2. 青海省盐湖地质与环境重点实验室, 西宁 810008;
3. 中国科学院大学, 北京 100049
2. Qinghai Provincial Key Laboratory of Geology and Environment of Salt Lakes, Xining 810008, China;
3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
土壤一旦被重金属污染, 通过自净能力完全复原周期长达千年[1], 重金属进入食物链不仅降低了作物的产量, 其累积的毒害还可能损害动物和人类的健康, 从而危害生态系统[2~4].土壤中重金属的来源是多途径的[5].此外, 人类工农业生产活动, 也造成重金属对土壤的污染.其中Ar、Cr、Ni、Pb和Zn等已被美国环保署(USEPA)列为主要优先污染物清单[6].近些年, 国内外学者针对土壤重金属污染进行了大量研究[3], 结果发现在工矿业发展、自然风化及交通发达等不同因素影响下, 表土重金属污染具有差异性[6~12].污染源识别是污染防治的前提, 目前源识别主要应用受体模型, 通过不同计算技术与方法(如富集因子法、化学元素平衡法、聚类分析法、因子分析法、主成分分析和目标变换因子分析等多变量分析法与类型识别技术等), 以获得某观测点(即受体)的贡献量大小.
柴达木盆地位于青藏高原东北部, 青海省西北部, 主要在青海省海西蒙古族藏族自治州, 东北抵祁连山脉, 西北有阿尔金山脉, 西南至昆仑山脉, 面积约24万km2, 属封闭性的巨大山间断陷盆地, 是中国四大盆地之一.盆地内盛产铜矿、铁矿、盐矿和锡矿等多种矿物, 故被称作"聚宝盆".柴达木循环经济试验区是国家首批13个循环经济产业试点园区之一, 是国内面积最大、唯一一个布局在少数民族地区的循环经济试点园区, 是世界上最大的循环经济园区.有研究表明, 20世纪90年代以来, 青藏高原湖泊受到Fe、Mn、Cr和Ni的污染较为严重, 尤其重金属元素Cr、Ni超标极为严重, 可能与人类活动有关[13].随着交通运输业的发展, 道路两侧土壤重金属增高引起了广泛关注[10].目前, 柴达木盆地的土壤重金属相关研究较少, 多集中于某几个重金属元素; 通过不同计算技术与方法, 以获得某观测点(即受体)的贡献量大小的研究不足.全面了解柴达木盆地表土重金属的污染模式、空间分布及来源分析, 是盆地内土壤污染防治的前提, 因此, 本文对区内10种重金属元素As、Ba、Cr、Mn、Nb、Ni、Pb、Ti、Zn和Zr进行分析, 定量阐述其主要影响因素的贡献率, 以期为柴达木盆地土壤污染防控提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 样品采集于2019年11月对柴达木盆地开展了实地采样工作, 采集了0~10 cm的沉积类型的表土, 采样间距控制在25 km左右.样品采集主要集中于柴达木盆地内昆仑山北缘、祁连山南缘和沿着G315国道的沉积区(图 1), 采样时需满足以下标准: ①采样点尽量远离人类活动范围; ②样品具有较好的代表性; ③采样点的周围应开阔, 采样点水平线与周围建筑物高度的夹角应不大于30°, 采样点周围无局部污染源并避开树木及吸附能力较强的建筑物, 距采样点500~1 000 m范围内不应有炉灶、烟囱、公路等, 以消除局部污染源对监测结果代表性的影响.样品采集: 采用手工挖掘的方法, 使用手铲采集1 m×1 m范围内、0~10 cm深度的扰动样本若干, 并获得整群混合样, 将混合后的样品放入自封袋编号, 并对周围环境进行拍照和土质描述, 整个采样过程符合土壤质量土壤采样技术指南(GB/T 36197-2018)[14], 共采集表土样品129件.
