2021, Vol. 42
2. 中国环境科学研究院, 环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012;
3. 广西师范大学环境与资源学院, 桂林 541006
, MU Hang1 , YANG Lu1 , WANG Dan-lu2 , DI Yan-feng3 , YE Zhi-xiang1 , YI Jia-hui1 , KE Bi-qin1 , TIAN Ya1 , HONG Song1
2. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. College of Environment and Resources, Guangxi Normal University, Guilin 541006, China
近地面臭氧(ozone, O3)是近年来广受关注的空气污染物, 主要通过自然和人为排放的挥发性有机物(VOCs)、氮氧化物(NOx)和一氧化碳(CO)等前体物, 在太阳辐射作用下发生光化学反应生成[1].长期暴露于O3中, 不仅会对人体的呼吸或循环系统造成严重的负面影响, 而且还会导致植物细胞死亡和农作物产量下降[2].中国环境监测总站公布的数据显示, 中国338个地级及以上城市的O3日最大小时平均第90百分位浓度由2014年的140.0 μg·m-3升高至2018年的151.0 μg·m-3, 超标天数由2014年的6.1%增加至2018年的8.4%[3].在2013~2019年中国暖季(4~9月)O3日最大8 h平均浓度(MDA8)以每年5.0%的速度增加, 这种增长速度与对流层O3评估报告(tropospheric ozone assessment report, TOAR)中的全球任何区域相比都要更快[4].在中国城市颗粒物(particulate matter, PM)污染逐年改善的背景下, 近地面O3浓度不降反升, 成为重要性仅次于PM的大气污染物[5~7].自2013年中国开放使用全国空气质量监测网络以来, 国内外学者已从不同的时空尺度对中国近地面O3的污染水平[8, 9]、来源[10]、前体物[11]、空间分布[12, 13]及其驱动因素[14, 15]进行了广泛的定量研究.
近地面O3化学性质活泼, 局部O3浓度的变化更易受到气象因素的显著影响.关于O3浓度和各类气象要素之间的相关性分析是当前的研究热点.已有研究表明, 地表O3浓度与气温、辐射强度和日照时间在统计学上呈正相关关系, 与降水、风速、相对湿度和能见度呈负相关关系[16~18]. Gong等[19]的研究基于广义相加模型(generalized additive model, GAM)研究了中国16个城市地面O3的空间分布及其主导气象因子, 发现100 mbar(压力单位, 1 mbar=100 Pa)相对湿度、2 m日最高气温、700 mbar日均纬向风速和500 mbar气压在不同城市起着不同的驱动作用.程念亮等[20]和赵伟等[21]的研究分析北京市和香港地区O3浓度与气象因素之间的关系发现, 两地的O3污染在高气温、强辐射和相对湿度小的条件下更容易发生.王玫等[22]的研究发现, 京津冀地区当温度>30℃, 相对湿度为50%~60%, 风速为2~3m·s-1时, O3浓度超标率最大.胡成媛等[23]的研究发现, 日照时间、相对湿度和气温对四川盆地O3浓度影响较大, 风速、气压和降水量对O3浓度影响相对较小.陈志青等[24]和崔梦瑞等[25]分别研究东北地区和京津唐地区O3浓度变化和成因时发现了同样的变化规律.此外, 地形对O3的影响也不容忽视, 例如, Li等[15]的研究利用多元线性回归模型定量研究2013~2019年中国O3浓度升高的气象影响时发现, 夏季中国O3浓度升高的主要驱动因素是气温, 但华北地区O3浓度升高的原因除了气温影响, 在6月温暖干燥的空气越过华北地区诸多山脉下沉到北部和西部形成焚风, 为生成O3的光化学反应提供了良好的外部条件.
