2021, Vol. 42
2. 中国科学院南京土壤研究所土壤环境与污染修复重点实验室, 南京 210008
2. Key Laboratory of Soil Environment and Pollution Remediation, Institute of Soil Science, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China
近年来中国金属矿产资源开采造成的土壤重金属污染问题逐渐凸显[1~3].金属矿开采产生的大量废液、残渣等有毒物质被雨水冲刷、淋滤后, 极易渗透进入土壤, 对当地及周边环境造成了较大影响[4~6].西南地区, 即云南省、四川省、贵州省、重庆市和西藏自治区, 位于欧亚板块和印度洋板块的交界处, 地质条件复杂, 目前已发现多达155种矿产资源, 矿产储量足, 种类多, 矿山企业超过20 000个, 其中金属矿山企业3 000余个, 是我国矿产资源最丰富的区域之一[7, 8].西南地区丰富的金属矿产资源使其具备开采基础, 而长期不合理、粗放式和过度开采使岩层中的矿物暴露于地表环境, 最终不断富集在土壤中, 导致矿区及周围土壤环境质量下降[9].同时该地区多山地丘陵, 地势陡峭, 雨量充沛, 这种地势和降雨量利于重金属在土壤中的迁移, 从而扩大了重金属的积累范围[10, 11].因此, 有必要对西南金属采矿区及周围土壤环境质量展开调查研究, 以期为西南金属矿区的土壤环境保护提供有效决策支持.
以往有关金属矿开采对土壤重金属影响的研究主要集中在单个或少数几个金属矿区[12, 13].然而这类研究结果无法为大尺度, 尤其是跨省域尺度视角下金属矿区的土壤污染治理提供有效的决策支持.如果将以往的多个研究加以搜集, 则可以获取大尺度, 甚至是跨省域尺度金属矿区土壤重金属的信息.然而传统的土壤重金属文献调查法往往存在如下问题：①未考虑文献数据的权重问题, 往往将可信度不同的多个研究结果直接加以利用[14, 15]; ②研究结果受文献的发表性偏倚影响, 较少进行发表性偏倚的检验[16, 17].而近年来生态环境领域出现的定量Meta分析方法为该类问题提供了一种较好的解决途径.该方法可定量整合同一研究主题下的多个试验结果, 根据单项研究中的样本数量赋予其权重.每项研究中样本数量越多, 方差越小, 则该模型给予的权重越大, 反之权重越小.此外, 该方法还可对搜集的文献数据进行发表性偏倚的检验, 以探索研究结果的可信度.因此, Meta分析为定量解析跨省域尺度金属矿开采对土壤重金属的影响提供了较好的分析手段.
本研究首先搜集我国西南地区有关金属矿开采对土壤重金属(As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn)影响的文献, 然后运用Meta分析：①量化西南地区金属矿开采对土壤重金属的影响; ②探索不同情景模式(即不同子区域、矿种和土地利用类型)下金属矿开采对土壤重金属的影响; ③利用失安全系数与漏斗图检验搜集的文献数据的发表性偏倚.本研究基于跨省域尺度视角, 旨在为我国西南金属矿区土壤环境治理提供有效的决策支持.
1 材料与方法 1.1 数据来源本研究数据来源于中国知网、维普期刊和Web of Science数据库; 以As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn为调查对象; 以(砷&As&镉&Cd&铬&Cr&铜&Cu&汞&Hg&镍&Ni&铅&Pb&锌&Zn&土壤重金属&soil heavy metal&金属矿区&metal mine area&采矿&mining&土壤污染&soil pollution)+(西南地区&Southwest China&云南&Yunnan&贵州&Guizhou&重庆&Chongqing&西藏&Tibet&四川&Sichuan)为关键词, 收集了2020年前我国西南地区有关金属矿开采对土壤重金属影响的文献.
