2021, Vol. 42
2. 西安建筑科技大学西北水资源与环境生态教育部重点实验室, 西安 710055;
3. 西安建筑科技大学陕西省环境工程重点实验室, 西安 710055
2. Key Laboratory of Northwest Water Resource, Environment and Ecology, Ministry of Education, Xi'an University of Architecture and Technology, Xi'an 710055, China;
3. Shaanxi Key Laboratory of Environmental Engineering, Xi'an University of Architecture and Technology, Xi'an 710055, China
病毒是人类健康的最大威胁之一[1], 在污水[2]、地表水[3]、地下水[4]甚至饮用水[5]中都发现了对人类致病的病毒.病毒个体微小, 对不利环境条件抵抗力强[6].紫外线(ultraviolet, UV)消毒具有杀菌效率高、操作方便和无消毒副产物生成等优点, 广泛应用于污水和饮用水的消毒处理中.紫外线对水中细菌的杀灭能力较强, 但对病毒的灭活却比较有限[7].
活化过硫酸盐(persulfate, PS)氧化技术可在相对温和的条件下产生氧化性极强的自由基, 作为一种新型的高级氧化技术而颇受青睐.相较其他活化方式[8], 紫外线活化硫酸盐(UV/PS)技术在水处理中应用广泛, 已在水中磺胺甲
鉴于此, 本文选取噬菌体MS2作为研究对象, 系统分析UV/PS对噬菌体的灭活率、灭活动力学和影响因素, 并通过灭活前后的噬菌体微观形貌对比和自由基鉴定, 探究了UV/PS对病毒的灭活机制, 以期为开发水中病毒高效灭活技术, 保障用水安全提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 噬菌体与宿主菌株大肠杆菌噬菌体MS2和大肠杆菌BW39773均购自中国典型培养物保藏中心.使用液体Luria-Bertain(LB)培养基或固体LB平板培养大肠杆菌BW39773作为MS2的宿主菌.
将大肠杆菌BW39773培养至对数期, 浓度达到约105 CFU·mL-1.按照感染复数(MOI)为1∶1的比例将噬菌体MS2与大肠杆菌BW39773混合均匀, 静置15 min, 10 000 r·min-1离心10 min, 弃上清, 沉淀用5 mL LB重悬, 37℃摇床培养5 h后10 000 r·min-1离心10 min, 取上清液经0.22 μm孔径的滤膜过滤后备用.
1.2 噬菌体MS2的双层平板法定量检测取100 μL含有噬菌体MS2的样品, 与100 μL活化至对数期、浓度约105 CFU·mL-1的宿主菌菌液混合均匀, 加入到3 mL 0.45%的琼脂(55℃)中混匀, 倾倒至1.5%的琼脂平板表面.待在室温下凝固后, 倒置于培养箱中.经37℃培养12 h后取出, 进行噬菌斑计数.每个样品做3个梯度稀释, 每个稀释度做3个平行样.
1.3 噬菌体MS2灭活实验将一定量的噬菌体MS2加入到30 mL超纯水中, 混匀后置于无菌培养皿中.投加一定量过硫酸钠, 使用1 mmol·L-1的稀H2SO4或1 mmol·L-1 NaOH溶液调节pH值.将含有噬菌体MS2的水样置于紫外平行光束仪中的样品台上, 使用200 r·min-1的磁力搅拌保证水样始终均匀.使用预热20 min后的低压紫外灯(ZW15S19w型, 巨光, 主波长253.7 nm)照射水样, 用校准后的紫外辐照计(UV-B型, 北师大光电仪器厂)确定样品处的紫外辐照强度为160 μW·cm-2, 通过调整辐照时间, 获得不同的紫外辐照剂量.
使用移液器采集经一定时间紫外辐照后的水样300 μL, 使用双层平板法检测水样中的噬菌体MS2浓度.所有条件下的实验均重复3次, 结果取平均值.
根据式(1)计算噬菌体MS2的灭活率:
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(1) |
式中, R为灭活率; N0为体系中噬菌体MS2初始浓度, PFU·mL-1; Nt为t时刻噬菌体MS2的浓度, PFU·mL-1.
分别使用UV消毒、单独PS和UV/PS处理含噬菌体MS2的水样, 比较噬菌体MS2的灭活效果.
1.4 噬菌体MS2灭活动力学分析使用一级反应动力学模型对噬菌体MS2的灭活过程数据进行拟合, 若拟合曲线的可决系数R2＞0.95表明噬菌体MS2的灭活符合该模型[13], 具体可由式(2)表示:
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(2) |
式中, Nt为t时刻反应体系中噬菌体MS2的浓度, PFU·mL-1; N0为反应体系中噬菌MS2的初始浓度, PFU·mL-1; Kobs为表观速率常数, 表示噬菌体MS2的灭活速率.