尽管目前对中国地表O3的时空分布规律和驱动因素的研究取得了较为丰硕的成果, 但仍然存在以下不足：①2013年之前由于缺乏地面O3监测数据, 前人大多使用遥感反演和机器学习的方法生成的O3浓度数据集来开展研究.这类数据是覆盖范围较大的网格化数据, 多适用于年际研究, 但其时序变化易受到时间精度限制.②由于不同区域和不同时间O3浓度的变化幅度很大, 前人常使用的MDA8 O3浓度指标并不能客观反映O3浓度的时空变化规律, 因此缺乏对O3浓度变化瞬时性和持续性的深入探讨.③线性回归模型和空间统计模型虽然在一定程度上可以解释气象因素对O3的影响, 但由于气象因素具有空间异质性, 探讨不同区域的气象因素对O3浓度驱动作用的空间差异就更为重要.
针对以上不足, 本文利用中国环境监测总站提供的2015~2018年暖季(4~9月)的小时O3浓度监测数据和美国国家环境信息中心提供的同期气象数据, 开展了以下工作：①下载了中国337个城市1 581个监测站点的40 979 520条逐时O3数据和674个监测站点的485 280条逐日气象数据; ②统计了O3浓度的第5百分位(Perc5)、平均值(Mean)、第95百分位(Perc95)和日最大8 h平均浓度(MDA8), 利用自然断点法、趋势分析、莫兰指数和热点分析等方法, 定量估算了2015~2018年中国暖季O3浓度变化的时空格局; ③利用多尺度地理加权回归(MGWR)分析了中国地表O3浓度变化的气象驱动因素及其空间差异.
1 材料与方法 1.1 研究区域本文主要研究了2015~2018年中国(中国香港、澳门和台湾地区数据暂缺)暖季(每年4~9月)337个城市的地表O3时空演变格局及其与气象要素的相互关系.这337个城市分别划入7个地理大区, 分别是：华北地区、华南地区、华东地区、华中地区、西南地区、西北地区和东北地区.同时, 根据经济发展水平、O3污染水平和国内外学者对中国城市地表O3的研究热点[14], 本研究在7个地理大区选择了福州市、长沙市、广州市、济南市、北京市、成都市、拉萨市、西宁市和乌鲁木齐市等9个重点城市来对比研究中国不同地区城市的地表O3变化和气象要素的相关性(图 1).
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图 1 地表O3监测站点、气象站点和重点城市空间分布 Fig. 1 Spatial distribution of surface O3 monitoring stations, meteorological stations, and key cities |
为了排除O3数据在监测过程中造成的数据波动性[26], 本文使用O3 8 h滑动均值浓度作为研究数据(O3浓度).本文使用的2015年4月1日~2018年9月30日O3浓度数据来源于中国国家环境监测总站(http://106.37.208.233:20035/), 从1 581个监测站点下载了40 979 520条数据.为了确保研究数据的连续性和可靠性, 本研究在进行数据分析之前对获取的小时O3浓度数据按照大气污染物浓度数据有效性规定(GB 3095-2012)进行了严格的数据质量控制以便去除异常数据[27].
1.2.2 气象数据本研究使用2015年4月1日~2018年9月30日逐日气象数据, 来源于美国国家环境信息中心(national centers for environmental information, NCEI, https://www.ncdc.noaa.gov/), 下载了674个监测站点的485 280条数据.主要包括：2 m地表气温(TEM, ℃)、近地面10 m以上风速(WS, m·s-1)及风向[WD, (°)]、云覆盖度(CLC)和降水(PRE, mm).其中, 风向为起风点与正北方向顺时针测量的夹角, 风速为空气通过某一个固定点的水平速度.而云盖度则以0~9的整数来表示, 例如云盖度为0表示空中不存在云层, 随着云盖度数值的增加, 云量逐渐增多, 云盖度为9意味着天空模糊或无法计算云量.此外, 由于获取的相对湿度缺失值太多, 在驱动因子分析中相对湿度不参与运算.
1.3 研究方法 1.3.1 O3统计指标为了评估2015~2018年中国暖季O3浓度瞬时性和持续性变化, 本研究引入前文提到的4个统计指标来对比分析O3污染特征.每个指标的具体计算公式见Lu等[4]的研究.