将土样去除植物残体、砾石等杂物后, 取样品约50 g放置在蒸发皿中, 在烘箱中以最低风速进行12 h的低温烘干, 并防止样品间交叉污染, 后按四分法取土研磨过200目筛.土样重金属元素含量测定于中国科学院青海盐湖研究所分析测试中心完成, 采用X射线荧光光谱法对As、Ba、Cr、Mn、Nb、Ni、Pb、Ti、Zn和Zr这10种重金属元素进行测定, 设备使用德国布鲁克公司生产的S2 PUMA SeriesⅡ型X射线荧光光谱仪.样品的制备使用粉末压片法, 采用自制内控标样建立工作曲线, 数量不少于10个, 且有一定的浓度梯度; 玻璃熔融法采用国家标准物质建立工作曲线, 数量不少于10个, 且有一定的浓度梯度; 压片压力保证30 t、保压时间达到30 s; 当样品的粘结性较差难以压制成结实的样片时, 添加一定量的粘结剂; 准确称量10 g样品和0.5 g甲基纤维素, 将称好的样品和粘结剂倒入WC料钵中, 再加入2滴三乙醇胺, 于振动磨上混合120 s.确定背景的位置的原则: ①若谱峰两边背景水平等高, 选择单点法扣背景; ②若谱峰两边背景水平不等高, 选择两点法扣背景; ③背景点不能选择在干扰谱线附近; 所有元素的响应值均达到噪声的3~5倍.样品分析质量通过国家土壤成分分析标准物质GBW07448(GSS-19)、GBW07448(GSS-20)和GBW07448(GSS-21)控制, 回收率85% ~115%, 合格率为100%.
1.3 重金属污染评价方法采用富集因子法、地累积指数及Nemero综合指数, 对表土重金属的富集程度及污染水平进行评价.其中, 富集因子法能够较准确地判断自然或人为污染, 地累积指数考虑了自然地质过程造成的背景值影响, Nemero综合指数则对污染评价进行了分级.
富集因子法[15](EF)计算公式为:
式中, Ci为第i个土壤元素含量(mg ·kg-1), Cr为参考元素含量(mg ·kg-1), (Ci/Cr)sample为Ci元素的相对浓度, 同样, (Ci/Cr)background为地壳中相应元素的相对浓度, 通常选择Fe、Al、Si、Ti和Sc等作为参考元素, 因Ti挥发性低、化学稳定性好, 且人为污染源较少, 故本研究选取Ti作为参考[15].EF可用来评估元素的富集程度(表 1), 区分元素的人为和自然来源.EF≤1时, 表明较参考背景而言, 土壤元素并未发生富集, 反之, 若EF>1时, 则表明发生了成土元素富集或受到一定程度人为输入的影响.另外, 自然成土过程中的EF值一般小于2, 因此较高的EF值则可能指向重要的人为输入.上述地壳中元素含量(即地壳的元素丰度)可用地球化学上的数据, 本研究采用泰勒(Taylor)的地壳元素丰度[16].
式中, Cn为土壤中元素n的实测含量(mg ·kg-1), Bn为相应元素背景值(mg ·kg-1), 根据姬亚芹等[17]的研究, 本研究使用中国土壤元素背景值作为相应元素背景值[19], 由于缺少Nb的背景值, 则采用世界土壤背景值代替, 常数1.5为修正指数, 是考虑到由于成岩作用可能会引起背景值的变动, 通常用来表征沉积特征、岩石地质及其它影响.Igeo可用来评估土壤的污染程度(表 1).
Nemero综合指数[19](PN)计算公式为:
式中, PNj为第j点的综合污染指数, Ci为实测值, Si为第i个元素的评价标准限值, 在此选取中国土壤元素背景值(青海)[16]作为标准限值, 由于缺少Nb的标准限值, 则采用世界土壤背景值代替[16].这种评价方法与EF和Igeo相比, 对自然原生高背景含量和人为活动产生污染物的评价结果表现不同[18].根据绿色食品现场环境调查监测与评价规范规定[20], 确定了PN分级标准(表 1).
1.4 重金属来源分析利用相关性分析(PEARSON)、主成分分析[21](PCA)和主成分分析-绝对主成分分数-多元线性回归受体模型[22~32](PCA-APCS-MLR)对柴达木盆地表土重金属来源进行分析.其中, 相关性及PCA分析能够定性分析污染来源, 当元素间相关性较强且存在于同一主成分时, 则来源可能相同或相似.基于PCA分析, 进一步得到绝对主成分分数(APCS), 进行多元线性回归(MLR), 计算各因子对表土重金属污染的贡献率, 定量表征各污染源对土壤质量的贡献, 得出各主成分对各重金属的影响程度.
PCA-APCS-MLR源分析主要步骤如下.