为确保研究的准确性, 文献筛选标准为：①土壤样品采自我国西南地区受金属矿开采影响的区域; ②重金属采用标准实验室分析方法测定(如石墨炉原子吸收分光光度法; 火焰原子吸收分光光度法; 冷原子吸收光谱法; 石墨消解-原子荧光法); ③调查对象为8种重金属(As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn)中的一种或多种; ④包括土壤样本量、重金属含量的平均值和标准差(SD), 或通过再次计算得到的标准差.若文献中仅有标准误(SE), 则标准差(SD)可用下列公式进行换算[18]：
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(1) |
式中, N为文献报告中的土壤样本量.若文献报告中未给出SD或SE, 为尽可能得到较多的可利用数据, 采用土壤重金属含量平均值十分之一的方法作为该文献报告的标准差[19, 20].本研究最终获取103篇有效文献, 从这些文献的描述性统计表或图中提取了144个调查位置、658组数据和53个金属矿(图 1).最终数据库包括文献背景信息(如作者、发表年份)、地理位置(如经纬度、省份、城市)、金属矿种类、重金属类型、重金属含量的平均值、标准差、土壤采样数量和采样区域的土地利用类型.
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图 1 文献中提取的我国西南金属矿区土壤重金属的调查位置(n=144) Fig. 1 Investigation locations of soil heavy metals in metal mining areas of Southwest China extracted from the literatures (n=144) |
Meta分析将研究数据按照处理组与对照组进行两两配对, 利用随机效应模型或固定效应模型将二者关系用效应值(effect size, ES)表现出来.本研究选取中国环境监测总站(1990年)记录的我国西南地区各省土壤重金属的背景值、采样数量和标准差为对照组[21]; 本次文献调查所提取的土壤重金属含量平均值、采样数量和标准差为处理组, 采用对数反应比(lnR)来度量效应值[20], 其计算公式如下：
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(2) |
式中, Xt为文献中提取到的土壤重金属平均值; Xc为西南地区各省土壤重金属背景值.若效应值高于0, 则表明金属矿开采增加了土壤中重金属的含量.每一个效应值对应的研究内方差(vi)可用下列公式进行计算[18]：
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(3) |
式中, St和St为土壤重金属平均值和土壤背景值的标准差(SD); Nt和Nt分别为对照组与处理组的土壤样本数.本研究采用随机效应模型计算效应值, 该模型不仅考虑到研究内方差, 也考虑到了研究间方差(τ2). τ2采用最大似然函数(REML)进行估计[22].每项研究的权重wi的计算公式为[18]：
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(4) |
通过每项研究的权重wi可计算加权平均后的综合效应值(weight effect size, ES+), 计算公式如下：
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(5) |
式中, wi与ESi分别为第i对数据的权重与未加权的效应值; k为对照组与处理组的配对数.同时计算综合效应值的95%置信区间(confidence interval, CI), 若95%置信区间不包含0, 则认为金属矿开采的影响是显著的(P<0.05), 为更方便解释金属矿开采对重金属含量的影响, 通过式(6)计算变化百分数[23]：
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(6) |
发表性偏倚是指在同类研究中, 结果具有统计学意义的研究比结果无统计学意义的研究更容易被接受和发表的现象[24].本研究采用漏斗图与失安全系数两种方法检验发表性偏倚.漏斗图是根据多个单项研究是否按照漏斗图的中心线对称分布进行检验, 对称性越差, 则发表性偏倚越大, 结论可靠度越低, 反之亦然.为定量判断漏斗图是否对称, 采用Egger's回归分析来加以量化, 其中P>0.05表示漏斗图对称性好[25, 26].Rosenberg[27]提出的失安全系数(fail-safe number, Nfs)认为当研究具有统计学意义时, 为排除可能的发表性偏倚, 可计算最少需要加入多少个未发表的研究(即结果无统计学意义的研究)才能使Meta分析的显著性结果发生逆转.若失安全系数高于临界值(5n+10, n为文献中调查到的各重金属的组数), 说明结论可靠, 受偏倚性影响较小[22, 25, 27].
本研究采用R语言4.0(http://cran.r-project.org/)“metafor”程序包[28]进行统计分析, 采用ArcGIS 10.3进行空间绘图.