1.3.2 趋势分析趋势分析通常用于大气污染物的时间动态分析, 以探索污染物的年际变化特征[28, 29].本文基于趋势分析方法分析了2015~2018年中国暖季地表O3浓度增长速率的空间演变格局, 具体计算如公式(1):
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(1) |
式中, O3为每个城市的O3浓度, n为时间跨度, 此处时间跨度为4; i为时间年份; O3i表示第i年的O3浓度.以时间为横轴, 对O3时间序列数据进行一元线性回归, 得到反映O3浓度变化趋势的斜率.理论上, 如果变量平稳变化, 则该斜率很可能与变化率相似, 可以反映该组数据的变化趋势.斜率的显著正值表明O3浓度有增长趋势, 而斜率的显著负值则反映了相反的趋势.同时运用Mann-Kendall法对完整的O3浓度时间序列进行趋势检验, 可以检测到该时间序列中是否存在单调的增加或减小的趋势, 以及检测到的趋势是否具有统计学意义.当检验统计量的绝对值≥1.96时, 表示通过了置信度95%的检验, 具有高置信水平[29].
1.3.3 空间自相关分析本文使用全局莫兰指数(global Moran's I)衡量近地面O3浓度的全局空间自相关性, 使用局部莫兰指数(angelina local Moran's I)挖掘近地面O3污染的局部空间自相关性, 对空间集聚和空间异质进行识别.对于第i个空间单元, 全局Moran's I和局部Moran's I计算分别如公式(2)和公式(3)所示：
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(2) |
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(7) |
式中, n为空间单元(本文中为337个地级市)的数量, xi和xj分别为空间单元i和j的O3浓度, 
相比经典地理加权回归(GWR)模型而言, MGWR是一种灵活的回归模型, 每个回归系数都是基于局部回归得到的, 且带宽具备特异性[31].此外, GWR模型在拟合运算过程中使用了加权最小二乘估计方法, 而MGWR则相当于一个广义相加模型(GAM), 该模型可以对线性或非线性关系的空间变量进行回归分析, 同时也是处理各种具有空间变量复杂非线性关系的有效工具.在本研究中MGWR的计算如公式(8)所示：
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(8) |
式中, y(O3)表示因变量O3浓度, TEM、WS、CLC和PRE分别表示自变量的不同气象因素, βbwi表示回归系数, (ui, vi)表示位置i的经纬度坐标, εi表示位置i的残差.以上模型的模拟计算工作均在MGWR 2.2软件中进行, 其中模型运行过程中选择的空间核函数类型为Bisquare, 带宽搜索类型为Golden, 模型参数初始化类型以GWR估计作为初始估计模型.
2 结果与讨论 2.1 O3浓度时空分布图 2表示2015~2018年4~9月不同统计指标O3浓度空间分布.结果发现, 不同统计指标O3浓度空间分布具有一致性, O3浓度高值区(平均浓度>60 μg·m-3)位于人类活动密集的华东地区, 华北地区, 华中地区和西北部分地区; 低值区(平均浓度 < 20 μg·m-3)主要分布在华南地区和西南地区, 与Li等[15]的研究结果一致.其中, 华北地区、华东地区和华中地区Mean O3浓度和Perc95 O3浓度增长水平均超过了10%, 这与该区域城市O3浓度超标程度加重的特征一致[22].从时间变化来看, 在2016年以前, Mean O3浓度>60 μg·m-3[图 2(b)]和MDA8 O3浓度>120 μg·m-3[图 2(d)]的区域主要集中分布在华北地区(如北京市、天津市、河北省等)和华东地区(如上海市、江苏省、浙江省等).自2016年以后, O3污染的区域开始向西扩展到西北地区(陕西和甘肃等), 向南延伸到了长江中下游平原(湖北省、湖南省和江西省等). Perc5和Perc95的O3浓度表现为同样的时空分布规律.此外, 统计发现Mean O3浓度>60 μg·m-3的监测站点占所有站点的比例由2015年的26.43%增长到2018年的39.24%.