1.5 噬菌体MS2的形态观察将10 μL噬菌体悬液滴于200目的铜网上, 静置10 min, 用滤纸吸去边缘多余的液体, 滴加10 μL 2%磷钨酸(G1871, 北京索莱宝科技有限公司), 复染2 min, 自然风干后, 用透射电镜(TEM, JEM1230型, 日本JEOL公司)在电压为120 kV下观察噬菌体的形态.
1.6 自由基检测 1.6.1 电子顺磁共振波谱检测使用电子顺磁共振(EPR)波谱仪(ZMXmicro-6/1型, 德国布鲁克公司)检测体系中的自由基.加入5, 5-二甲基-1-吡咯啉-N-氧化物(DMPO)使其在体系中的终浓度达到200 mmol·L-1.设置EPR主要参数为: 中心磁感应强度350 mT, 扫场宽度20 mT, 扫场时间87.64 s, g因子2.000 00, 微波功率31.70 mW.根据DMPO和各种自由基生成的加合物的特征峰数量和强度, 鉴定体系中的自由基种类.
1.6.2 自由基淬灭实验使用无水乙醇(EtOH)和叔丁醇(TBA)作为自由基淬灭剂, 进行自由基淬灭实验.比较加入不同种类淬灭剂时噬菌体MS2灭活率的变化情况.根据式(3)~(6)分别计算UV/PS体系内各因素对噬菌体MS2灭活的贡献率:
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(3) |
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(4) |
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(5) |
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(6) |
式中, C1为SO4-·和·OH对噬菌体灭活的贡献率, %; C2为SO4-·对噬菌体灭活的贡献率, %; C3为·OH对噬菌体灭活的贡献率, %; C4为UV对噬菌体灭活的贡献率, %; R0为不加入自由基淬灭剂时UV/PS体系对噬菌体的灭活率; R1为加入EtOH时UV/PS体系对噬菌体的灭活率; R2为加入TBA时UV/PS体系对噬菌体的灭活率.
2 结果与讨论 2.1 UV、PS和UV/PS对噬菌体MS2灭活效果的比较本实验中的紫外辐照强度固定不变, 随着紫外辐照时间的延长, 紫外辐照剂量也逐渐增大, UV和UV/PS对噬菌体MS2都表现出一定的灭活效果.通过比较图 1(a)中的灭活率曲线可以发现, 利用含0.3 mmol·L-1 PS的UV/PS体系处理噬菌体MS2浓度为106 PFU·mL-1的水样, 在相同的紫外辐照剂量下比UV对噬菌体MS2的灭活率更高.例如, 在紫外辐照强度160 μW·cm-2下处理4 min, 即紫外辐照剂量为38.4 mJ·cm-2时, 对噬菌体MS2的灭活率为2.95lg(R=2.95), 而在此辐照剂量下的UV/PS对噬菌体MS2的灭活率则高达4.39 lg, 灭活率提高了1.44 lg.在紫外辐照剂量57.6 mJ·cm-2以下的范围内, UV/PS较UV对噬菌体灭活率的提升值随着紫外辐照剂量的增加而逐渐增大.数据拟合结果表明, UV和UV/PS对噬菌体MS2的灭活反应均符合一级反应动力学, 反应速率常数分别为1.401 min-1和2.152 min-1[图 1(b)].
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图 1 不同反应体系对噬菌体MS2的灭活率和灭活速率对比 Fig. 1 Comparison of inactivation rate and inactivation rate of phage MS2 by different reaction systems |
从图 1还可以看出, 单独使用PS的体系对噬菌体MS2的灭活率极低.因此, 可以排除由于PS的毒性导致噬菌体灭活的猜测.可以推断, UV/PS体系对噬菌体MS2的有效灭活必定存在不同于UV消毒的新机制, 很可能与PS在紫外辐照下发生光催化反应产生的自由基有关.
2.2 噬菌体MS2的灭活动力学特征不同体系中ln(Nt/N0)与灭活时间t的关系如图 2所示, 可以看出噬菌体MS2在UV和UV/PS体系中的灭活均符合一级反应动力学模型(R2＞0.95).
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图 2 UV和UV/PS体系灭活噬菌体MS2的一级反应拟合曲线 Fig. 2 Fitting curve of the first-order inactivation reaction of phage MS2 in UV and UV/PS systems |
在UV/PS体系中, PS初始浓度对噬菌体MS2的灭活率影响明显.如图 3所示, 对于噬菌体MS2浓度为106 PFU·mL-1, pH=7的水样, 随PS初始浓度的增加, 噬菌体MS2的灭活率和反应速率都不断升高.对于噬菌体MS2浓度为106 PFU·mL-1的水样, 当PS初始浓度从0.1 mmol·L-1增加至1 mmol·L-1时, 噬菌体MS2的灭活率增加了2.71lg, 反应速率常数也由1.573 min-1升高到4.111 min-1.