2 结果与分析 2.1 金属矿开采导致的土壤重金属增加量我国西南地区金属矿开采对金属矿区8种土壤重金属含量的效应值(ES+)如图 2所示.金属矿开采对土壤重金属含量的总体效应值为1.53, 置信区间为1.52~1.54.置信区间不包含0, 且效应值为正(P<0.05).说明金属矿开采显著增加了我国西南金属矿区表层土壤重金属的含量.与西南地区土壤背景值相比, 其含量整体增加了361.82%(95% CI：357.22%~366.46%).
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图 2 西南地区金属矿开采对各土壤重金属的效应值 Fig. 2 Effect sizes of metal mining on each type of heavy metal in soil of Southwest China |
本研究对文献中所调查到的土壤As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的组数分别为78、115、68、93、32、34、127和111(图 2).西南金属矿区重金属平均效应值由高到低依次为: Cd(3.74)>Pb(2.13)>Hg(1.71)>Zn(1.65)>As(1.33)>Cu(0.87)>Ni(0.15)>Cr(-0.01)(图 2).土壤As、Cd、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的效应值为正, 且95%置信区间不包含0.表明西南金属矿开采显著增加了这7种土壤重金属的含量(P<0.05).与西南地区土壤背景值相比, 这7种重金属的含量分别增加了278.10%、4109.80%、138.69%、452.90%、16.18%、741.49%和420.70%.Cr的效应值低于0, 置信区间包含0.这说明西南金属矿开采可能对土壤Cr含量的增加无显著影响.
2.2 不同省份中金属矿开采导致的土壤重金属增加量文献中所调查到的云南、四川、贵州、重庆和西藏的重金属组数分别为349、149、111、31和18.这些调查的重金属点位主要分布在西南地区的东南部(图 1).西南地区不同省份金属矿开采对土壤重金属含量的效应值如图 3所示.云南金属矿开采显著增加了土壤Cd、Pb、As和Hg的含量(P<0.05), 其平均效应值依次为3.20、2.54、1.55和1.21 (图 3), 与背景值相比, 其含量分别增加了2 353.25%、1 167.97%、371.15%和235.35%.贵州金属矿开采中, 土壤Hg(2.80)效应值最高, 土壤Cu(0.45)最低(图 3), 与背景值相比, 土壤Hg含量增加了1 544.47%.四川金属矿开采对土壤Cd(4.16)、Pb(3.47)、Zn(2.61)和Hg(1.47)显著增加作用程度高于其它4种重金属(P<0.05)(图 3), 与土壤背景值相比, 其含量分别增加了6 307.15%、3 113.67%、1 259.91%和334.92%.
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图 3 西南地区不同省份金属矿开采对各土壤重金属的效应值 Fig. 3 Effect sizes of metal mining on each type of heavy metal in soil of different provinces in Southwest China |
图 4展示了西南地区金属矿开采对不同土地利用类型下土壤重金属的效应值.本研究调查到的土地利用类型主要有废弃地土壤、采矿区土壤、耕地土壤和林地土壤.总体上, 西南金属矿开采对不同土地利用类型下重金属的效应值由高到低顺序为：废弃地土壤>采矿区土壤>耕地土壤>林地土壤(图 4).矿区废弃地土壤重金属的平均效应值为3.49, 与土壤背景值相比, 其含量增加了3 178.60%.金属矿开采对耕地和林地的平均效应值分别为1.42(95% CI：1.24~1.60)和0.50(95% CI：-0.19~1.19).这表明耕地较林地受金属矿开采影响大.金属矿开采显著增加了耕地土壤中重金属的含量(P<0.05), 其中Cd(2.56)、Hg(2.06)和Pb(1.98)的效应值较高, 与背景值相比, 含量分别增加了1 193.58%、684.6%和624.27%.
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图 4 西南地区金属矿开采对不同土地利用类型下各重金属的效应值 Fig. 4 Effect sizes of metal mining in Southwest China on each type of heavy metal in soil with different land-use types |
本研究共收集了西南地区53个金属矿山的数据, 其中汞矿4个, 金矿4个, 锰矿2个, 镍钼多金属矿1个, 铅锌矿21个, 铊矿1个, 锑矿3个, 铁矿2个, 铜矿9个, 锡矿6个.图 5为我国西南地区不同类型金属矿开采对土壤重金属的效应值.