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图 2 中国暖季不同统计指标O3浓度(μg·m-3)时空分布 Fig. 2 Spatiotemporal distribution of O3 concentration according to various metrics during the warm season in China |
本研究期间中国暖季O3浓度呈增长趋势, Perc5、Mean、Perc95和MDA8 O3浓度增长速率分别为0.15、0.28、0.43和0.46 μg·(m3·a)-1 [图 3(a)~3(d)].其中, 超过55%的城市平均O3浓度以超过0.5 μg·(m3·a)-1的速度增长.就Mean O3浓度而言[图 3(b)], 在337个研究城市中有211个城市平均O3浓度增长速率呈增长状态, 其中93个城市平均O3浓度增长速率范围为0~0.5 μg·(m3·a)-1, 65个城市浓度增长速率范围为0.5~1 μg·(m3·a)-1之间, 41个城市浓度增长速率范围为1~2 μg·(m3·a)-1, 12个城市O3浓度增长速率>2 μg·(m3·a)-1.从不同地理大区来看, 东北地区Perc5、Mean和Perc95 O3浓度增长速率分别下降0.14、0.11和0.03 μg·(m3·a)-1, MDA8 O3浓度增长速率升高0.05 μg·(m3·a)-1.其他6个地理区域, O3浓度增长速率都呈增长趋势(表 1).其中, 华东、华北和华中地区Mean O3浓度增长速率超过了0.5 μg·(m3·a)-1, 分别为0.54、0.56和0.55 μg·(m3·a)-1; 西北、西南和华南地区相比其他地区O3浓度增长速率较小, 分别为0.33、0.01和0.07 μg·(m3·a)-1, 其他指标的O3浓度增长速率如表 1.对于9个重点城市而言, 拉萨市O3浓度呈逐年下降趋势, Perc5、Mean、Perc95和MDA8 O3浓度增长速率分别为-0.58、-1.12、-1.50和-1.52 μg·(m3·a)-1.有研究表明, 拉萨市O3污染表现为“来得早, 去得快”的特征, 与内地城市相比, 拉萨市O3在3月达到全年平均值, 9月低于全年平均值, 并在春末夏初达到峰值, 这也就合理地解释了拉萨市O3浓度暖季下降的原因[32].北京市Perc5和MDA8 O3浓度每年分别下降0.85 μg·m-3和1.90 μg·m-3, Mean O3浓度和Perc95 O3浓度增长速率分别以0.13 μg·(m3·a)-1和0.16 μg·(m3·a)-1速度增加, 这与王玫等[22]的研究结果相似.其他重点城市如长沙市、济南市、乌鲁木齐市和福州市, O3浓度所有指标以每年超过0.50μg·m-3的速度持续增长(表 1).
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(a)~(d)表示O3浓度增长速率的空间分布(P < 0.05), 图例表示O3浓度增长速率, 单位μg·(m3·a)-1; (e)~(h)表示O3浓度增长速率的空间聚类, 图例表示聚类类型, 无单位; (i)~(l)表示O3浓度增长速率的热点和冷点分析, 图例表示热点分析取值范围, 无单位 图 3 中国暖季不同指标O3浓度增长速率空间格局演变 Fig. 3 Spatial variation of the growth rate of O3 concentration, with different metrics, during the warm season in China |
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表 1 2015~2018年不同区域和城市不同统计指标O3浓度增长速率/μg·(m3·a)-1 Table 1 Growth rate of O3 concentration according to various metrics in different regions and cities of China from 2015 to 2018 /μg·(m3·a)-1 |
2.3 O3浓度增长速率的空间聚类格局
通过计算全局Moran's I指数发现, 研究时段内全局Moran's I指数均为正值, 且通过显著性检验(P=0.05), 表明O3浓度增长速率在空间上呈现显著的空间正自相关, 空间集聚特征明显.基于局部自相关分析[图 3(e)~3(h)]和热点分析[图 3(i)~3(l)]清楚地发现, O3浓度变化趋势在空间上存在一个显著的热点和两个显著的冷点区域.热点区域, 即O3浓度增长速率高值集聚区(HH), 主要集中分布在华东地区的山东省、安徽省和江西省; 华南地区的福建省周围区域; 华北地区的天津市、河北省和山西省; 西北地区的陕西省以及华中地区的河南省和湖北省等区域, 这些区域是O3污染最严重的区域.冷点区域, 即O3浓度增长速率低值集聚区(LL), 主要集中分布在西南地区的云南省, 华南地区的广西壮族自治区以及东北地区的黑龙江省、吉林省和辽宁省, 这些区域O3污染相对较低, 这与中国PM2.5浓度的空间集聚格局相似[30], Li等[1]的研究认为, 中国华北等地O3污染加重的一个重要因素是PM2.5浓度减少了40%, 因为PM2.5的急剧减少会导致对O3前体物的非均相吸收, 从而进一步加剧O3的光化学反应.此外, 在热点区域伴随着零星的“低-高”(LH)的聚类类型, 即低O3浓度增长速率的城市被高O3浓度增长速率的城市围绕; 同样地, 在冷点区域伴随着“高-低”(HL)的聚类类型, 即高O3浓度增长速率的城市被低O3浓度增长速率的城市围绕.