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图 3 UV/PS体系中的PS初始浓度对噬菌体MS2灭活的影响 Fig. 3 Effect of initial PS concentrations in the UV/PS system on the inactivation of phage MS2 |
以往的研究表明, 增加PS浓度会加快体系中自由基的生成, 从而提升污染物的去除率[14, 15].但过量的PS会与SO4-·进一步反应, 从而导致体系中SO4-·浓度下降, 抑制目标污染物的去除[16, 17].尽管在本研究考察的PS初始浓度范围内未观察到对噬菌体灭活的抑制现象, 但从应用的角度来看, 不必要选择过高的PS浓度.当PS初始浓度为0.3 mmol·L-1时, 仅需57.6 mJ·cm-2的紫外辐照剂量, 就可以获得5.51 lg的噬菌体灭活率.这可以满足大多数污水再生回用场景的病毒风险控制需求[18].
2.4 反应体系初始pH对MS2灭活的影响在pH为5~9范围内, 反应体系的初始pH对噬菌体MS2灭活率和灭活速率的影响并不明显.仔细观察图 4可以发现, 中性条件(pH=7)下的灭活率稍高于酸性和碱性条件下的.有研究表明, 酸性溶液中的H+会与SO4-·反应生成活性较弱的HSO4·和HSO4－, 从而降低自由基的氧化活性[19].在本研究中, 可以看到pH=5条件下的灭活率和反应速率都是最低的.在碱性条件下, 溶液中部分SO4-·会与OH-反应生成·OH, 溶液中·OH不断增加, SO4-·减少, 由于·OH的氧化还原电位(1.8~2.4 V)低于SO4-·的氧化还原电位(2.5~3.1 V), 因此碱性条件下灭活率也会下降[20].
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图 4 UV/PS体系的pH对噬菌体MS2灭活的影响 Fig. 4 Effect of pH of the UV/PS system on the inactivation of phage MS2 |
在pH=7, PS浓度为0.3 mmol·L-1的条件下, 利用UV/PS体系对噬菌体MS2初始浓度分别为3.6×104、6.6×105、5.25×106和4.5×107 PFU·mL-1的水样进行处理.如图 5所示, 随着噬菌体MS2初始浓度的增加, 其灭活率和灭活速率都有所下降.但除了4.5×107 PFU·mL-1这个高浓度水样之外, 其余水样在相同时间下的噬菌体MS2灭活率相差并不大.
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图 5 噬菌体MS2初始浓度对灭活的影响 Fig. 5 Effect of initial MS2 phage concentrations on inactivation rates |
当PS初始浓度一定时, UV/PS体系所产生的自由基总数量在理论上是不变的[21].自由基在发挥氧化作用之后随即消亡[22], 可能需要多个自由基的氧化反应才能引起一个噬菌体的灭活.因此, 可以推断当噬菌体数量增加到一个临界值时, 其灭活率就会快速降低.现有的研究表明, 城市污水中的病毒含量一般不超过107 PFU·mL-1, 二级处理出水的则更低[23], 都远低于4.5×107 PFU·mL-1.因此, 如果致病性病毒和噬菌体在抵抗自由基氧化的能力上是近似的, 使用UV/PS处理可以保证病毒的有效去除.
2.6 UV/PS对噬菌体MS2形貌的影响利用TEM可以清楚地看到经UV处理前后的噬菌体MS2的微观形貌.水样中的噬菌体MS2呈光滑的小球状, 直径约26 nm, 离散分布.样品中有个别较大的颗粒, 可能是噬菌体聚合所致[图 6(a)].水样在PS浓度为0.3 mmol·L-1的UV/PS体系中处理6 min之后, 出现了大量不规则的大颗粒, 有些颗粒的直径甚至接近100 nm, 颗粒的轮廓比较模糊.光滑的小球状颗粒不复存在[图 6(b)].
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图 6 噬菌体MS2在UV/PS处理前后的TEM图 Fig. 6 TEM images of phage MS2 before and after UV/PS treatment |
由此可见, 水样经UV/PS处理后, 其中的噬菌体受到了严重的损伤.噬菌体的衣壳蛋白破裂、剥离, 游离出多种蛋白质和核酸, 使体系内的物质变得复杂, 促进了颗粒团聚的发生.大颗粒可能是多个受损噬菌体颗粒的融合体, 也可能是噬菌体与游离蛋白质的团聚体.Li等[6]的研究报道也表明了在有自由基存在的光催化消毒反应中, 病毒蛋白的损伤会导致蛋白质片段、蛋白质羰基等物质的大量产生.在反应过程结束时, 这些产物可能会聚集在一起.