① 将数据标准化后引入0度因子:
② PCA归一化因子分数减Z0得到绝对主成分因数(APCS).
③ 以APCS为自变量, 重金属含量为因变量进行多元线性回归, 利用回归系数计算每个重金属的源贡献量:
式中, Ci为重金属含量算数平均值, σi为其标准偏差, Ci是含量估计值, bi0是多元线性的常数项, bpi是多元线性的回归系数, rp为因子p对Ci的回归系数, ti为因子i的污染贡献率.
2 结果与讨论 2.1 重金属元素含量统计柴达木盆地表土重金属元素描述性统计见表 2, 与大陆上地壳(UCC)[16]相比, 柴达木盆地表土重金属As和Cr的含量偏高, Ni和Pb的含量相差不大, Ba、Mn、Nb、Ti、Zn和Zr的含量偏低.与世界土壤背景值相比[16], As和Nb的含量相差不大, Ba、Cr、Mn、Ni、Pb、Ti、Zn和Zr的含量偏低.与中国土壤背景值相比[16], As、Ni和Pb的含量相差不大, Ba、Cr、Mn、Ti、Zn和Zr的含量偏低.与青海土壤背景值相比[16], As和Pb的含量相差不大, Ba、Cr、Mn、Ni、Ti、Zn和Zr的含量偏低.与可可西里地区土壤背景值相比[33], Ba的含量偏高, As、Cr、Nb、Ni、Pb和Zn的含量相差不大, Mn和Zr的含量偏低.总体来看, 只有As和Cr的含量与UCC相比偏高, Ba较可可西里地区偏高, 分别偏高了6.73、15.81和64.97 mg ·kg-1, 但偏高不大, 这说明柴达木盆地土壤重金属元素含量大致与我国及世界的土壤背景值相近, 变化不大.
柴达木盆地表土重金属元素含量变异系数由大到小依次为: Ni>As>Pb>Cr>Zn>Zr>Nb>Ti>Ba>Mn, 其中, 高变异(变异系数在50%~100%)的有Ni和As, 说明这2种元素空间异质性较强, 可能存在点源污染.而且, 这些变异系数较高的元素通常偏度和峰度也较高, 这进一步表明人类活动可能是引起导致元素空间异质性增强的主要因素[25].中等变异(变异系数在20%~50%)的元素由高到低依次为Pb、Cr、Zn、Zr、Nb、Ti和Ba, 说明这些元素含量的空间异质性较大.中国土壤元素背景值Ti含量95%的范围值为1 500~6 000 mg ·kg-1[16], 本研究Ti的变异系数最低为20.69%, 仅次于Mn, 其含量低于UCC、中国土壤背景值和青海土壤背景值, 因此Ti适合作为参考元素.
2.2 重金属污染评价 2.2.1 富集因子柴达木盆地表土重金属富集程度如图 2所示, 平均富集程度由大到小依次为: As(9.61)>Pb(2.99)>Zr(2.33)>Ba(2.16)>Zn(1.33)>Mn(1.08)>Nb(1.07)>Cr(1.06)>Ni(0.54).As为显著富集, 这主要是由于泰勒(Taylor)的地壳元素丰度As的值为1.8 mg ·kg-1[16], 明显低于世界土壤背景值(6 mg ·kg-1)和中国土壤背景值(11.2 mg ·kg-1), 这导致了As的富集程度总体偏高, 其中93.02%的样点为显著富集, 有一例样点达到了44.68, 为极度富集, 这个样点在格尔木市乌图美仁乡以南牧场内, 这可能与畜牧及施肥有关[34].Pb、Zr和Ba总体呈现中度富集, 这其中只有3.88%的Pb样点呈现显著富集, 这是因为部分样点周边有正在开采的矿山所致[35]. Cr、Mn、Nb、Ni和Zn总体呈现低富集, 低富集的样点数分别占到了99.22%、100%、99.22%、99.22%和96.90%. 8种重金属元素的EF值均大于1, 这表明柴达木盆地较20世纪60年代以来有不同程度的富集现象, As较为突出, As与Pb的富集因子(EF)空间分布见图 3.