2.4 O3浓度的气象驱动因素及其空间差异分析为了深入地对O3浓度变化的气象驱动因素进行细致分析, 本文选取了2015~2018年160个城市的面板数据, 共计574 965个数据样本, 利用MGWR对每个回归系数都是基于局部回归的统计优势, 揭示其气象驱动因子对中国O3浓度的影响, 回归系数的大小可以判断对O3影响最重要的气象因子.各气象因素的回归系数的绝对值越大(即高值区), 其对O3的影响程度越大[33].在进行回归分析之前, 为了检验解释变量之间是否存在多重共线性的问题, 本研究利用SPSS 25.0软件对每个解释变量进行共线性检验并得到方差膨胀因子(VIF), 检验结果表明气温、风向、风速、云盖度和降水量的VIF值分别为1.29、1.45、1.39、1.47和1.29, 均小于10, 表明解释变量之间不存在明显的多重共线性影响, 可进行下一步的回归分析, 模型回归结果如表 2和图 4所示.在有效的参数数量方面, 从全局回归结果分析来看, 拟合优度(R2)为0.275, 残差平方和(RSS)为25 880.217(表 2), 而且MGWR的各个系数在整体上均显著(P < 0.05).从局部回归结果来看, 超过60%的城市回归结果的残差小于1μg·m-3[图 4(a)], 同时超过55%的城市局部R2超过0.45, 其中13%的城市超过0.60[图 4(b)], 这些回归结果表明, MGWR使用更少的参数得到了更接近真实值的回归结果, 完全可以用来评估O3污染与气象因素之间的关系.
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表 2 全局回归结果 Table 2 Global regression results |
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图 4 MGWR回归残差和局部R2空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of regression residual and local R2 in the MGWR model |
表 3和图 5分别表示MGWR各系数的统计描述和空间分布.表 3可以看出, 气温和风速与O3浓度呈显著正相关, 其回归系数分别为0.33和0.16; 云层覆盖度和降水与O3浓度呈显著负相关, 其回归系数分别为-0.07和-0.05, 这与Yu等[16]和Gu等[34]的研究结果相同.从各回归系数的绝对大小来看, 气温是中国暖季O3变化的主要驱动力, 其次是风速、云层覆盖度和降水(表 3).从空间分布来看, 气温回归系数>3.0的高值区域区主要集中在气温高、太阳辐射强的华北地区(天津市、河北省和山西省), 西北地区(陕西省和甘肃省)以及东北地区(吉林省、辽宁省和黑龙江)等地区[图 5(a)], 表明这些地区O3浓度相比其他区域更易受到气温的影响.以前的研究表明, 太阳辐射是光化学反应的环境条件, 太阳辐射强的区域一般伴随着高气温和较长的日照时间, 因而气温与O3浓度多呈正相关关系[35].气温回归系数 < 0的区域主要集中在太阳辐射相对较弱、湿度较大的华南地区的广西、西南地区的云南和华东地区的江西, 表明这些地区O3浓度与气温呈负相关关系.气温的影响为负显然与其他的研究结果相悖, 通过查阅中国累计降水量空间分布(http://map.ps123.net/china/17868.html)发现这些区域暖季年降水量在3 000 mm·a-1, 远高于周边其他区域, 即华南的广西、西南地区的云南和华东地区的江西部分地区在暖季受梅雨和季节性降雨的影响O3浓度受到降水的冲刷清除而降低, 导致气温与O3浓度在空间分布上呈负相关关系, 并非其真实作用的反映, 陈志青等[24]在研究东北地区O3变化和气象要素的关系时发现了同样的变化规律.