2.7 UV/PS体系中的自由基及其对噬菌体灭活的贡献采用EPR波谱仪对UV/PS体系中的自由基种类进行检测.加入的5, 5-二甲基-1-吡咯啉-N-氧化物(DMPO)可以捕获体系中的自由基, 并与其反应生成具有特征峰的加合物[24].从图 7可以看出, 在UV/PS体系中存在两组特征峰, 一组特征峰强度为1∶2∶2∶1, 代表由DMPO和·OH生成的加合物; 另一组为1∶1∶1∶1∶1∶1, 这是DMPO与SO4-·生成的加合物的特征峰[25].紫外线活化过硫酸钠生成SO4-·, 其又与溶液中的H2O反应生成·OH[26], 因此在UV/PS体系中存在SO4-·和·OH这两种自由基.
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图 7 UV/PS体系中的自由基EPR波谱 Fig. 7 EPR spectra of free radicals in the UV/PS system |
分别以无水乙醇(EtOH)和叔丁醇(TBA)作为自由基淬灭剂进行自由基淬灭实验, 来确定UV/PS体系中SO4-·和·OH对噬菌体MS2灭活发挥的作用. EtOH与SO4-·和·OH的反应速率均较高, 分别为1.2×109~2.8×109 L·(mol·s)-1和1.6×107~7.7×107 L·(mol·s)-1[27]; 叔丁醇与SO4-·和·OH的反应速率分别为4.0×105~8.1×105 L·(mol·s)-1和3.8×109~7.6×109 L·(mol·s)-1[28].因此, 可以认为EtOH对SO4-·和·OH都具有强淬灭作用, 而叔丁醇仅对·OH有强淬灭作用.
在UV/PS体系中加入EtOH后, SO4-·和·OH都被淬灭, 此时噬菌体MS2的灭活完全是UV的作用, 与未加入自由基淬灭剂的体系相比, 灭活率明显下降(图 8).加入TBA的UV/PS体系, ·OH被淬灭, 此时噬菌体MS2的灭活率比加入EtOH的稍高.这表明SO4-·和·OH对噬菌体的灭活都有贡献, 但后者的作用更大.由于较高浓度的淬灭剂能够更快、更充分地捕捉自由基, 因此当添加的自由基淬灭剂浓度为50 mmol·L-1时比淬灭剂浓度30 mmol·L-1时的灭活率降幅更大.
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图 8 自由基淬灭剂对UV/PS体系灭活噬菌体MS2的影响 Fig. 8 Effect of free radical quenching agents on the inactivation of phage MS2 in the UV/PS system |
通过计算, UV/PS体系中各因素对噬菌体MS2灭活的贡献率见图 9.当添加的自由基淬灭剂浓度为30 mmol·L-1时, SO4-·和·OH对UV/PS灭活噬菌体MS2的贡献率分别为11.69%和14.57%, 其余的73.74%则为UV贡献.当添加的自由基淬灭剂浓度为50 mmol·L-1时, UV/PS体系中SO4-·、·OH和UV对噬菌体MS2灭活的贡献率则分别为6.37%、40.26%和53.37%.总体来看, UV/PS体系中存在多种对噬菌体MS2有灭活作用的因素.除UV之外, 两种自由基也是噬菌体灭活的重要因素, 贡献率大约有26%~47%.其中, ·OH比SO4-·对噬菌体MS2的灭活贡献更大.
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(a)实验条件: EtOH 30 mmol·L-1, TBA 30 mmol·L-1; (b)实验条件: EtOH 50 mmol·L-1, TBA 50 mmol·L-1 图 9 UV/PS体系中各因素对噬菌体MS2灭活的贡献率 Fig. 9 Contributions of factors to the inactivation of phage MS2 in the UV/PS system |
(1) UV/PS体系可以在低剂量紫外辐照条件下高效灭活大肠杆菌噬菌体MS2, 其灭活过程符合一级反应动力学模型.增加体系中的PS初始浓度能明显提高对噬菌体的灭活率和灭活速率.在pH 6~9, 噬菌体MS2初始浓度104~107 PFU·mL-1范围内, UV/PS体系对噬菌体MS2的灭活率都比较稳定.
(2) UV/PS处理可导致噬菌体的衣壳破损, 游离出多种蛋白质和核酸.受损的噬菌体颗粒之间, 以及噬菌体与游离蛋白质之间易发生团聚.
(3) UV/PS体系中存在SO4-·和·OH.除UV之外, 这两种自由基也是噬菌体MS2灭活的重要因素.·OH比SO4-·对噬菌体MS2灭活的贡献更大.
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