexpected air pollution with marked emission reductions during the COVID-19 outbreak in China[J]. Science, 2020, 369(6504): 702-706. DOI:10.1126/science.abb7431 |
| [39] | Shen L J, Zhao T L, Wang H L, et al. Importance of meteorology in air pollution events during the city lockdown for COVID-19 in Hubei Province, Central China[J]. Science of the Total Environment, 2021, 754. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.142227 |
| [40] | Wang H L, Miao Q, Shen L J, et al. Air pollutant variations in Suzhou during the 2019 novel coronavirus(COVID-19)lockdown of 2020: high time-resolution measurements of aerosol chemical compositions and source apportionment[J]. Environmental Pollution, 2021, 271. DOI:10.1016/j.envpol.2020.116298 |
| [41] | Fan C, Li Y, Guang J, et al. The impact of the control measures during the COVID-19 outbreak on air pollution in China[J]. Remote Sensing, 2020, 12(10). DOI:10.3390/rs12101613 |
| [42] | Chen Y, Zhang S M, Peng C, et al. Impact of the COVID-19 pandemic and control measures on air quality and aerosol light absorption in Southwestern China[J]. Science of the Total Environment, 2020, 749. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.141419 |
| [43] | Berman J D, Ebisu K. Changes in U.S. air pollution during the COVID-19 pandemic[J]. Science of the Total Environment, 2020, 739. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.139864 |
| [44] | Venter Z S, Aunan K, Chowdhury S, et al. COVID-19 lockdowns cause global air pollution declines[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2020, 117(32): 18984-18990. DOI:10.1073/pnas.2006853117 |
| [45] | Briz-Redón á, Belenguer-Sapiña C, Serrano-Aroca á. Changes in air pollution during COVID-19 lockdown in Spain: a multi-city study[J]. Journal of Environmental Sciences, 2021, 101: 16-26. DOI:10.1016/j.jes.2020.07.029 |
| [46] | Wang H L, Miao Q, Shen L J, et al. Characterization of the aerosol chemical composition during the COVID-19 lockdown period in Suzhou in the Yangtze River Delta, China[J]. Journal of Environmental Sciences, 2021, 102: 110-122. DOI:10.1016/j.jes.2020.09.019 |
| [47] | Kiran V R, Talukdar S, Ratnam M V, et al. Long-term observations of black carbon aerosol over a rural location in southern peninsular India: Role of dynamics and meteorology[J]. Atmospheric Environment, 2018, 189: 264-274. DOI:10.1016/j.atmosenv.2018.06.020 |
| [48] | Šikoparija B. Desert dust has a notable impact on aerobiological measurements in Europe[J]. Aeolian Research, 2020, 47. DOI:10.1016/j.aeolia.2020.100636 |
| [49] | Sandradewi J, Prévôt A S H, Szidat S, et al. Using aerosol light absorption measurements for the quantitative determination of wood burning and traffic emission contributions to particulate matter[J]. Environmental Science & Technology, 2008, 42(9): 3316-3323. |
| [50] | Stein A F, Draxler R R, Rolph G D, et al. NOAA's HYSPLIT atmospheric transport and dispersion modeling system[J]. Bulletin of the American Meteorological Society, 2015, 96(12): 2059-2077. DOI:10.1175/BAMS-D-14-00110.1 |
| [51] | Wang Y Q, Zhang X Y, Draxler R R. TrajStat: GIS-based software that uses various trajectory statistical analysis methods to identify potential sources from long-term air pollution measurement data[J]. Environmental Modelling & Software, 2009, 24(8): 938-939. |
| [52] | Shen L J, Wang H L, Kong X C, et al. Characterization of black carbon aerosol at the summit of Mount Tai(1534 m)in central east China: temporal variation, source appointment and transport[J]. Atmospheric Environment, 2021, 246. DOI:10.1016/j.atmosenv.2020.118152 |
| [53] | Lucey D, Hadjiiski L, Hopke P K, et al. Identification of sources of pollutants in precipitation measured at the mid-Atlantic US coast using potential source contribution function(PSCF)[J]. Atmospheric Environment, 2001, 35(23): 3979-3986. DOI:10.1016/S1352-2310(01)00185-6 |
| [54] | Hsu Y K, Holsen T M, Hopke P K. Comparison of hybrid receptor models to locate PCB sources in Chicago[J]. Atmospheric Environment, 2003, 37(4): 545-562. DOI:10.1016/S1352-2310(02)00886-5 |
| [55] | Polissar A V, Hopke P K, Poirot R L. Atmospheric aerosol over Vermont: chemical composition and sources[J]. Environmental Science & Technology, 2001, 35(23): 4604-4621. |
| [56] | Drinovec L, Močnik G, Zotter P, et al. The "dual-spot" Aethalometer: an improved measurement of aerosol black carbon with real-time loading compensation[J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2015, 8(5): 1965-1979. DOI:10.5194/amt-8-1965-2015 |
| [57] | Sandradewi J, Prévôt A S H, Weingartner E, et al. A study of wood burning and traffic aerosols in an Alpine valley using a multi-wavelength Aethalometer[J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(1): 101-112. DOI:10.1016/j.atmosenv.2007.09.034 |
| [58] | Russell P B, Bergstrom R W, Shinozuka Y, et al. Absorption angstrom exponent in AERONET and related data as an indicator of aerosol composition[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010, 10(3): 1155-1169. DOI:10.5194/acp-10-1155-2010 |