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图 5 西南地区不同类型金属矿开采对各土壤重金属的效应值 Fig. 5 Effect sizes of mining at different metal mines on each type of heavy metal in soil of Southwest China |
铅锌矿开采显著增加了金属矿区土壤As、Cd、Hg、Pb和Zn的含量(P<0.05), 其中Cd(4.08)、Pb(3.08)和Zn(2.73)的效应值较高, 与西南地区土壤背景值相比, 其重金属含量分别增加了5 814.55%、2 075.84%和1 433.29%.锡矿开采显著增加了土壤Cd(ES+=3.09)、Pb(ES+=2.74)、As(ES+=2.31)、Cu(ES+=2.02)和Zn(ES+=1.98)的含量(P<0.05, 图 5), 与背景值相比, 其含量分别增加了2 097.71%、1 448.70%、907.44%、653.83%和624.27%.铜矿开采显著增加了土壤Cu(ES+=1.30)的含量(P<0.05, 图 5), 与西南地区土壤背景值相比, 其含量增加了266.93%.汞矿开采显著增加了土壤Hg的含量, 效应值为4.33, 与土壤背景值相比, 其含量增加了7 494.43%.
2.5 发表性偏倚的检验西南金属矿区土壤重金属的发表性偏倚检验结果如表 1所示.Meta分析检验针对具有显著性影响的研究结果进行检验, 因此本研究未检验土壤Cr.各土壤重金属的失安全系数远高于临界值(表 1), 表明研究结果受发表性偏倚的影响较小, 研究结果较可信.漏斗图的Egger's回归分析结果显示土壤As、Cd、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的显著性水平分别为: 0.758 8、0.372 0、0.084 7、0.937 5、0.619 6、0.045 1和0.014 7(表 1).Pb和Zn的研究结果受轻微发表性偏倚的影响(P<0.05); 其余重金属显著性水平均高于0.05, 未受发表性偏倚影响.
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表 1 西南金属矿区土壤重金属的发表性偏倚检验1) Table 1 Publication bias test for soil heavy metals at the representative metal mines in Southwest China |
3 讨论
西南地区金属矿的开采整体上显著增加了土壤中重金属的含量(ES+=1.53), 其中Cd、Pb和Hg受其影响高于其它重金属, 这在一定程度上与文献[29]中的调查结果一致.但对于不同子区域, 重金属含量的增加程度存在明显差异.四川和云南金属矿的开采使得土壤中Cd(PI四川=6 307.15%、PI云南=2 353.25%)和Pb(PI四川=3 113.67%、PI云南=1 167.97%)的增加量较高; 贵州和重庆金属矿的开采使得土壤中Hg(PI贵州=1 544.47%、PI重庆=1 829.80%)增加量较高.主要原因为：①四川和云南的金属矿在开采过程中存在小规模开采、开发技术水平低的现象[8, 30], 且本研究调查到铅锌矿的数据多数位于四川省和云南省, 铅锌矿的开采显著增加了土壤中Cd和Pb的含量(图 5); ②贵州和重庆的汞矿资源丰富, 贵州汞矿储量占全国总储量70%以上, 重庆汞矿储量1.04万t, 均属于全国特大型汞矿, 其矿山开采历史悠久, 具有多种开采方式, 使Hg在土壤中不断累积[31~33].值得注意的是尽管在省域尺度上所调查到的金属矿开采对土壤Cr整体上无显著增加, 但局部区域(西藏)中却表现为Cr含量的显著增加. Zhong等[3]调查了华东地区58个金属矿的420个土壤样品, 发现矿区周围荒地土壤中Cr的平均浓度为42.3 mg·kg-1, 高于其标准值.这说明采矿活动对局部区域的Cr确有影响.另一方面, 西藏生态环境脆弱, 较容易受到金属矿开采影响, 且西藏大面积发育着超基性岩, 往往富含Cr[34~36].因此西藏区域土壤Cr效应值高.