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表 3 MGWR参数拟合系数汇总统计 Table 3 Summary statistics of fitting coefficients for MGWR parameter estimates |
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图 5 MGWR回归系数空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of regression coefficients in the MGWR model |
一般认为风速影响污染物在大气中的扩散和区域性迁移[36], 与O3浓度呈负相关关系.然而, 本文发现华北、华南和东北部分区域风速与O3浓度呈正相关关系且对华北地区的正相关影响要高于其他地区, Li等[15]的研究认为华北地区风速与O3浓度呈正相关关系是由于暖季焚风的影响, 特别是每年6~8月, 焚风从山区吹向华北平原的北部和西部, 带来干燥的热空气进一步导致该区域气温升高, 在一定程度上加速了O3生成的光化学反应, 这与欧盛菊等[11]对华北地区O3与气象因素的研究结果相似.风速回归系数 < 0的高值区域主要集中在华南、华东和华中大部分区域, 其回归系数范围为-10.0~-2.5, 表明这些区域风速与O3浓度呈显著负相关关系, 其中一个最重要的原因是每年的5~9月是中国南部和东部台风发生的集中时间, 强劲的风速为污染物的扩散提供了便利输送条件[37].云层覆盖度回归系数在空间上没有明显的高值聚集特征, 其表现为一种混合的空间变化规律, 除辽宁、山东、河北、甘肃、广东及西南部分地区外, O3浓度与云层覆盖度呈显著负相关.Li等[37]的研究认为云层覆盖度与天气系统存在密切的联系, 在高纬地区高空容易形成低压槽天气系统, 此时空气干燥、天气晴朗、云量减少, 对流层顶高度降低, 平流层向下延伸, 导致O3总量增加(如新疆和黑龙江); 相反, 在低纬度地区容易形成反气旋天气系统, 此时空气潮湿, 对流层顶升高, 云量增加, 平流层被抬高, O3总量减少(如海南和福建).
降水在西北地区的新疆、甘肃和西南地区的西藏部分区域与O3浓度呈正相关[图 5(d)], 这显然与传统认识相悖, 可能原因在于受季风的影响西北和西南地区在4~9月降水量整体较少, 清除污染物能力弱, 未能改变O3浓度变化, 因而降水与O3浓度在空间分布上呈正相关关系[38].其他区域O3浓度与降水呈显著负相关关系, 其降水回归系数范围为-0.03~-0.01.其中, 降水回归系数 < 0的高值中心主要集中在华东地区的福建、华南地区的广东、华中地区的湖北和湖南以及东北三省, 表明这些地区降水对O3浓度的影响程度更大, 特别是每年5~6月长江中下游的梅雨季节和东北地区的集中降水, 对大气污染物的冲刷和清除作用非常明显, 导致该地区O3浓度急剧下降[10, 21, 23].此外, 本研究发现降水与O3的回归系数明显小于其他因素, 一方面可以解释为降水与O3之间负相关关系较弱, 另一方面可以解释为降水不仅清除大气污染前体物, 同时也会促进植被生长, 使得植被排放产生的挥发性有机物增加, 这些有机物一般不会被降水消除净化, 进而在高温高热所主导的光化学反应中进一步转化为O3等污染物加剧O3污染[5].