柴达木盆地表土重金属污染地累积指数如图 2所示, 其指数平均值由大到小依次为: Ba(-0.575)>Nb(-0.645)>Ti(-0.866)>Mn(-0.888)>Zr(-0.891)>Pb(-0.917)>Cr(-1.142)>As(-1.194)>Ni(-1.372)>Zn(-1.524).所有样本中, As 2例、Ba 2例、Cr 1例、Mn 1例、Nb 8例、Ni 1例和Zr 2例共17例为未受污染-中度污染(0.001~0.617); As 1例、Ni 1例和Pb 1例共3例为中度污染(1.259~1.768); 整个样本无Igeo>2, 而中度污染的3例数据非同一表土样本, 故也无法判断是否为点污染源, 其余所有重金属元素Igeo值都小于0, 达到了所有样本10种重金属Igeo值的98.45%, 表明柴达木盆地污染程度较小, 整体上几乎未受到重金属污染.
2.2.3 Nemero综合指数柴达木盆地表土重金属污染Nemero综合指数(PN)如图 4所示, 3.88%的样本的PN小于0.7处于清洁状态, 37.21%的样本处于尚清洁状态, 56.59%的样本处于低污染, 0.78%的样本处于中度污染, 1.54%的样本处于严重污染, 表明整个环境从清洁到严重污染不等, 中度污染与严重污染共出现3例, 分布在盆地的不同区域, 第1例PN为2.77, 在大柴旦行政区锡铁山镇附近, 第2例PN为3.39, 在格尔木市乌图美仁乡南部牧场内, 第3例PN为3.87, 在茫崖市西部老茫崖石棉矿附近, 第1、3例在矿山附近, PN偏高与矿山的开采及粉尘有关, 第2例主要是由于As偏高导致的, 这个样点在格尔木市乌图美仁乡以南牧场内, 这可能与畜牧及施肥有关[34], 这与EF的分析结构一致, 有93.80%样本在尚清洁状态到低污染之间, 这表明整个盆地重金属污染尚不严重, 但需保持警惕.PN与EF值相接近, 而大于Igeo值, 这是由于PN考虑了最大值后提升了污染等级, 说明PN在评价土壤污染时, 注重极值对环境的影响.
基于上述3种污染指数分析可以看出, 整个柴达木盆地只有极少区域出现了不同程度的污染, 这可能与盆地内矿产开发相关, 石棉、锡铁矿床开采与自然风化可能导致了As和Pb的释放.同时, 柴达木盆地作为青海省重要的矿产资源区, 高交通量、高排放量是导致污染偏高的叠加效应[35].总体上看, 整个柴达木盆地表土重金属污染尚不严重, 但需保持警惕.
2.3 重金属来源分析 2.3.1 相关性分析柴达木盆地表土重金属相关性见表 3, 可见As-Mn、As-Zn、Cr-Ni、Cr-Ti、Mn-Nb、Mn-Ti、Mn-Zn、Nb-Ti、Nb-Zn、Ti-Zn和Ti-Zr共11组重金属元素呈显著相关(P>0.6), As-Cr、As-Nb、As-Ni、As-Pb、As-Ti、Ba-Cr、Ba-Mn、Ba-Nb、Ba-Pb、Ba-Ti、Ba-Zn、Cr-Mn、Cr-Nb、Cr-Pb、Cr-Zn、Cr-Zr、Mn-Ni、Mn-Pb、Mn-Zr、Nb-Ni、Nb-Pb、Nb-Zr、Ni-Zn、Pb-Ti和Pb-Zn共25组重金属元素呈中等相关(0.3<P≤0.6), As-Ba、As-Zr、Ba-Ni、Ba-Zr、Ni-Pb、Ni-Ti、Ni-Zr、Pb-Zr和Zn-Zr共9组重金属元素呈弱相关或无相关性.可以看出, 大多数重金属元素呈显著相关或中度相关, 可能具有共同或相似的来源, 另外9组重金属元素中有5组包括了Zr, 表明Zr可能与其他重金属元素有不同的来源.
2.3.2 主成分分析
通过之前的相关性分析, 表明柴达木盆地表土重金属元素含量相关性较好, 适合进行主成分分析(表 4), 对数据进行相关矩阵特征值分析, 得到前4个主成分的贡献率达到了83.91%, 而其余每个成分的贡献率小于6%, 根据陡坡图(略)中出现的凸点值, 也可确定选择的主成分数为4.