调查的土地利用类型中, 金属矿开采对土壤重金属的效应值由高到低顺序为：废弃地土壤>采矿区土壤>耕地土壤>林地土壤.废弃地受其影响最大, 主要原因为长期残留在该区域的矿渣等废弃物仍会释放一定的重金属, 从而使该区域表层土壤中重金属的含量不断增加.以往的研究中也有类似的结论, 如Diami等[37]通过对某铁矿附近废弃地的土壤重金属进行风险评价发现, 受矿区周围废弃物的影响, 废弃地土壤中Cu、Pb和Co的含量均超过了当地背景值, 并产生了较高的生态风险; 唐文杰等[38]调查了广西全州、板苏和下雷这3个锰矿矿区废弃地的土壤环境, 发现3个矿区土壤中的Cd、Mn的含量非常高, 其含量分别是广西土壤背景值的22~246倍和39~1 009倍, 存在不同程度的重金属积累.据统计, 我国矿区废弃地面积达到40 000 hm2, 并以每年300 hm2的速度增长, 尤以金属矿区废弃地最为严重[38].耕地土壤受金属矿开采影响较林地土壤高.主要原因为：①我国西南地区多山, 采矿活动不可避免会产生一些污染物, 而耕地往往位于河谷周边, 更容易受到河流携带矿区泥沙的灌溉影响[39~41]; ②林地往往位于地势较高的区域, 较少受到矿区河流灌溉的影响.
不同种类金属矿开采对矿区土壤重金属的影响具有明显差异.铅锌矿往往伴生元素Cd, 其矿山在开采过程中除释放大量Pb和Zn外, 可能还会向环境中释放大量的Cd[42], 因而本研究调查到的铅锌矿开采中土壤Cd、Pb和Zn的增加量较高(图 5); 锡矿的开采往往还会释放较多的Cd、As、Zn和Pb[43, 44], 因而本研究调查到的锡矿开采显著增加了土壤中As、Cd、Pb和Zn的含量(图 5); 铜矿开采往往还会释放较多的Cd和Pb[45], 因而本研究调查到的铜矿开采中Cu、Cd和Pb的增加量较高(图 5).这些均与前人的研究结果相一致.此外多种类型的金属矿(如铅锌矿、铁矿、锡矿和铜矿)开采均显著增加了土壤中的Cd含量(图 5).其主要原因为Cd具有高度分散性, 不易形成独立的Cd矿床, 绝大多数共生或伴生于铅矿、锌矿、锡矿、银矿、钼矿和铜矿等金属矿中, 单独存在较少[46].
4 结论(1) 西南地区金属矿开采显著增加了土壤重金属的含量(ES+=1.53), 对单个土壤重金属的平均效应值由高到低顺序为: Cd(3.74)>Pb(2.13)>Hg(1.71)>Zn(1.65)>As(1.33)>Cu(0.87)>Ni(0.15), 与背景值相比, 其含量分别增加了4 109.80%、741.49%、452.90%、420.70%、278.10%、138.69%和16.18%.
(2) 云南和四川金属矿山开采对土壤Cd(ES+四川=4.16; ES+云南=3.20)和Pb(ES+四川=3.47; ES+云南=2.54)的影响较高; 贵州金属矿山开采对土壤Hg(ES+=2.80)影响最高.
(3) 金属矿开采显著增加了耕地土壤中重金属的含量, 增加量为313.71%.
(4) 铅锌矿和锡矿开采显著增加了土壤Cd(ES+铅锌矿=4.08; ES+锡矿=3.09)、Pb(ES+铅锌矿=3.08; ES+锡矿=2.74)和Zn(ES+铅锌矿=2.73; ES+锡矿=1.98)的含量; 铜矿开采显著增加了土壤Cu(ES+=1.30)、Cd(ES+=1.25)和Pb(ES+=0.85)的含量.
(5) 土壤Pb和Zn受轻微发表性偏倚的影响(P<0.05).
(6) 相对于以往单个和少数几个矿区土壤重金属的研究, 本研究可为西南金属矿区土壤污染防控及环境质量保护提供更多有效的决策支持.
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