对于9个重点城市而言, 气温仍然是O3浓度变化的重要驱动因素, 呈正相关关系.其中, 气温对北京市、济南市、西宁市的O3浓度影响高于其他6个城市[图 5(a)].风速在北京、西宁和成都与O3浓度表现为弱正相关关系, 在拉萨呈显著正相关关系, 而在其他5个城市则表现为显著负相关关系[图 5(b)].云层覆盖度在广州市、成都市和拉萨市与O3浓度表现为正相关关系, 与其他6个城市呈负相关关系[图 5(c)].降水在拉萨市和乌鲁木齐市O3浓度表现为弱正相关关系, 在其他7个城市则表现为显著负相关关系.图 6和图 7分别表示中国9个重点城市O3浓度与风场依赖关系分布和风玫瑰统计.长沙市在西北风风速为2~6m·s-1时高浓度O3容易聚集[图 6(a)和图 7(a)], 济南市在偏南风风速为4~6 m·s-1、拉萨市和西宁市风速为2~3 m·s-1时高浓度O3容易聚集[图 6(b)和6(e), 图 7(b)和7(e)], 北京市和成都市受东南风的影响在风速为2~4 m·s-1时高浓度O3容易聚集[图 6(h)和6(i), 图 7(h)和6(i)].
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图 6 9个重点城市O3浓度与风场依赖关系 Fig. 6 Wind dependency map of O3 concentration in nine key cities |
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图 7 9个重点城市风玫瑰 Fig. 7 Wind rose diagrams for nine key cities |
(1) 中国暖季O3浓度逐年呈显著升高趋势, 平均增长速度为0.28 μg·(m3·a)-1. Perc5、Perc95和MDA8 O3浓度增长速率分别为0.15、0.43和0.40 μg·(m3·a)-1.华东、华北和华中地区O3浓度上升最快, 年均升高>0.5 μg·m-3.东北地区O3浓度年均下降0.10μg·m-3.其他地区O3浓度增长速率均有不同程度地升高[0.01~3.30 μg·(m3·a)-1].
(2) 中国暖季O3浓度存在着明显的空间分布差异.O3浓度的高值区(8 h滑动月均浓度>60 μg·m-3)主要集中在华东、华北、华中和西北部分地区; 低值区(平均浓度 < 20 μg·m-3)主要分布在华南和西南地区. Perc5、Perc95和MDA8 O3浓度具有相似的空间分布规律.
(3) 中国O3浓度空间集聚性逐年增强.中国暖季O3浓度增长速率的热点区域主要分布在华东的山东、安徽、江西和福建部分区域; 华北的天津、河北和山西部分区域; 西北的陕西与华中的河南、湖北部分区域; 冷点区域主要分布在西南的贵州和云南、华南的广西以及东北三省的部分区域. Perc5、Perc95和MDA8 O3浓度增长速率具有相似的空间聚类特征.
(4) 气温和风速是中国暖季O3浓度分布的主要气象驱动因素, 云层覆盖度和降水次之, 但不同尺度、不同地区的气象驱动因素有明显差异.从全国尺度来看, 气温对O3浓度的影响最大, 是中国暖季O3变化的主要驱动力.从不同地区来看, 气温对华北的天津、河北和山西、西北的陕西和甘肃和东北三省部分区域O3浓度的影响显著高于其他地区; 除广西、云南和江西部分地区外, O3浓度与气温呈显著正相关.O3浓度在华南广西、广东、华东和华中大部分地区与风速呈显著负相关, O3浓度在华北和东北地区与风速呈显著正相关.除辽宁、山东、河北、甘肃、广东及西南部分地区外, O3浓度与云层覆盖度呈显著负相关.除西北新疆、甘肃和西藏部分地区外, O3浓度与日均降水量呈显著负相关.
(5) 本文选择的9个重点城市中, 拉萨市O3浓度增长速率呈下降趋势[-1.12 μg·(m3·a)-1], 其他城市O3浓度增长速率不同程度升高.气温对北京市、济南市和西宁市的O3浓度影响显著, 呈显著正相关. 9个重点城市的O3浓度均与云层覆盖度和日均降水量呈显著负相关.长沙市在西北风风速为2~6 m·s-1时高浓度O3容易聚集, 济南市在偏南风风速为4~6 m·s-1、拉萨市和西宁市风速为2~3 m·s-1时高浓度O3容易聚集, 北京市和成都市受东南风的影响在风速为2~4 m·s-1时高浓度O3容易聚集.
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