第一主成分(F1)的贡献率为51.09%, 远高于其他主成分, 载荷较高的重金属元素有Mn、Ti、Zn、Nb、Cr和As, 分别为0.403、0.390、0.367、0.355、0.346和0.278, 这6种重金属元素含量呈现了较高的相关性(表 3), 以此可以推断这6种重金属具有相同或相似的来源, 由于地壳中Mn含量丰富[16], 因此F1主要受自然因素影响.
第二主成分(F2)的贡献率为13.03%, 载荷较高的重金属元素有Zr、Ba和Ti, 达到了0.551、0.314和0.282.Ba为较小负载荷, 且与Zr呈弱相关或无相关.Ti与Zr在0.05置信水平下呈显著相关(表 3).这表明Zr可能与Ti相似, 具有相同的来源, 由于含锆的天然硅酸盐锆石或称风信子石广泛分布于自然界中, 柴达木盆地也广泛发育着古生代花岗岩锆石, 故F2也同样受自然因素影响.
第三主成分(F3)的贡献率为10.39%, 载荷较高的重金属元素有Ni和Cr, 达到了0.664和0.489, Ni与Cr在0.01置信水平下呈显著相关(表 3), 由于整个青藏高原广布由超镁铁岩发育而来的土壤[2], Ni与Cr含量丰富, 故F3同样受自然因素影响.
第四主成分(F4)的贡献率为9.40%, 载荷较高的重金属元素有Ba和Pb, 达到了0.588和0.574, Ba与Pb在0.01置信水平下呈中等相关(表 3), Ba常被用于柴油机及其它内燃机清洗剂中, 可能来自交通污染[10].Pb主要通过石油的不完全燃烧及轮胎的磨损等, 这表明Ba和Pa具有相似和相同的来源, F4主成分可能受交通运输影响.
由此可以看出, 前3个主成分都受自然因素影响, F1主要是由于地壳中广泛分布, F2与F3主要受出露于地表的岩石与矿物风化有关.而F4与人为活动有关, 主要受交通运输的影响, 无直接证据表明与柴达木盆地矿产资源开发有关.
2.3.3 APCS-MLR分析柴达木盆地APCS重金属贡献量见表 5, EST为重金属元素含量的估计值, OBS为实测值, E/O越接近1说明拟合程度越好, 即APCS-MLR分析的可信程度.由上述主成分分析可知第一、第二和第三主成分为自然因素, 故在APCS-MLR分析中, 将F1、F2和F3归为自然因素共同讨论.
柴达木盆地表土重金属As、Mn和Zn的第一主成分贡献率分别为97.54%、98.77%和94.65%, Nb、Ni、Ti和Zr的第一、第二主成分贡献率分别为77.49%、22.51%、28.28%、70.87%、69.95%、30.05%和41.91%、58.09%, Cr的第一、第二和第三主成分贡献率为37.30%、4.36%和47.32%, 表明这些重金属元素完全或大部分受自然因素影响.
Ba和Pb的第四主成分贡献率为39.88%和56.77%, 表明这两种重金属元素受自然因素和交通运输双重影响为主, Cr和Zn的第四主成分贡献率为11.02%和5.35%, 表明这两种重金属轻微受交通运输影响, Ni的第四主成分贡献率为0.85%, 可忽略不计.
3 结论(1) 柴达木盆地土壤重金属元素含量与我国及青海的土壤背景值大致相近, 变化不大.
(2) 与大陆上地壳(UCC)相比, As和Cr的含量偏高, Ni和Pb的含量相差不大, Ba、Mn、Nb、Ti、Zn和Zr的含量偏低.Ni和As的变异系数较高, 说明这两种元素空间异质性较强, 可能存在点源污染.
(3) EF、Igeo和PN分析表明, As的EF值为显著富集, 这主要是由于地壳元素丰度值明显低于世界土壤背景值、中国土壤背景值及实测值, 这导致了As的富集程度总体偏高.Igeo值总体小于0, 表明未受重金属污染.PN有93.80%样本在尚清洁状态到低污染之间, 这表明整个盆地重金属污染尚不严重, 但需保持警惕.
(4) APCS-MLR分析表明, 柴达木盆地表土重金属污染主要有2个来源, 分别为自然因素和交通运输, 受自然因素影响的重金属元素为As、Cr、Mn、Nb、Ni、Ti、Zn和Zr.Ba和Pb可能受自然因素和交通运输双重影响.
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